JP2014203679A - 固体酸化物形燃料電池セパレータとその製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】簡便な方法によって金属板の反りや歪みを低減する。
【解決手段】空気極側セパレータ５を構成する各板のうち、絞りプレス加工で成形された空気極側流路板５０と打ち抜きプレス加工で成形された酸化剤ガス流路板５１とをロウ付けする。空気極側流路板５０と酸化剤ガス流路板５１は、貫通穴１１５，１１７と貫通穴１００〜１０３とを結ぶ少なくとも１本の直線に沿ってロウ付けされる。燃料極側セパレータ４を構成する各板のうち、絞りプレス加工で成形された燃料極側流路板４０と打ち抜きプレス加工で成形された燃料ガス流路板４１とをロウ付けする。燃料極側流路板４０と燃料ガス流路板４１とは、貫通穴１０８，１１１と貫通穴１００〜１０３とを結ぶ少なくとも１本の直線に沿ってロウ付けされる。
【選択図】 図２

Description

本発明は、固体酸化物形燃料電池のセパレータに関するものである。

固体酸化物形燃料電池は、近年注目されている各種燃料電池の中でも、発電効率が高く、またその作動温度の高さから高温の熱を利用できるという利点を有している。
この固体酸化物形燃料電池は、単セルとセパレータとを複数積み重ねることによって形成したセルスタックにおいて、セルの各電極に燃料ガスもしくは酸化剤ガスをそれぞれ供給することで発電を行うものである。単セルは、空気極と呼ばれる電極と、燃料極と呼ばれる電極とで、固体酸化物からなる電解質層を挟んだ構造をしている。セパレータは、単セルの燃料極と空気極とに、それぞれ燃料ガスと酸化剤ガスとを互いに混じり合うことなく供給し、また単セル同士を電気的に接続する機能を有する。このような固体酸化物形燃料電池については、例えば非特許文献１に開示されている。

前記セパレータは、単セルの各電極表面と接する部分において、セルとの電気的接触を果たしながら、セルの電極表面全体にガスを行き渡らせるためのガス流路が必要になる。このガス流路が形成された部分は、複数の凹凸や穴が設けられた複雑な構造になる。
ここで、セパレータに用いる部材には、電気伝導度が高く、またガス透過性が極力小さい材料が選択される。近年では、固体酸化物形燃料電池の低温動作化が進んでいるため、セパレータ用の材料としてフェライト系ステンレス鋼などの耐熱合金が採用されるようになっている。

前述した複数の凹凸や穴が設けられた金属製セパレータを作製する方法として、セパレータを複数の金属板を積層させることで形成し、複雑な凹凸を有する部分は、金属板にエッチング加工を施すことによって成形するという方法がある。しかし、エッチング加工は加工精度が高い反面、コストが高くなるという問題点がある。
そこで、凹凸などを有する複雑な形状を、絞りのプレス加工によって得る方法がある。プレス加工は、成形品の大量生産が可能であるという点で、エッチング加工と比べて、セパレータの低コスト化に有利である。

田川博章 著，「固体酸化物燃料電池と地球環境」，アグネ承風社，１９９８年，ｐ．２５−３０

しかし、凹凸などを得るために、絞り加工を施した金属板には、加工後のスプリングバックや残留応力などによって反りや歪みが生じることが多い。このような反りや歪みを有する金属板を含む複数の金属板の積層によってセパレータを形成した場合には、燃料ガスがセル外部に漏れたり、酸化剤ガスと混合したりするガスリークが生じるという問題や、部材同士の良好な接触が担保できないという問題や、更にはセパレータの歩留まりが悪くなるという問題が生じる。

そのため、絞り加工品を反りや歪みなどが除去された状態で得ることが必要である。その方策として、例えば絞り加工時の金属板の変形をシミュレートし、反りや歪みを生じさせないような金型を設計する方法がある。しかし、この方法では金属板の材質や加工形状が変わるごとに金型を変える必要があるためコストが高くなる。また、反りや歪みが生じないように加工工程を複雑化したり、熱間プレス加工を施したりする等の方策もあるが、加工費が高くなる。
いずれにしても、絞り加工金属板の反りや歪みを除去するために加工方法を工夫すると高コストになり、またどの方策も反りや歪みを厳密に除去することは難しい。

したがって、絞りプレス加工によって反りや歪みを有した金属板を含む複数の金属板の積層によってセパレータを形成するときに、反りや歪みのない金属板のみで積層したセパレータと同等の歩留まりとなり、またセルスタックを形成した際に同等の発電性能を発揮させることのできる程度まで、簡便な方法によって金属板の反りや歪みを低減することが求められる。

