JP2014127435A - 全固体電池の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】抵抗の増加や容量の低下を防ぐことができる全固体電池の製造方法を提供する。
【解決手段】正極合剤層１２及び負極合剤層１３の間に形成された固体電解質層１１ａ，１１ｂを備える全固体電池の製造時に、正極合剤層１２及び負極合剤層１３の表面に固体電解質層１１ａ，１１ｂを形成してから、正極合剤層１２の固体電解質層１１ａの表面と、負極合剤層１３の固体電解質層１１ｂの表面とを加熱し、両者を互いに圧着する。加熱により固体電解質層１１ａ，１１ｂを溶融・軟化させることで接合界面を形成しやすい。固体電解質層１１ａ，１１ｂの表面を加熱することで、加熱時間を短縮可能となる。固体電解質層１１ａ，１１ｂが形成された正極合剤層１２、負極合剤層１３を過度に加熱することによって伝導度を悪化させる結晶相が出現することを防止して、特に負極合剤層１３の銅箔と固体電解質層１１ｂとの反応を抑止して容量の低下を防ぐことができる。
【選択図】図２

Description

本発明は、全固体電池の製造方法に関し、特に、正極層と、負極層と、正極層及び負極層の間に形成された固体電解質層とを備える全固体電池の製造方法に関する。

正極合剤層と、負極合剤層と、正極合剤層及び負極合剤層の間に形成された固体電解質層とを備える全固体電池に関する技術が提案されている。全固体電池は、固体電解質が不燃性であり、可燃性の電解液を用いた電池に比べて安全性を確保するためのシステムを簡素化できる。例えば、特許文献１には、固体電解質層の一方の側に正極層を積層し、固体電解質層の他方の側に負極層を積層して積層体を形成してから、積層体を加熱しながら圧力を加えることにより全固体電池を製造する手法が開示されている。特許文献１では、積層体を加熱しながら圧力を加えることにより、固体電解質層と正極層及び負極層とを軟化させてから融着させて一体化することで、イオン伝導パスを形成し、イオン伝導抵抗を低減して、全固体電池の容量や出力を向上させる。

特開２０１１−１４２００７号公報

しかしながら、電極を過度に加熱すると、電池の抵抗が増大する問題がある。すなわち、電極を加熱する場合には、電極全体の温度を上げる必要があり、電極の接着面を必要な温度に加熱する場合には時間がかかる。加熱に時間がかかると固体電解質層の伝導度を悪化させる結晶相が出現する。そこで、加熱に時間をかけないように加熱の温度を高く設定しても、伝導度を悪化させる結晶相が出現する。また、電極を過度に加熱すると、負極に銅箔を使う場合には、特に容量の低下が生じる。すなわち、加熱することにより、固体電解質層と銅とが反応し、リチウムを捕獲するようになるため、容量の低下が起こる。

本発明は上記課題に鑑みてなされたものであり、抵抗の増加や容量の低下を防ぐことができる全固体電池の製造方法を提供することを目的とする。

本発明は、正極層と、負極層と、正極層及び負極層の間に形成された固体電解質層とを備える全固体電池の製造方法であって、正極層の表面に固体電解質層を形成する正極側積層体作製工程と、負極層の表面に固体電解質層を形成する負極側積層体作製工程と、正極側積層体作製工程で正極層の表面に形成された固体電解質層の表面と、負極側積層体作製工程で負極層の表面に形成された固体電解質層の表面とを加熱する加熱工程と、加熱工程で加熱された正極層の表面の固体電解質層と、加熱工程で加熱された負極層の表面の固体電解質層とを互いに圧着する圧着工程とを含む全固体電池の製造方法である。

この構成によれば、正極層と、負極層と、正極層及び負極層の間に形成された固体電解質層とを備える全固体電池の製造方法において、正極層及び負極層の表面に固体電解質層を形成しておいてから、正極層の表面に形成された固体電解質層の表面と、負極層の表面に形成された固体電解質層の表面とを加熱し、両者を互いに圧着する。加熱により固体電解質層を溶融及び軟化させることで接合界面を形成しやすくなる。さらに固体電解質層の表面を加熱することで、加熱に要する時間を短縮可能となる。さらに、固体電解質層を形成された正極層又は負極層を過度に加熱することによって伝導度を悪化させる結晶相が出現することを防止して、特に、負極層に主に用いられる銅箔と固体電解質層との反応を抑止して、抵抗の増加や容量の低下を防ぐことができる。

