JP2014005429A - ロール状シート - Google Patents

Abstract

【課題】高い配合割合で粒子を含有し、かつ、保管性および運搬性に優れたロール状シートを提供すること。
【解決手段】ロール状シート６０は、粒子および樹脂成分を含有し、粒子の配合割合が、３０体積％を超過する。また、ロール状シート６０は、粒子と樹脂成分とを含有する組成物を、１対のギヤ３２を備えるギヤ構造体４を用いて、ギヤ３２の回転軸線方向に変形させながら搬送させる変形搬送工程、および、変形搬送工程の後に、シート７を、移動ロール５１により支持して搬送させながら、移動ロール５１と突出部６３との隙間に通過させる隙間通過工程により製造される。
【選択図】図１

Description

本発明は、ロール状シート、詳しくは、粒子と樹脂成分とを含有するロール状シートに関する。

従来、粒子と樹脂成分とを含有する組成物から、シートを製造する方法が種々検討されている。

例えば、窒化ホウ素粒子と、それが分散される樹脂成分とを混合して組成物を調製し、その組成物を平板で熱プレスして、プレスシートを作製した後、それらを積層して、熱伝導性シートを得る方法が提案されている（例えば、下記特許文献１参照。）。

特開２０１２−０３９０６０号公報

しかしながら、特許文献１に記載の方法では、組成物を毎回プレスするバッチ生産方式であるため、製造されるシートは、一辺が短尺の平板状シートとなる。そのような短尺のシートは、平板状シートのまま載置して保管すると保管スペースが多く必要となる上、運搬性の点でも不利である。

本発明の目的は、高い配合割合で粒子を含有し、かつ、保管性および運搬性に優れたロール状シートを提供することにある。

上記目的を達成するために、本発明のロール状シートは、粒子および樹脂成分を含有し、前記粒子の配合割合が、３０体積％を超過することを特徴としている。

また、本発明のシートは、前記粒子と前記樹脂成分とを含有する組成物を、１対のギヤを備えるギヤ構造体を用いて、前記ギヤの回転軸線方向に変形させながら搬送させる変形搬送工程、および、前記変形搬送工程の後に、前記組成物を、移動支持体により支持して搬送させながら、前記移動支持体と、前記移動支持体に対して隙間が設けられるように対向配置されるドクターとの前記隙間に通過させる隙間通過工程により製造されることが好適である。

また、本発明のシートでは、前記隙間通過工程において通過される前記組成物が、５０〜２５０℃の温度領域で５．０×１０^４Ｐａ以下となるせん断応力を有することが好適である。

また、本発明のシートは、幅が２００ｍｍ以上であることが好適である。

本発明のロール状シートは、粒子を高い配合割合で含有しながら、ロール状に形成されている。そのため、粒子が有する特定物性を十分に発揮させながら、保管スペースを低減することができ、運搬性に優れる。

図１は、本発明のロール状シートを製造するために用いられるシート製造装置の一実施形態の一部切欠平面図を示す。 図２は、図１のＡ−Ａ線に沿う断面図を示す。 図３は、図１に示すシート製造装置に用いられる混練機の概略構成図を示す。 図４は、図３に示す混練機の吐出口側の平断面図を示す。 図５は、図１に示すシート製造装置に用いられる供給部、ギヤ構造体およびシート調整部の平断面図を示す。 図６は、図５に示す供給部、ギヤ構造体およびシート調整部の側断面図であり、図５のＢ−Ｂ線に沿う断面図を示す。 図７は、図５に示すギヤ構造体の１対のギヤの分解斜視図を示す。 図８は、図７に示す１対のギヤの噛み合いを説明する側断面図であり、（ａ）は、第１ギヤの斜歯の凸面の下流側端部と、第２ギヤの斜歯の凹面の下流側端部とが噛み合う状態、（ｂ）は、第１ギヤの斜歯の凸面の途中部と、第２ギヤの斜歯の凹面の途中部とが噛み合う状態、（ｃ）は、第１ギヤの斜歯の凸面の上流側端部と、第２ギヤの斜歯の凹面の上流側端部とが噛み合う状態を示す。

本発明のロール状シートは、粒子および樹脂成分を含有する。

粒子は、粉体、粒体、粉粒体、粉末を含んでおり、粒子を形成する材料としては、例えば、無機材料、有機材料などが挙げられる。好ましくは、無機材料が挙げられる。

無機材料としては、例えば、炭化物、窒化物、酸化物、炭酸塩、硫酸塩、金属、粘土鉱物、炭素系材料などが挙げられる。

炭化物としては、例えば、炭化ケイ素、炭化ホウ素、炭化アルミニウム、炭化チタン、炭化タングステンなどが挙げられる。

窒化物としては、例えば、窒化ケイ素、窒化ホウ素（ＢＮ）、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）、窒化ガリウム、窒化クロム、窒化タングステン、窒化マグネシウム、窒化モリブデン、窒化リチウムなどが挙げられる。

酸化物としては、例えば、酸化ケイ素（シリカ、球状溶融シリカ粉末、破砕溶融シリカ粉末などを含む。）、酸化アルミニウム（アルミナ、Ａｌ_２Ｏ_３）、酸化マグネシウム（マグネシア）、酸化チタン、酸化セリウム、酸化鉄、酸化ベリリウムなどが挙げられる。さらに、酸化物として、金属イオンがドーピングされている、例えば、酸化インジウムスズ、酸化アンチモンスズが挙げられる。好ましくは、酸化ケイ素が挙げられる。

炭酸塩としては、例えば、炭酸カルシウムなどが挙げられる。

硫酸塩としては、例えば、硫酸カルシウム（石膏）などが挙げられる。

金属としては、例えば、銅（Ｃｕ）、銀、金、ニッケル、クロム、鉛、亜鉛、錫、鉄、パラジウム、または、それらの合金（はんだなど）が挙げられる。

粘土鉱物としては、例えば、モンモリロン石、マグネシアンモンモリロン石、テツモンモリロン石、テツマグネシアンモンモリロン石、バイデライト、アルミニアンバイデライト、ノントロン石、アルミニアンノントロナイト、サポー石、アルミニアンサポー石、ヘクトライト、ソーコナイト、スチーブンサイトなどが挙げられる。

炭素系材料としては、例えば、カーボンブラック、黒鉛、ダイヤモンド、フラーレン、カーボンナノチューブ、カーボンナノファイバー、ナノホーン、カーボンマイクロコイル、ナノコイルなどが挙げられる。好ましくは、カーボンブラックが挙げられる。

好ましくは、酸化物、炭素系材料が挙げられる。

また、材料として、特定物性を有する材料も挙げられ、熱伝導性材料（例えば、炭化物、窒化物、酸化物および金属から選択される熱伝導性材料、具体的には、ＢＮ、ＡｌＮ、Ａｌ_２Ｏ_３など）、電気伝導性材料（例えば、金属、炭素系材料から選択される電気伝導性材料、具体的には、Ｃｕなど）、絶縁材料（例えば、窒化物、酸化物など、具体的には、ＢＮ、シリカなど）、磁性材料（例えば、酸化物、金属、具体的には、フェライト（軟質磁性フェライト、硬質磁性）、鉄など）なども挙げられる。特定物性を有する材料は、上記で例示した材料と重複してもよい。

なお、熱伝導性材料の熱伝導率は、例えば、１０Ｗ／ｍ・Ｋ以上、好ましくは、３０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であり、また、例えば、２０００Ｗ／ｍ・Ｋ以下でもある。

また、電気伝導性材料の電気伝導率は、例えば、１０^６Ｓ／ｍ以上、好ましくは、１０^８Ｓ／ｍ以上、通常、１０^１０Ｓ／ｍ以下である。

また、絶縁材料の体積抵抗は、１×１０^１０Ω・ｃｍ以上、好ましくは、１×１０^１２Ω・ｃｍ以上であり、また、例えば、１×１０^２０Ω・ｃｍ以下でもある。

また、磁性材料の透磁率（波長２．４５ＧＨｚにおけるμ’’）は、例えば、０．１〜１０である。

また、粒子の形状は、特に限定されず、例えば、板状、鱗片状、粒子状（不定形状）、球形状などが挙げられる。

粒子の最大長さの平均値（球形状である場合には、平均粒子径）は、例えば、０．１μｍ以上、好ましくは、１μｍ以上であり、また、例えば、１０００μｍ以下、好ましくは、１００μｍ以下でもある。

また、粒子のアスペクト比は、例えば、２以上、好ましくは、１０以上であり、また、例えば、１００００以下、好ましくは、５０００以下でもある。

また、粒子の比重は、例えば、０．１ｇ／ｃｍ^３以上であり、好ましくは、０．２ｇ／ｃｍ^３以上であり、また、例えば、２０ｇ／ｃｍ^３以下、好ましくは、１０ｇ／ｃｍ^３以下でもある。

これら粒子は、単独使用または２種類以上併用することができる。

樹脂成分は、粒子を分散できるもの、つまり、粒子が分散される分散媒体（マトリックス）であって、絶縁成分を含有し、例えば、熱硬化性樹脂成分、熱可塑性樹脂成分などの樹脂成分が挙げられる。

熱硬化性樹脂成分としては、例えば、エポキシ樹脂、熱硬化性ポリイミド、ユリア樹脂、メラミン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ジアリルフタレート樹脂、シリコーン樹脂、熱硬化性ウレタン樹脂などが挙げられる。

