JP2014216445A - 発光装置 - Google Patents
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Abstract
Description
ところで本発明者らは、上述のような発光装置において、発光素子から発せられる光の一部が蛍光層の内部に閉じ込められてしまい、発光効率に改善の余地があることに気がついた。
そこで本発明は、発光効率の高い発光装置および蛍光体を提供することを目的とする。
発光素子と、
前記発光素子が発する光の少なくとも一部を吸収して波長変換光を発する複数の蛍光体と、
複数の前記蛍光体を分散させた状態で支持し、前記発光素子が発する光及び前記蛍光体の波長変換光に対して透明なバインダと、を有し、
前記蛍光体の結晶粒子の径は15μm以上200μm以下であり、
少なくとも一つの前記蛍光体の前記結晶粒子は、50個以下の結晶子で構成されている、発光装置。
上記課題を解決することのできる本発明の蛍光体は、
少なくとも一つの結晶粒子を含み、
前記結晶粒子の径が15μm以上200μm以下であり、少なくとも一つの前記結晶粒子は50個以下の結晶子で構成されている。
発光装置1は、図1に示すように、基板5と、基板5の上に搭載された発光素子2と、発光素子2の上面を覆う蛍光層3と、発光素子2および蛍光層3の縁部の外周を覆う光反射材4とを備えている。
(第一蛍光体(a−1))
第一蛍光体は、例えば以下の一般式(a−1)で表される蛍光体を採用できる。
M1 a(M2O4)bXc:Red・・・(a−1)
ただしM1は、Ca、Sr、Baのうち一種以上を必須とし、一部をMg、Zn、Cd、K、Ag、Tlからなる群の元素に置き換えることができる。M2は、Pを必須とし、一部をV,Si,As,Mn,Co,Cr,Mo,W,Bからなる群の元素に置き換えることができる。Xは少なくとも1種のハロゲン元素、Reは、Eu2+を必須とする少なくとも1種の希土類元素又は、Mnを示す。aは4.2≦a≦5.8、bは2.5≦b≦3.5、cは0.8<c<1.4、dは0.01<d<0.1の範囲である。
あるいは第一蛍光体として、以下の一般式(a−2)で表される蛍光体を採用できる。
M1 1−aMgAl10O17:Eu2+ a ・・・(a−2)
ただしM1は、Ca、Sr、Ba、Znからなる群より選ばれる少なくとも1種の元素、aは0.001≦a≦0.5の範囲である。
さらには第一蛍光体として、以下の一般式(a−3)で表される蛍光体を採用できる。
M1 1−aMgSi2O8:Eu2+ a・・・(a−3)
ただしM1は、Ca、Sr、Ba、Znからなる群より選ばれる少なくとも1種の元素、aは0.001≦a≦0.8の範囲である。
さらには第一蛍光体として、以下の一般式(a−4)で表される蛍光体を採用できる。
M1 2−aB5O9X:Rea・・・(a−4)
ただしM1は、Ca、Sr、Ba、Znからなる群より選ばれる少なくとも1種の元素、Xは少なくとも1種のハロゲン元素、aは0.001≦a≦0.5の範囲である。
第二蛍光体は、例えば以下の一般式(b−1)で表される蛍光体を採用できる。
(Ca1−x−y−z−w、Srx、MII y、Euz、MR w)7(SiO3)6X2・・・(b−1)
ただしMIIはMg,BaまたはZnであり、MRは希土類元素又はMnであり、XはClまたはClを必須とする複数のハロゲン元素であり、0.1<x<0.7、0≦y<0.3、0<z<0.4、0≦w<0.1である。
あるいは第二蛍光体は以下の一般式で表される蛍光体(b−2)を採用できる。
CsM1 1−aP2O7:Eu2+ a・・・(b−2)
ただしM1はCaまたはSrであり、aは0.001≦a≦0.5である。
さらには第二蛍光体は以下の一般式で表される蛍光体(b−3)を採用できる。
Ba2−aMgSi2O7:Eu2+ a・・・(b−3)
ただしaは0.001≦a≦0.5である。
