JP2013543535A - 生分解性の疎水性セルロース系基材、及びハロシランを使用してそれらを生成するための方法 - Google Patents

Abstract

基材の生分解性を維持しながら基材を疎水性にするための方法は、ハロシランが基材の格子間空間にシリコーン樹脂を形成するように、基材をハロシランで処理する工程を含む。該方法のパラメーターは、得られる疎水性セルロース系基材が堆肥化可能であるように制御され得る。

Description

（関連出願の相互参照）
なし。

（発明の分野）
生分解性の疎水性基材、及び基材を疎水性にするための方法が開示される。ハロシランがその本方法において使用される。

紙及び厚紙（例えば、波形化繊維板、ボール紙、表示板、又はカードストック）製品等のセルロース系基材は、それらの意図される用途に基づいて、様々な環境条件に遭遇する。例えば厚紙は、製品を輸送及び／又は貯蔵するための梱包材料としてしばしば使用されており、その内容物を保護する丈夫な容器を提供する必要がある。これらの梱包材料が直面し得るいくつかのそのような環境条件は、雨を通じての水、縮合を促進し得る温度変化、洪水、雪、氷、霜、雹、又は任意の他の形態の水分である。他の製品としては、紙又はボール紙から一般に製造される、使い捨て食品サービス物品が挙げられる。これらのセルロース系基材は、例えば、それらが接触する食品及び飲料からの蒸気及び液体等の湿潤環境条件にも直面する。水はその様々な形態において、セルロース鎖の加水分解及び切断によってセルロース系基材の化学構造を分解し、かつ／又は鎖間の水素結合と不可逆的に干渉することによってその物理構造を破壊することで、その目的とする用途におけるその性能を低下させることにより、セルロース系基材にとって脅威となり得る。水、他の水性流体、又は大量の水蒸気にさらされると、紙及び厚紙等の品目は、（例えば、梱包材料の出荷の間、又は使い捨て食品サービス物品の上で使用されるナイフ及びフォーク等のカトラリーにより）柔らかくなり、形態安定性を喪失して、破壊しやすくなる場合がある。

製造者は、使い捨て食品サービス物品を湿潤環境で使用しないことにより、使い捨て食品サービスの水分感受性の問題に対応する場合がある。このアプローチは、水性流体又は蒸気が存在しない用途（例えば、乾燥品目又は油で揚げた品目）にのみそれらの使い捨て食品サービス物品を市販することにより問題を回避する。しかしながら、多くの食品は、（１）水性（例えば、飲料、スープ）であるか、（２）水相（例えば、薄いソース、湯中で加熱された野菜）を含むか、又は（３）冷めると水蒸気を出すため（例えば、米及び他のでんぷん質の食品、ホットサンドイッチ等）、このアプローチはこれらの物品の潜在的な市場を著しく制限する。

セルロース系基材を保存する別の方法は、水とセルロース系基材との相互作用を防止することである。例えば、耐水性のコーティング（例えば、ワックス又はポリエチレン等のポリマー耐水材料）をセルロース系基材の表面に適用して、水がセルロース系基材と直接接触するのを防いでもよい。このアプローチは、本質的に、感水性コアが耐水性材料の層の間に挟まれる積層構造を形成する。しかしながら、多くのコーティングは、得るのに費用がかかり、適用が困難であるため、製造コスト及び複雑性を増加させるとともに、許容される最終製品のパーセンテージを低減する。更に、コーティングは、分解するか、又は機械的に障害にされ、時間とともに有効性が低くなり得る。コーティングはまた、基材の縁部が良好に処理されないという固有の弱点も有する。基材全体に疎水性を付与するように縁部が処理され得る場合であっても、処理された基材の任意の破れ、裂け、しわ、又は折れが、容易に湿潤される非処理の表面へさらされる可能性があり、基材のバルクへの漏水を可能にし得る。

更に、セルロース系基材のための特定のコーティング及び他の既知の疎水処理は、基材を生分解性にしない場合もある。したがって、セルロース系基材を疎水性にし、並びに、それらの生分解性（biodegradablity）を維持するための方法を提供することが望ましい。

基材の生分解性を維持しながら、基材を疎水性にするための方法が開示される。本方法は、基材にハロシランを浸透させ、ハロシランからシリコーン樹脂（樹脂）を形成する工程を含む。