熱可塑性樹脂成分としては、例えば、アクリル樹脂、ポリオレフィン（例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−プロピレン共重合体など）、ポリ酢酸ビニル、エチレン−酢酸ビニル共重合体、ポリ塩化ビニル、ポリスチレン、ポリアクリロニトリル、ポリアミド、ポリカーボネート、ポリアセタール、ポリエチレンテレフタレート、ポリフェニレンオキシド、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリアリルスルホン、熱可塑性ポリイミド、熱可塑性ウレタン樹脂、ポリアミノビスマレイミド、ポリアミドイミド、ポリエーテルイミド、ビスマレイミドトリアジン樹脂、ポリメチルペンテン、フッ化樹脂、液晶ポリマー、オレフィン−ビニルアルコール共重合体、アイオノマー、ポリアリレート、アクリロニトリル−エチレン−スチレン共重合体、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体、アクリロニトリル−スチレン共重合体、ポリスチレン−ポリイソブチレン共重合体などが挙げられる。

これら樹脂成分は、単独使用または２種類以上併用することができる。

樹脂成分のうち、熱硬化性樹脂成分として、好ましくは、エポキシ樹脂が挙げられ、また、熱可塑性樹脂成分として、好ましくは、アクリル樹脂が挙げられる。

エポキシ樹脂は、常温において、液状、半固形状および固形状のいずれかの形態である。

具体的には、エポキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノール型エポキシ樹脂（例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、水素添加ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ダイマー酸変性ビスフェノール型エポキシ樹脂など）、ノボラック型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、フルオレン型エポキシ樹脂（例えば、ビスアリールフルオレン型エポキシ樹脂など）、トリフェニルメタン型エポキシ樹脂（例えば、トリスヒドロキシフェニルメタン型エポキシ樹脂など）などの芳香族系エポキシ樹脂、例えば、トリエポキシプロピルイソシアヌレート、ヒダントインエポキシ樹脂などの含窒素環エポキシ樹脂、例えば、脂肪族系エポキシ樹脂、脂環式エポキシ樹脂、グリシジルエーテル型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂などが挙げられる。エポキシ樹脂としては、例えば、好ましくは、ビスフェノール型エポキシ樹脂が挙げられる。

これらエポキシ樹脂は、単独使用または２種以上併用することができる。

エポキシ樹脂のエポキシ当量は、例えば、１００ｇ／ｅｑ．以上、好ましくは１８０ｇ／ｅｑ．以上であり、また、例えば、１０００ｇ／ｅｑ．以下、好ましくは、７００ｇ／ｅｑ．以下でもある。また、エポキシ樹脂が、常温固形状である場合には、軟化点が、例えば、２０〜９０℃である。

樹脂成分（特に、エポキシ樹脂）の配合割合は、粒子１００質量部に対して、例えば、１質量部以上、好ましくは、２質量部以上、さらに好ましくは、３．５質量部以上であり、また、例えば、５０質量部以下、好ましくは、４０質量部以下、さらに好ましくは、３０質量部以下でもある。

ロール状シートは、エポキシ樹脂とともに、好ましくは、硬化剤を含有する。

硬化剤は、加熱によりエポキシ樹脂を硬化させることができる潜在性硬化剤（エポキシ樹脂硬化剤）であって、例えば、フェノール化合物、アミン化合物、酸無水物化合物、アミド化合物、ヒドラジド化合物、イミダゾリン化合物などが挙げられる。また、上記の他に、ユリア化合物、ポリスルフィド化合物なども挙げられる。

フェノール化合物は、フェノール樹脂を含み、例えば、フェノールとホルムアルデヒドとを酸性触媒下で縮合させて得られるノボラック型フェノール樹脂、例えば、フェノールとジメトキシパラキシレンまたはビス（メトキシメチル）ビフェニルから合成されるフェノール・アラルキル樹脂、例えば、ビフェニル・アラルキル樹脂、例えば、ジシクロペンタジエン型フェノール樹脂、例えば、クレゾールノボラック樹脂、例えば、レゾール樹脂などが挙げられる。好ましくは、フェノール・アラルキル樹脂が挙げられる。

フェノール化合物の水酸基当量は、例えば、８０〜２，０００ｇ／ｅｑ．、好ましくは、９０〜１，０００ｇ／ｅｑ．、さらに好ましくは、１００〜５００ｇ／ｅｑ．である。

アミン化合物としては、例えば、エチレンジアミン、プロピレンジアミン、ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラミンなどのポリアミン、または、これらのアミンアダクトなど、例えば、メタフェニレンジアミン、ジアミノジフェニルメタン、ジアミノジフェニルスルホンなどが挙げられる。

酸無水物化合物としては、例えば、無水フタル酸、無水マレイン酸、テトラヒドロフタル酸無水物、ヘキサヒドロフタル酸無水物、４−メチル−ヘキサヒドロフタル酸無水物、メチルナジック酸無水物、ピロメリット酸無水物、ドデセニルコハク酸無水物、ジクロロコハク酸無水物、ベンゾフェノンテトラカルボン酸無水物、クロレンディック酸無水物などが挙げられる。

アミド化合物としては、例えば、ジシアンジアミド、ポリアミドなどが挙げられる。

ヒドラジド化合物としては、例えば、アジピン酸ジヒドラジドなどが挙げられる。

イミダゾリン化合物としては、例えば、メチルイミダゾリン、２−エチル−４−メチルイミダゾリン、エチルイミダゾリン、イソプロピルイミダゾリン、２，４−ジメチルイミダゾリン、フェニルイミダゾリン、ウンデシルイミダゾリン、ヘプタデシルイミダゾリン、２−フェニル−４−メチルイミダゾリンなどが挙げられる。

好ましくは、フェノール化合物が挙げられる。

これら硬化剤は、単独使用または２種類以上併用することができる。

硬化剤の配合割合は、エポキシ樹脂１００質量部に対して、例えば、１質量部以上、好ましくは、５質量部以上、さらに好ましくは、１０質量部以上であり、また、例えば、２００質量部以下、好ましくは、１５０質量部以下でもある。また、硬化剤がフェノール化合物を含有する場合には、エポキシ樹脂のエポキシ基１モルに対して、フェノール化合物の水酸基が、例えば、０．５モル以上、好ましくは、０．８モル以上、また、例えば、２．０モル以下、好ましくは、１．２モル以下となるように調整される。

ロール状シートは、エポキシ樹脂とともに、硬化促進剤を含有することもできる。

硬化促進剤は、硬化触媒であって、例えば、２−フェニルイミダゾール、２−メチルイミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾール、２−フェニル−４−メチル−５−ヒドロキシメチルイミダゾールなどのイミダゾール化合物、例えば、トリエチレンジアミン、トリ−２，４，６−ジメチルアミノメチルフェノールなどの３級アミン化合物、例えば、トリフェニルホスフィン、テトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレート、テトラ−ｎ−ブチルホスホニウム−ｏ，ｏ−ジエチルホスホロジチオエートなどのリン化合物、例えば、４級アンモニウム塩化合物、例えば、有機金属塩化合物、例えば、それらの誘導体などが挙げられる。

好ましくは、イミダゾール化合物が挙げられる。

これら硬化促進剤は、単独使用または２種類以上併用することができる。

硬化促進剤の配合割合は、エポキシ樹脂１００質量部に対して、例えば、０．１質量部以上、好ましくは、０．２質量部以上であり、また、例えば、１０質量部以下、好ましくは、５質量部以下でもある。

上記した硬化剤および／または硬化促進剤は、必要により、溶媒により溶解および／または分散された溶媒溶液および／または溶媒分散液として調製して用いることができる。

溶媒としては、例えば、アセトン、メチルエチルケトン（ＭＥＫ）などケトン、例えば、酢酸エチルなどのエステル、例えば、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミドなどのアミドなどの有機溶媒などが挙げられる。また、溶媒として、例えば、水、例えば、メタノール、エタノール、プロパノール、イソプロパノールなどのアルコールなどの水系溶媒も挙げられる。

アクリル樹脂は、アクリルゴムを含み、具体的には、（メタ）アクリル酸アルキルエステルを含むモノマーの重合により得られる。

（メタ）アクリル酸アルキルエステルは、メタクリル酸アルキルエステルおよび／また
はアクリル酸アルキルエステルであって、例えば、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）
アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸ブチル、（メタ）アクリル酸ヘキシル、（メタ）
アクリル酸２−エチルヘキシル、（メタ）アクリル酸ノニル、（メタ）アクリル酸イソノニル、（メタ）アクリル酸デシル、（メタ）アクリル酸イソデシル、（メタ）アクリル酸ウンデシル、（メタ）アクリル酸ラウリル、（メタ）アクリル酸トリデシル、（メタ）アクリル酸テトラデシル、（メタ）アクリル酸オクタデシル、（メタ）アクリル酸オクタドデシルなどの、アルキル部分が炭素数３０以下の直鎖状または分岐状の（メタ）アクリル酸アルキルエステルが挙げられ、好ましくは、アルキル部分が炭素数１〜１８の直鎖状の（メタ）アクリル酸アルキルエステルが挙げられる。

