JP2014002845A - 燃料電池発電装置およびその運転方法 - Google Patents

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Abstract

【課題】水酸化物イオン伝導性の金属化合物を電解質層に用いた燃料電池において、短時間でイオン伝導性を発現させて起動開始までにかかる時間を低減すると共に、燃料電池の初期特性の向上およびバラツキの改善を図る。
【解決手段】水酸化物イオン伝導性の金属化合物を電解質層1とする燃料電池9の発電開始前に、燃料電池9の反応ガス(燃料ガス、酸化剤ガス)流路6に水を導入して、電解質層1に水を接触させる給水工程を実施する。
【選択図】図1

Description

本発明は、金属化合物を電解質に用いた燃料電池発電装置、特に、水酸化物イオン伝導性の電解質を用いた燃料電池を備えた燃料電池発電装置およびその運転方法に関するものである。
燃料電池、一次・二次電池、水電解やセンサーなどの電気化学デバイスは、電極間に、イオンの伝導体である電解質を必要とする。
例えば、燃料電池は用いられる電解質の種類によって分類され、液体であるリン酸を用いたりん酸形燃料電池(PAFC)、100℃以下で作動する高分子電解質(パーフルオロスルホン酸等)を用いた固体高分子形燃料電池(PEFC)、600℃以上の高温で作動するイオン伝導性セラミックスを用いた固体酸化物形燃料電池(SOFC)などがある。
近年、上述した燃料電池の電解質とは異なるアニオン伝導性金属化合物を電解質として用いた電気化学デバイスの研究が進められている。これらの電解質は電荷キャリアが水酸化物イオン(アニオン)でありカソード反応が早いため、PEFCやPAFCのように触媒に高価なPtなどを用いなくても作動するという利点がある。また従来の固体酸化物形燃料電池(SOFC)のような高温ではなく、300℃以下でイオン伝導性を有するため、システムの低コスト化に有利であり、注目を集めている。
特許文献1には、NaCo、LaSrFe10及びBiSr14Fe2456から選択された層状金属酸化物の焼結体からなる固体電解質層を挟むようにアノードとカソードとを配置して燃料電池を構成することが記載されている。
さらに、特許文献1には、上記燃料電池の発電を開始するに先立ち、固体電解質層の水酸化物イオン伝導性を発現するために、水蒸気処理を施すことが記載されており、水蒸気処理は、温度20〜150℃、相対湿度30〜100%、圧力0.1〜1MPaの条件下で2〜48時間行なうことが記載されている。
国際公開第2010/007949
燃料電池の発電前に、特許文献1に記載された水蒸気処理によって電解質のイオン伝導を発現させる方法では、イオン伝導性の発現まで2時間以上かかることから、燃料電池の初期起動に長時間を要するという課題があった。
更に、この方法では燃料電池の起動時の初期特性(開回路電圧や電解質のイオン伝導度などの発電特性)にバラつきが生じ、安定した特性を得るのが困難であった。
上記の課題を解決するために、本願発明においては、水酸化物イオン伝導性の金属化合物を含有する電解質層と、前記電解質層の一方の主面にアノードを、他方の主面にカソードを備え、前記アノードに面した燃料ガス流路と前記カソードに面した酸化剤ガス流路とを備えた燃料電池に、燃料ガスと酸化剤ガスを供給して発電を行う燃料電池発電装置の運転方法として、燃料電池の発電開始前に、前記燃料ガス流路および前記酸化剤ガス流路の少なくとも一方に水を導入して、前記電解質層と前記水とを接触させる給水工程を実施することとした。
