JP5113350B2

JP5113350B2 - Ｓｏｆｃ用ガスシール方法及び構造

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Publication number: JP5113350B2
Application number: JP2006153418A
Authority: JP
Inventors: 玲一千葉; 克也林; 嘉隆田畑; 雅之横尾; 洋介野崎; 正泰荒川
Original assignee: Nippon Telegraph and Telephone Corp
Current assignee: Nippon Telegraph and Telephone Corp
Priority date: 2006-06-01
Filing date: 2006-06-01
Publication date: 2013-01-09
Anticipated expiration: 2026-06-01
Also published as: JP2007323984A

Description

本発明は、ＳＯＦＣ（Solid Oxide Fuel Cell：すなわち固体酸化物燃料電池）用ガスシールに関するものである。

近年、酸素イオン伝導体を用いたＳＯＦＣに関心が高まりつつある。特にエネルギーの有効利用という観点から、固体燃料電池はカルノー効率の制約を受けないため本質的に高いエネルギー変換効率を有し、さらに良好な環境保全が期待されるなどの優れた特徴を持っている。

特に平板型セルは高い出力密度が得られることから、高性能な燃料電池システムの実現が可能と期待されている（非特許文献１，２参照）。

この平板型セルを複数枚重ねたスタックを一つの単位として組み立てることが一般的である。このスタックにおいて、隣接するセル同士を電気的に接続し、燃料及び酸化剤ガスを各セルにガス供給する方式として、ガス供給部分が電気的接続部分と分離している外部マニホールド型（例えば特許文献１参照）、そして一体化されている内部マニホールド型（例えば特許文献２，３参照）がある。内部マニホールド型スタックは空きスペースを小さく抑えることが可能であり、出力密度の高いセルスタックの実現には有利である。

しかし、内部マニホールド型の場合、ガス供給部分と電気接続部分を独立に圧縮することができないため、スタックを接続方向に圧縮して、電気的接続とガスのシールの両方を同時に良好に行うことは、極めて高い寸法精度が要求され、実際には非常に困難である。また、セル自体やセルに接触している集電体が長時間、高温に曝されることによって、焼きしまり、これらの部品の寸法がわずかではあるが減少する。このため、長時間にわたって電気的接続とガスのシールの両方を同時に良好に行うことは更に困難である。

これを実現するためには、ガスシール部分が部品の寸法の減少に伴って変形し且つシール性を保ち続けることが必要である。

また、外部マニホールド型の場合は、ガス供給部とセル部分は独立に圧縮することが可能であるが、両者はガス配管によりつながっている。このためセル部分の焼きしまり等によるスタック方向における寸法の減少があると、ガス配管部分に応力が掛かってしまう。この結果、セルに非対称な応力がかかり電気的接続に支障がでることが懸念される。したがって、外部マニホールド型の場合もガスシール部分が部品の寸法の減少に伴って変形することが必要である。
N.Q.Minh,J.Am.Ceram.Soc.,76,563(1993) L.G.J. De Haart and I.C. Vinke, " in the proceeding of the Solid Oxide Fuel Cells VII (SOFC VII) ", published by The Electrochemical Society Inc., (2001), p.111-119, (ISBN番号：1-56677-322-9) 特開平５−３４３０９２号公報特開平７−１２２２８７号公報特開平９−１４７８８４号公報

本発明は、長時間にわたって電気的接続とガスのシールの両方を同時に良好に実現するために、ガスシール部分がセルなどの部品の寸法の減少に伴って変形し且つシール性を保ち続けるために必要なＳＯＦＣ用ガスシール方法及び構造を提供することを目的とする。

本発明は、平板型ＳＯＦＣにおいて、平板型セル積層方向に存在する電池構成部品どうしを接合することで燃料ガスや空気用の流路の一部を構成する流路部分のガスシール方法及び構造である。

そして、上記課題を解決するため、互いに接合する電池構成部品のうち一方の部品の接合面における流路穴の周囲に、凸部を形成し、他方の部品の接合面における流路穴の周囲に、その凸部と噛み合せられる凹部を形成する。あるいは、両方の部品の接合面における流路穴の周囲に、凸部と凹部の両方を両部品の接合時に噛み合せられるように形成する。さらに、互いに噛み合せる凸部と凹部の対を、流路穴の周囲に同心円状に複数配設し、かつ、両部品の接合面の間に、変形可能な薄板を幾重の輪の形に複数配置し、互いに噛み合せる凹部と凸部の間に、薄板を挟んでおく。