本発明は、上記課題を解決するためになされたもので、反りや歪みのない金属板のみで積層したセパレータと同等の歩留まりを実現することができ、簡便な方法によって金属板の反りや歪みを低減することができる固体酸化物形燃料電池セパレータとその製造方法を提供することを目的とする。

本発明の固体酸化物形燃料電池セパレータは、複数の金属板の積層構造からなり、前記複数の金属板のうち少なくとも１つの第１の金属板は、絞りプレス加工で成形され、中心部に形成されたガス供給用の第１の貫通穴と、周辺部に形成されたマニホールド用の第２の貫通穴と、固体酸化物形燃料電池の組み立て時に固体酸化物形燃料電池セルと対向する面に形成されたガス流路とを備え、前記複数の金属板のうち前記第１の金属板と隣接する第２の金属板は、打ち抜きプレス加工で成形され、前記第１の金属板の第１の貫通穴と連通するように中心部に形成されたガス供給用の第３の貫通穴と、前記第１の金属板の第２の貫通穴と連通するように周辺部に形成されたマニホールド用の第４の貫通穴とを備え、前記第１の金属板と前記第２の金属板とは、前記第１、第３の貫通穴と前記第２、第４の貫通穴とを結ぶ少なくとも１本の直線に沿ってロウ付けされていることを特徴とするものである。

また、本発明の固体酸化物形燃料電池セパレータの１構成例において、前記第１の金属板と前記第２の金属板とは、前記第１、第２の金属板の面内において前記第１、第２の金属板の中心に関して回転対称の位置にある２本以上の前記直線に沿ってロウ付けされている。
また、本発明の固体酸化物形燃料電池セパレータの１構成例において、ロウ材の液化温度は、固体酸化物形燃料電池セパレータを適用する固体酸化物形燃料電池の動作温度以上である。
また、本発明の固体酸化物形燃料電池セパレータの１構成例において、前記第１の金属板と前記第２の金属板とは、前記第１の金属板の材料の再結晶温度以上の温度でロウ付けされている。

また、本発明は、複数の金属板の積層により固体酸化物形燃料電池セパレータを組み立てる固体酸化物形燃料電池セパレータの製造方法において、前記複数の金属板のうち、隣接する一部の金属板をロウ付けする工程を含み、前記複数の金属板のうち少なくとも１つの第１の金属板は、絞りプレス加工で成形され、中心部に形成されたガス供給用の第１の貫通穴と、周辺部に形成されたマニホールド用の第２の貫通穴と、固体酸化物形燃料電池の組み立て時に固体酸化物形燃料電池セルと対向する面に形成されたガス流路とを備え、前記複数の金属板のうち前記第１の金属板と隣接する第２の金属板は、打ち抜きプレス加工で成形され、前記第１の金属板の第１の貫通穴と連通するように中心部に形成されたガス供給用の第３の貫通穴と、前記第１の金属板の第２の貫通穴と連通するように周辺部に形成されたマニホールド用の第４の貫通穴とを備え、前記第１の金属板と前記第２の金属板とは、前記第１、第３の貫通穴と前記第２、第４の貫通穴とを結ぶ少なくとも１本の直線に沿ってロウ付けされることを特徴とするものである。

本発明によれば、絞りプレス加工で成形された第１の金属板と打ち抜きプレス加工で成形された第２の金属板とを、第１、第３の貫通穴と第２、第４の貫通穴とを結ぶ少なくとも１本の直線に沿ってロウ付けすることにより、簡便な方法で第１の金属板の反りや歪みを低減することができ、平坦性の確保された金属板のみの積層で形成したセパレータと同等の歩留まりとすることができる。その結果、本発明では、燃料ガスと酸化剤ガスの外部への漏れと、燃料ガスと酸化剤ガスとの混合を防ぐことが可能となる。また、本発明では、セパレータの加工方法として安価なプレス加工を利用することができるので、ガス漏れの防止と加工費用の低減とを両立させることができる。

また、本発明では、第１、第２の金属板の面内において第１、第２の金属板の中心に関して回転対称の位置にある２本以上の直線に沿って、第１、第２の金属板をロウ付けすることにより、第１の金属板の反りや歪みを効果的に低減することができる。

また、本発明では、ロウ材の液化温度を、固体酸化物形燃料電池セパレータを適用する固体酸化物形燃料電池の動作温度以上とすることにより、固体酸化物形燃料電池の動作中において、ロウ材が液化して垂れる可能性を低減することができる。