また、本発明は、正極層と、負極層と、正極層及び負極層の間に形成された固体電解質層とを備える全固体電池の製造方法であって、正極層の表面に固体電解質層を形成する正極側積層体作製工程と、正極側積層体作製工程で正極層の表面に形成された固体電解質層の表面を加熱する加熱工程と、加熱工程で加熱された正極層の表面の固体電解質層と、負極層とを互いに圧着する圧着工程とを含む全固体電池の製造方法である。

この構成によれば、正極層と、負極層と、正極層及び負極層の間に形成された固体電解質層とを備える全固体電池の製造方法において、正極層の表面に固体電解質層を形成しておいてから、正極層の表面に形成された固体電解質層の表面を加熱し、負極層と互いに圧着する。正極層にのみ固体電解質層を形成すれば良いため、工程数を減少させることができる。また、正極層の表面に形成された固体電解質層の表面を加熱し、負極層への直接的な加熱は必要ないため、特に、負極層に主に用いられる銅箔と固体電解質層との反応を抑止して容量の低下を防ぐことができる。

また、本発明は、正極層と、負極層と、正極層及び負極層の間に形成された固体電解質層とを備える全固体電池の製造方法であって、負極層の表面に固体電解質層を形成する負極側積層体作製工程と、負極側積層体作製工程で負極層の表面に形成された固体電解質層の表面を加熱する加熱工程と、加熱工程で加熱された負極層の表面の固体電解質層と、正極層とを互いに圧着する圧着工程とを含む全固体電池の製造方法である。

この構成によれば、正極層と、負極層と、正極層及び負極層の間に形成された固体電解質層とを備える全固体電池の製造方法において、負極層の表面に固体電解質層を形成しておいてから、負極層の表面に形成された固体電解質層の表面を加熱し、正極層と互いに圧着する。負極層にのみ固体電解質層を形成すれば良いため、工程数を減少させることができる。

この場合、被加工物をその間で圧縮する一対のプレスロールと、一対のプレスロールの間で圧縮される直前の被加工物を加熱することが可能な加熱源とを備えたロールプレス機を用い、加熱工程は、正極層と負極層とを対向させ、正極層と負極層とが対向する面の側に固体電解質層が位置するようにしつつ、正極層と負極層とが一対のプレスロールの間で圧縮される直前に加熱源によって固体電解質層の表面を加熱することにより行い、圧着工程は、加熱源によって固体電解質層の表面を加熱した直後に、正極層と負極層とを一対のプレスロールの間で圧縮することにより行うことが好適である。

この構成によれば、被加工物をその間で圧縮する一対のプレスロールと、一対のプレスロールの間で圧縮される直前の被加工物を加熱することが可能な加熱源とを備えたロールプレス機を用いる。加熱工程は、正極層と負極層とを対向させ、正極層と負極層とが対向する面の側に固体電解質層が位置するようにしつつ、正極層と負極層とが一対のプレスロールの間で圧縮される直前に加熱源によって固体電解質層の表面を加熱することにより行い、圧着工程は、加熱源によって固体電解質層の表面を加熱した直後に、正極層と負極層とを一対のプレスロールの間で圧縮することにより行う。このため、加熱源で圧縮される直前に固体電解質層の表面を加熱された正極層と負極層とがプレスロールの間で順次圧縮されていくため、加熱された後に圧縮されるまでの時間が安定し、圧縮されるときの固体電解質層の温度にムラが生じ難くすることができる。

この場合、正極層、負極層及び固体電解質層を間に介さずに直接に加熱源から加熱されるプレスロールの加熱部位を冷却部材により覆いつつ、加熱工程及び圧着工程を行うことが好適である。

この構成によれば、正極層、負極層及び固体電解質層を間に介さずに直接に加熱源から加熱されるプレスロールの加熱部位を冷却部材により覆いつつ、加熱工程及び圧着工程を行う。これにより、正極層等を間に介さずに直接に加熱源から加熱されるプレスロールの部位と、正極層等を間に介して加熱源から加熱されるプレスロールの部位との間に温度差が生じて、ロールにクラックや歪みが生じることを防止することができる。

この場合、正極層、負極層及び固体電解質層のいずれかと一緒に帯状の冷却部材を一対のプレスロールの間に通すことにより、加熱部位を冷却部材により覆いつつ、加熱工程及び圧着工程を行うことが好適である。