また、この運転方法を実施する燃料電池発電装置を次の構成とした。すなわち、前記燃料電池に供給される前記燃料ガスが通流する燃料ガス供給配管と、前記燃料電池から排出された前記燃料ガスの残余ガスが通流する燃料ガス排出配管と、前記燃料電池に供給される前記酸化剤ガスが通流する酸化剤ガス供給配管と、前記燃料電池から排出された前記酸化剤ガスの残余ガスが通流する酸化剤ガス排出配管とを備え、前記燃料ガス供給配管および燃料ガス排出配管の何れかと、前記酸化剤ガス供給配管および酸化剤ガス排出配管の何れかの少なくとも一方に、給水工程時に前記水を供給する給水配管を接続して構成した。
また、燃料電池発電装置の燃料電池には冷却板が積層されており、これに冷却水タンクに貯留された冷却水を冷却水循環配管を経由させて循環させるので、給水工程時に燃料電池に供給する水としてこの冷却水を供給することとし、そのための給水配管を前記冷却水タンクまたは前記冷却水循環配管に接続して構成することとした。
さらには、前記給水工程時に前記燃料電池に供給され、燃料電池を流通した後の前記冷却水を前記冷却水タンクに戻す排水配管を設けた。
また、前記給水配管を前記冷却水循環配管の冷却水循環ポンプの出口側に接続し、前記冷却板への前記冷却水の送水と、前記給水配管への前記冷却水の送水とを切替える弁を設けた構成としてもよい。
本発明により、短時間で電解質層に用いた金属化合物の水酸化物イオン伝導性を発現することができ、燃料電池発電装置の起動時間が短縮できると共に、起動毎にばらつきのない安定した発電特性をえることができる。
本発明に係る燃料電池発電装置に用いられる燃料電池の一例の断面模式図。 実施例1および比較例に用いた燃料電池の断面模式図。 実施例2に係る燃料電池発電装置の構成図。 実施例3に係る燃料電池発電装置の構成図。
図1は、本発明の実施形態に係る燃料電池発電装置に用いられる燃料電池(単セル)9の断面構造図である。燃料電池9は、水酸化物イオン(OH)伝導性の金属酸化物からなる電解質層1の両主面に、触媒層2とガス拡散層3とからなる電極4(アノードおよびカソード)を備え、電極4の外側にはセパレータ5が配置されている。セパレータ5には、ガス流路6が形成されている。またセパレータの周縁部に形成された溝8にはシール材7が嵌め込まれ、燃料電池セル9の周囲が封止されている。
電解質層1には、特許文献1に記載されたNaCo、LaSrFe10及びBiSr14Fe2456等、水酸化物イオン伝導性の金属化合物焼結体を用いることができる。
触媒層2、拡散層3およびセパレータ5は、従来公知のものを用いることができる。図1では、触媒層2を両方の電極に設けているが、アノード側のみ設けることとしてもよい。触媒層2には例えば、PdやNiやPt、Fe、Co、Rh、Ru、W、Mn、および、これらの合金を用いる事ができ、また、これらの金属でメッキしたSUSメッシュを触媒層兼ガス拡散層として用いても良い。
ガス拡散層3としては、カーボンペーパーや金属メッシュを用いることができる。また、セパレータ5としては、ガス不透過性のカーボン板や、金属板などを用いることができる。
本発明においては、上記の燃料電池9に、水素を含む燃料ガスおよび酸素を含む酸化剤ガス(例えば空気)を供給して発電を開始する前に、電解質層表面を水で濡らす工程を実施する。
電解質層表面を水で濡らす方法としては、電解質層1を水に5〜60分程度浸漬したのち燃料電池セルを組み立て、発電を行うこともできるが、燃料電池9を一旦組み立てた後は、燃料電池9のガス流路6に水を流通させることにより電解質層1を湿潤させることとすれば、起動・停止の度に分解や組立てを行なうことなく電解質層1を濡らすことができるので好ましい。この場合、ガス流路6への水の供給は、アノード側およびカソード側の双方への給水としても、また、何れか一方のガス流路6のみへ給水してもよいが、電解質の気孔率が低く含水に時間を要する場合は、アノード側およびカソード側双方からの給水とすることが好ましい。
以下、本発明の実施例について図2も参照して具体的に説明する。