また、上述の説明では、近紫外光を発するLEDと、蛍光体の発する青色と光と黄色の光とを混色させることで、白色光を発する発光装置を構成した例を挙げたが、本発明はこれに限られない。例えば、青色光を発する発光素子と、青色光を吸収して黄色の光を発する蛍光体とを組み合わせて、白色光を発する発光装置を構成してもよい。この場合には、次のような組成の蛍光体を採用することができる。
M1 aM2 bO12:Rec・・・(c−1)
ただしM1はY,Sc,Gdからなる群より選択される少なくとも一種の元素、M2はAl,Gaの群より選択される少なくとも一種の元素、ReはCe,Nd,Ybの群からなる少なくとも一種の元素である。
MaAbDcEdXe・・・(c−2)
ただしMは、Mn,Ce,Pr,Nd,Sm,Eu,Gd,Tb,Dy,Ho,Er,Tm,Yb,Luの群より選択される少なくとも一種の元素、Aは、Mg,Ca,Sr,Baの群より選択される少なくとも一種の元素、Dは、Si,Ge,Snの群より選択される少なくとも一種の元素、Eは、B,Al,Ga,Inの群より選択される少なくとも一種の元素、Xは、O,N,Fの群より選択される少なくとも一種の元素である。
また、0.00001≦a≦0.1、0.5≦b≦1.8、0.5≦c≦1.8、0.5≦d≦1.8、0.8×(1+b+c+d)≦e≦1.2×(1+b+c+d)である。
Si6−xAlxOyN6−y:Lnz・・・(c−3)
ただしLnは希土類元素であり、0<x≦4.2、0<y≦4.2、0<z≦1.0である。
M1 XM2 YSi12−(m+n)Alm+nOnN16−n・・・(c−4)
ただしM1はLi,Mg,Ca,Sr,Y及びランタニド金属(LaとCeを除く)の群より選択される少なくとも一種の元素、M2はCe,Pr,Eu,Tb,Yb,Erの群より選択される少なくとも一種の元素である。また、0.3≦x+y≦1.5、0<y≦0.7、0.6≦m≦3.0、0≦n≦2.5、x+y=m/(M1とM2の平均価数)である。
本発明者らは、上述のような発光装置1の発光効率を向上させるために鋭意研究を行った。
本発明者らは、発光装置1の発光効率を低下させる原因として、(1)蛍光体31内部での光損失、(2)蛍光体31の粒子表面での反射による光損失、という二つの要因があると考えた。なお、蛍光層3を通過する光として、発光素子2が発する光と、蛍光体31が発する波長変換光とがある。いずれの光も上記(1),(2)の要因により損失が生じてしまうと考えられる。
実際に作製した蛍光体および発光装置を評価した結果を用いて本発明を更に詳細に説明する。
まず、第一蛍光体として上記一般式(a−1)で表される蛍光体と、第二蛍光体として上記一般式(b−1)で表される蛍光体と、を採用し、表1に示すように、結晶粒子の平均粒子径と、結晶粒子中の結晶子の個数の異なる実施例1,2および比較例1,2を作製した。なお平均粒子径は、レーザ回折式の粒度分布測定装置で粒度分布を測定し、得られた粒度分布から体積比率のメジアン径d50を平均粒子径とした。
表1に示すように、実施例1として、平均粒子径が72μmの単結晶(結晶粒子中の結晶子の数がひとつ)の第一蛍光体と、平均粒子径が78μmの単結晶の第二蛍光体と、を作製した。
実施例2として、平均粒子径が83μmであって結晶粒子中の結晶子の個数が46個の第一蛍光体と、平均粒子径が89μmであって結晶粒子中の結晶子の個数が42個の第二蛍光体と、を作製した。
比較例1として、平均粒子径が24μmであって結晶粒子中の結晶子の個数が50より多い第一蛍光体と、平均粒子径が12μmであって結晶粒子中の結晶子の個数が50より多い第二蛍光体と、を作製した。
表1に示すように、比較例2として、平均粒子径が86μmであって結晶粒子中の結晶子の個数が50より多い第一蛍光体と、平均粒子径が91μmであって結晶粒子中の結晶子の個数が50より多い第二蛍光体と、を作製した。
なお、蛍光体が光を吸収してしまうと蛍光体の透過率を正確に測定できない。第一蛍光体である上記一般式(a−1)で表される蛍光体と、第二蛍光体である上記一般式(b−1)で表される蛍光体は、波長550nmの光に対する吸収率が極めて低い。そこで波長550nmの光を用いて上記蛍光体の透過率を測定した。