この構成によれば、正極層、負極層及び固体電解質層のいずれかと一緒に帯状の冷却部材を一対のプレスロールの間に通すことにより、加熱部位を冷却部材により覆いつつ、加熱工程及び圧着工程を行う。このため、簡単な方法により、加熱部位を冷却部材で覆い、ロールにクラックや歪みが生じることを防止することができる。

本発明の全固体電池の製造方法によれば、抵抗の増加や容量の低下を防ぐことができる。

第１実施形態の全固体電池の製造工程を示すフローチャートである。 第１実施形態の全固体電池の製造工程における加熱工程を示す側面図である。 第１実施形態の全固体電池の製造工程における圧着工程を示す側面図である。 第２実施形態の全固体電池の製造工程における加熱工程を示す側面図である。 第２実施形態の全固体電池の製造工程における圧着工程を示す側面図である。 第３実施形態の全固体電池の製造工程における加熱工程を示す側面図である。 第３実施形態の全固体電池の製造工程における圧着工程を示す側面図である。 第４実施形態の全固体電池の製造工程における加熱工程及び圧着工程を示す側面図である。 第５実施形態の全固体電池の製造工程における加熱工程及び圧着工程を示す側面図である。

以下、図面を参照して、本発明の実施形態に係る全固体電池の製造方法の実施形態について詳細に説明する。図１に示すように、本発明の第１実施形態では、まず、固体電解質層作製工程では、全固体電池の固体電解質層が作製される（Ｓ１１）。固体電解質層の作製は、硫化物を主要組成としたガラス又はガラスセラミックス状の固体リチウム電解質材料を用いることができる。固体電界質層の作製は、例えば、Ｌｉ_３ＰＳ_４等の硫化物固体電解質を２００℃程度に加熱しつつ６０秒間に亘って６００ＭＰａの圧力でホットプレスすることにより、密度が８５％以上のシート状の固体電解質層を作製することができる。

次に、正極側積層体作製工程では、正極側の積層体が作製される（Ｓ１２）。正極側の積層体は、例えば、図２に示すように、支持シート２０上のアルミニウム箔等の正極合剤層１２の表面にシート状の固体電解質層１１ａを貼付することにより製造することができる。同様に、負極側積層体作製工程では、負極側の積層体が作製される（Ｓ１３）。負極側の積層体は、例えば、図２に示すように、支持シート２０上の銅箔等の正極合剤層１２の表面にシート状の固体電解質層１１ｂを貼付することにより製造することができる。

次に、加熱工程において、正極側の積層体と負極側の積層体とが加熱される（Ｓ１４）。図２に示すように、支持シート２０上において正極合剤層１２の表面に貼付された固体電解質層１１ａの表面は近赤外線ヒータ３１ａによって加熱される。同様に、支持シート２０上において負極合剤層１３の表面に貼付された固体電解質層１１ｂの表面は近赤外線ヒータ３１ｂによって加熱される。近赤外線ヒータ３１ａ，３１ｂによる加熱は、固体電解質層１１ａ，１１ｂの側から行われ、正極合剤層１２及び負極合剤層１３は直接には加熱されない。固体電解質層１１ａ，１１ｂの加熱は、正極合剤層１２及び負極合剤層１３の内部を加熱しないように近赤外線を放射する近赤外線ヒータ３１ａ，３１ｂにより行われる。固体電解質層１１ａ，１１ｂの加熱は、支持シート２０上の固体電解質層１１ａ，１１ｂ等の積層体又は近赤外線ヒータ３１ａ，３１ｂを相対的に移動させることで、固体電解質層１１ａ，１１ｂの表面の全域が加熱される。

さらに、圧着工程において、正極側の積層体と負極側の積層体とが圧着される（Ｓ１５）。図３に示すように、加熱された正極合剤層１２の表面の固体電解質層１１ａと、加熱された負極合剤層１３の表面の固体電解質層１１ｂとは、加熱後速やかに固体電解質層１１ａ，１１ｂが対向するように重ね合わされ、プレス機４０によって圧力Ｆを加えられ、互いに圧着される。

本実施形態によれば、正極合剤層１２と、負極合剤層１３と、正極合剤層１２及び負極合剤層１３の間に形成された固体電解質層１１ａ，１１ｂとを備える全固体電池の製造方法において、正極合剤層１２及び負極合剤層１３の表面に固体電解質層１１ａ，１１ｂを形成しておいてから、正極合剤層１２の表面に形成された固体電解質層１１ａの表面と、負極合剤層１３の表面に形成された固体電解質層１１ｂの表面とを加熱し、両者を互いに圧着する。加熱により固体電解質層１１ａ，１１ｂを溶融及び軟化させることで接合界面を形成しやすくなる。さらに固体電解質層１１ａ，１１ｂの表面を加熱することで、加熱に要する時間を短縮可能となる。さらに、固体電解質層１１ａ，１１ｂが形成された正極合剤層１２又は負極合剤層１３を過度に加熱することによって伝導度を悪化させる結晶相が出現することを防止して、特に、負極合剤層１３の銅箔と固体電解質層１１ｂとの反応を抑止して容量の低下を防ぐことができる。