まず、粉末状のLaを3.68g、SrCOを10.00g、Feを5.41gを混合し、1400℃で3時間焼成した後に粉砕することにより、LaSrFe10粉末を得た。次にこの得られたLaSrFe10粉末をプレス金型で直径20mm厚さ1mmのペレットに成型し、このペレットを1400℃で焼結して得た焼結体を電解質層11とした。
電解質層11の一方の面には、Pdメッシュ(50メッシュ)を触媒層兼拡散層として配置し、これをアノード14aとした。電解質層11の他方の面には、別途触媒材料を設けることなく電解質層11の表面にカーボンペーパーを拡散層として配置し、これをカソード14cとした。アノード14aとカソード14cの外側から、ゴムパッキンからなるシール材17を介してステンレス製のセパレータ15で挟んで締め付けることにより、図2に示す燃料電池19を組み立てた。
この燃料電池19を用いて、次の運転開始工程を行なった。
まず、燃料電池19を80℃になるまで昇温した。次に、アノード14a側およびカソード14c側両方のガス流路16に、25℃の水を30分間流通した後、水の供給を停止し、ガス流路16内の水を排出した。
次に、アノード14a側のガス流路16に95℃の水にバブリングして加湿した水蒸気を含んだ水素を、カソード14c側のガス流路16に95℃の水にバブリングすることにより加湿した水蒸気を含んだ酸素を各々流速50ml/minで流し、燃料電池19の開回路電圧が、発電可能な電圧である0.5Vに到達するまでの時間(起動時間)を計測した。
燃料電池19が発電可能な状態となったら、電圧を変化させた際の電流値を計測してIV特性試験を行い、得られたIV曲線からセル電圧800mVのときの電流値を算出し、この算出値を電極面積で割った単位面積当たりの電流値を発電特性とした。
比較例
実施例1と同一の燃料電池19を用いて、比較例の運転方法を実施した。
まず、セルの温度が80℃になるまで昇温した後、アノード14a側のガス流路16に95℃の水にバブリングすることにより加湿した水蒸気を含んだ加湿した水素を、カソード14c側のガス流路16に95℃の水にバブリングすることにより加湿した水蒸気を含んだ酸素を各々流速50ml/minで30分間流した。
次に、アノード14a側のガス流路16に95℃の水にバブリングすることにより加湿した水素を、カソード14c側のガス流路16に95℃の水にバブリングすることにより加湿した酸素を、各々流速50ml/minで流通させる条件は継続しながら、燃料電池19の開回路電圧が、発電可能な電圧である0.5Vに到達するまでの時間(起動時間)を計測した。
燃料電池19が発電可能な状態となったら、電圧を変化させた際の電流値を計測してIV特性試験を行い、得られたIV曲線からセル電圧800mVのときの電流値を算出し、この算出値を電極面積で割った単位面積当たりの電流値を発電特性とした。
表1に、上記の実施例および比較例の起動運転方法を、各々3回ずつ行い、それぞれの起動時間および発電特性を測定した結果を示す。
Figure 2014002845
表1に示すように、比較例の試験1〜3については、何れも起動時間が2〜7.5時間と長く、また、発電特性が10〜25mA/cmとバラついているのに対し、実施例の試験1〜3については、起動時間が何れも0.5時間と短縮され、発電特性も約26〜31mA/cm2とバラつきも抑えられ、かつ、良好な結果が得られた。
図3に、本発明に係る燃料電池発電装置の実施例を示す。
本実施例の燃料電池発電装置は、実施例1の燃料電池19を複数個積層する毎に冷却板20を挿入して構成した燃料電池スタック21を備えている。図3においては、燃料電池スタック21は、模式的に、単一の燃料電池19と冷却板20のみを図示している。冷却板20は、冷却水循環配管22により冷却水タンク23に接続されており、発電運転中は、冷却水タンク23に貯留された冷却水が、冷却水循環配管22に設けられた冷却水ポンプ24により送水され、冷却板20と冷却水タンク23とを循環して燃料電池スタック21を発電に適した温度に維持する。