これら（メタ）アクリル酸アルキルエステルは、単独使用または２種以上併用することができる。

（メタ）アクリル酸アルキルエステルの配合割合は、モノマーに対して、例えば、５０質量％以上、好ましくは、７５質量％以上であり、例えば、９９質量％以下でもある。

モノマーは、（メタ）アクリル酸アルキルエステルと重合可能な共重合性モノマーを含むこともできる。

共重合性モノマーは、ビニル基を含有し、例えば、（メタ）アクリロニトリルなどのシアノ基含有ビニルモノマー、例えば、（メタ）アクリル酸グリシジルなどのグリシジル基含有ビニルモノマー（エポキシ基含有ビニルモノマー）例えば、スチレンなどの芳香族ビニルモノマーなどが挙げられる。

共重合性モノマーの配合割合は、モノマーに対して、例えば、５０質量％以下、好まし
くは、２５質量％以下であり、例えば、１質量％以上でもある。

これら共重合性モノマーは、単独または２種以上併用することができる。

共重合性モノマーがシアノ基含有ビニルモノマーおよび／またはエポキシ基含有ビニルモノマーである場合には、得られるアクリル樹脂は、主鎖の末端または途中に結合するエポキシ基および／またはシアノ基などの官能基が導入された、官能基変性アクリル樹脂（具体的には、シアノ変性アクリル樹脂、エポキシ変性アクリル樹脂、シアノ・エポキシ変性アクリル樹脂）とされる。

樹脂成分（熱硬化性樹脂成分を含有する場合には、熱硬化性樹脂成分がＡステージ状態である樹脂成分）の８０℃における溶融粘度は、例えば、１０〜１００００ｍＰａ・ｓ、好ましくは、５０〜１００００ｍＰａ・ｓでもある。

また、樹脂成分の軟化温度（環球法）は、例えば、８０℃以下、好ましくは、７０℃以下であり、また、例えば、２０℃以上、好ましくは、３５℃以上でもある。

これら樹脂成分は、単独使用また併用することができる。

また、熱硬化性樹脂成分および熱可塑性樹脂成分を併用することもできる。

また、樹脂成分には、エラストマー、難燃剤、分散剤、粘着付与剤、シランカップリング剤、フッ素系界面活性剤、可塑剤、老化防止剤、着色剤などの公知の添加剤を適宜の割合で含有することもできる。好ましくは、エラストマーおよび／または難燃剤を含有する。

エラストマーとしては、例えば、ウレタンゴム、シリコーンゴム、ビニルアルキルエーテルゴム、ポリビニルアルコールゴム、ポリビニルピロリドンゴム、ポリアクリルアミドゴム、セルロースゴム、天然ゴム、ブタジエンゴム、クロロプレンゴム、スチレン・ブタジエンゴム（ＳＢＲ）、アクリロニトリル・ブタジエンゴム（ＮＢＲ）、イソプレンゴム、ポリイソブチレンゴム、ブチルゴム、スチレン・エチレン・ブタジエン・スチレンゴム、スチレン・イソプレン・スチレンゴム、スチレン・イソブチレンゴムなどが挙げられる。好ましくは、スチレン・イソブチレンゴムが挙げられる。

スチレン・イソブチレンゴムは、スチレンとイソブチレンとの共重合により得られる合成ゴムであり、例えば、スチレン・イソブチレンランダム共重合体、スチレン・イソブチレンブロック共重合体などが挙げられ、好ましくは、スチレン・イソブチレンブロック共重合体が挙げられる。

また、スチレン・イソブチレンブロック共重合体としては、具体的には、スチレン・イソブチレン・スチレンブロック共重合体（ＳＩＢＳ）が挙げられる。

エラストマーの含有割合は、粒子１００質量部に対して、例えば、１質量部以上、好ましくは、１０質量部以上であり、また、例えば、１００質量部以下、好ましくは、５０質量部以下である。

難燃剤としては、例えば、ホスファゼン誘導体などが挙げられる。難燃剤は、適宜の割合で配合することができる。

粒子および樹脂成分の配合割合は、後述するロール状シートにおいて所望の範囲となるように調整される。

次に、ロール状シートの製造方法を、図１〜８を用いて説明する。

図１は、本発明のシート製造装置の一実施形態の一実施形態の一部切欠平面図を示す。図２は、図１のＡ−Ａ線に沿う断面図を示す。図３は、図１に示すシート製造装置に用いられる混練機の概略構成図を示す。図４は、図３に示す混練機の吐出口側の平断面図を示す。図５は、図１に示すシート製造装置に用いられる供給部、ギヤ構造体およびシート調整部の平断面図を示す。図６は、図５に示す供給部、ギヤ構造体およびシート調整部の側断面図であり、図５のＢ−Ｂ線に沿う断面図を示す。図７は、図５に示すギヤ構造体の１対のギヤの分解斜視図を示す。図８は、図７に示す１対のギヤの噛み合いを説明する側断面図である。

図１において、紙面右側を「右側」、紙面左側を「左側」、紙面下側を「前側」、紙面上側を「後側」として、方向矢印で示し、また、紙面手前側を「上側」、紙面奥側を「下側」として説明する。また、図１において、右側は、１対のギヤ（後述）の回転軸線方向一方側であり、左側は、回転軸線方向他方側であり、前側は、交差方向（後述）一方側であり、後側は、交差方向他方側である。さらに、図２以降の図面の方向については、図１で説明する方向に準じる。

図１において、シート製造装置１は、粒子と樹脂成分とを含有する組成物Ｘからロール状シート６０を製造するように構成されており、例えば、平面視略Ｌ字形状に形成されている。シート製造装置１は、混練機２と、供給部３と、ギヤ構造体４と、シート調整部５と、巻取部６とを備えている。混練機２と供給部３とギヤ構造体４とシート調整部５と巻取部６とは、シート製造装置１において、平面視略Ｌ字形状に整列配置されている。つまり、シート製造装置１は、組成物Ｘまたはシート７（図２参照）を平面視略Ｌ字形状に搬送するように、構成されている。

混練機２は、シート製造装置１の左側に設けられている。

混練機２は、図３および図４に示すように、連続二軸混練機であり、シリンダ７０と、２つの混練軸１３とを備えている。

シリンダ７０は、左右方向に延びる略楕円筒状に形成され、その左端側（一端側）には、図２に示すように、粒子と樹脂成分とを含有する組成物Ｘをシリンダ７０の内部に導入するための導入部としての導入口１４が設けられている。また、右端側（他端側）には、組成物Ｘが混練された混練物Ｙをシリンダ７０の外部に吐出するための吐出部としての吐出口１５が設けられている。

図３に示すように、導入口１４は、シリンダ７０の左端部の上壁を貫通して、上方に開口するように形成されている。

吐出口１５は、シリンダ７０の右端部に、右方に開口するように形成されている。

吐出口１５の断面形状としては、例えば、矩形状、楕円形状、円形状などが挙げられ、好ましくは、楕円形状または円形状が挙げられる。

また、吐出口１５の断面積は、シリンダ７０の断面積に対して、例えば、１５％以上、好ましくは、２５％以上であり、また、例えば、５０％以下、好ましくは、４５％以下でもある。

また、シリンダ７０における導入口１４と吐出口１５との間には、組成物Ｘを溶融混練する溶融混練部６ａが形成されている。

溶融混練部６ａは、その軸線方向途中部において、溶融混練部６ａ内の気体を排出するための複数（２つ）のベント部７ａを備えている。

各ベント部７ａは、シリンダ７０の上壁を貫通するように、それぞれ形成されている。つまり、各ベント部７ａと導入口１４とは、混練軸１３の軸線方向において、互いに並列するように形成されている。

また、各ベント部７ａは、常時閉鎖されており、必要により適宜開放することができる。

複数のベント部７ａは、より具体的には、シリンダ７０の左右方向において、導入口１４の右側近傍に設けられる導入口１４側のベント部７ａと、吐出口１５の左側近傍に設けられる吐出口１５側のベント部７ａとを備えている。

また、吐出口１５側のベント部７ａは、パイプ部１２ａ（後述）よりも左側に配置されていて、ポンプ（図示せず）と連結されており、ポンプ（図示せず）の駆動による吸引力により、溶融混練部６ａ内の気体が吸引される。

また、溶融混練部６ａには、ヒータ（図示せず）が設けられており、溶融混練部６ａが、シリンダ７０の左右方向において、ブロック単位で適宜温度調整される。

混練軸１３は、シリンダ７０の内部に挿通（配置）されている。混練軸１３は、組成物Ｘを混合せん断する回転軸であって、駆動軸８ａと、フィードスクリュー部９ａと、リバーススクリュー部１０ａと、混練部分としてのパドル部１１ａと、低せん断部分としてのパイプ部１２ａとが一体的に形成されている。

詳しくは、混練軸１３は、１つの駆動軸８ａと、複数（４つ）のフィードスクリュー部９ａと、複数（２つ）のリバーススクリュー部１０ａと、複数（３つ）のパドル部１１ａと、１つのパイプ部１２ａとを備えている。

なお、フィードスクリュー部９ａ、リバーススクリュー部１０ａ、パドル部１１ａ、およびパイプ部１２ａは、必要により適宜、軸線方向長さや設置数を変更することができる。

複数（４つ）のフィードスクリュー部９ａは、組成物Ｘを吐出口１５に向けて搬送する部分であって、具体的には、第１フィード部２３ａ、第２フィード部２４ａ、第３フィード部２５ａおよび第４フィード部２６ａから形成され、それらは、駆動軸８ａの軸線方向に互いに間隔を隔てて配置されている。