本明細書に記載される全ての量、比率、及びパーセンテージは、別途記載のない限り重量別である。冠詞「ａ」、「ａｎ」、及び「ｔｈｅ」は、それぞれ明細書の文脈により別途記載のない限り、１つ以上を指す。範囲の開示は、その範囲自体、及びそこに包含される全てのもの、並びに終点を含む。例えば、２．０〜４．０の範囲の開示は、２．０〜４．０の範囲だけでなく、２．１、２．３、３．４、３．５、及び４．０を個別に含むと同時に、範囲内に包含される任意の他の数も含む。更に、例えば、２．０〜４．０の範囲の開示は、例えば、２．１〜３．５、２．３〜３．４、２．６〜３．７、及び３．８〜４．０のサブセット、並びにその範囲内に包含される任意の他のサブセットを含む。同様に、マルクーシュグループの開示は、そのグループ全体を含み、かつそこに包含される任意の個別のメンバー及びサブグループを含む。例えば、マルクーシュグループ水素原子、アルキル基、アリール基、アラルキル基、又はアルカリル基の開示は、メンバーアルキルを個別に、サブグループアルキル及びアリール、並びにそこに包含される任意の他の個別のメンバー及びサブグループを含む。

本明細書に記載される方法で有用な基材は、生分解性である。本出願の目的で、用語「堆肥化可能である」及び「堆肥化可能性」は、生分解性、崩壊、及び環境毒性等の要素を包含する。用語「生分解性の」、「生分解性」及びこれらの変異型は、微生物により分解される材料の性質を指す。生分解性とは、基材が、細菌、菌類、酵素、及び／又はウイルス等の微生物の作用を通じて、一定期間にわたって分解することを意味する。用語「崩壊」、「崩壊する」、及びこれらの変異型は、材料が分解及び分離する程度を指す。環境毒性試験は、堆肥化後の材料が、植物の成長又は土壌若しくは他の動物の生存に任意の阻害を示すか否かを決定する。生分解性及び堆肥化可能性は、分解を監視するように、生物学的接種材料（例えば、細菌、菌類、酵素、及び／又はウイルス）にさらされた基材を視覚的に検査することにより測定されてもよい。あるいは、生分解性基材は、ＡＳＴＭ規格Ｄ６４００に適合し、あるいは生分解性基材は、ＡＳＴＭ規格Ｄ６８６８−０３に適合する。広くは、堆肥化可能性及び／又は生分解性の割合は、各基材の表面積対体積比を最大化することにより増加され得る。例えば、表面積／体積比は、少なくとも１０、あるいは少なくとも１７であってもよい。あるいは、表面積／体積比は、少なくとも３３であってもよい。理論に束縛されるものではないが、少なくとも３３の表面積／体積比は、基材が、ＡＳＴＭ規格Ｄ６８６８−０３における生分解性の試験に合格するのを許す。本出願の目的で、用語「疎水性の」及び「疎水性」、並びにこれらの変異型は、基材の耐水性を指す。疎水性は、以下の参照実施例２に記載されるＣｏｂｂテストにより測定されてもよい。本明細書に記載される方法により処理された基材は、固有にリサイクル可能であってもよい。基材は、再パルプ化であってもよく、例えば、本明細書に記載される方法により調製された疎水性基材は、製紙で使用するためのパルプまで分解されてもよい。基材は、再度目的を達成することも可能であり得る。

基材をハロシランで処理することによって、基材は疎水性にされ得る。あるいは、基材は、基材を複数のハロシランで処理することによって疎水性にされることができ、複数のハロシランは、第１のハロシラン及び第１のハロシランと異なる第２のハロシランを含む。複数のハロシランは、２０モルパーセント以下のモノハロシラン、並びに７０モルパーセント以下のモノハロシラン及びジハロシランの総ハロシラン濃度を含むことができる。複数のハロシランは、複数のハロシランが基材に浸透するように、１つ以上の液体として適用されることができる。あるいは、複数のハロシランは、複数のハロシランが基材に浸透するように、１つ以上の蒸気として適用されてもよい。

ハロシランが基材に浸透し、基材の格子間空間にシリコーン樹脂を生成する（基材の体積、並びに表面が疎水性にされる）ように、ハロシランは任意の方法で適用され得る。加えて、ハロシランの量と種類を変えることによって、基材の物理特性が変更されてもよい。体積の全て又は一部分が疎水性にされ得る。あるいは、基材の全体積が疎水性にされ得る。