以下、本発明の第２実施形態について説明する。本実施形態では、正極合剤層１２の表面に固体電解質層１１ａを貼付する正極側積層体作製工程（Ｓ１２）が行われるが、負極合剤層１３の表面に固体電解質層１１ｂを貼付する負極側積層体作製工程（Ｓ１３）は行われない点が上記第１実施形態と異なっている。

図４に示すように、加熱工程（Ｓ１４）では、近赤外線ヒータ３１ａによる正極合剤層１２の表面の固体電解質層１１ａの加熱のみが、上記第１実施形態と同様に行われる。図５に示すように、圧着工程（Ｓ１５）が、上記第１実施形態と同様に行われて、全固体電池が製造される。

本実施形態では、正極合剤層１２と、負極合剤層１３と、正極合剤層１２及び負極合剤層１３の間に形成された固体電解質層１１ａとを備える全固体電池の製造方法において、正極合剤層１２の表面に固体電解質層１１ａを形成しておいてから、正極合剤層１２の表面に形成された固体電解質層１１ａの表面を加熱し、負極合剤層１３と互いに圧着する。正極合剤層１２にのみ固体電解質層１１ａを形成すれば良いため、工程数を減少させることができる。また、正極合剤層１２の表面に形成された固体電解質層１１ａの表面を加熱し、負極合剤層１３への直接的な加熱は必要ないため、特に、負極合剤層１３に主に用いられる銅箔と固体電解質層１１ａとの反応を抑止して容量の低下を防ぐことができる。

以下、本発明の第３実施形態について説明する。本実施形態では、負極合剤層１３の表面に固体電解質層１１ｂを貼付する負極側積層体作製工程（Ｓ１３）が行われるが、正極合剤層１２の表面に固体電解質層１１ａを貼付する負極側積層体作製工程（Ｓ１２）は行われない点が上記第１実施形態と異なっている。

図６に示すように、加熱工程（Ｓ１４）では、近赤外線ヒータ３１ｂによる負極合剤層１３の表面の固体電解質層１１ｂの加熱のみが、上記第１実施形態と同様に行われる。図７に示すように、圧着工程（Ｓ１５）が、上記第１実施形態と同様に行われて、全固体電池が製造される。

本実施形態では、正極合剤層１２と、負極合剤層１３と、正極合剤層１２及び負極合剤層１３の間に形成された固体電解質層１１ｂとを備える全固体電池の製造方法において、負極合剤層１３の表面に固体電解質層１１ｂを形成しておいてから、負極合剤層１３の表面に形成された固体電解質層１１ｂの表面を加熱し、正極合剤層１２と互いに圧着する。負極合剤層１３にのみ固体電解質層１１ｂを形成すれば良いため、工程数を減少させることができる。

以下、本発明の第４実施形態について説明する。本実施形態では、図８に示すように、被加工物をその間で圧縮する一対のプレスロール５０と、一対のプレスロールの間で圧縮される直前の被加工物を加熱することが可能な近赤外線ヒータ３１ｃとを備えたロールプレス機を用いて、加熱工程（Ｓ１４）及び圧着工程（Ｓ１５）が連続して行われる。

上記第１実施形態と同様の正極側積層体作製工程（Ｓ１２）及び負極側積層体作製工程（Ｓ１３）が行われた後に、加熱工程（Ｓ１４）は、正極合剤層１２と負極合剤層１３とを対向させ、正極合剤層１２と負極合剤層１３とが対向する面の側に固体電解質層１１ａ，１１ｂが位置するようにしつつ、正極合剤層１２と負極合剤層１３とが一対のプレスロール５０の間で圧縮される直前に近赤外線ヒータ３１ｃによって固体電解質層１１ａ，１１ｂの表面を加熱することにより行われる。圧着工程（Ｓ１５）は、近赤外線ヒータ３１ｃによって固体電解質層１１ａ，１１ｂの表面が加熱された直後に、正極合剤層１２と負極合剤層１３とを一対のプレスロール５０の間で圧縮することにより加熱工程（Ｓ１４）と連続して行われる。