第１フィード部２３ａは、混練軸１３の左端部に配置され、導入口１４および導入口１４側のベント部７ａを駆動軸８ａの径方向に投影したときに、それらの投影面と重なるように配置されている。また、第１フィード部２３ａは、駆動軸８ａの軸線方向長さが、他のフィード部と比較して最も長く形成されている。

第４フィード部２６ａは、４つのフィード部のうち、最も吐出口１５側に配置され、吐出口１５側のベント部７ａを駆動軸８ａの径方向に投影したときに、その投影面と重なるように配置されている。また、第４フィード部２６ａは、駆動軸８ａの軸線方向長さが、第１フィード部２３ａの略１／２に形成されている。

また、第２フィード部２４ａおよび第３フィード部２５ａは、第１フィード部２３ａと第４フィード部２６ａとの間に配置され、駆動軸８ａの軸線方向長さが、第１フィード部２３ａの略１／１０に形成されている。

また、フィードスクリュー部９ａは、図４に示すように、駆動軸８ａの外周面から突出するらせん状のスクリュー条２０ａを備えている。

詳しくは、フィードスクリュー部９ａのスクリュー条２０ａは、駆動軸８ａの回転方向（後述）と同じ方向にらせん状に形成されている。つまり、フィードスクリュー部９ａは、右らせんのスクリュー条２０ａを備えている。

フィードスクリュー部９ａにおけるスクリュー条２０ａのピッチ間隔は、例えば、０．６ｃｍ以上、好ましくは、１．５ｃｍ以上であり、また、例えば、２．０ｃｍ以下でもある。

複数（２つ）のリバーススクリュー部１０ａは、図３に示すように、第１リバース部３０ａ、および、第２リバース部３１ａから形成され、それらは、混練軸１３の軸線方向に互いに間隔を隔てて配置されている。

第１リバース部３０ａは、第１フィード部２３ａと第２フィード部２４ａとの間であって、第２フィード部２４ａの左側に隣接配置されている。

また、第２リバース部３１ａは、第２フィード部２４ａと第３フィード部２５ａとの間であって、第３フィード部２５ａの左側に隣接配置されている。

また、第１リバース部３０ａと第２リバース部３１ａとは、駆動軸８ａの軸線方向長さが、略同一に形成されている。その軸線方向長さは、第１フィード部２３ａの略１／２０である。

また、リバーススクリュー部１０ａも、フィードスクリュー部９ａと同様に、図４に示すように、駆動軸８ａの外周面から突出するらせん状のスクリュー条２０ａを備えている。

一方、リバーススクリュー部１０ａのスクリュー条２０ａは、フィードスクリュー部９ａのスクリュー条２０ａと逆方向のらせん状に形成されている。つまり、リバーススクリュー部１０ａは、左らせんのスクリュー条２０ａを備えている。

リバーススクリュー部１０ａにおけるスクリュー条２０ａのピッチ間隔は、例えば、０．６ｃｍ以上、好ましくは、１．０ｃｍ以上であり、また、例えば、１．５ｃｍ以下でもある。

複数（３つ）のパドル部１１ａは、図３に示すように、組成物Ｘを混練する部分であって、具体的には、第１パドル部２７ａ、第２パドル部２８ａおよび第３パドル部２９ａから形成され、それらは、混練軸１３の軸線方向に互いに間隔を隔てて配置されている。

第１パドル部２７ａは、第１フィード部２３ａと第１リバース部３０ａとの間に配置されている。

第２パドル部２８ａは、第２フィード部２４ａと第２リバース部３１ａとの間に配置されている。

第３パドル部２９ａは、第３フィード部２５ａと第４フィード部２６ａとの間に配置されている。

また、第１パドル部２７ａ、第２パドル部２８ａおよび第３パドル部２９ａは、駆動軸８ａの軸線方向長さが、それぞれ略同じ長さであって、第１フィード部２３ａの略１／３に形成されている。

また、パドル部１１ａは、図４に示すように、略楕円板状のパドル羽２１ａを、駆動軸８ａの軸線方向に沿って並列するように複数備えている。

より具体的には、複数のパドル羽２１ａは、駆動軸８ａの軸線方向に、それぞれ隣接するパドル羽２１ａの長径が、互いに約９０°変位するように並列配置されている。

パイプ部１２ａは、駆動軸８ａの軸線方向に沿って略円筒形状に形成され、全周面にわたって凹凸がないように形成されている。

また、パイプ部１２ａは、混練軸１３の右端部に配置され、第４フィード部２６ａの右側に隣接配置されている。また、パイプ部１２ａは、駆動軸８ａの軸線方向長さが、第１フィード部２３ａの略１／２に形成されている。

すなわち、混練軸１３では、図３に示すように、駆動軸８ａの左端側から右端側に向けて、順次、第１フィード部２３ａ、第１パドル部２７ａ、第１リバース部３０ａ、第２フィード部２４ａ、第２パドル部２８ａ、第２リバース部３１ａ、第３フィード部２５ａ、第３パドル部２９ａ、第４フィード部２６ａ、および、パイプ部１２ａが配置されている。

つまり、混練軸１３は、駆動軸８ａの左端側から右端側に向けて、フィード部、パドル部およびリバース部からなるユニットが繰り返して配置されており、右端側のユニットでは、リバース部の代わりに、フィード部およびパイプ部が配置されている。

そして、２つの混練軸１３は、図４に示すように、シリンダ７０の内部において、その軸線方向に沿って配置され、かつ、その径方向に沿って、互いに並列配置されている。

また、２つの混練軸１３は、それぞれの部分（フィードスクリュー部９ａ、リバーススクリュー部１０ａ、パドル部１１ａ）において、互いの回転駆動を妨げないように配置されている。

また、混練軸１３の駆動軸８ａの両端部は、シリンダ７０の軸線方向外方に突出している。その突出する両端部のうち、右端側は、駆動源（図示せず）に相対回転不能に連結され、左端側は、支持壁（図示せず）に相対回転可能に支持されている。つまり、混練軸１３は、駆動軸８ａに駆動源（図示せず）から駆動力が伝達されることにより、駆動軸８ａの軸線周りにおいて、回転駆動する。具体的には、混練軸１３は、駆動軸８ａの軸線方向において、導入口１４側から吐出口１５側に見て右回転する。

また、図４に示すように、シリンダ７０の内周面と、混練軸１３のフィードスクリュー部９ａ、リバーススクリュー部１０ａ（図３参照）、および、パドル部１１ａとは、混練軸１３の径方向において僅かな間隔を隔てて対向するように配置されている。また、シリンダ７０の内周面と、パイプ部１２ａとは、混練軸１３の径方向において、他の部分と比較して大きな間隔を隔てて配置されている。

供給部３は、図１に示すように、混練機２の右側に設けられており、左右方向に延びるように形成されている。供給部３は、連結管１７によって、混練機２と接続されている。

連結管１７は、シリンダ７０の軸線と共通する軸線を有する略円筒形状に形成されている。連結管１７の左端部は、シリンダ７０の右端部と接続され、連結管１７の右端部は、供給部３の供給部入口１８(後述)に接続されている。

供給部３は、図５および図６に示すように、第１ケーシング２１と、供給スクリュー２２とを備えている。

第１ケーシング２１は、左右方向に延びる平面視矩形状をなし、前側が左右方向にわたって開口されている。第１ケーシング２１の左端部には、供給部入口１８が形成され、第１ケーシング２１の前端部には、第１貯留部２７が形成されている。また、第１ケーシング２１には、次に説明する供給スクリュー２２を収容する第１収容部１９が設けられている。第１収容部１９は、後部２９と、後部２９の前側に連通する前部３０とを備えている。後部２９および前部３０のそれぞれは、側断面視略円形状をなし、第１ケーシング２１において、左右方向にわたって形成されている。

供給部入口１８は、第１収容部１９（後部２９および前部３０）に連通している。

第１貯留部２７は、前方に向かって大きくなる側断面視略テーパ形状に形成されている。

供給スクリュー２２は、第１収容部１９に収容されており、左右方向に延び、互いに噛み合う第１スクリュー２３および第２スクリュー２４を備えている。

第１スクリュー２３は、後部２９内に収容されており、第１スクリュー２３の回転方向Ｒ１に対して傾斜する羽根２０を備えている。第１スクリュー２３の羽根２０の回転軸線方向におけるピッチ間隔は、例えば、５ｍｍ以上、好ましくは、１０ｍｍ以上であり、また、例えば、５０ｍｍ以下、好ましくは、３０ｍｍ以下でもある。

第２スクリュー２４は、前部３０内に収容されており、第１スクリュー２３と同一構成および同一寸法であり、第１スクリュー２３と噛み合いながら、第１スクリュー２３と同一方向に回転するように、構成されている。

供給スクリュー２２（第１スクリュー２３および第２スクリュー２４）の回転軸方向の長さは、第１ケーシング２１の幅Ｗ０に対して微小なクリアランス（図示せず）の分だけ短く設定されている。

なお、供給部３には、第１ケーシング２１の右側において、供給スクリュー２２に接続されるモータ（図示せず）が設けられている。

供給部３は、混練物Ｙを、混練機２の吐出方向（左右方向）に沿う幅Ｗ０（つまり、第１ケーシング２１の幅Ｗ０）を有するように、後方からギヤ構造体４に供給するように構成されている。