本明細書に用いるのに好適な生分解性基材はセルロース系基材であり得る。セルロース系基材は、ｎを任意の整数として式（Ｃ_６Ｈ_１０Ｏ_５）_ｎを有するポリマー性有機化合物セルロースをほぼ含む基材である。セルロース系基材は、−ＯＨ官能基を有し、水、及び随意にリグニン等のハロシラン化合物と反応し得る他の成分を含有する。リグニンは、ｐ−クマリルアルコール、コニフェリルアルコール、及び／又はシナピルアルコール等のモノリグノールの混合物の共重合から得られるポリマーである。このポリマーは、ハロシランが反応することができる残留−ＯＨ官能基を有する。好適な基材の例としては、これらに限定されないが、紙、木材、及び木材製品、厚紙、壁板、テキスタイル、デンプン、綿、ウール、他の天然繊維、又はそれらに由来する生分解性複合材料が挙げられる。基材の意図される適用及びその製造プロセスに応じて、基材は、その物理特性を変更するか、又は製造プロセスを支援するように、サイジング剤及び／又は追加の添加剤若しくは薬剤を含み得る。例示のサイジング剤としては、デンプン、ロジン、アルキルケテン二量体、アルケニルコハク酸無水物、スチレンマレイン酸無水物、糊、ゼラチン、デンプン、修飾されたセルロース、合成樹脂、ラテックス、及びワックスが挙げられる。他の例示の添加剤及び薬剤としては、漂白添加剤（例えば、二酸化塩素、酸素、オゾン、及び過酸化水素）、湿潤強度剤、乾燥強度剤、蛍光漂白剤、炭酸カルシウム、光学漂白剤、抗菌剤、染料、歩留り改良剤（例えば、アニオン性ポリアクリルアミド及びポリジアリルジメチルアンモニウム塩化物）、濾水性向上剤（例えば、高分子量カチオン性アクリルアミドコポリマー、ベントナイト、及びコロイダルシリカ）、殺生物剤、抗かび剤、防汚剤、タルク及び粘土、並びに他の基材修飾剤（例えば、トリエチルアミン及びベンジルアミンを含む有機アミン）が挙げられる。本明細書において明記されない他のサイジング剤及び更なる添加剤又は添加物質を、単独又は組み合わせとして塗布することも可能である点は認識されるはずである。例えば、基材が、紙を含む場合、紙は、紙を白くするための漂白、紙を堅固にするための糊付け又は他のサイジング操作、プリント可能な表面を提供するための粘土コーティング、又はその特性を修飾若しくは調製するための他の代替処理を含むか、又は受けることもできる。更に、紙等の基材は、真新しい繊維を含むことができ、紙は、リサイクルされていないセルロース化合物、リサイクルされた繊維（紙は以前に使用されたセルロース系材料から作製される）、又はこれらの組み合わせから最初に作製される。

基材は、基材の種類及び寸法に応じて、厚さ及び／又は重量が異なり得る。基材の厚さは、１ミル（＝０．００１インチ＝０．０２５４ミリメートル（ｍｍ））未満〜１５０ミル（３．８１ｍｍ）超、１０ミル（０．２５４ｍｍ）〜６０ミル（１．５２ｍｍ）、２０ミル（０．５０８ｍｍ）〜４５ミル（１．１４３ｍｍ）、３０ミル（０．７６２ｍｍ）〜４５ミル（１．１４３ｍｍ）、２４ミル（０．６０９ｍｍ）〜４５ミル（１．１４３ｍｍ）、又別の方法としては２４ミル（０．６０９ｍｍ）〜３５ミル（０．８８９ｍｍ）の範囲であり得るか、あるいは、本明細書において認められるように、それはハロシラン又は溶液で処理されるが、生分解性を維持したままにすることを可能にする任意の他の厚さを有し得る。基材の厚さは、均一であるか、又は異なり得、基材は、１つの連続する材料片を含み得るか、又はそこに配設される細孔、開口部、又は穴等の開口を有する材料を含むことができる。更に、基材は、単一の平坦な基材（例えば、単一の平坦な紙片）を含み得るか、又は折り畳まれる、組み立てられる、ないしは別の方法で製造される基材（例えば、ボックス若しくはエンベロープ等）を含んでもよい。例えば、基材は、一緒に糊付けされる、巻かれる、若しくは織られる複数の基材を含み得るか、又は異なる形状（例えば、波形化ボール紙）を含み得る。加えて、基材は、例えば、基材がプラスチック、織物、不織布材料、及び／又はガラスと組み合わされるとき、より大きい基材のサブセット構成要素を含み得る。当然のことながら、基材は、それにより多様な異なる材料、形状、及び構成を具体化し得るため、本明細書に明示的に列挙される例示の実施形態に限定されるべきではない。

更に、本明細書においてより認められるように、基材は制御された温度の環境で提供され得る。例えば、基材は−４０℃〜２００℃、あるいは１０℃〜８０℃、又別の方法としては２２℃〜２５℃の範囲の温度で提供され得る。

本明細書に記載される方法では、基材はハロシラン、あるいは複数のハロシランで処理される。ハロシランは、基材を疎水性にするために、１つ以上の液体として基材に浸透してもよい。あるいは、ハロシランは、１つ以上の蒸気として基材に浸透してもよい。複数のハロシランが使用されるときに、複数のハロシランが、１つ以上の蒸気として基材に浸透してもよい。複数のハロシランが使用されるときに、複数のハロシランは、少なくとも第１のハロシラン及び第１のハロシランと異なる第２のハロシランを含む。本明細書で使用するところの語句「と異なる」は、基材が単一のハロシランで処理されないように、２つの同一でないハロシランを意味する。本出願の目的で、「ハロシラン」は、シリコンと直接結合される少なくとも１つのハロゲン（例えば、塩素又はフッ素等）を有するシランとして画定され、本開示の範囲内で、シランは、水、基材（例えば、セルロース系基材）の−ＯＨ基、及び／又はサイジング剤若しくは本明細書において認められる基材に適用される追加の添加剤と反応し得る官能基を含有するシリコン系モノマー又はオリゴマーとして画定される。シリコンと直接結合された単一のハロゲンを有するハロシランは、モノハロシランとして定義され、シリコンと直接結合された２つのハロゲンを有するハロシランは、ジハロシランとして定義され、シリコンと直接結合された３つのハロゲンを有するハロシランは、トリハロシランとして定義され、及びシリコンと直接結合された４つのハロゲンを有するハロシランは、テトラハロシランとして定義される。