燃料電池スタック21には、燃料電池19のアノード14aへ供給される燃料ガスが流通する燃料ガス供給配管25と、燃料電池19から排出される前記燃料ガスの残余ガスが流通する燃料ガス排出配管26、および、燃料電池19のカソード14cへ供給される酸化剤ガスが流通する酸化剤ガス供給配管27と、燃料電池19から排出される前記酸化剤ガスの残余ガスが流通する酸化剤ガス排出配管28とが接続されている。
尚、燃料ガス供給配管25の上流側は、燃料ガス供給源(不図示)に接続されており、酸化剤ガス供給配管27の上流側は、空気供給ブロアなどの酸化剤ガス供給源(不図示)が接続されている。また、冷却水タンク23には、貯留冷却水が不足した場合に水道水を補給する補給水配管29と、水道水を浄化する水処理装置30とが接続されている。
さらに、本実施例の燃料電池発電装置においては、冷却水タンク23と燃料ガス供給配管25とを接続する給水配管31と、冷却水タンク23と酸化剤ガス供給配管27とを接続する給水配管32とを備えており、燃料ガス供給配管25と給水配管31との接続部には三方弁34が、酸化剤ガス供給配管27と給水配管32の接続部には三方弁35が、各々設けられている。また、給水配管31,32には、冷却水タンク23の水を送水するためのポンプ33が設けられている。なお、本実施例では、給水配管31,32は、冷却水タンク23からポンプ33の出口までは1本の配管構成であり、ポンプ33の下流で給水配管31と給水配管32とに分岐させているが、これに限られるものでなく、冷却水タンク23から給水配管31、32を独立した配管接続とし、各配管にポンプを設けることにより、夫々異なる流量で給水を行なうこととしても良い。
燃料ガス排出配管26に設けられた三方弁36には、他端が冷却水タンク23に接続された排水配管38が接続されており、酸化剤ガス排出配管28に設けられた三方弁37には、他端が冷却水タンク23に接続された排水配管39が接続されている。
尚、上記の配管構成に替えて、また、燃料ガス排出配管26および酸化剤ガス排出配管28に給水配管31、32を、燃料ガス供給配管25および酸化剤ガス供給配管27に排水配管38、39を接続することとしてもよい。
次に、本実施例の燃料電池発電装置の発電開始前には、制御装置(不図示)により、以下の操作による給水工程が実施される。
まず、三方弁34の燃料ガス供給源側を閉、給水配管31側を開とし、三方弁35の酸化剤ガス供給源側を閉、給水配管32側を開とする。一方、三方弁36は、排水配管38側を開、燃料ガス排出配管26の下流側を閉とし、三方弁37は、排水配管39側を開、酸化剤ガス排出配管28の下流側を閉とする。
次に、ポンプ33が起動し、冷却水タンク23の送水が開始される。ポンプ33により給水配管31へと送水された冷却水は、燃料ガス供給配管25、燃料電池19のアノード14a側のガス流路16、燃料ガス排出配管26および排水配管38を順に流通して冷却水タンク23へと循環し、同様に、給水配管32へと送水された冷却水は、酸化剤ガス供給配管27、燃料電池19のカソード14c側のガス流路16、燃料ガス排出配管28および排水配管39を順に流通して冷却水タンク23へと循環する。
予め設定された給水時間が経過すると、ポンプ33を停止し、三方弁34の燃料ガス供給源側を開、給水配管31側を閉とし、三方弁35の酸化剤ガス供給源側を開、給水配管32側を閉とする。また、三方弁36は、排水配管38側を閉、燃料ガス排出配管26の下流側を開とし、三方弁37は、排水配管39側を閉、酸化剤ガス排出配管28の下流側を開とする。
以上の給水工程を実施したのち、燃料電池発電装置の発電運転を開始する。
図4に、実施例2の変形例を示す。実施例2と同様の構成については、同一符号を付して説明を省略する。