また、本発明では、第１、第２の金属板を、第１の金属板の材料の再結晶温度以上の温度でロウ付けすることにより、絞りプレス加工時に第１の金属板に生じた歪みを効果的に解放することが可能となり、ロウ付けをより短時間化することができる。

本発明の実施の形態に係る固体酸化物形燃料電池の単セルの構成を示す斜視図である。 本発明の実施の形態に係る固体酸化物形燃料電池スタックの構成を示す分解斜視図である。 本発明の実施の形態に係る固体酸化物形燃料電池スタックの構成を示す断面図である。 本発明の実施の形態に係る固体酸化物形燃料電池スタックのセル収容部の構成を示す分解斜視図である。 燃料極側セパレータおよび空気極側セパレータを構成する板のロウ付けについて説明する分解斜視図である。 燃料極側セパレータおよび空気極側セパレータを構成する板のロウ付けについて説明する断面図である。 燃料極側セパレータおよび空気極側セパレータを構成する板のロウ付けについて説明する平面図である。

以下、本発明の実施の形態について図面を参照して説明する。図１は本実施の形態に係る固体酸化物形燃料電池の単セルの構成を示す斜視図である。固体酸化物形燃料電池の単セル１０は、平面視円形の平板型の燃料極１と平面視円形の平板型の空気極２で平面視円形の平板型の酸化物からなる電解質３を狭持し、空気極２上に集電層（不図示）が配置された構造となっている。電解質３の材料としては、例えばスカンジア安定化ジルコニア（ＳｃＳＺ）、イットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）、サマリア安定化ジルコニア（ＳＳＺ）、コバルト添加ランタンガレート系酸化物（ＬＳＧＭＣ）などがある。

空気極２の材料としては、例えばランタンニッケルフェライト（ＬＮＦ）、ランタンマンガネート（ＬＳＭ）、ランタンストロンチウムコバルタイト（ＬＳＣ）、ランタンストロンチウムコバルタイトフェライト（ＬＳＣＦ）、ランタンストロンチウムフェライト（ＬＳＦ）、サマリウムストロンチウムコバルタイト（ＳＳＣ）などがある。

燃料極１の材料としては、金属Ｎｉと前記電解質３を構成する材料との混合物などがある。これらの混合物としては、例えばニッケル添加イットリア安定化ジルコニア（Ｎｉ−ＹＳＺ）、ニッケル添加サマリア安定化ジルコニア（Ｎｉ−ＳＳＺ）、ニッケル添加スカンジア安定化ジルコニア（Ｎｉ−ＳｃＳＺ）などがある。

図２は本実施の形態に係る固体酸化物形燃料電池スタックの構成を示す分解斜視図、図３（Ａ）は本実施の形態に係る固体酸化物形燃料電池スタックの構成を示す断面図である。図３（Ｂ）は図３（Ａ）に示した１４の部分を拡大した断面図である。図１に示した固体酸化物形燃料電池の単セル１０から高い発電出力を得るために、図２、図３（Ａ）、図３（Ｂ）に示すように燃料極側セパレータ４および空気極側セパレータ５を介して単セル１０を積層する。燃料極側セパレータ４と空気極側セパレータ５とセル収容部６のそれぞれの４隅には、燃料ガス供給マニホールドと、燃料ガス排気マニホールドと、酸化剤ガス供給マニホールド１１と、酸化剤ガス排気マニホールド１２の４つのマニホールドが形成されている。

図４は単セル１０を収容するセル収容部６の構成を示す分解斜視図である。燃料極側セパレータ４と空気極側セパレータ５とによって挟まれるセル収容部６は、シール材６０と絶縁体６１とセルホルダ６２との積層構造からなる。平面視矩形の平板型のシール材６０には、燃料ガス供給マニホールドを構成する貫通穴１００と、燃料ガス排気マニホールドを構成する貫通穴１０１と、酸化剤ガス供給マニホールド１１を構成する貫通穴１０２と、酸化剤ガス排気マニホールド１２を構成する貫通穴１０３と、単セル収納用の平面視円形の貫通穴１０４とが形成されている。シール材６０の中央部に形成された貫通穴１０４の径は、空気極２の外径よりも大きく、単セル１０の外径（電解質３の外径）よりも小さく、後述するセルホルダ６２の貫通穴１０６よりも小さい寸法に設定されており、固体酸化物形燃料電池スタックを組み立てたときにシール材６０が電解質３の端部に掛かるように設定されている。

シール材６０の材料としては、例えば電解質３の熱膨張係数と同等のフェライト系ステンレス鋼の箔などがある。中でもＡｌが２．０ｗｔ％から４．０ｗｔ％含まれたフェライト系ステンレス鋼が好ましく、厚みが１０μｍから５０μｍが好ましい。中でも厚みが３０μｍのものが好ましい。シール材６０として熱膨張係数が単セル１０と同等のフェライト系ステンレス鋼を用いることにより、熱サイクル時でもガスシール性を確保することができる。