単量体ハロシランが、式Ｒ_ａＳｉＸ_ｂＨ_{（４−ａ−ｂ）}を含み、式中、添字ａが０〜３の範囲の値を有し、又別の方法としては、ａ＝０〜２であり、添字ｂが１〜４の範囲の値を有し、また別の方法としては、ｂ＝２〜４であり、各Ｘは独立して、クロロ、フルオロ、ブロモ、又はヨードであり、また別の方法としては、各Ｘはクロロであり、及び各Ｒは独立して、一価の炭化水素基であり、また別の方法としては、各Ｒは、１〜２０個の炭素原子を含有するアルキル基、アルケニル基、アリール基、アラルキル基、又はアルカリル基である。あるいは、各Ｒは、独立して、１〜１１個の炭素原子を含有するアルキル基、６〜１４個の炭素原子を含有するアリール基、又は２〜１２個の炭素原子を含有するアルケニル基である。あるいは、Ｒはそれぞれメチル又はオクチルである。このような例示のハロシランの１つは、メチルトリクロロシラン又はＭｅＳｉＣｌ_３であり、Ｍｅはメチル基（ＣＨ_３）を表す。別の例示のハロシランは、ジメチルジクロロシラン又はＭｅ_２ＳｉＣｌ_２である。ハロシランの更なる例としては、（クロロメチル）トリクロロシラン、［３−（ヘプタフルオロイソプロキシ）プロピル］トリクロロシラン、１，６−ビス（トリクロロシリル）ヘキサン、３−ブロモプロピルトリクロロシラン、ブロモトリメチルシラン、アリルブロモジメチルシラン、アリルトリクロロシラン、（ブロモメチル）クロロジメチルシラン、クロロ（クロロメチル）ジメチルシラン、ブロモジメチルシラン、クロロ（クロロメチル）ジメチルシラン、クロロジイソプロピルオクチルシラン（chlorodiisopropyloctysilane）、クロロジイソプロピルシラン、クロロジメチルエチルシラン、クロロジメチルフェニルシラン、クロロジメチルシラン、クロロジフェニルメチルシラン、クロロトリエチルシラン、クロロトリメチルシラン、ジクロロメチルシラン、ジクロロジメチルシラン、ジクロロメチルビニルシラン、ジエチルジクロロシラン、ジフェニルジクロロシラン、ジ−ｔ−ブチルクロロシラン、エチルトリクロロシラン、ヨードトリメチルシラン、オクチルトリクロロシラン、ペンチルトリクロロシラン、プロピルトリクロロシラン、フェニルトリクロロシラン、トリフェニルシリル塩化物（triphenylsilylchloride）、テトラクロロシラン、トリクロロ（３，３，３−トリフルオロプロピル）シラン、トリクロロ（ジクロロメチル）シラン、トリクロロビニルシラン、ヘキサクロロジシラン、２，２−ジメチルヘキサクロロトリシラン、ジメチルジフルオロシラン、並びにブロモクロロジメチルシランが挙げられる。これら及び他のハロシランは、当該技術分野において既知の方法を通じて生成され得るか、又はＤｏｗ Ｃｏｒｎｉｎｇ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ（Ｍｉｄｌａｎｄ，Ｍｉｃｈｉｇａｎ，ＵＳＡ）、Ｍｏｍｅｎｔｉｖｅ Ｐｅｒｆｏｒｍａｎｃｅ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ（Ａｌｂａｎｙ，Ｎｅｗ Ｙｏｒｋ，ＵＳＡ）、又はＧｅｌｅｓｔ，Ｉｎｃ．（Ｍｏｒｒｉｓｖｉｌｌｅ，Ｐｅｎｎｓｙｌｖａｎｉａ，ＵＳＡ）等の供給元から購入することができる。更に、ハロシランの特定例が本明細書に明示的に列挙されるが、上で開示される実施例は、性質上限定することを意図しない。むしろ、上記に開示したリストはあくまで代表的なものであり、オリゴマー性ハロシラン及び多官能性ハロシランなどの他のハロシラン化合物を使用することも可能である。