特に実施例2と比較例2とを比較すると、両者はいずれも同様な平均粒子径を有している。しかし実施例2の結晶粒子中の結晶子の個数が50以下であるのに対し、比較例2の結晶子の個数は50より多いので、比較例2の透過率が実施例2の透過率よりも低くなったと考えられる。
比較例1,2の透過率はいずれも実施例1,2の透過率よりも低く、特に比較例1は比較例2よりも透過率が低い。比較例1,2はいずれも結晶子の個数が50より多いことが共通しているが、比較例2の結晶粒子の平均粒子径は15〜200μmであるのに対し、比較例1の結晶粒子の平均粒子径は15より小さい。これにより、比較例1の透過率は比較例2の透過率よりも低くなったと考えられる。
なお、上述の実施例1,2および比較例1,2では第一蛍光体と第二蛍光体とを混合して一層の蛍光層として作製した例を挙げた。そこで次に、第一蛍光体を含む第一の蛍光層と、第二蛍光体を含む第二の蛍光層とを別々の層として作製し、実施例3および比較例3として、上述と同様に透過率、相対光束、相対輝度を評価した。その結果を表3にまとめた。相対光束および相対輝度は、上記比較例1のものを1としたときの相対評価である。
上述した実施例1で作製した第一蛍光体および第二蛍光体を用いて、それぞれ、第一の蛍光体を含む第一の蛍光体シートと、第二の蛍光体を含む第二の蛍光体シートとを作製した。第一の蛍光体シートおよび第二の蛍光体シートの厚みは約150μmとした。また、第一の蛍光体シートの蛍光体濃度は6vol.%、第二の蛍光体の蛍光体濃度は28vol.%とした。それぞれのシートについて、第一の蛍光体シートの透過率は91.5%、第二の蛍光体シートの透過率は83.0%であった。
さらに、ピーク波長が405nmのLEDの発光面に、1.2mm角にカットした第一の蛍光体シートと第二の蛍光体シートとを積層させて発光装置を作製した。この発光装置の相対光束および相対輝度を測定した。
上述した比較例1で作製した第一蛍光体および第二蛍光体を用いて、それぞれ、第一の蛍光体を含む第一の蛍光体シートと、第二の蛍光体を含む第二の蛍光体シートとを作製した。第一の蛍光体シートおよび第二の蛍光体シートの厚みは約150μmとした。また、第一の蛍光体シートの蛍光体濃度は4vol.%、第二の蛍光体の蛍光体濃度は23vol.%とした。それぞれのシートについて、第一の蛍光体シートの透過率は84.1%、第二の蛍光体シートの透過率は50.0%であった。
さらに、ピーク波長が405nmのLEDの発光面に、1.2mm角にカットした第一の蛍光体シートと第二の蛍光体シートとを積層させて発光装置を作製した。この発光装置の相対光束および相対輝度を測定した。その結果を表3−1および表3−2にまとめた。
次に、蛍光体のバインダに対する濃度を高めた実施例4および比較例4について透過率を測定した。
実施例4として、平均粒子径が181μmであって結晶粒子中の結晶子の個数が36個の第一蛍光体と、平均粒子径が175μmであって結晶粒子中の結晶子の個数が43個の第二蛍光体と、を作製した。
比較例1として、平均粒子径が26μmであって結晶粒子中の結晶子の個数が50より多い第一蛍光体と、平均粒子径が10μmであって結晶粒子中の結晶子の個数が50より多い第二蛍光体と、を作製した。
まず、上記した第一蛍光体と第二蛍光体とを、発光色が白色で、色温度が5500Kとなるように混合した。混合した蛍光体を0.246g、バインダーとして透明シリコーン樹脂を0.0308cc、溶剤としてトルエンを0.1863ccをそれぞれ秤量して、十分に混合し、蛍光体が液中に分散した分散スラリーを得た。
なお、本発明は、実施例4のように蛍光体を高い濃度で含むことに限定されるものではない。実施例4および比較例4とは異なり、実施例5および比較例5は蛍光体を低い濃度で含む例である。
実施例5として、上述した実施例2と同じ組成および平均粒子径、結晶粒子中の結晶子の数を有する、第一蛍光体および第二蛍光体を採用した。また、比較例5として、上述した比較例1と同じ組成および平均粒子径、結晶粒子中の結晶子の数を有する第一蛍光体および第二蛍光体を採用した。