また、図３（Ｂ）に示すように、シール材６０の貫通穴１０４の内側には、軟化点が６００℃から８００℃の範囲にあって結晶化温度が８５０℃以上のガラスシール１３を配置することが好ましい。

平面視矩形の平板型の絶縁体６１には、燃料ガス供給マニホールドを構成する貫通穴１００と、燃料ガス排気マニホールドを構成する貫通穴１０１と、酸化剤ガス供給マニホールド１１を構成する貫通穴１０２と、酸化剤ガス排気マニホールド１２を構成する貫通穴１０３と、単セル収納用の平面視円形の貫通穴１０５とが形成されている。絶縁体６１の中央部に形成された貫通穴１０５の径は、単セル１０の外径よりも少し大きい寸法に設定されており、この貫通穴１０５の中に単セル１０が配置される。絶縁体６１の材料としては、例えば、アルミナ（Ａｌ₂Ｏ₃）、マグネシア（ＭｇＯ）、マイカなどがある。

平面視矩形の平板型のセルホルダ６２には、燃料ガス供給マニホールドを構成する貫通穴１００と、燃料ガス排気マニホールドを構成する貫通穴１０１と、酸化剤ガス供給マニホールド１１を構成する貫通穴１０２と、酸化剤ガス排気マニホールド１２を構成する貫通穴１０３と、単セル収納用の平面視円形の貫通穴１０６とが形成されている。セルホルダ６２の中央部に形成された貫通穴１０６の径は、単セル１０の外径よりも少し大きい寸法に設定されており、この貫通穴１０６の中に単セル１０が配置される。セルホルダ６２の材料としては、例えば、Ｃｒが２０ｗｔ％以上含まれたフェライト系ステンレス鋼などがある。中でもＳＵＳ４４５Ｍ２、ＳＵＳ４３０などが好ましい。

燃料極側セパレータ４は、燃料極側流路板４０と燃料ガス流路板４１と燃料ガス通路板４２と通路仕切り板４３との積層構造からなる。これらの板４０〜４３の材質としては、耐酸化性や熱膨張係数およびコストの点から、フェライト系ステンレス鋼が好ましく、ＳＵＳ４４５Ｍ２やＳＵＳ４３０などが挙げられる。

平面視矩形の平板型の燃料極側流路板４０には、燃料ガス供給マニホールドを構成する貫通穴１００と、燃料ガス排気マニホールドを構成する貫通穴１０１と、酸化剤ガス供給マニホールド１１を構成する貫通穴１０２と、酸化剤ガス排気マニホールド１２を構成する貫通穴１０３と、中心部に配置された燃料ガス供給用の貫通穴１０８と、燃料ガス流路１０９と、単セル１０の外周部よりも僅かに外側の位置に配置された燃料ガス排気用の貫通穴１１０とが形成されている。

平面視矩形の平板型の燃料ガス流路板４１には、燃料ガス供給マニホールドを構成する貫通穴１００と、燃料ガス排気マニホールドを構成する貫通穴１０１と、酸化剤ガス供給マニホールド１１を構成する貫通穴１０２と、酸化剤ガス排気マニホールド１２を構成する貫通穴１０３と、燃料極側流路板４０の貫通穴１０８と連通するように中心部に配置された燃料ガス供給用の貫通穴１１１と、燃料極側流路板４０の貫通穴１１０と連通するように配置された燃料ガス排気用の貫通穴１１２とが形成されている。

平面視矩形の平板型の燃料ガス通路板４２には、燃料ガス供給マニホールドを構成する貫通穴１００と、燃料ガス排気マニホールドを構成する貫通穴１０１と、酸化剤ガス供給マニホールド１１を構成する貫通穴１０２と、酸化剤ガス排気マニホールド１２を構成する貫通穴１０３と、燃料ガス供給マニホールドを構成する貫通穴１００と連通する位置から燃料ガス流路板４１の貫通穴１１１と連通する位置まで、燃料ガス通路板４２を貫通する燃料ガス供給通路１１３と、燃料ガス流路板４１の貫通穴１１２と連通する位置から燃料ガス排気マニホールドを構成する貫通穴１０１と連通する位置まで、燃料ガス通路板４２を貫通する燃料ガス排気通路１１４とが形成されている。