以上のような本発明の構成によれば、セルスタックを８００℃以上の高温環境で長時間動作させたときにセルや集電体の寸法が減少しても、これらの部品の寸法減少に伴って生じるセル積層方向の力に伴い、凹部と凸部の間の薄板が徐々に変形する。そして、互いに噛み合う凹部と凸部のギャップがセルなどの寸法の減少に対応し減少するので、セルの電極部分とインターコネクタとの電気的接続が保たれる。また、この変形過程において常に、凹部や凸部などの噛み合わせ部分と薄板とが接触し続けることでガスシール性も同時に保つことができる。

本発明では、シール性の観点で、互いに噛み合う凸部と凹部の対が１つ以上設けられ、上記の薄板が幾重の輪の形に複数配設されている。

噛み合わせ部を構成する凸部や凹部の断面形状は三角形や四角形などでも良いが、鋭利な角を有していた方が弱い噛み潰しの力でシール性を発揮できるので好ましい。つまり、噛み合わせ部の角が鋭利であれば、角の部分のみに集中応力が働くため、角部に対応する箇所が局所的に変形しシール性が高まり有利である。

また、凹部と凸部の間に挿入された薄板の表面のみが柔らかな金属で構成されていることでも、噛み合わせ部が鋭利な角を有する場合と同様の効果が期待できる。

したがって、上記の薄板は金属板のような単一の構造でも良いが、少なくとも三層構造からなり、中心の層に比べてこの外側の層が塑性変形を起こし易い層で構成されているものも適用できる。この場合、中心の層が靭性を持つ緻密なセラミック材料で構成され、これを挟む外側の層が金属材料で構成されているものが考えられる。

また、上記の薄板の両面にガラスシールを施すことで、シール性を向上させることも可能である。

また、上記の薄板は凸部と凹部の噛み合わせで噛み潰れるが、凹部に凸部が挿入できる深さ程度まで噛み潰しの潰ししろを確保することが可能であるため、凹部と凸部との挿入深さを変えることにより適当な噛み潰しの潰ししろを得ることができる。また、噛み潰しの強度は、凹部と凸部の間に挟まれた薄板の厚さ、ヤング率等で適当な大きさに調整可能である。

また、上記薄板の凸部と接触する部分がその凸部側に湾曲していると、噛み潰し長さを長くとれるので好ましい。

以上説明したように、本発明によれば、８００℃以上の高温環境で長時間動作させたとき、ガスシール部分がセルなどの部品の寸法の減少に伴って変形し且つシール性を保ち続けることが可能である。その結果、セルスタックを圧縮する力は主にセルの電極面に掛かり電気的接続を保ち、且つ弱い圧縮力にもかかわらずガスシール性も保つことができる。

以下、本発明の実施形態について図面を参照して説明する。尚、本発明は以下の実施形態に限定されず、本発明の要旨を逸脱しない範囲で変更可能である。最初にいくつかの参考形態を説明する。

（参考形態１）
図１は本発明のＳＯＦＣ用ガスシール方法及び構造を適用するセルスタックの一例を示す断面模式図である。但し、この図は各部品を接合してしない状態を示している。

図１に示す形態のＳＯＦＣでは、第１のインターコネクタ１、第１の平板型セル２、第２のインターコネクタ３、第２の平板型セル４、第３のインターコネクタ５をこの順番に積層することにより、２枚の平板型セル２，４が電気的に接続されている。このように複数のインターコネクタ１，３，５で複数の平板型セル２，４をサンドイッチされた形で上下方向に積み上げたものをセルスタックと呼ぶ。

各平板型セル２，４は、緻密な電解質薄膜と、この両面に設けられた空気極と多孔質の燃料極とからなる。本例では、多孔質で且つ厚さ１．５ｍｍのNiO-YSZ(0.89ZrO₂-0.08Y₂O₃)の燃料極基板６上に、Sc₂O₃及びAl₂O₃添加ジルコニアSASZ(0.89ZrO₂-0.10Sc₂O₃-0.01Al₂O₃)の緻密な電解質薄膜７が設けられ、その上にLNF(LaNi_0.6Fe_0.4O₃)からなる空気極８が設けられている燃料極支持型セルを２枚使用している。また本例のセルは円形で、燃料極基板６及び電解質薄膜７の直径は６ｃｍ、空気極８の直径は５ｃｍである。もっとも、本発明を適用するＳＯＦＣはこのようなセル構造でなくても良い。

インターコネクタ１，３，５はガス不透過でかつ電気導電性のあるセラミック材料もしくは金属材料で作られた部品であり、本例では耐熱合金の一種であるインコネル合金を使用している。