このときの蛍光体層に対する蛍光体の濃度は、実施例5を1.6vol.%、比較例5を1.2vol.%とした。また、白色で色温度が約4000Kとなるように、第一蛍光体と第二蛍光体の比率を調整した。なお、実施例5および比較例5ではドーム状の蛍光体層の中に第一蛍光体と第二蛍光体とが混在している。
そこで本発明は、室内照明器具のような、それほど大きな輝度が必要とされないかわりに大きな発光面積を持つことが好ましい、一般照明器具の光源にも適用することができる。このために、例えば、蛍光体の濃度をバインダーに対して0.3vol.%以上3vol.%以下とすることができる。
蛍光体濃度が0.3vo.%より小さいと、蛍光体層の体積が大きくなり、高価な透明バインダーを多量に使用することになり、コストが増加するので好ましくない。また、蛍光体濃度が3vol.%より大きいと、発光素子からの出射光を波長変換する量以上の過剰な量の蛍光体が存在することになり、コストがいたずらに嵩んでしまうので好ましくない。
なお上述の実施例1〜5および比較例1〜5では、一般式(a−1)で表される第一の蛍光体と一般式(b−1)で表される第二の蛍光体とを用いて蛍光体シートを作製し、この蛍光体シートをピーク波長が405nmのLEDにより発光させる発光装置を例に挙げて説明したが、本発明はこれらの例に限られない。
実施例6のα−SiAlON蛍光体とBOSE蛍光体は、以下の方法により作製した。
α−SiAlON蛍光体:
原料をCaCl2のフラックスと共に溶解させ、1800℃で48時間保持した後、50℃/hで冷却し、α−SiAlON蛍光体を得た。得られたα−SiAlON蛍光体は、結晶子の数が41個の多結晶体で、その平均粒子径は34μmであった。
原料をBaCl2のフラックスとともに溶解させ、1000℃で36時間保持した後、50℃/hで冷却し、BOSE蛍光体を得た。得られたBOSE蛍光体は、結晶子の数が32個の多結晶体で、その平均粒子径は48μmであった。
実施例6と同様に、ピーク波長が452nmの青色LEDチップと、α−SiAlON蛍光体と、BOSE(Ba2SiO4:Eu2+)蛍光体とを備えた比較例6の発光装置を作製した。この比較例6の発光装置のα−SiAlON蛍光体は、フラックスを用いずに作製され、平均粒子径が13μmで50個より多い結晶子を有する。また、BOSE蛍光体もフラックスを用いずに作製され、平均粒子径が18μmで50個より多い結晶子を有する。
Claims (10)
- 発光素子と、
前記発光素子が発する光の少なくとも一部を吸収して波長変換光を発する複数の蛍光体と、
複数の前記蛍光体を分散させた状態で支持し、前記発光素子が発する光及び前記蛍光体の波長変換光に対して透明なバインダと、を有し、
前記蛍光体の結晶粒子の径は15μm以上200μm以下であり、
少なくとも一つの前記蛍光体の前記結晶粒子は、50個以下の結晶子で構成されている、発光装置。 - 前記蛍光体の結晶粒子を構成する結晶子の平均個数が50個以下である、請求項1に記載の発光装置。
- 前記蛍光体は、それぞれ異なる波長の光を発する複数種類の蛍光体である、請求項1または2に記載の発光装置。
- 少なくとも一種類の前記蛍光体の結晶粒子を構成する結晶子の平均個数が50個以下である、請求項3に記載の発光装置。
- 前記バインダの屈折率nbと前記蛍光体の屈折率nfとの比(nb/nf)が0.75<nb/nf<1.42である、請求項1から4のいずれか一項に記載の発光装置。
- 前記バインダ中の前記蛍光体の濃度が20vol.%以上70vol.%以下である、請求項1から5のいずれか一項に記載の発光装置。
- 前記蛍光体の結晶粒子の径は15μm以上95μm以下である、請求項1から6のいずれか一項に記載の発光装置。
- 前記蛍光体の結晶粒子の径は150μm以上200μm以下である、請求項1から7のいずれか一項に記載の発光装置。
- 少なくとも一つの結晶粒子を含み、
前記結晶粒子の径が15μm以上200μm以下であり、少なくとも一つの前記結晶粒子は50個以下の結晶子で構成されている、発光装置用の蛍光体。 - 請求項1から9のいずれか一項に記載の発光装置を有する、車両用灯具。
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