上記第１〜第３実施形態において、長大な正極合剤層１２及び負極合剤層１３に形成された固体電解質層１１ａ，１１ｂが加熱される場合、固体電解質層１１ａ，１１ｂの各部において、加熱されてから圧着されるまでの時間差が生じ、圧着時における固体電解質層１１ａ，１１ｂの表面の温度にムラが生じる可能性がある。固体電解質層１１ａ，１１ｂの表面の温度にムラが生じると均一な接着ができなくなるため、全固体電池の面内に過電圧分布が生じ、十分な電池性能が得られない恐れがある。

そこで、本実施形態によれば、被加工物をその間で圧縮する一対のプレスロール５０と、一対のプレスロールの間で圧縮される直前の被加工物を加熱することが可能な近赤外線ヒータ３１ｃとを備えたロールプレス機を用いる。加熱工程（Ｓ１４）は、正極合剤層１２と負極合剤層１３とを対向させ、正極合剤層１２と負極合剤層１３とが対向する面の側に固体電解質層１１ａ，１１ｂが位置するようにしつつ、正極合剤層１２と負極合剤層１３とが一対のプレスロール５０の間で圧縮される直前に近赤外線ヒータ３１ｃによって固体電解質層１１ａ，１１ｂの表面を加熱することにより行なわれ、圧着工程（Ｓ１５）は、近赤外線ヒータ３１ｃによって固体電解質層１１ａ，１１ｂの表面を加熱した直後に、正極合剤層１２と負極合剤層１３とを一対のプレスロール５０の間で圧縮することにより行なわれる。このため、ロールプレス機の近赤外線ヒータ３１ｃで圧縮される直前に固体電解質層１１ａ，１１ｂの表面を加熱された正極合剤層１２と負極合剤層１３とがプレスロール５０の間で順次圧縮されていくため、加熱された後に圧縮されるまでの時間が安定し、圧縮されるときの固体電解質層１１ａ，１１ｂの温度にムラが生じ難くすることができる。

以下、本発明の第５実施形態について説明する。本実施形態では、図９に示すように、正極合剤層１２、負極合剤層１３及び固体電解質層１１ａ，１１ｂを間に介さずに直接に近赤外線ヒータ３１ｃから近赤外線を照射されて加熱されるプレスロール５０の両端部の部位を冷却ベルト６０冷却部材により覆いつつ、加熱工程（Ｓ１４）及び圧着工程（Ｓ１５）を行う。帯状の冷却ベルト６０は、正極合剤層１２、負極合剤層１３及び固体電解質層１１ａ，１１ｂと一緒に正極合剤層１２、負極合剤層１３及び固体電解質層１１ａ，１１ｂの両端部に沿って一対のプレスロール５０の間に通されることにより、直接に近赤外線ヒータ３１ｃから近赤外線を照射されて加熱されるプレスロール５０の両端部の部位を覆いつつ、加熱工程（Ｓ１４）及び圧着工程（Ｓ１５）を行う。

なお、本実施形態では、プレスロール５０の冷却のために、プレスロール５０に冷却風を送風することにより、プレスロール５０を部分的に冷却しても良い。あるいは、プレスロール５０の内部に冷媒を供給してプレスロール自体の冷却を行っても良い。

正極合剤層１２等を間に介さずに直接に近赤外線ヒータ３１ｃから近赤外線を直接に照射されて加熱されるプレスロール５０の両端部と、正極合剤層１２等を間に介して近赤外線ヒータ３１ｃから近赤外線を照射されて加熱されるプレスロール５０の中央部との間には大きな温度差が生じる。正極合剤層１２等で覆われたプレスロール５０の部分は、プレスロール５０の回転に伴い、正極合剤層１２等の常に新しい部分が加熱されていくため、正極合剤層１２等で覆われた部分は冷却されるが、正極合剤層１２等で覆われていないプレスロール５０の部分は冷却がなされない。プレスロール５０の各部位で温度差が大きくなると、プレスロール５０の表面の鍍金等が熱膨張の歪に耐えられず、剥離等を生じる恐れがある。

そこで、本実施形態では、正極合剤層１２、負極合剤層１３及び固体電解質層１１ａ，１１ｂを間に介さずに直接に近赤外線ヒータ３１ｃから加熱されるプレスロール５０の加熱部位を冷却ベルト６０により覆いつつ、加熱工程（Ｓ１４）及び圧着工程（Ｓ１５）を行う。これにより、正極合剤層１２等を間に介さずに直接に近赤外線ヒータ３１ｃから加熱されるプレスロール５０の部位と、正極合剤層１２等を間に介して近赤外線ヒータ３１ｃから加熱されるプレスロール５０の部位との間に温度差が生じて、プレスロール５０にクラックや歪みが生じることを防止することができる。