インターコネクタ１，３とセル２，４の燃料極との間には、多孔質のニッケルマット（不図示）を介在させ、セル２，４の空気極とインターコネクタ３，５との間は、LNFをペースト状にしたものを塗り乾燥することで、各セル２，４の両面に各インターコネクタ１，３，５を接合している。

さらに、各セル２，４の空気極及び燃料極に対する空気と燃料ガスのガス流路と、そのガスシールについて説明する。

図２に、図１のセルスタックを構成する３枚のインターコネクタのうちの中間に位置するインターコネクタ３の上面図を示す。

インターコネクタ３の中心付近のセル設置部９に円形のセルが接するが、その外側には燃料ガスを供給するための燃料ガス供給穴１０、空気を供給するための空気供給穴１１、さらに燃料ガスを回収するための燃料ガス回収穴１２が設けられている。

インターコネクタ３の内部には、燃料ガス供給穴１０からセルの燃料極の端に向けて燃料ガスを導入するトンネル部１４と、その燃料極の端から入り別の端から出た燃料ガスを燃料ガス回収穴１２に回収するトンネル部１３と、空気供給穴１１からセルの空気極の中心位置に向けて空気を導入するトンネル部１５とが形成されている。図２中に点線で示されているのがトンネル部である。

これらのトンネル部は、例えば、インターコネクタ３として適切な材料からなる基板を３枚貼り合わせることで形成できる。具体的に言うと、貼り合わせる３枚の基板の各々に、燃料ガス供給穴１０と空気供給穴１１と燃料ガス回収穴１２を形成する。そして、最上層の基板に、環状の凸部を形成して凹状のセル設置部９を形成するとともに、最上層の基板の貼付け面に、セル設置部９内の一方の端と燃料ガス供給穴１２とを繋ぐ溝と、セル設置部９の他方の端と燃料ガス回収穴１２とを繋ぐ溝を形成する。一方、最下層の基板の貼付け面には、空気供給穴１１から円形セルの中心位置まで溝を形成する。さらに、最下層の基板の、貼付け面とは反対側の面に、円形セルの中心位置まで導入された空気を中央から放射状に流すための溝を形成しておく。このような３枚の基板を貼り合わせることで図２に示すようなインターコネクタ３を作製できるが、この作製方法に限定されないことは言うまでもない。

ここで、図２では中間に配置されるインターコネクタ３を図示したが、本参考形態のセルスタックでは、最下部に配置されるインターコネクタ１には空気導入用トンネル部１５は必要ないので設けていない。また、最上部に配置されるインターコネクタ５にはガス導入及び回収用トンネル部１３，１４は必要ないので設けられていない。

図１及び図２を参照すると、上記のように構成されたインターコネクタ１の凹状のセル設置部９に、燃料極側の面が接するように円形の平板型セル２が設置される。このとき、セル設置部９内にはセル２の燃料極基板６と電解質薄膜７の部分が収納される。そして、セル２の電解質薄膜７上からセル設置部９の周囲の凸面において、ドーナツ状のセルカバー２３が貼り付けられて、セル２の燃料極側と空気極側とが分離される。なお、セルカバー２３と、セル２の電解質薄膜７及びセル設置部９の周囲の凸面と接する部分はガラスシールにより封止される。セルカバー２３は耐熱金属または、靭性を持つジルコニアやアルミナが使用できる。

さらに、セルカバー２３上に、空気極８への空気の流路穴を持つドーナツ形のスペーサ１８が配置されるとともに、燃料ガス供給穴１０、空気供給穴１１、および燃料ガス回収穴１２の各々の位置に、ガス流路用の穴を有するドーナツ形のスペーサ１７が配置される。

そして、これらの上に第２のインターコネクタ３が配置されて、セル２の空気極面とインターコネクタ３が電気的に接続される。但し、第２のインターコネクタ３とセル２の空気極面との間以外には絶縁板１６が介在している。絶縁板１６には、セル配置部９、燃料ガス供給穴１０、空気供給穴１１、および燃料ガス回収穴１２の夫々に対応する貫通穴が形成されている。

さらに、第２のインターコネクタ３上に、セル４、セルカバー２３、スペーサ１７，１８、絶縁板１６が上記と同じように配置される。最後に、これらの上に、第３のインターコネクタ５が配置される。尚、絶縁板１６及びスペーサ１７，１８はインコネル合金やセラミック材料を使用する。