複数のハロシランが使用されるときに、複数のハロシランは、各ハロシランが、あるモルパーセントの総ハロシラン濃度を含むように提供されてもよい。例えば、複数のハロシランが２つのハロシランのみを含む場合、第１のハロシランはＸ’モルパーセントの総ハロシラン濃度を含むが、第２のハロシランは１００−Ｘ’モルパーセントの総ハロシラン濃度を含むだろう。樹脂の化成を促進するために、本明細書において認められるように、基材を複数のハロシランで処理するときに、複数のハロシランの総ハロシラン濃度は、２０モルパーセント以下のモノハロシラン、７０モルパーセント以下のモノハロシラン及びジハロシラン（すなわち、組み合わされたときのモノハロシラン及びジハロシランの総量は、７０モルパーセントを超えない）、並びに少なくとも３０モルパーセントのトリハロシラン及びテトラハロシラン（すなわち、組み合わされたときのトリハロシラン及びテトラハロシランの総量は、少なくとも３０モルパーセントを含む）を含み得る。別の実施形態においては、複数のハロシランの総ハロシラン濃度は、トリハロシラン及び／又はテトラハロシランが３０モルパーセント〜８０モルパーセントに及ぶ、又別の方法としては、トリハロシラン及び／又はテトラハロシランが５０モルパーセント〜８０モルパーセントに及び得る。

例えば、例示の一実施形態では、第１のハロシランはトリハロシラン（ＭｅＳｉＣｌ_３等）を含み得、第２のハロシランはジハロシラン（Ｍｅ_２ＳｉＣｌ_２等）を含み得る。第１及び第２のハロシラン（例えば、トリハロシラン及びジハロシラン）は、トリハロシランがＸ’パーセントの総ハロシラン濃度を含み得るように組み合わされ得、Ｘ’は９０モルパーセント〜５０モルパーセント、８０モルパーセント〜５５モルパーセント、又は６５モルパーセント〜５５モルパーセントである。これらの範囲は、本質的に単なる例示であって限定するものではないことが意図され、他の変型又はサブセットが代替として利用されてもよい。

ハロシランは蒸気又は液体形態で基材に適用されてもよい。あるいは、ハロシランは、１つ以上の液体として基材に適用されてよい。具体的に、各ハロシラン（例えば、第１のハロシラン及び任意の追加のハロシラン）は、単独又は他のハロシランと組み合わせてのいずれかで、液体として基材に適用され得る。本明細書において言うところの液体とは、固定された形状を有さない流体物質のことを指す。一実施形態では、各ハロシランは、単独又は組み合わせで、液体自体を含み得る。別の実施形態においては、各ハロシランは、液体状態を形成又は維持するように、（少なくとも第１のハロシランが、基材の処理前に溶媒と合わされる）溶液で提供され得る。本明細書で使用するところの、「溶液」は、ａ）１つ以上のハロシランと、ｂ）液体状態の１つ以上の他の成分、との任意の組み合わせを含む。他の成分は、溶媒、界面活性剤、又はこれらの組み合わせであってもよい。そのような実施形態では、ハロシランは元々、それを他の成分と組み合わせて液体溶液を形成するように、任意の形態を含んでもよい。本明細書で有用な界面活性剤は重要ではなく、任意の周知の非イオン性、カチオン性、及びアニオン性界面活性剤が有用であり得る。例としては、非イオン性界面活性剤、例えば、ポリオキシエチレンアルキルエーテル、ポリオキシエチレンアルキルフェニルエーテル、ポリオキシエチレンカルボキシレート、ソルビタン脂肪酸エステル、ポリオキシエチレンソルビタン脂肪酸エステル、及びポリエーテル修飾されたシリコーン；カチオン性界面活性剤、例えば、アルキルトリメチルアンモニウム塩化物及びアルキルベンジルアンモニウム塩化物；アニオン性界面活性剤、例えば、アルキル又はアルキルアリル硫酸塩、アルキル又はアルキルアリルスルホン酸塩、及びジアルキルスルホサクシネート；及び両性界面活性剤、例えば、アミノ酸及びベタイン型界面活性剤が挙げられる。好適な界面活性剤、例えば、アルキルエトキシレートが市販されている。他の好適な界面活性剤としては、シリコーンポリエーテルが挙げられ、Ｄｏｗ Ｃｏｒｎｉｎｇ Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ（Ｍｉｄｌａｎｄ，Ｍｉｃｈｉｇａｎ，Ｕ．Ｓ．Ａ．）から市販されている。他の好適な界面活性剤には、フッ素化炭化水素界面活性剤、フルオロシリコーン界面活性剤、アルキル及び／又はアリール四級アンモニウム塩、ポリプロピレンオキシド／ポリエチレンオキシドコポリマー、例えば、ＢＡＳＦからのＰＬＵＲＯＮＩＣＳ（登録商標）、又はアルキルスルホン酸塩が挙げられる。