平面視矩形の平板型の通路仕切り板４３には、燃料ガス供給マニホールドを構成する貫通穴１００と、燃料ガス排気マニホールドを構成する貫通穴１０１と、酸化剤ガス供給マニホールド１１を構成する貫通穴１０２と、酸化剤ガス排気マニホールド１２を構成する貫通穴１０３とが形成されている。

一方、空気極側セパレータ５は、空気極側流路板５０と酸化剤ガス流路板５１と酸化剤ガス通路板５２と通路仕切り板５３との積層構造からなる。これらの板５０〜５３の材質としては、燃料極側セパレータ４と同様に、耐酸化性や熱膨張係数およびコストの点から、フェライト系ステンレス鋼が好ましく、ＳＵＳ４４５Ｍ２やＳＵＳ４３０などが挙げられる。

平面視矩形の平板型の空気極側流路板５０は、燃料ガス供給マニホールドを構成する貫通穴１００と、燃料ガス排気マニホールドを構成する貫通穴１０１と、酸化剤ガス供給マニホールド１１を構成する貫通穴１０２と、酸化剤ガス排気マニホールド１２を構成する貫通穴１０３と、中心部に配置された酸化剤ガス供給用の貫通穴１１５と、酸化剤ガス流路１１６とが形成されている。なお、図３（Ａ）、図３（Ｂ）から明らかなように、酸化剤ガス流路１１６は、空気極２と対向する側の空気極側流路板５０の面に形成されるが、図２では、空気極側流路板５０を透視する形で酸化剤ガス流路１１６を記載している。

平面視矩形の平板型の酸化剤ガス流路板５１には、燃料ガス供給マニホールドを構成する貫通穴１００と、燃料ガス排気マニホールドを構成する貫通穴１０１と、酸化剤ガス供給マニホールド１１を構成する貫通穴１０２と、酸化剤ガス排気マニホールド１２を構成する貫通穴１０３と、空気極側流路板５０の貫通穴１１５と連通するように配置された酸化剤ガス供給用の貫通穴１１７とが形成されている。

平面視矩形の平板型の酸化剤ガス通路板５２には、燃料ガス供給マニホールドを構成する貫通穴１００と、燃料ガス排気マニホールドを構成する貫通穴１０１と、酸化剤ガス供給マニホールド１１を構成する貫通穴１０２と、酸化剤ガス排気マニホールド１２を構成する貫通穴１０３と、酸化剤ガス供給マニホールド１１を構成する貫通穴１０２と連通する位置から酸化剤ガス流路板５１の貫通穴１１７と連通する位置まで、酸化剤ガス通路板５２を貫通する酸化剤ガス供給通路１１８とが形成されている。

平面視矩形の平板型の通路仕切り板５３には、燃料ガス供給マニホールドを構成する貫通穴１００と、燃料ガス排気マニホールドを構成する貫通穴１０１と、酸化剤ガス供給マニホールド１１を構成する貫通穴１０２と、酸化剤ガス排気マニホールド１２を構成する貫通穴１０３とが形成されている。

燃料極側セパレータ４および空気極側セパレータ５を構成する全ての板は、打ち抜きプレス加工または絞りプレス加工で成形されている。具体的には、燃料ガス流路板４１と燃料ガス通路板４２と通路仕切り板４３と酸化剤ガス流路板５１と酸化剤ガス通路板５２と通路仕切り板５３とは、打ち抜きプレス加工で成形され、燃料極側流路板４０と空気極側流路板５０とは、絞りプレス加工で成形されている。なお、セルホルダ６２も、打ち抜きプレス加工で成形されている。

次に、１枚のセルを用いた固体酸化物形燃料電池の組み立て手順について説明する。上記のとおり、燃料極側セパレータ４は、通路仕切り板４３と、通路仕切り板４３の上に配置される燃料ガス通路板４２と、燃料ガス通路板４２の上に配置される燃料ガス流路板４１と、燃料ガス流路板４１の上に配置される燃料極側流路板４０との積層構造からなる。板４０〜４３は、各々の中心が一致するように積層される。ここで、図５（Ａ）に示すように、燃料極側流路板４０と燃料ガス流路板４１とは、点線４４で示す位置でロウ付けされている。

続いて、燃料極側流路板４０の燃料ガス流路１０９が配置された面に、燃料極１と燃料極側セパレータ４との電気的接続を良くするための集電体９を配置し、この集電体９の上に、燃料極１が下になるようにして単セル１０を搭載する。このとき、単セル１０は、その中心が燃料極側セパレータ４の中心と一致するように搭載される。集電体９としては、燃料ガスを通すパンチングメタルや発泡金属が使用される。