このように各部品を組み付けることで、積層されたインターコネクタ１，３，５同士の燃料ガス供給穴１０、空気供給穴１１、および燃料ガス回収穴１２が繋がり、各セル２，４に対する燃料ガスと空気の流路が形成される。図１中の白抜きの矢印で示す経路が空気の供給路であり、黒塗りの矢印で示す経路が燃料ガスの供給路である。尚、燃料ガスの回収路は図２に示していないが、燃料ガス供給路とは別の経路をとる。

また、このように各層のインターコネクタの流路穴を繋いで各セル２，４に対する燃料ガスと空気の流路を形成してなるセルスタックでは、積層方向に接合する電池構成部品どうしの境界面（インターコネクタ１，３とスペーサ１７及びセルカバー２３の境界面、セルカバー２３とスペーサ１８の境界面、絶縁板１６とスペーサ１７及び１８との境界面、絶縁板１６とインターコネクタ３，５の境界面）において、燃料ガス供給穴１０、空気供給穴１１、燃料ガス回収穴１２およびスペーサ１８の空気極用流路穴などの流路からガスが漏出しないよう流路穴の周囲にガラスペーストなどでガスのシールが行われている。ＳＯＦＣでは、セルの電極部分とインターコネクタとの電気的接続が良好に保たれるよう、セルスタックがセルの積層方向に所定の荷重で圧縮されており、この圧縮力によって、流路穴が形成された部品どうしの境界面のシール性も保たれている。

ＳＯＦＣは約８００〜１０００℃の高温下で長時間使用されるが、この際、セルや集電体が焼きしまり、これらの部品の寸法が僅かではあるが減少する。このとき、流路穴の周囲に設けられたガスシール部のシール性は保たれるものの、セルの電極部分とインターコネクタとの良好な電気接続を保てなくなるおそれがある。

そこで、長時間の高温環境下でガスのシールと電気的接続の両方を良好に行うには、ガスシール部分が部品の寸法の減少に伴って変形し且つシール性を保ち続けることが必要になる。

このような機能を持つガスシール部は、図１のセルスタックでは、スペーサ１７とインターコネクタ１又は３の接合面と、スペーサ１８とに設けられている。

ここで、スペーサ１７とインターコネクタ１又は３との接合面におけるガスシール構造について、図２〜図５を参照して説明する。図３はスペーサ１７のインターコネクタとの接合面を示す図、図４は噛み潰し用薄板２１の平面図である。

図２に示すように、スペーサ１７が接合されるインターコネクタ１又は３の接合面の燃料ガス供給穴１０、空気供給穴１１、燃料ガス回収穴１２のそれぞれ周囲に、噛み合わせ部１９が形成されている。そして、これらの箇所に接合されるスペーサ１７の接合面においても、図３に示すように、流路穴２２の周囲に、噛み合わせ部１９と噛み合せられる噛み合わせ部２０が形成されている。さらに、これらの噛み合わせ部１９，２０間に、噛み合わせ部１９，２０同士のかみ合いで噛み潰せられるドーナツ状の噛み潰し用薄板２１（図４参照）が挿入されている。この一例として、図５に、スペーサ１７とインターコネクタ１との接合面におけるガスシール構造の一部断面を示している。

さらに、図６を参照して、セルへの空気の流路穴を持つドーナツ形のスペーサ１８に適用されたガスシール構造を説明する。図６は、スペーサ１８に適用されたガスシール構造の一例を示す一部断面図である。この図に示すように、スペーサ１８を２枚用い、一方のスペーサ１８の接合面における流路穴２２の周囲に噛み合わせ部１９Ａ，１９Ｂが形成され、もう一方のスペーサ１８の接合面においても、流路穴２２の周囲に、噛み合わせ部１９Ａ，１９Ｂと噛み合せられる噛み合わせ部２０Ａ，２０Ｂが形成されている。そして、これらの噛み合わせ部１９，２０間に、ドーナツ状の噛み潰し用薄板２１（図４参照）が挿入されている。

次に、上記のように構成したガスシール部の作用を説明する。図７は、ガスシール部分付近の噛み潰し前後の様子を示した一部の断面図である。この図に示すように、接合する２つの部品の噛み合わせ部１９，２０間に挿入された噛み潰し用薄板２１は、互いの部品を接合する方向の力（図中の黒塗り矢印の力）がかかると、噛み合わせ部と接触してガスシールを行いつつ噛み合わせ部の形に沿って変形していく。したがって、セルの電極部分とインターコネクタとが電気的に接続され、かつセルの接続方向に所定の荷重で圧縮されているセルスタックを８００℃以上の高温環境で長時間動作させたときにセルや集電体の寸法が減少しても、これらの部品の寸法減少に伴って生じる力に伴い噛み潰し用薄板２１が徐々に変形する。そして、噛み合わせ部１９，２０間のギャップがセルや集電体の寸法減少に対応して減少し、セルの電極部分とインターコネクタとの電気的接続が保持される。また、この変形過程において常に噛み合わせ部１９，２０と噛み潰し用薄板２１が接触し続けることでガスシール性も同時に保つことができる。