更に別の実施形態では、複数のハロシランは、単一溶液で提供され得る（例えば、そこで、第１のハロシラン及び第２のハロシランは、基材の処理前に他の成分と組み合わされる）。それによって、複数のハロシランは、ハロシランが１つ以上の液体として基材に適用されるように、単独又は任意の組み合わせのいずれかで液体を含んでもよいか、又は別の成分と組み合わさって液体を構成する任意の他の状態を含んでもよい。したがって、様々なハロシランは、１つ以上の液体として、同時に、連続的に、又はこれらの任意の組み合わせで基材の上に適用されてもよい。

したがって、一実施形態では、ハロシラン溶液は、少なくとも第１のハロシラン（及び任意の追加のハロシラン）を溶媒と合わせることにより生成され得る。溶媒は、ハロシランを溶解して、液体溶液を形成する物質、又は基材の浸透を可能にするために十分な時間の間、均一性を維持するハロシランの安定した乳状液若しくは分散液を提供する物質のいずれかとして、画定される。適切な溶媒は、非極性シラン、例えば非機能性シラン（すなわち、テトラメチルシラン等の反応性官能基を含有しないシラン）、シリコーン、アルキル炭化水素、芳香族炭化水素、又はアルキル及び芳香族基の双方を有する炭化水素；エーテル、ケトン、エステル、チオエーテル、ハロ炭化水素等の多数の化学的分類からの極性溶媒；並びにこれらの組み合わせであり得る。適当な溶媒の特定の非限定的な例としては、イソペンタン、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、石油エーテル、リグロイン、ベンゼン、トルエン、キシレン、ナフタレン、α−及び／又はβ−メチルナフタレン、ジエチルエーテル、テトラヒドロフラン、ジオキサン、メチル−ｔ−ブチルエーテル、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸ブチル、ジメチルチオエーテル、ジエチルチオエーテル、ジプロピルチオエーテル、ジブチルチオエーテル、ジクロロメタン、クロロホルム、クロロベンゼン、テトラメチルシラン、テトラエチルシラン、ヘキサメチルジシロキサン、オクタメチルトリシロキサン、ヘキサメチルシクロトリシロキサン、オクタメチルシクロテトラシロキサン及びデカメチルシクロペンタシロキサンが挙げられる。例えば、特定の一実施形態では、溶媒は、ペンタン、ヘキサン又はヘプタンなどの炭化水素を含む。別の実施形態では、溶媒はアセトンなどの極性溶媒を含む。他の代表的な溶媒としては、トルエン、ナフタレン、イソドデカン、石油エーテル、テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）又はシリコーンが挙げられる。ハロシラン及び溶媒は、任意の使用可能な混合機序を通じて、混合され、溶液を生成することができる。ハロシランは、均一な溶液、乳状液、又は分散液を可能にするように、溶媒と混和性又は分散性のいずれかであり得る。

溶液が使用されるときに、ハロシランは特定の重量パーセントの溶液を含むだろう。重量パーセントは、溶液の全体重量（そこに使用される任意の溶媒又は他の成分を含む）に対するハロシラン（例えば、複数のハロシランが使用されるときに、第１のハロシラン、第２のハロシラン、及び任意の追加のハロシラン）の重量を具体的に指す。溶液中のハロシランの量の例示の範囲としては、０％超〜４０％、又は別の方法としては０％超〜５％、あるいは５％〜１０％、あるいは１０％〜１５％、あるいは１５％〜２０％、あるいは２０％〜２５％、あるいは２５％〜３０％、あるいは３０％〜３５％、並びに別の方法としては３５％〜４０％が挙げられる。上記に述べたように、これらの範囲はあくまで代表的なものであって本開示を限定することを意図するものではない。それ故に、他の実施形態が、本明細書において明示的に記載されていないにも関わらず、溶液中のハロシランの代替の重量パーセントを組み込んでもよい。

ハロシランが提供される（溶液として別個に、又はこれらの組み合わせとしてのいずれか）と、基材はハロシランで処理され、基材を疎水性にする。用語「処理される」（及びその変異型、例えば「処理すること」、「処理する」、及び「処理」）は、ハロシランが基材に浸透し、反応して樹脂を形成するのに十分な量の時間、適切な環境において、ハロシランを基材に適用することを意味する。用語「浸透する」（及びその変異型、例えば「浸透すること」、「浸透」、「浸透された」、及び「浸透する」）は、ハロシランが、基材の格子間空間の一部又は全てに進入し、ハロシランは単に基材上に表面コーティングを形成するだけではないことを意味する。特定の理論又は機序に束縛されるものではないが、ハロシランは、基材の−ＯＨ官能基、基材内の水、及び／又は他のサイジング剤若しくは追加の添加剤と反応し、そこに樹脂を形成することができると考えられる。樹脂は、ハロシランと基材の−ＯＨ官能基、基材内の水、及び／又は他のサイジング剤若しくは追加の添加剤との間の任意の反応生成物を指し、そこで基材を疎水性にする。具体的に、２つ以上の結合を形成することができるハロシランは、セルロース系基材のセルロース鎖及び／又はそこに含有される水と一緒に分布されるヒドロキシル基と反応して、セルロース系基材の格子間空間全体に配設され、セルロース系基材のセルロース鎖に係留されるシリコーン樹脂を形成することができる。ハロシランが基材中の水と反応するところでは、反応は、ＨＸ生成物（Ｘはハロシラン化合物に由来するハロゲン）及びシラノールを生成することができる。次いでシラノールは、ハロシラン又は別のシラノールと更に反応して、シリコーン樹脂を生成してよい。異なる反応機序は、基材のマトリックスを通じて実質的に継続し、それによって適切な厚さの基材の体積の一部、又は全体積を処理することができる。ハロシランが基材の厚さ全体に浸透するときに、基材の全体積が処理され得る。