ギヤ構造体４は、図６および図７に示すように、第２ケーシング３１と、１対のギヤ３２とを備えている。なお、ギヤ構造体４は、１対のギヤ３２の回転軸線方向Ａ１の長さＷ２が長く、供給部３から供給される混練物Ｙをシート調整部５に搬送するギヤポンプでもある。

第２ケーシング３１は、図５および図６に示すように、第１ケーシング２１の前側に連続して形成されており、後方および前方が左右方向にわたって開口され、左右方向に延びる平面視略矩形状に形成されている。第２ケーシング３１の後端部には、１対のギヤ３２を収容する第２収容部４０が設けられ、前端部には、ギヤ吐出口４６が形成されている。また、第２収容部４０とギヤ吐出口４６との間には、それらに連通する第２貯留部２８および吐出通路４４が形成されている。

第２収容部４０は、下部６１と、第１貯留部２７に連通され、下部６１の上側に連通する上部６２とを備えている。下部６１および上部６２のそれぞれは、側断面視略円形状をなし、第２ケーシング３１において、左右方向にわたって形成されている。

ギヤ吐出口４６は、上下方向に互いに間隔を隔てて形成される２つの吐出壁４５によって区画されており、前方に開口されるように形成されている。吐出壁４５は、第２ケーシング３１の前端部に設けられており、下側壁４７および上側壁４８を備えている。

下側壁４７は、左右方向および上下方向に延びる厚肉平板形状をなし、その前面および上面のそれぞれが、平坦状に形成されている。

上側壁４８は、下面が平坦状に形成されている。また、上側壁４８は、側断面視略Ｌ字形状をなし、下部の前端部が上部の前面に対して前方に突出するように形成されている。つまり、上側壁４８において、下部の前端部が、側断面視略矩形状のドクターとしての突出部６３とされている。突出部６３の突出長さ（つまり、前後方向長さ）は、例えば、２ｍｍ以上であり、また、例えば、１５０ｍｍ以下、５０ｍｍ以下でもある。また、突出部６３の厚み（つまり、上下方向長さ）は、例えば、２ｍｍ以上であり、また、例えば、１００ｍｍ以下、好ましくは、５０ｍｍ以下でもある。突出部６３の前面と、下側壁４７の前面とは、上下方向に投影したときに、同一位置となるように、形成されている。

第２貯留部２８は、第２収容部４０の前側に連通しており、後方が開放される側断面視略Ｕ字形状に形成されている。

吐出通路４４は、第２貯留部２８の前側に連通するとともに、ギヤ吐出口４６の後側に連通している。吐出通路４４は、側断面視において、前方に向かって延びる略直線状に形成されている。

図７に示すように、１対のギヤ３２は、例えば、ダブルヘリカルギヤであって、具体的には、第１ギヤ３３および第２ギヤ３４を備えている。

第１ギヤ３３の回転軸である第１軸２５は、第２ケーシング３１（図６参照）において、左右方向に延びるように設けられている。

第２ギヤ３４の回転軸である第２軸２６は、第２ケーシング３１（図６参照）において、第１軸２５と平行して延びるように設けられている。また、第２軸２６は、第１軸２５に対して上方に対向配置されている。

第１ギヤ３３および第２ギヤ３４のそれぞれは、下部６１および上部６２に収容されている。

そして、第１ギヤ３３および第２ギヤ３４のそれぞれは、具体的には、互いに噛み合う斜歯３５を備えている。

第１ギヤ３３において、斜歯３５の歯筋は、第１ギヤ３３の回転方向Ｒ２の下流側から回転方向Ｒ２の上流側に向かうに従って、回転軸線方向Ａ１の外側に傾斜している。また、斜歯３５は、歯筋が互いに異なる第１斜歯３６および第２斜歯３７を一体的に備えている。第１ギヤ３３において、第１斜歯３６は、第１ギヤ３３の軸線方向中央から右側に形成され、第２斜歯３７は、第１ギヤ３３の軸線方向中央から左側に形成されている。

詳しくは、第１斜歯３６の歯筋は、回転方向Ｒ２の下流側から回転方向Ｒ２の上流側に向かうに従って、左側（中央部側）から右側（右端部側）に傾斜している。一方、第２斜歯３７の歯筋は、第１斜歯３６の歯筋に対して第１ギヤ３３の左右方向中央部を基準として左右対称に形成されており、具体的には、回転方向Ｒ２の下流側から回転方向Ｒ２の上流側に向かうに従って、右側（中央部側）から左側（左端部側）に傾斜している。

第２ギヤ３４は、第１ギヤ３３に対して上下対称に形成されており、第１ギヤ３３と噛み合うように構成されており、具体的には、第１斜歯３６と噛み合う第３斜歯３８と、第２斜歯３７と噛み合う第４斜歯３９とを一体的に備えている。

図８に示すように、１対のギヤ３２は、黒丸で示される噛み合い部分が、側断面視において、第１ギヤ３３および第２ギヤ３４が点状に接触するように構成されることから、側断面点接触タイプとされている。また、１対のギヤ３２は、噛み合い部分が、１対のギヤ３２の歯筋に沿って、第１ギヤ３３および第２ギヤ３４の弦巻（つるまき）線状に形成されることから、線接触タイプともされる。

１対のギヤ３２のそれぞれの斜歯３５は、回転方向Ｒ２において間隔を隔てて設けられ、径方向内方に湾曲するように形成される凹面４２と、各凹面４２を連結し、凹面４２の周方向両端部から径方向外方に湾曲するように形成される凸面４３とを一体的に備える曲面４１を備えている。

次に、１対のギヤ３２の曲面４１における噛み合いを図８（ａ）〜図８（ｃ）を参照して説明する。

まず、図８（ａ）に示すように、第１ギヤ３３の凸面４３の回転方向Ｒ２の下流側端部と、第２ギヤ３４の凹面４２の回転方向Ｒ２の下流側端部とが噛み合っている場合において、図８（ａ）矢印および図８（ｂ）に示すように、第１ギヤ３３および第２ギヤ３４が回転方向Ｒ２に回転すると、第１ギヤ３３の凸面４３の回転方向Ｒ２の途中部と、第２ギヤ３４の凹面４２の回転方向Ｒ２の途中部とが噛み合う。続いて、図８（ｂ）矢印および図８（ｃ）に示すように、第１ギヤ３３および第２ギヤ３４が回転方向Ｒ２に回転すると、第１ギヤ３３の凸面４３の回転方向Ｒ２の上流側端部と、第２ギヤ３４の凹面４２の回転方向Ｒ２の上流側端部とが噛み合う。つまり、第１ギヤ３３の凸面４３と、第２ギヤ３４の凹面４２との噛合部分が、各面における回転方向Ｒ２の下流側端部、途中部および上流側端部に順次連続的に移動する。

続いて、図示しないが、第１ギヤ３３の凹面４２と、第２ギヤ３４の凸面４３との噛合部分も、各面における回転方向Ｒ２の下流側端部、途中部および上流側端部に順次連続的に移動する。

従って、第１ギヤ３３の曲面４１と、第２ギヤ３４の曲面４１との噛合部分が、回転方向Ｒ２に沿って連続して移動する。この噛合部分の移動は、混練物Ｙの搬送において、混練物Ｙが溜まる貯留部分が形成されることを防止する。

なお、ギヤ構造体４には、供給スクリュー２２の右側において、１対のギヤ３２の第１軸２５および第２軸２６に接続されるモータ（図示せず）が設けられている。

図５および図６に示すように、シート調整部５は、ギヤ構造体４の前側において上側壁４８の突出部６３を含むように設けられており、例えば、ギヤ構造体４における突出部６３と、移動支持体としての支持ロール５１とを備えている。また、シート調整部５は、図２に示すように、基材送出ロール５６と、セパレータラミネートロール５７と、転動ロール５８と、セパレータ送出ロール５９とを備えている。

突出部６３は、図２および図６に示すように、ギヤ構造体４における第２ケーシング３１のギヤ吐出口４６を区画する壁の役割と、シート調整部５におけるギヤ吐出口４６から吐出されるシート７の厚みを調整するドクター（あるいはナイフ）の役割との両方の役割を有する。

支持ロール５１は、突出部６３に対して隙間５０が設けられるように対向配置されている。支持ロール５１の回転軸線は、１対のギヤ３２の第１軸２５および第２軸２６と平行しており、具体的には、図５に示すように、左右方向に延びている。また、支持ロール５１の回転軸線は、図６に示すように、前後方向に投影したときに、ギヤ吐出口４６および突出部６３と重なるように、配置されている。また、支持ロール５１は、シート７を支持して搬送するように構成されている。

従って、支持ロール５１は、シート７を隙間５０に通過させるように構成されている。

図２に示すように、基材送出ロール５６は、支持ロール５１の下方に間隔を隔てて設けられている。基材送出ロール５６の回転軸線は、左右方向に延びており、基材送出ロール５６の周面には、基材８がロール状に巻回されている。

セパレータラミネートロール５７および転動ロール５８は、支持ロール５１の前方に間隔を隔てて設けられている。セパレータラミネートロール５７および転動ロール５８のそれぞれの回転軸線は、左右方向に延びるように配置されている。セパレータラミネートロール５７は、転動ロール５８に対して上側に対向配置されており、転動ロール５８に対して押圧可能に構成されている。