また、集電体９が搭載される燃料極側流路板４０の同じ面上には、単セル１０を収納するためのセルホルダ６２が積層される。このセルホルダ６２の貫通穴１０６の中に単セル１０が配置される。セルホルダ６２の上には絶縁体６１が配置され、絶縁体６１の上にはシール材６０が配置される。シール材６０の貫通穴１０４の径は、シール材６０が電解質３の端部に掛かるように設定されている。セル周辺部での燃料ガスと酸化剤ガスとの混合を抑制するため、シール材６０と単セル１０の端部との隙間には、ガラスシール１３が配置される。

最後に、空気極２の上に搭載された集電層７の上にペースト材料からなる空気極側接続材料８を配置した上で、空気極側接続材料８とシール材６０の上に空気極側セパレータ５を載せる。このとき、空気極側セパレータ５は、その中心が単セル１０の中心と一致するように搭載される。上記のとおり、空気極側セパレータ５は、空気極側流路板５０と、空気極側流路板５０の上に配置される酸化剤ガス流路板５１と、酸化剤ガス流路板５１の上に配置される酸化剤ガス通路板５２と、酸化剤ガス通路板５２の上に配置される通路仕切り板５３との積層構造からなる。板５０〜５３は、各々の中心が一致するように積層される。

ここで、図５（Ｂ）に示すように、空気極側流路板５０と酸化剤ガス流路板５１とは、点線５４で示す位置でロウ付けされている。こうして、図３（Ａ）に示した固体酸化物形燃料電池の単スタックの組み立てが完了する。高い発電出力を得るためには、図３（Ａ）の単スタックを複数積層すればよい。

次に、酸化剤ガスと燃料ガスの流れについて簡単に説明する。酸化剤ガスは、酸化剤ガス供給マニホールド１１から酸化剤ガス供給通路１１８および貫通穴１１７，１１５を通って空気極２に供給される。このように、酸化剤ガスは、貫通穴１１５から単セル１０の空気極２の中心部に供給され、酸化剤ガス流路１１６を通って単セル１０の外周部の方向に流れる。使用済みの酸化剤ガスは、空気極側流路板５０に形成された流路（不図示）と酸化剤ガス流路板５１に形成された流路（不図示）と酸化剤ガス通路板５２に形成された流路（不図示）とを通って酸化剤ガス排気マニホールド１２から外部に排出される。

一方、燃料ガスは、燃料ガス供給マニホールド（貫通穴１００）から燃料ガス供給通路１１３および貫通穴１１１，１０８を通って燃料極１に供給される。このように、燃料ガスは、貫通穴１０８から単セル１０の燃料極１の中心部に供給され、燃料ガス流路１０９を通って単セル１０の外周部の方向に流れる。使用済みの燃料ガスは、貫通穴１１０，１１２および燃料ガス排気通路１１４を通って燃料ガス排気マニホールド（貫通穴１０１）から外部に排出される。

以上のように、本実施の形態では、燃料極側セパレータ４と空気極側セパレータ５とを構成する各板のうち、絞りプレス加工で成形された板と、この板に隣接する打ち抜きプレス加工で成形された板とを、ロウ付けしている。図６は、セパレータ４，５を構成する複数の板のうち、ロウ付けする二枚の板を示している。金属板７０（例えば燃料極側流路板４０、空気極側流路板５０）は、絞りプレス加工によって形成されたものである。金属板７１（例えば燃料ガス流路板４１、酸化剤ガス流路板５１）は、平坦性が確保された板であって、例えば打ち抜きプレス加工によって形成されたものである。

絞りプレス加工で成形された板７０には、残留応力のため反りが生じている。一方、打ち抜きプレス加工で成形された板７１は、絞りプレス加工で成形された板７０と比較して平坦に仕上がる。残留応力による反りが生じた板７０と平坦な板７１とをそのまま積層すると、板間を完全に密着させることが困難となり、ガスの漏れが発生し易くなる。一方、残留応力による反りが生じた板７０と平坦な板７１とを板の周囲全周で接合すると、平坦な板７１にも反りが生じてしまう。

そこで、本実施の形態では、高温で残留応力を緩和しつつ、ガスの漏れを防ぎたい部分を完全にシールするために、板を部分的にロウ付けする方法を採用している。図７は、金属板７０と金属板７１をロウ付けする際に、絞りプレス加工による金属板７０の変形が最小になるように選ばれた金属板面内のロウ付け位置の例を示している。図７において、７３は金属板７０の面内において熱変形を許容する領域を示し、７４はロウ付けする位置（図５（Ａ）、図５（Ｂ）の４４，５４）を示している。