基材にハロシランを浸透させる工程は、様々な方法で達成され得る。例えば、本明細書に明示的に開示される例示の実施形態に限定されることを意図せずに、ハロシラン又は溶液は、基材の上に滴下することによるか（例えば、ノズル又はダイを通じて）、基材の１つ以上の表面の上に噴霧することによるか（例えば、ノズルを通じて）、基材の上に注入することによるか、液浸によるか（例えば、基材を含有量のハロシラン化合物若しくは溶液に通過させることによる）か、基材をハロシラン化合物若しくは溶液中に浸すことによる）、又はコーティングするか、浸漬するか、ないしは別の方法でハロシランを基材と物理的に接触させて、基材内の格子間空間に進入させる任意の他の方法により、基材に適用され得る。一実施形態では、ハロシランが別個に（例えば、単一溶液としてではなく）適用される場合、第１のハロシラン、第２のハロシラン、及び任意の追加のハロシランは、同時に又は連続的に基材に適用され得るか、又は任意の他の反復若しくは代替順序で適用され得る。あるいは、別個のハロシラン及び溶液の組み合わせが使用される場合、ハロシラン及び溶液は、同時又は連続的に適用され得るか、又は任意の他の反復若しくは代替順序で適用されてもよい。

あるいは、本明細書に明示的に開示される例示の実施形態に限定されることを意図せずに、ハロシラン又は溶液は、基材をハロシランの蒸気を含有するチャンバに通過させるか、又は蒸気形態のハロシランを基材の表面の上に直接導入することにより、蒸気形態で基材に適用され得る。

例えば、一実施形態において、基材が一巻の紙を含む場合、紙を制御された速度で広げ、ハロシランが紙の上面の上に滴下される処理領域を通過し得る。紙の速度は、紙の厚さ及び／又は適用されるハロシランの量に一部依存することができ、１フィート／分（ｆｔ．／ｍｉｎ．）（０．００５１ｍ／ｓ）〜３０００ｆｔ．／ｍｉｎ．（１５．２ｍ／ｓ）、１０ｆｔ．／ｍｉｎ．（０．０５１ｍ／ｓ）〜１０００ｆｔ．／ｍｉｎ．（５．０８ｍ／ｓ）、又は２０ｆｔ．／ｍｉｎ（０．１０ｍ／ｓ）〜５００ｆｔ．／ｍｉｎ（２．５４ｍ／ｓ）の範囲であり得る。処理領域内で、基材の一方又は両方の表面が溶液で被覆されるように、１つ以上のノズルが、基材の一方又は両方の表面の上に溶液を滴下してもよい。

次いでハロシランで処理された基材が残り、移動するか、又は追加の処理を経て、ハロシランが基材及び／又はその中の水と反応し得るようにすることができる。例えば、適量の反応時間を可能にするように、基材は、加熱された、冷却された、及び／又は湿度制御されたチャンバ内で保管され、適切な滞留時間の間残留することを可能にし得るか、又は代替として、特定の経路を移動してもよく、反応が生じるために適切な時間の量で基材が特定の経路を横断するように、経路の長さが調整される。

方法は、ハロシランが基材に適用される後、処理された基材を塩基性化合物（アンモニアガス等）にさらす工程を更に含んでもよい。用語「塩基性化合物」は、ハロシランの加水分解の際に生成される酸（例えば、ＨＸ）と反応し、それを中和する能力を有する任意の化合物を指す。例えば、一実施形態では、ハロシランは、基材がアンモニアガスにさらされるように、基材に適用され、アンモニアガスを含有するチャンバを通過してもよい。特定の理論に束縛されるものではないが、塩基性化合物は、ハロシランを基材に適用することから生成される酸を中和し、ハロシランと水、及び／又は基材との間の反応を完了するまで更に促進することの双方を行ってもよい。有用な塩基性化合物の他の非限定例としては、アルカリ金属又はアミンの水酸化物等の有機及び無機塩基の双方が挙げられる。あるいは、任意の他の塩基及び／又は縮合触媒は、アンモニアの適所に全部か、又は一部分において使用されてもよく、ガスとして、液体として、又は溶液中に送達されてもよい。これに関連して、用語「縮合触媒」は、２つのシラノール基の間、又はシラノール基と、シロキサン結合を生成するためのハロシランと−ＯＨ基の反応（例えば、セルロースに結合される等）の結果として、元の位置で形成される基と、の間の反応に影響可能である任意の触媒を指す。更に別の実施形態では、基材は、ハロシランが適用される前に、それと同時に、若しくはその後に、又はこれらと組み合わせて、塩基性化合物にさらされてもよい。