転動ロール５８は、セパレータラミネートロール５７からの押圧を受けて、シート７および基材８に対して転動可能に構成されており、その上端部は、前後方向に投影したときに、支持ロール５１の上端部と同一位置となるように、配置されている。

セパレータ送出ロール５９は、セパレータラミネートロール５７の前方斜め上側に間隔を隔てて設けられている。セパレータ送出ロール５９の回転軸線は、左右方向に延びており、セパレータ送出ロール５９の周面には、セパレータ９がロール状に巻回されている。

巻取部６は、シート調整部５の前方に設けられており、テンションロール５２と、巻取ロール５３とを備えている。

テンションロール５２は、転動ロール５８の前方に間隔を隔てて設けられ、具体的には、テンションロール５２の上端部は、前後方向に投影したときに、転動ロール５８の上端部と同一位置となるように、配置されている。テンションロール５２の回転軸線は、左右方向に延びるように形成されている。

巻取ロール５３は、テンションロール５２に対して前方斜め下側に間隔を隔てて対向配置されている。また、巻取ロール５３の回転軸線は、左右方向に延びており、巻取ロール５３の周面において、積層シート１０をロール状に巻き取り、ロール状シート６０とすることができるように、構成されている。

シート製造装置１の寸法は、用いる粒子および樹脂成分の種類および配合割合と、目的とするロール状シート６０の幅Ｗ１および厚みＴ１に対応して適宜設定される。

図５に示すように、第１ケーシング２１の幅Ｗ０は、例えば、１対のギヤ３２の回転軸線方向長さＷ２と下記式（１）の関係、好ましくは、下記式（２）の関係、より好ましくは、下記式（３）の関係を満足するように、設定される。

Ｗ２−１００（ｍｍ）≦Ｗ０≦Ｗ２＋１５０（ｍｍ） （１）
Ｗ２−５０（ｍｍ）≦Ｗ０≦Ｗ２＋１００（ｍｍ） （２）
Ｗ２−２０（ｍｍ）≦Ｗ０≦Ｗ２＋５０（ｍｍ） （３）
図７に示すように、１対のギヤ３２の回転軸線方向長さＷ２は、製造するシート７やロール状シート６０の幅Ｗ１によって適宜選択することができ、具体的には、上記した第１ケーシング２１の幅Ｗ０と同様であって、製造するシート７やロール状シート６０の幅Ｗ１に対して、例えば、７０％以上、好ましくは、８０％以上であり、また、例えば、１００％以下でもある。

具体的には、１対のギヤ３２の回転軸線方向長さＷ２は、例えば、２００ｍｍ以上、好ましくは、３００ｍｍ以上であり、また、例えば、２０００ｍｍ以下でもある。

１対のギヤ３２のギヤ径（ギヤ３２の直径（外径））は、混練物の搬送時の圧力で１対のギヤ３２が歪まないように設定され、具体的には、例えば、１０ｍｍ以上、好ましくは、２０ｍｍ以上であり、また、例えば、２００ｍｍ以下、好ましくは、８０ｍｍ以下でもある。

１対のギヤ３２の歯たけは、例えば、１ｍｍ以上、好ましくは、３ｍｍ以上であり、また、例えば、３０ｍｍ以下、好ましくは、２０ｍｍ以下でもある。

斜歯３５の回転軸線方向Ａ１におけるピッチ間隔は、例えば、５ｍｍ以上、好ましくは、１０ｍｍ以上であり、また、例えば、３０ｍｍ以下、好ましくは、２５ｍｍ以下でもある。また、斜歯３５の歯筋の、１対のギヤ３２の回転軸線に対する角度（傾斜角）は、例えば、５度以上、好ましくは、１０度以上、より好ましくは、１５度以上であり、また、例えば、９０度未満、好ましくは、８５度以下、より好ましくは、８０度以下でもある。

また、図５および図６に示すように、隙間５０の前後方向距離Ｌ１は、所望厚みに応じて適宜設定され、例えば、１０μｍ以上、好ましくは、３０μｍ以上、さらに好ましくは、１００μｍ以上であり、また、例えば、１０００μｍ以下、好ましくは、８００μｍ以下、さらに好ましくは、７５０μｍ以下でもある。

巻取ロール５３の外径は、例えば、７６ｍｍ以上、好ましくは、１５２ｍｍ以上であり、また、例えば、５００ｍｍ以下でもある。

以下、このシート製造装置１を用いて、粒子と樹脂成分とを含有する組成物Ｘからロール状シート６０を製造する方法について説明する。

まず、図２に示すように、導入口１４に、粒子および樹脂成分を含有する組成物Ｘを仕込む。

また、シート製造装置１において、混練機２、供給部３およびギヤ構造体４を所定の温度および回転速度に調整する。なお、混練機２、供給部３およびギヤ構造体４の温度は、例えば、樹脂成分が熱可塑性樹脂成分を含有する場合には、その軟化温度以上であり、また、樹脂成分が熱硬化性樹脂成分を含有する場合には、その硬化温度未満であって、具体的には、例えば、５０℃以上、好ましくは、７０℃以上であり、また、例えば、２００℃以下、好ましくは、１５０℃以下でもある。

また、基材送出ロール５６に、基材８を予め巻回する。

基材８としては、例えば、ポリプロピレンフィルム、エチレン−プロピレン共重合体フィルム、ポリエステルフィルム（ＰＥＴなど）、ポリ塩化ビニルなどのプラスチックフィルム類、例えば、クラフト紙などの紙類、例えば、綿布、スフ布などの布類、例えば、ポリエステル不織布、ビニロン不織布などの不織布類、例えば、金属箔などが挙げられる。基材８の厚みは、その目的および用途など応じて適宜選択され、例えば、１０〜５００μｍである。なお、基材８の表面を離型処理することもできる。

さらに、セパレータ送出ロール５９に、セパレータ９を予め巻回する。

セパレータ９は、基材８と同様のものが挙げられ、その表面を表面処理することもできる。セパレータ９の厚みは、その目的および用途など応じて適宜選択され、例えば、１０〜５００μｍである。

次いで、組成物Ｘを、シリンダ７０の導入口１４から、シリンダ７０内に投入する。

混練機２では、組成物Ｘに含有される粒子および樹脂成分が、ヒータ（図示せず）によって加熱されながら、混練軸１３の回転によって混練押出されて、粒子が樹脂成分に分散された混練物Ｙが、吐出口１５から連結管１７を介して、図５に示すように、供給部３における供給部入口１８に至る（混練押出工程）。

詳しくは、図３に示すように、駆動軸８ａに駆動源（図示せず）からの駆動力が伝達されると、混練軸１３が回転駆動し、組成物Ｘが第１フィード部２３ａにより攪拌されながら、第１パドル部２７ａに向けて搬送される。

このとき、第１フィード部２３ａの外方に位置するシリンダ７０（溶融混練部６ａ）は、ヒータ（図示せず）により、例えば、１５〜２０℃に調整されている。また、組成物Ｘの導入とともに、シリンダ７０の内部に侵入した空気などは、導入口１４側のベント部７ａを開放することにより、シリンダ７０の外部に放出される。

次いで、搬送された組成物Ｘは、第１パドル部２７ａにおいて混練される。

このとき、第１パドル部２７ａの外方に位置する溶融混練部６ａは、ヒータ（図示せず）により、例えば、４０〜８０℃に調整されている。

そして、混練された組成物Ｘは、第１フィード部２３ａの回転駆動により搬送される組成物Ｘの押し出し力により、第１リバース部３０ａに向けて押し出される。

第１リバース部３０ａに向けて押し出された組成物Ｘのうち、大部分は第１リバース部３０ａを通過し、第２フィード部２４ａに到達する。一方、押し出された組成物Ｘのうち、一部は第１リバース部３０ａの回転駆動により、第１パドル部２７ａに戻され、再度混練される。

これによって、組成物Ｘの混練の促進を図るとともに、組成物Ｘの搬送速度が調整される。

次いで、第１リバース部３０ａを通過した組成物Ｘは、第２フィード部２４ａにより、第２パドル部２８ａおよび第２リバース部３１ａに向けて搬送される。

これによって、組成物Ｘは、第１パドル部２７ａおよび第１リバース部３０ａと同様に、第２パドル部２８ａおよび第２リバース部３１ａを、混練されながら通過する。

このとき、第２パドル部２８ａの外方に位置する溶融混練部６ａは、ヒータ（図示せず）により、例えば、６０〜１２０℃に調整されている。

次いで、第２リバース部３１ａを通過した組成物Ｘは、続く第３フィード部２５ａにより、第３パドル部２９ａに搬送されて、第３パドル部２９ａにおいてさらに混練される。これにより、組成物Ｘは、混練物Ｙとして調製される。