図７に示す７４の位置でロウ付けすることで、金属板７０の反りや歪みを低減することができる。もちろんロウ付けの位置は、絞り加工プレスした金属板の反りや歪みかたによって異なるため、上記に限定するものではなく、絞り加工プレスによる金属板の変形が最小になるように選ばれた金属板面内の少なくとも一つの直線上であればよい。

歪んでいる金属板７０を、平坦な金属板７１にロウ付けすると、金属板７０の面内において必ず熱変形の伸び縮みを許容する部分が必要になる。つまり、絞りプレス加工によって凹凸を刻まれた金属板７０は、金属板７１と比べて伸びた部分あるいは縮んだ部分があるため、ロウ付けで平坦化される際には、どこかが必ず変形（伸び縮み）する必要がある。金属板７０と７１とをロウ付けする際に、板７０，７１の全面にロウ材を配置すると、ロウ材で熱変形が阻害されるために、面内方向で熱変形による伸び縮みを許容する部分がなくなり、金属板７０の平坦化が阻害される恐れがある。

従って、ロウ付けによって金属板７０を平坦化する際に、金属板面内のどの領域で接合すべきか、またどの領域で自由な熱変形を許容すべきかは重要なポイントとなる。本実施の形態の場合、金属板７０，７１の四隅にはマニホールド用の貫通穴１００〜１０３が設けられており、また金属板７０，７１の中心にはガス供給用の貫通穴７２（燃料極側流路板４０の貫通穴１０８、燃料ガス流路板４１の貫通穴１１１、空気極側流路板５０の貫通穴１１５、酸化剤ガス流路板５１の貫通穴１１７）が設けられているので、金属板７０と７１間のガスリークを回避するという意味でも、ロウ材できっちりと接合されるべき部分は、貫通穴７２，１００〜１０３を確実に固定化できる部分である。

また、本実施の形態では、セパレータの中心部から単セルに向けてガスを供給する構造であるため、正方形の金属板７０に複数の凹凸が板の中心に関して回転対称に並んだ構造になっている。このため、金属板７０の反りの状態も板の中心に関して回転対称に近い状態となり、板面内方向において中心部付近が設計寸法と比べて最も反りが大きい状態となる。従って、ロウ材の設置場所も板７０，７１の中心に関して回転対称とした方がより効果的であり、例えば図７のように板７０と板７１の互いに対向する面の７４で示す位置にロウ材を設置した。つまり、ロウ材は、貫通穴７２と貫通穴１００〜１０３とを結ぶ直線に沿って配置される。

金属板７０と７１とをロウ付けする際に、ロウ材が設置されていない領域７３では、若干の歪みなどが生まれる可能性がある。しかし、この領域７３で仮に歪みなどが生まれても、貫通穴７２，１００〜１０３の部分がきっちりと固定化されているので、大きな問題にはならない。逆に、図７の７４の部分を自由変形領域とすると、歪みなどがロウ付け後に残った時にガスリークや接触面積の低下などの問題を引き起こす可能性が大きくなるため、この７４の部分はロウ材設置領域としてふさわしくないと言える。

また、ロウ材を選択する際に、ロウ材の液化温度は、セパレータを適用する固体酸化物形燃料電池の動作温度以上となるように選択することが好ましい。固体酸化物形燃料電池の動作温度以下で液化するロウ材を使用する場合、燃料電池動作中にロウが流れ出てしまう恐れがあるためである。

また、ロウ付け温度についても、絞り加工プレスによる金属板７０に用いる材料の回復、再結晶温度以上であることが好ましい。その理由は、金属板７０の再結晶温度以上の温度でロウ付けすることで、絞り加工プレス時に生じた金属板７０の歪みを効果的に解放することが可能になるためである。絞り加工プレスによる金属板７０に用いる材料の融点をＴ_Mとすれば、再結晶温度である０．４Ｔ_M〜０．５Ｔ_M以上をロウ付け温度とすることが好ましい。

本発明は、固体酸化物形燃料電池に適用することができる。

１…燃料極、２…空気極、３…電解質、４…燃料極側セパレータ、５…空気極側セパレータ、６…セル収容部、７…集電層、８…空気極側接続材料、９…集電体、１０…単セル、１１…酸化剤ガス供給マニホールド、１２…酸化剤ガス排気マニホールド、１３…ガラスシール、４０…燃料極側流路板、４１…燃料ガス流路板、４２…燃料ガス通路板、４３…通路仕切り板、５０…空気極側流路板、５１…酸化剤ガス流路板、５２…酸化剤ガス通路板、５３…通路仕切り板、６０…シール材、６１…絶縁体、６２…セルホルダ、７０，７１…金属板、７３…熱変形供給領域、７４…ロウ材設置位置、７２，１００〜１０６，１０８，１１０〜１１２，１１５，１１７…貫通穴、１０９…燃料ガス流路、１１３…燃料ガス供給通路、１１４…燃料ガス排気通路、１１６…酸化剤ガス流路、１１８…酸化剤ガス供給通路。