上記のように作用を説明した際は、互いに噛み合う噛み合わせ部１９，２０として、図７のように断面三角形の凹部と凸部を接合面に同心円状に４箇所形成した構造を用いたが、本参考形態では図５及び図６に示した噛み合わせ構造をとっている。勿論、図５及び図６の噛み合わせ構造は上記と同じ作用を奏する。

さらに、図５及び図６を参照して、本参考形態のガスシール部の噛み合わせ構造を詳述する。

接合する一方の部品（図５ではスペーサ１７、図６ではスペーサ１８）の噛み合わせ部は、接合面の流路穴２２の周囲に同心円状に配置された噛み合わせ凸部１９Ａと噛み合わせ凹部１９Ｂからなる。また、これと噛み合う他方の部品（図５ではインターコネクタ１、図６ではスペーサ１８）の噛み合わせ部は、接合面の流路穴２２の周囲に同心円状に配置された噛み合わせ凹部２０Ａと噛み合わせ凸部２０Ｂからなる。

噛み合わせ凸部１９Ａ，２０Ｂの断面は高さ０．５ｍｍの三角形で、これに噛み合う噛み合わせ凹部１９Ｂ，２０Ａの断面は深さ０．５ｍｍ、幅０．５ｍｍの四角溝である。このような形状の噛み合わせ部は、例えば図５の場合、直径２ｃｍの流路穴２２の周囲に同心円状に直径３ｃｍ付近に設けてある。噛み潰し用薄板２１は内径２．５ｃｍｍ外径３．５ｃｍのドーナツ状で厚さが０．５ｍｍのインコネル合金を使用している。

噛み潰し用薄板２１が本例のようなインコネル合金や白金などの金属材料の場合、噛み潰しの力がかかると、凹部や凸部などの噛み合わせ部の角が薄板２１の表面に食い込んだ状態でシール性を保ち、薄板２１は噛み合わせ部の形に沿って変形していくことが可能である。尚、薄板２１と接する噛み合わせ部の角は鋭利である方が弱い噛み潰しの力でシールできるので好ましい。つまり、噛み合わせ部の角は鋭利であれば、スタック全体に大きな圧縮力をかけなくても電気的接続とガスのシールが良好に行える。これは、セルやインターコネクタなどの電池構成材料の多くが強度的に脆いＳＯＦＣに適する。

以上のようにガスシール部が設けられた本参考形態のセルスタックを電気炉に入れ、ＳＯＦＣの動作温度である８００℃まで昇温するとともに、スタック全体をその積層方向に約２０ｋｇ重の力で圧縮した状態で、ガスを供給した。燃料ガスには、室温加湿の水素を用いた。こうして試験したところ、２枚のセルのスタックでトータルの開放電圧は約２．０Ｖと高くガスシールが機能していることが分かった。電流を２Ａ流したところ、電圧は１．８Ｖであり電気的接合も十分であることが分かった。さらに、この状態で、１０００時間放置したところ、スタック全体が０．２ｍｍほど圧縮されたが、電圧および開放電圧に変化は見られなかった。

以上のように、セル自体が長期の運転により圧縮されてもガスシール部分がそれに対応して変形するためガスシール性および電気的接続特性が保たれることが実証された。

（参考形態２）
この参考形態２では、図５及び図６に示した参考形態１のガスシール部の噛み合わせ構造に代えて、図８に示すような構造をとる。すなわち、図８に示すように、接合する一方の部品２４（例えばスペーサ）の噛み合わせ部は、接合面の流路穴２２の周囲に同心円状に配置された噛み合わせ凸部１９Ｃと噛み合わせ凸部１９Ｄからなる。また、これらと噛み合う他方の部品２５（例えばインターコネクタ）の噛み合わせ部は、接合面の流路穴２２の周囲に配置された噛み合わせ凹部２０Ｃを有し、この凹部２０Ｃの中心に、凸部１９Ｃ，１９Ｄ間に形成される凹部１９Ｆに挿入できる噛み合わせ凸部２０Ｄが設けられている。