本実施例においては、給水配管31、32は、冷却水循環配管22の冷却水ポンプ24の出口側に、三方弁40を介して接続している。
本実施例の給水工程においては、三方弁40を冷却水循環配管22の冷却板20側を閉、給水配管31、32側を開にして、冷却水ポンプ24を駆動する。そして、給水工程終了時には、三方弁40を切替えて、給水配管31、32側を閉とし、冷却水循環配管22の冷却板20側を開とする。その他の弁の操作は実施例2と同様である。
本実施例では、三方弁40を切替えることにより、給水工程時と発電運転時に共通のポンプを用いて冷却水を供給することができ、実施例2よりも装置構成を簡易にすることができる。
尚、上述の実施例においては、三方弁を用いたが、これに代えて、各配管に開閉弁を設けて、流路を切替えることとしてもよい。
1、11 電解質層
2 触媒層
3 ガス拡散層
4 電極
5、15 セパレータ
6、16 ガス流路
7、17 シール材
8、18 溝
9、19 燃料電池
14a アノード
14c カソード
20 冷却板
21 燃料電池スタック
22 冷却水循環配管
23 冷却水タンク
24 冷却水ポンプ
25 燃料ガス供給配管
26 燃料ガス排出配管
27 酸化剤ガス供給配管
28 酸化剤ガス排出配管
29 補給水配管
30 水処理装置
31、32 給水配管
33 ポンプ
34、35、36、37、40 三方弁
38、39 排水配管

Claims (5)

  1. 水酸化物イオン伝導性の金属化合物を含有する電解質層と、前記電解質層の一方の主面にアノードを、他方の主面にカソードを備え、前記アノードに面した燃料ガス流路と前記カソードに面した酸化剤ガス流路とを備えた燃料電池に、燃料ガスと酸化剤ガスを供給して発電を行う燃料電池発電装置の運転方法において、
    燃料電池の発電開始前に、前記燃料ガス流路および前記酸化剤ガス流路の少なくとも一方に水を導入して前記電解質層と前記水とを接触させる給水工程を実施することを特徴とする燃料電池発電装置の運転方法。
  2. 請求項1に記載の運転方法を実施する燃料電池発電装置において、
    前記燃料電池に供給される前記燃料ガスが通流する燃料ガス供給配管と、前記燃料電池から排出された前記燃料ガスの残余ガスが通流する燃料ガス排出配管と、前記燃料電池に供給される前記酸化剤ガスが通流する酸化剤ガス供給配管と、前記燃料電池から排出された前記酸化剤ガスの残余ガスが通流する酸化剤ガス排出配管とを備え、
    前記燃料ガス供給配管および燃料ガス排出配管の何れかと、前記酸化剤ガス供給配管および酸化剤ガス排出配管の何れかのうち、少なくとも一方に、給水工程時に前記水を供給する給水配管が接続されていることを備えることを特徴とする燃料電池発電装置。
  3. 請求項2に記載の燃料電池発電装置において、
    前記燃料電池に積層された冷却板と、冷却水を貯留する冷却水タンクと、前記冷却板に前記冷却水を循環させる冷却水循環配管とを備え、
    前記給水配管が、前記冷却水タンクまたは前記冷却水循環配管に接続され、前記給水工程において前記冷却水を供給することを特徴とする燃料電池発電装置。
  4. 請求項3に記載の燃料電池において、
    前記給水工程に前記燃料電池に供給され、燃料電池を流通した前記冷却水を前記冷却水タンクに戻す排水配管を備えることを特徴とする燃料電池発電装置。
  5. 請求項3に記載の燃料電池発電装置において、
    前記給水配管は、前記冷却水循環配管に設けられた冷却水循環ポンプの出口側と前記冷却板との間の冷却水循環配管に接続されており、
    前記冷却板への前記冷却水の送水と、前記給水配管への前記冷却水の送水とを切替える弁を備えたことを特徴とする燃料電池発電装置。
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