Claims (8)

1. 複数の金属板の積層構造からなり、
   前記複数の金属板のうち少なくとも１つの第１の金属板は、絞りプレス加工で成形され、中心部に形成されたガス供給用の第１の貫通穴と、周辺部に形成されたマニホールド用の第２の貫通穴と、固体酸化物形燃料電池の組み立て時に固体酸化物形燃料電池セルと対向する面に形成されたガス流路とを備え、
   前記複数の金属板のうち前記第１の金属板と隣接する第２の金属板は、打ち抜きプレス加工で成形され、前記第１の金属板の第１の貫通穴と連通するように中心部に形成されたガス供給用の第３の貫通穴と、前記第１の金属板の第２の貫通穴と連通するように周辺部に形成されたマニホールド用の第４の貫通穴とを備え、
   前記第１の金属板と前記第２の金属板とは、前記第１、第３の貫通穴と前記第２、第４の貫通穴とを結ぶ少なくとも１本の直線に沿ってロウ付けされていることを特徴とする固体酸化物形燃料電池セパレータ。
2. 請求項１記載の固体酸化物形燃料電池セパレータにおいて、
   前記第１の金属板と前記第２の金属板とは、前記第１、第２の金属板の面内において前記第１、第２の金属板の中心に関して回転対称の位置にある２本以上の前記直線に沿ってロウ付けされていることを特徴とする固体酸化物形燃料電池セパレータ。
3. 請求項１または２記載の固体酸化物形燃料電池セパレータにおいて、
   ロウ材の液化温度は、固体酸化物形燃料電池セパレータを適用する固体酸化物形燃料電池の動作温度以上であることを特徴とする固体酸化物形燃料電池セパレータ。
4. 請求項１乃至３のいずれか１項に記載の固体酸化物形燃料電池セパレータにおいて、
   前記第１の金属板と前記第２の金属板とは、前記第１の金属板の材料の再結晶温度以上の温度でロウ付けされていることを特徴とする固体酸化物形燃料電池セパレータ。
5. 複数の金属板の積層により固体酸化物形燃料電池セパレータを組み立てる固体酸化物形燃料電池セパレータの製造方法において、
   前記複数の金属板のうち、隣接する一部の金属板をロウ付けする工程を含み、
   前記複数の金属板のうち少なくとも１つの第１の金属板は、絞りプレス加工で成形され、中心部に形成されたガス供給用の第１の貫通穴と、周辺部に形成されたマニホールド用の第２の貫通穴と、固体酸化物形燃料電池の組み立て時に固体酸化物形燃料電池セルと対向する面に形成されたガス流路とを備え、
   前記複数の金属板のうち前記第１の金属板と隣接する第２の金属板は、打ち抜きプレス加工で成形され、前記第１の金属板の第１の貫通穴と連通するように中心部に形成されたガス供給用の第３の貫通穴と、前記第１の金属板の第２の貫通穴と連通するように周辺部に形成されたマニホールド用の第４の貫通穴とを備え、
   前記第１の金属板と前記第２の金属板とは、前記第１、第３の貫通穴と前記第２、第４の貫通穴とを結ぶ少なくとも１本の直線に沿ってロウ付けされることを特徴とする固体酸化物形燃料電池セパレータの製造方法。
6. 請求項５記載の固体酸化物形燃料電池セパレータの製造方法において、
   前記第１の金属板と前記第２の金属板とは、前記第１、第２の金属板の面内において前記第１、第２の金属板の中心に関して回転対称の位置にある２本以上の前記直線に沿ってロウ付けされることを特徴とする固体酸化物形燃料電池セパレータの製造方法。
7. 請求項５または６記載の固体酸化物形燃料電池セパレータの製造方法において、
   ロウ材の液化温度は、固体酸化物形燃料電池セパレータを適用する固体酸化物形燃料電池の動作温度以上であることを特徴とする固体酸化物形燃料電池セパレータの製造方法。
8. 請求項５乃至７のいずれか１項に記載の固体酸化物形燃料電池セパレータの製造方法において、
   前記第１の金属板と前記第２の金属板とは、前記第１の金属板の材料の再結晶温度以上の温度でロウ付けされることを特徴とする固体酸化物形燃料電池セパレータの製造方法。

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