噛み合わせ凸部１９Ｃ，１９Ｄ，２０Ｄの断面は高さ０．５ｍｍの三角形で、噛み合わせ凹部２０Ｃの断面は深さ０．５ｍｍ、幅６ｍｍの四角溝である。このような形状の噛み合わせ部は、例えば図５の場合、直径２ｃｍの流路穴の周囲に同心円状に直径３ｃｍ付近に設けてある。

さらに、噛み潰し用薄板２１は、参考形態１と同じインコネル合金板の両面にパイレックスガラス粉末からなるガラスシールペースト２３を塗布したものを使用している。この場合、参考形態１に用いた薄板２１に比べ、よりシール性が高まる。尚、ガラスシールペースト２３は噛み潰し用薄板２１の両面全体に塗布されなくても、少なくとも噛み合わせ部に接触する部分に施されていれば良い。

このようなガスシール構造以外は参考形態１と同様にしたセルスタックを組み上げ、参考形態１と同様の試験を行った。

このセルスタックの開放電圧は２．１Ｖであり、電流が２Ａでの、電圧は１．９Ｖと良好であった。また、１０００時間動作後は、スタック全体がやはり０．２ｍｍほど圧縮された。しかし、電圧および開放電圧に変化は見られなかった。

（参考形態３）
この参考形態２では、噛み潰し用薄板２１に、厚さ０．２ｍｍで参考形態１と同様の形状の３ＹＳＺ（３mol%イットリア添加ジルコニア）の板の両面に厚さ５０μｍの金のスクリーンプリント層を噛み合わせ部に接触する部分のみに施した３層構造の物を使用した。薄板２１の中間層に用いた３ＹＳＺは金属材料のように靭性を持つセラミック材料であるので、噛み潰しの力がかかると、噛み合わせ部の形に沿って変形することができる。さらに、３ＹＳＺは高い靭性とともに高い強度（剛性）を持つ材料なので、噛み合わせ部との密着性が良くなるようその両面に塑性変形を起こし易い材料の金を施している。

また、ガスシール部の噛み合わせ構造は、図８に示される構造を採用する。但し、上記のように表面のみが柔らかな金で構成された噛み潰し用薄板２１を使用したため、図８に示す、断面が三角形からなる噛み合わせ凸部１９Ｃ，１９Ｄ，２０Ｄの角や、断面が四角溝からなる噛み合わせ凹部２０Ｃの角は薄板２１との密着性が良くなるよう研磨により丸めてある。

このような構造以外は参考形態１と同様にしたセルスタックを組み上げ、参考形態１と同様の試験を行った。

このセルスタックの開放電圧は２．０Ｖであり、電流が２Ａでの、電圧は１．８Ｖと良好であった。また、１０００時間動作後は、スタック全体がやはり０．２ｍｍほど圧縮された。しかし、電圧および開放電圧に変化は見られなかった。

（実施形態）
上述した各参考形態では、接合する部品間に噛み潰し用薄板２１を一枚挿入したが、複数枚挿入してシール性を向上させることも可能である。図９は、本発明の実施の一形態として、２枚の噛み潰し用薄板２１を用いた例を示す部分断面図である。この図に示すように、接合する部品２４，２５（例えばインターコネクタ１とスペーサ１７）の噛み合わせ部どうしの間に、２枚の噛み潰し用薄板２１Ａ，２１Ｂが挿入されている。噛み潰し用薄板２１Ａはドーナツ状であり、流路穴２２の周囲に同心円状に配置された噛み合わせ部１９Ｅ，１９Ｆ，２０Ｅ，２０Ｆに対応する形状となっている。さらに、もう一つの噛み潰し用薄板２１Ｂは、中央に噛み潰し用薄板２１Ａを通す流路穴２２を持つドーナツ形であり、噛み合わせ部１９Ｆ，２０Ｆのさらに外側に配置された噛み合わせ部１９Ｇ，１９Ｈ，２０Ｇ，２０Ｈに対応するものである。

このように、接合する部品の境界面における燃料ガスや空気用の流路穴の周囲に複数枚の噛み潰し用薄板２１を幾重の輪の形に配置することで、ガス漏れの確率を下げ、よりシール性を高めることができる。各々の噛み潰し用薄板２１の構成材料については上述の各参考形態で挙げたものを適宜使用できることは勿論のことである。

また、上記ではインターコネクタ１，３，５の材料としてインコネル合金を挙げたが、ランタンクロマイト系酸化物（Ｌａ（Ｓｒ）ＣｒＯ₃）に代表される導電性セラミックスでインターコネクタを構成してもよい。