このとき、第３パドル部２９ａの外方に位置する溶融混練部６ａは、ヒータ（図示せず）により、例えば、８０〜１４０℃に調整されている。

そして、混練物Ｙは、混練軸１３の回転駆動により押し出されて、第４フィード部２６ａに到達する。

このとき、吐出口１５側のベント部７ａに連結されたポンプ（図示せず）を駆動させることにより、混練物Ｙ中の水分や揮発成分などが溶融混練部６ａの外部に排出される。

これによって、混練物Ｙ中における気孔の低減を図ることができる。

次いで、混練物Ｙは、第４フィード部２６ａによりパイプ部１２ａに搬送される。

パイプ部１２ａでは、上記したように、全周面にわたって凹凸がないように形成されている。そのため、パイプ部１２ａにおいて、混練物Ｙは、混練軸１３の軸線方向と交差する方向のせん断が抑制され、パイプ部１２ａの軸線方向に沿って円滑に移動される。

そして、混練物Ｙは、吐出口１５から混練物Ｙが吐出される。

以上によって、組成物Ｘから、気孔の発生が抑制された混練物Ｙが調製される。

続いて、図１に示すように、混練物Ｙは、供給部３において、供給スクリュー２２の回転によって、混練機２の吐出方向、つまり、左右方向に沿う幅Ｗ０（第１ケーシング２１の幅Ｗ０）を有するように、吐出方向に対する交差方向（具体的には、吐出方向に対する直交方向）、詳しくは、後方から前方に向けてギヤ構造体４に供給される（供給工程）。つまり、混練機２から右側に押し出され、連結管１７を介して供給部３に至った混練物Ｙが、供給部３において搬送方向が９０度方向転換される。具体的には、混練物Ｙは、右方から前方に搬送方向が変更されながら、左右方向に沿う幅Ｗ０を有するように、第１貯留部２７を介してギヤ構造体４に供給される。すなわち、供給部３では、混練物Ｙの吐出方向（左右方向）における吐出（つまり、供給スクリュー２２の搬送方向への搬送）と、混練物Ｙのギヤ構造体４への供給とが同時に進行する。

その後、混練物Ｙは、ギヤ構造体４において、１対のギヤ３２の回転軸線方向Ａ１に変形させられ、シート７として形成されるとともに、前方に搬送される（変形搬送工程）。

具体的には、混練物Ｙは、１対のギヤ３２の噛み合いによって、回転軸線方向Ａ１の中央部から両端部に押し広げられ、シート７として形成される。そして、前方に搬送される。

詳しくは、図６が参照されるように、混練物Ｙは、第１貯留部２７の前側部分の上端部および下端部から、第２収容部４０の下部６１および第１ギヤ３３の間と、第２収容部４０の上部６２および第２ギヤ３４の間とを、１対のギヤ３２の回転方向Ｒ２に沿って前方に押し出され、第２貯留部２８に至る。

このとき、第２貯留部２８の混練物Ｙは、斜歯３５の噛み合い部分（図８参照）を介して第１貯留部２７に逆流する（後方に戻る）ことが１対のギヤ３２によって防止されながら、斜歯３５の噛み合い部分によって、左右方向に押し広げられ、シート７へと変形（形成）される。

具体的には、図７に示すように、ギヤ構造体４の右側部分においては、第１斜歯３６と第３斜歯３８との噛み合いによって、１対のギヤ３２における回転軸線方向Ａ１の中央部から右端部に向けて押し広げられる。一方、ギヤ構造体４の左側部分においては、第２斜歯３７と第４斜歯３９との噛み合いによって、１対のギヤ３２における回転軸線方向Ａ１の中央部から左端部に向けて押し広げられる。

これにより、混練物Ｙから、シート７を得ることができる。

続いて、図５および図６に示すように、得られたシート７は、第２貯留部２８および吐出通路４４を介してギヤ吐出口４６に至り、次いで、ギヤ吐出口４６から支持ロール５１に向かって吐出（搬送）される。

具体的には、支持ロール５１の周面には、基材送出ロール５６（図２参照）から送り出された基材８が積層されており、シート７は、その基材８を介して支持ロール５１に支持されながら、支持ロール５１の回転方向に搬送される。

ギヤ吐出口４６から搬送されたシート７は、一旦、支持ロール５１の後方に、基材８を介して搬送され、直ちに、突出部６３と支持ロール５１の周面とによって厚みが調整される。具体的には、余分な混練物Ｙは、支持ロール５１に支持される基材８の表面において、突出部６３によって掻き取られ、所望厚みＴ１および所望幅Ｗ１のシート７に調整される（隙間通過工程）。

突出部６３と支持ロール５１の周面との間の隙間５０を通過するシート７の速度（塗工速度）は、例えば、０．０１ｍ／ｍｉｎ以上、好ましくは、０．０５ｍ／ｍｉｎ以上であり、また、例えば、１．０ｍ／ｍｉｎ以下、好ましくは、０．３５ｍ／ｍｉｎ以下でもある。

シート７の厚みＴ１は、隙間５０の前後方向距離Ｌ１と実質的に同一であり、具体的には、例えば、５０μｍ以上、好ましくは、１００μｍ以上、より好ましくは、３００μｍ以上であり、また、例えば、１０００μｍ以下、好ましくは、８００μｍ以下、より好ましくは、７５０μｍ以下でもある。

また、隙間通過工程において通過される組成物（シートへ変形された組成物）は、５０〜２５０℃の温度領域で、例えば、５．０×１０^４Ｐａ以下、好ましくは、４．０×１０^４Ｐａ以下、さらに好ましくは、３．０×１０^４Ｐａ以下であり、また、例えば、１．０×１０^３Ｐａ以上のせん断応力を有する。上記せん断領域は、上記温度範囲（すなわち、５０〜２５０℃、好ましくは、６０〜１５０℃、より好ましくは、８０〜１００℃）の少なくとも一部の温度で、上記値のせん断応力を有していればよく、好ましくは、上記温度範囲全域で、上記値のせん断応力を有する。

せん断応力が５×１０^４Ｐａ以下であると、隙間通過工程後のシート７の幅を、あらかじめ設定した幅に成形し易く、所望の広幅のロール状シート６０を得ることができる。一方、せん断応力が、１．０×１０^３Ｐａ以上であると、液だれを防止する点で良好である。

また、せん断速度は、せん断応力が上記範囲となるように調整すればよく、また、隙間５０および塗工速度から適宜決定することができる。

せん断応力およびせん断速度の測定方法は、後述する実施例にて詳述する。

隙間通過工程における温度は、例えば、５０℃以上、好ましくは、６０℃以上であり、さらに好ましくは、８０℃以上であり、また、例えば、２５０℃以下、好ましくは、１５０℃以下、さらに好ましくは、１００℃以下でもある。

続いて、図２に示すように、シート７が積層された基材８は、支持ロール５１からセパレータラミネートロール５７および転動ロール５８に向けて搬送され、セパレータラミネートロール５７および転動ロール５８の間において、シート７の上面にセパレータ９が積層される。これにより、シート７は、両面（下面および上面）に基材８およびセパレータ９がそれぞれ積層された積層シート１０として得られる。

その後、積層シート１０は、テンションロール５２を通過し、続いて、巻取ロール５３によってロール状に巻き取られ、ロール状シート６０が製造される（巻取工程）。

このとき、ロール状シート６０では、巻取ロール５３の径方向外方に向かって、セパレータ９、シート７および基材８が順次繰り返して積層されている。

なお、このシート製造装置１において、樹脂成分が熱硬化性樹脂成分を含有する場合には、混練機２で加熱された後、巻取ロール５３に巻き取られるまで、シート７における熱硬化性樹脂成分は、Ｂステージ状態であり、巻取ロール５３に巻き取られたシート７における熱硬化性樹脂成分も、Ｂステージ状態とされる。

そして、上記の製造方法で製造されたロール状シート６０は、常温（２５℃）で可撓性を有する。

ロール状シート６０における粒子の体積割合は、例えば、３０体積％を超過し、好ましくは、３５体積％以上、好ましくは、４０体積％以上、より好ましくは、６０体積％以上、さらに好ましくは、７０体積％以上であり、例えば、９８体積％以下、好ましくは、９５体積％以下である。

ロール状シート６０の各シート７の厚みは、例えば、１０μｍ以上、好ましくは、３０μｍ以上、さらに好ましくは、１００μｍ以上であり、また、例えば、８００μｍ以下でもある。

ロール状シート６０の幅（長尺方向および厚み方向に直交する長さ）は、例えば、１００ｍｍ以上であり、好ましくは、２００ｍｍ以上、さらに好ましくは、であり、また、例えば、１００００ｍｍ以下でもある。

ロール状シート６０の内径は、巻取ロール５３の外径と同一である。ロール状シート６０の外径は、例えば、７６ｍｍ以上、好ましくは、１５２ｍｍ以上であり、また、例えば、５００ｍｍ以下でもある。

そして、このロール状シート６０によれば、粒子を高い配合割合で含有しながら、ロール状に形成されている。そのため、粒子が有する特定物性を十分に発揮させながら、保管スペースを低減することができ、運搬性に優れる。

そして、ロール状シート６０の製造方法によれば、粒子および樹脂成分を含有する組成物Ｘを、ギヤ構造体４を用いて、その軸線方向Ａ１に変形させながら搬送させた後、軸線方向Ａ１に変形されたシート（組成物）を、シート調整部５において、支持ロール５１により基材８を介して支持して搬送させながら、突出部６３との隙間５０に通過させるので、粒子の配合割合が３０体積％を超過し、長尺なシート７を製造することができる。その結果、その後の巻取工程で、巻取ロール５３に容易に長尺なシート７を巻き取ることができるため、ロール状シート６０を得ることができる。