特に本実施形態では、正極合剤層１２、負極合剤層１３及び固体電解質層１１ａ，１１ｂと一緒に帯状の冷却ベルト６０を一対のプレスロール５０の間に通すことにより、加熱部位を冷却ベルト６０により覆いつつ、加熱工程（Ｓ１４）及び圧着工程（Ｓ１５）を行う。このため、簡単な方法により、正極合剤層１２等を間に介さずに直接に近赤外線ヒータ３１ｃから加熱される部位を冷却ベルト６０で覆い、プレスロール５０にクラックや歪みが生じることを防止することができる。

なお、本発明は上記実施形態に限定されず、様々な変形態様が可能である。

１１ａ，１１ｂ…固体電解質層、１２…正極合剤層、１３…負極合剤層、２０…支持シート、３１ａ，３１ｂ，３１ｃ…近赤外線ヒータ、４０…プレス機、５０…プレスロール、６０…冷却ベルト。

Claims (6)

1. 正極層と、負極層と、前記正極層及び前記負極層の間に形成された固体電解質層とを備える全固体電池の製造方法であって、
   前記正極層の表面に前記固体電解質層を形成する正極側積層体作製工程と、
   前記負極層の表面に前記固体電解質層を形成する負極側積層体作製工程と、
   前記正極側積層体作製工程で前記正極層の表面に形成された前記固体電解質層の表面と、前記負極側積層体作製工程で前記負極層の表面に形成された前記固体電解質層の表面とを加熱する加熱工程と、
   前記加熱工程で加熱された前記正極層の表面の前記固体電解質層と、前記加熱工程で加熱された前記負極層の表面の前記固体電解質層とを互いに圧着する圧着工程と、を含む全固体電池の製造方法。
2. 正極層と、負極層と、前記正極層及び前記負極層の間に形成された固体電解質層とを備える全固体電池の製造方法であって、
   前記正極層の表面に前記固体電解質層を形成する正極側積層体作製工程と、
   前記正極側積層体作製工程で前記正極層の表面に形成された前記固体電解質層の表面を加熱する加熱工程と、
   前記加熱工程で加熱された前記正極層の表面の前記固体電解質層と、前記負極層とを互いに圧着する圧着工程と、を含む全固体電池の製造方法。
3. 正極層と、負極層と、前記正極層及び前記負極層の間に形成された固体電解質層とを備える全固体電池の製造方法であって、
   前記負極層の表面に前記固体電解質層を形成する負極側積層体作製工程と、
   前記負極側積層体作製工程で前記負極層の表面に形成された前記固体電解質層の表面を加熱する加熱工程と、
   前記加熱工程で加熱された前記負極層の表面の前記固体電解質層と、前記正極層とを互いに圧着する圧着工程と、を含む全固体電池の製造方法。
4. 被加工物をその間で圧縮する一対のプレスロールと、一対の前記プレスロールの間で圧縮される直前の前記被加工物を加熱することが可能な加熱源とを備えたロールプレス機を用い、
   前記加熱工程は、前記正極層と前記負極層とを対向させ、前記正極層と前記負極層とが対向する面の側に前記固体電解質層が位置するようにしつつ、前記正極層と前記負極層とが一対の前記プレスロールの間で圧縮される直前に前記加熱源によって前記固体電解質層の表面を加熱することにより行い、
   前記圧着工程は、前記加熱源によって前記固体電解質層の表面を加熱した直後に、前記正極層と前記負極層とを一対の前記プレスロールの間で圧縮することにより行う、請求項１〜３のいずれか１項に記載の全固体電池の製造方法。
5. 前記正極層、前記負極層及び前記固体電解質層を間に介さずに直接に前記加熱源から加熱される前記プレスロールの加熱部位を冷却部材により覆いつつ、前記加熱工程及び前記圧着工程を行う、請求項４に記載の全固体電池の製造方法。
6. 前記正極層、前記負極層及び前記固体電解質層のいずれかと一緒に帯状の前記冷却部材を一対の前記プレスロールの間に通すことにより、前記加熱部位を前記冷却部材により覆いつつ、前記加熱工程及び前記圧着工程を行う、請求項５に記載の全固体電池の製造方法。

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