また、本発明に使用する噛み潰し用薄板２１は、ＳＯＦＣの動作温度において酸化しても表面があまり荒れてこない耐熱合金（例えばインコネル６００，インコネル６０１）、貴金属（例えば金や白金）などが適している。噛み潰しの応力集中が小さい場合や、参考形態３のような３層構造の場合などでは、３ＹＳＺなどの靭性を持つセラミック材料からなる板が使用できる。これら以外には、ＳＯＦＣの動作温度に耐え、かつ、噛み合わせ部の形に対応してシール性を発揮できれば任意である。

また、噛み潰し用薄板２１は、対向する噛み合わせ部１９，２０によって噛み潰れるため、噛み合わせ部１９，２０の位置に沿って対応させることが可能な形状であれば良く、ドーナツ形のような円環状板に限らず、三角形や四角形や多角形、楕円形や星形などの板に穴が開いた平面形状でも良い。

さらに、対向する噛み合わせ部１９，２０の断面形状は、図５〜図９に挙げた形状に限られず、様々な噛み合わせ形状をとることができる。例えば、図１０（ａ）に示すように、対向する接合面にそれぞれ断面四角形の凹部と凸部の両方を交互に配置した形状も考えられる。あるいは、図１０（ｂ）に示すように一方の部品の接合面に断面四角形の凹部だけを形成し、他方の部品の接合面に断面四角形の凸部だけを配置する形状も考えられる。また、凸部や凹部の断面形状は三角形や四角形の他に円弧形も考えられる。但し、どのような噛み合わせ形状をとるにしても、互いに噛み合う凸部と凹部の断面形状は、噛み合わせの力が加わったときに噛み潰し用薄板２１の表面材料と良好に接触し続けることができる形状である。

また、上述した各参考形態及び実施形態の噛み潰し用薄板２１は平らな形状であるが、図１１に示すように、この噛み潰し用薄板２１に予め波形の形を付けておけば、これを挟む部品の接合面を、噛み合わせ部が設けられていない平ら面にしても、本発明の効果が得られる。このような波形の噛み潰し用薄板２１は金属材料やセラミック材料のプレス成形によって作ることができる。但し、セラミック材料で作る場合は、３ＹＳＺのような柔軟性があるセラミック材料が適している。

さらに、白金や金などの金属材料からなる噛み潰し用薄板２１に波形の形を付けた場合、図１２に示すように、ガスシール部分に、波形の噛み潰し用薄板２１の山と凸形の噛み合わせ部とが合うように配置すれば、噛み潰し用薄板２１の噛み潰し長を長くとることができる。つまり、凸形の噛み合わせ部と接触する部分が凸部側に湾曲している噛み潰し用薄板２１を使用すれば、セルなどの寸法減少が比較的大きい場合にも十分対応可能となる。

また、上述した各参考形態及び実施形態のセルスタックでは燃料極支持型セルを用いたが、本発明のガスシール方法は、緻密な電解質基板の両面にこれよりも面積の小さい空気極と燃料極とが設けられている電解質自立型セルを用いたセルスタックにも適用できる。その一例の断面模式図を図１３に示す。この図において、白抜きの矢印が空気の流れを示し、黒塗りの矢印が燃料ガスの流れを示している。

図１３に示すセルスタックの場合、平板型セル２６の電解質基板２７は３ＹＳＺのような柔軟性のあるセラミック材料で構成する。このような材質からなる電解質基板２７の、空気極２８と燃料極２９の無い外周部の両面に、金や白金などの柔らかい金属層３０が形成されている。そして、各インターコネクタ３１，３２には、電解質基板２７両面の金属層３０を挟む噛み合わせ部１９，２０が設けられている。つまり、電解質基板２７は噛み潰し用薄板２１を兼ねた基板となっている。また、インターコネクタ３１とスペーサ３３との接合面には、上記の各参考形態及び実施形態で説明した噛み合わせ構造のガスシール部が用いられている。

このような構造によれば、電解質自立型セルを用いたセルスタックにおいても、ガスシール部分がセルなどの寸法の減少に伴って変形し且つシール性を保ち続けることが可能である。