また、混練物Ｙを、ギヤ構造体４を用いて変形させるので、粒子を、高い配合割合で樹脂成分中に含有させて、シート状に成形することができる。

その結果、粒子が樹脂成分中に高い配合割合で分散されたロール状シート６０を製造することができる。

また、隙間通過工程において通過される組成物のせん断応力は、５０〜２５０℃の温度領域で、５．０×１０^４Ｐａ以下である。そのため、隙間通過工程後のシートの幅を、あらかじめ設定した幅に成形し易く、所望の広幅のロール状シートを製造することができる。

一般に、封止シートを利用するときには、個片状に用意した封止シートをそれぞれ搬送したり、封止シートを１個片ずつ封止対象に配置する作業が必要となる。そのため、タクトタイムが長く、さらには、封止シートをトレイなどから取り出す際に封止シートに傷をつけてしまうなどハンドリング性で不利となる場合がある。さらに、封止シートを大量生産するために、多数のシート製造装置を必要とする。

これに対して、このシート製造装置１により得られるロール状シート６０は、ロール状で製造されるので、かかるシート７によって封止対象を連続して封止することができる。また、上記したハンドリング性を向上させることができ、必要とするシート製造装置１も少数でありながら、長尺状のシート７を大量に製造することができる。さらに、封止に要するコストを低減することができる。つまり、タクトタイムの短縮、ハンドリング性の向上、投資コスト低減を図ることができる。

また、ロール状シート６０を放熱性シートとして用いて、フレキシブル回路基板と複合化する場合（複合化回路基板）においても、ロール状に製造された放熱性シートを、ロール・トゥ・ロールによって簡便かつ低い製造コストで、複合化回路基板を製造することができる。

また、ロール状シート６０における粒子の配合割合が、３０体積％を超過しているため、ロール状シート６０は、粒子が有する特定物性（例えば、放熱性（熱伝導性）、導電性（伝導性）、絶縁性、磁性など）を十分に発揮させることができる。

そのため、ロール状シート６０を、巻取ロール５３から送り出せば、例えば、放熱性シートなどの熱伝導性シート、例えば、電極材、集電体などの導電性シート、例えば、絶縁シート、例えば、磁性シートなどとして好適に用いることができる。

さらには、粒子が絶縁材料から形成され、かつ、樹脂成分が絶縁性の熱硬化性樹脂成分を含有する場合には、ロール状シート６０を、例えば、熱硬化性樹脂シートなどの熱硬化性絶縁樹脂シート（具体的には、封止シート）として好適に用いることもできる。

また、図１に示す製造装置によって製造されるロール状シート６０は、粒子および樹脂成分を含有する組成物からなるシート（層）の厚み方向両面に、基材およびセパレータを積層されているが、厚み方向一方面にのみ基材またはセパレータを積層することもでき、また、両面に基材を積層しないシート（すなわち、粒子および樹脂成分を含有する組成物からなるシートのみの単層）とすることもできる。

また、ロール状シート６０の製造方法について、図７に示すように、１対のギヤ３２の回転軸線方向長さＷ２が、２００ｍｍ以上であれば、幅Ｗ１の幅広のシート７として、広範囲の用途に好適に用いることができる。

図１において、図示しないが、例えば、シート製造装置１に混練機２を設けることなく、組成物Ｘを、供給部３またはギヤ構造体４に直接供給することもできる。

好ましくは、図１の実施形態のように、シート製造装置１に混練機２を設ける。

これによって、供給部３またはギヤ構造体４に至る混練物Ｙを、混練機２によって予め混練押出するので、粒子の樹脂成分に対する分散性をより一層向上させることができる。

図１において、図示しないが、例えば、シート製造装置１にセパレータラミネートロール５７およびセパレータ送出ロール５９を設けることなく、シート７を巻取ロール５３に巻取り、セパレータ９を積層しないロール状シート６０を製造することもできる。このとき、ロール状シート６０では、巻取ロール５３の径方向外方に向かって、シート７および基材８が順次繰り返して積層されている。好ましくは、少なくとも裏面に離型処理がなされた基材８を用いる。

以下に実施例および比較例を示し、本発明をさらに具体的に説明するが、本発明は、何ら実施例および比較例に限定されない。

実施例１
熱硬化性樹脂３３８．３質量部、硬化剤３５７．８質量部、充填剤（粒子）８８００質量部、エラストマー３０３．５質量および難燃剤１７８．５質量部を配合して攪拌して、半固形状の混合物（組成物Ｘ）を調製した。粒子の配合割合は、７８．８体積％であった。

別途、図１の装置構成を有するシート製造装置１を用意した。具体的な寸法および条件は下記のとおりである。

押出機２：押出速度４２ｍＬ／分、温度１２０℃
供給部３：供給スクリューは二軸スクリュー、回転軸方向の長さ（ＷＯ）５００ｍｍ、供給速度４２ｍＬ／分、スクリュー回転数５ｒｐｍ、温度９０℃
ギヤ構造体４：歯たけ８．８ｍｍ、斜歯３５の傾斜角(回転軸方向（Ａ１）に対して)１７．７度、ピッチ間隔１８．８４ｍｍ、ギヤ３２の回転軸線方向（Ａ１）の長さ（Ｗ２）５００ｍｍ、ギヤ径（外径）４２ｍｍ、ギヤ回転数０．１５、温度９０度、
巻取部６：巻取ロールの直径(外径)：２００ｍｍ
基材８：ＰＥＴ、厚み３８μｍ
セパレータ９：ＰＥＴ、厚み３８μｍ
次いで、上記したシート製造装置１において、シート調整部５の設定条件を表１に記載の設定条件とし、この設定条件にて、シート製造装置１を作動させ、巻取部６でシート７を巻き取ることにより、ロール状シート６０を得た。

実施例２〜１６
シート調整部の設定条件を表１に記載の条件に変更した以外は、実施例１と同様にして、ロール状シート６０を得た。

（評価）
・せん断応力
せん断応力は、下記に従い、算出した。

測定計器名 ＣＡＰＩＬＯＧＲＲＡＰＨ・Ｅ ３Ｂ（東洋精機製作所社製）を用いてキャピラリー長：１０ｍｍ、キャピラリー径：１．０ｍｍ、にてピストンスピードを０．５、１．０、２．０、５．０、７．０、１０．０ｍｍ／ｍｉｎで押し込んだときの荷重からせん断応力を算出し、さらにキャピラリー径およびピストンスピードからせん断速度を算出して、せん断速度−せん断応力のグラフを作成した。グラフで得られた曲線を式化し、評価時のＧＡＰ（隙間）、塗工速度から算出したせん断速度をその式に当てはめ、各せん断速度におけるせん断応力を算出した。
・せん断応速度
せん断応速度は、下記に従い、算出した。

せん断速度（１／ｓ）＝ＧＡＰ（ｍｍ）／塗工速度（ｍｍ／ｓ）
・塗工性
塗工幅５００ｍｍに対し、塗工できた領域が、約１００％であった場合を○、９９〜５０％であった場合を△、５０％未満であった場合を×とした。この結果を表１に示す。

・ロール形状
シートがロール状であった場合を○、シートに割れまたは欠損が発生した場合を×と評価した。この結果を表１に示す。

配合した成分を以下に詳述する。
・熱硬化性樹脂：ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、商品名「ＹＳＬＶ−８０ＸＹ」、新日鐵化学社製、エポキシ当量２００ｇ／ｅｑ．、軟化点８０℃
・硬化剤：フェノール・アラルキル樹脂、商品名「ＭＥＨ７８５１ＳＳ」、明和化成社製、水酸基当量２０３ｇ／ｅｑ．、軟化点６７℃
・充填剤：粒子、無機充填剤（溶融シリカ）（ＦＢ−９４５４、電気化学工業社製）１００質量部に対して、シランカップリング剤（ＫＢＭ４０３、信越化学工業社製）０．１質量部を添加して、表面処理したもの。
・難燃剤：ホスファゼン誘導体、 商品名「ラビトル ＦＰ−１００」、（株）伏見製薬所製
・エラストマー：スチレン−イソブチレン系ブロック共重合体、商品名「ＳＩＢＳＴＡＲ ０７２Ｔ」、カネカ社製

４ ギヤ構造体
３２ ギヤ
５０ 隙間
５１ 支持ロール
６０ ロール状シート
６３ 突出部
Ｘ 組成物

Claims (4)

1. 粒子および樹脂成分を含有し、前記粒子の配合割合が、３０体積％を超過することを特徴とする、ロール状シート。
2. 前記粒子と前記樹脂成分とを含有する組成物を、１対のギヤを備えるギヤ構造体を用いて、前記ギヤの回転軸線方向に変形させながら搬送させる変形搬送工程、および、前記変形搬送工程の後に、前記組成物を、移動支持体により支持して搬送させながら、前記移動支持体と、前記移動支持体に対して隙間が設けられるように対向配置されるドクターとの前記隙間に通過させる隙間通過工程により製造されることを特徴とする、請求項１に記載のロール状シート。
3. 前記隙間通過工程において通過される前記組成物が、５０〜２５０℃の温度領域で５．０×１０^４Ｐａ以下となるせん断応力を有することを特徴とする、請求項２に記載のロール状シート。
4. 幅が２００ｍｍ以上であることを特徴とする、請求項１〜３のいずれか一項に記載のロール状シート。

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