本発明のＳＯＦＣ用ガスシール方法及び構造を適用するセルスタックの一例を示す断面模式図である。本発明の参考形態及び実施形態のセルスタックを構成する中間のインターコネクタを示す上面図である。図１に示したスペーサの上面図である。本発明の参考形態及び実施形態で使用する噛み潰し用薄板の上面図である。本発明の参考形態１のセルスタックの、インターコネクタとスペーサとの接合面におけるガスシール部の噛み合わせ構造を示す一部断面図である。本発明の参考形態１のセルスタックの、セル用スペーサのガスシール部の噛み合わせ構造を示す一部断面図である。本発明の参考形態１におけるガスシール部付近の噛み潰し前後の様子を示した一部の断面図である。本発明の参考形態２によるガスシール部の噛み合わせ構造例を示す一部断面図である。本発明の実施形態としてガスシール部に複数の噛み潰し用薄板を配置した例を示す一部断面図である。本発明のその他の実施形態であるガスシール部の噛み合わせ構造例を示す一部断面図である。本発明のその他の実施形態として、噛み潰し用薄板の断面形状の変形例を示す一部断面図である。本発明のその他の実施形態として、噛み潰し用薄板の断面形状の変形例を示す一部断面図である。本発明のその他の実施形態として、電解質自立型セルを用いたセルスタックにおけるガスシール構造を示す断面模式図である。

符号の説明

１，３，５，３１，３２インターコネクタ
２，４，２６平板型セル
６，２９燃料極
７，２７電解質
８，２８空気極
９セル設置部
１０燃料ガス供給穴
１１空気供給穴
１２燃料ガス回収穴
１３，１４，１５トンネル部
１６絶縁板
１７，１８スペーサ
１９，２０噛み合わせ部
１９Ａ，１９Ｃ，１９Ｄ，１９Ｅ，１９Ｇ，２０Ｂ，２０Ｆ噛み合わせ凸部
１９Ｂ，１９Ｆ，２０Ａ，２０Ｃ，２０Ｅ，２０Ｇ噛み合わせ凸部
２１噛み潰し用薄板
２２流路穴
２３セルカバー
２４、２５接合する部品
３０金属層

Claims

固体酸化物電解質の両面にそれぞれ空気極と燃料極を配置してなる複数の平板型セルのそれぞれがインターコネクタによって挟まれて積層されたセルスタックと、前記セルの積層方向に延在し、前記各セルの空気極と燃料極に対して空気と燃料ガスのそれぞれを給排気するための流路部と、を有する固体酸化物型燃料電池の、前記流路部における部品どうしの接合面をシールするガスシール方法であって、
接合する一方の部品の接合面に開口する流路穴の周囲に、凸部を形成し、他方の部品の接合面における流路穴の周囲に、その凸部と噛み合せられる凹部を形成するか、あるいは、両方の部品のそれぞれ接合面における流路穴の周囲に、凸部と凹部の両方を両部品の接合時に噛み合せられるように形成しておき、
さらに、互いに噛み合せる前記凸部と前記凹部の対を、前記流路穴の周囲に同心円状に複数配設し、かつ、前記両部品の接合面の間に、変形可能な薄板を幾重の輪の形に複数配置し、互いに噛み合せる前記凹部と前記凸部の間に前記薄板を挟んでおくことを特徴とするガスシール方法。
固体酸化物電解質の両面にそれぞれ空気極と燃料極を配置してなる複数の平板型セルのそれぞれがインターコネクタによって挟まれて積層されたセルスタックと、前記セルの積層方向に延在し、前記各セルの空気極と燃料極に対して空気と燃料ガスのそれぞれを給排気するための流路部と、を有する固体酸化物型燃料電池の、前記流路部における部品どうしの接合面をシールするガスシール構造であって、
接合する一方の部品の接合面に開口する流路穴の周囲に、凸部が形成され、かつ、他方の部品の接合面における流路穴の周囲に、その凸部と噛み合せられる凹部が形成されているか、あるいは、両方の部品のそれぞれ接合面における流路穴の周囲に、凸部と凹部の両方が両部品の接合時に噛み合せられるように形成されており、
互いに噛み合せる前記凸部と前記凹部の対は、前記流路穴の周囲に同心円状に複数配設されており、
前記両部品の接合面の間に、変形可能な薄板が幾重の輪の形に複数配置され、前記薄板は、互いに噛み合せる前記凹部と前記凸部の間に挟まれていることを特徴とするガスシール構造。
前記薄板が少なくとも三層構造となっており、外側の層が中心の層に比べて塑性変形を起こし易い層で構成されている請求項２に記載のガスシール構造。
前記中心の層が靭性を持つ緻密なセラミック材料で構成され、これを挟む外側の層が金属材料で構成されている請求項３に記載のガスシール構造。
前記薄板の両面にガラスシールが施されている請求項２から４のいずれかに記載のガスシール構造。
前記薄板における凸部と接触する部分が当該凸部側に湾曲している請求項２から５のいずれかに記載のガスシール構造。