反応率を増加させるために、ハロシランを適用した後、基材を随意に加熱及び／又は乾燥させて、基材内に樹脂を生成することもできる。例えば、基材は乾燥チャンバを通過し、その中で熱を基材に適用し得る。乾燥チャンバの温度は、基材の種類及びそこでのその滞留時間に依存するが、チャンバ内の温度は、２００℃超の温度を含んでもよい。あるいは、温度は、基材の種類、基材が乾燥チャンバを通過する速度、基材の厚さ、及び／又は基材に適用されるハロシランの量、を含む要素に依存して変化し得る。あるいは、基材に提供される温度は、それが乾燥チャンバから出るときに基材を２００℃まで加熱するのに十分であり得る。

基材が処理されて疎水性になると、疎水性基材は、上述のように、ハロシランとセルロース系基材、及び／又は基材内の水との間の反応に由来するシリコーン樹脂を含む。樹脂は、疎水性基材を０％超〜１％未満で含むことができる。パーセントは、基材及び樹脂の両方の全体重量に対する樹脂の重量を指す。基材の樹脂の量の他の範囲としては、０．０１％〜０．９９％、あるいは、０．１％〜０．９％、あるいは０．３％〜０．８％、及びあるいは０．３％〜０．５％が挙げられる。理論に束縛されるものではないが、上述のもの未満の基材の樹脂の量は、梱包材料及び使い捨て食品サービス物品等の本明細書に記載される用途に対して、不十分な疎水性を提供し得ると考えられる。上述されるよりも多い量の樹脂は、基材がその耐用年数の最後に基材を堆肥化することをより困難にし得る。

特定の理論に束縛されるものではないが、異なる比率及び量で異なるハロシランを混合し、複数のハロシランを形成することにより、複数のハロシランで処理される基材は、採用される特定のハロシランの種類及び量に一部基づく異なる物理特性を達成することができるということが考えられる。例えば、本明細書に開示されるように、基材を複数のハロシランで処理することの追加の利益は、処理が基材のネット強化、並びに、疎水性の付与をもたらし得るということである。セルロース系基材のセルロース繊維内に形成される樹脂は、化学結合でセルロース繊維をシリコン原子に文字通り架橋すること（セルロース鎖に沿った−ＯＨ基の一部分との反応を介して）と、繊維間の格子間空間内に樹脂ネットワークを形成することとの双方によって、基材を強化する。特に、そのような樹脂は、リサイクルされた繊維を含む基材を強化する場合があり、リサイクルされた繊維の強度は、パルプの分解の結果として生じるセルロース繊維の長さの減少に起因して、各リサイクルにより低下された。したがって、樹脂がセルロース系構造に対して疎水性特性を提供するだけでなく、他の物理特性（例えば、湿潤引裂強度及び引張強度等）もまた、ハロシランでの処理の結果として、未処理の基材に対して維持又は改善され得る。加えて、異なるハロシランを異なる比率及び量で混合し、複数のハロシランを形成することにより、ハロシランの沈着効率は増加し、基材を疎水性にする方法が、処理中により良好なハロシランの沈着を達成することにより、より効率的になるのを可能にすると更に考えられる。

更に、本明細書に記載の方法により調製された処理された基材は、疎水性でもあり生分解性でもあり得るということが意外にも判明した。基材中の樹脂の量は、以前に開示された処理方法ほど高い必要は無く、０％超〜１％未満、あるいは０．０１％〜０．９９％、あるいは０．１％〜０．９％、あるいは０．３％〜０．８％、及び別の方法としては０．３％〜０．５％の基材中の樹脂は、本明細書に記載の用途、例えば、梱包材料及び使い捨て食品サービス物品等に十分な疎水性を提供する一方で、依然として基材の生分解性を維持するということが判明した。多量の樹脂は、その耐用年数の最後に基材を堆肥化することをより困難にし得る。

以下の実施例は、当業者に本発明を示すために含まれる。しかしながら、本開示を考慮すれば、開示される具体的な実施形態において、本発明の趣旨及び範囲から逸脱することなく多くの修正がなされ、それでも同様の又は類似する結果を得ることができることを当業者は理解すべきである。

参照実施例１−崩壊試験
１２週間の堆肥化の間、ボール紙の崩壊を評価した。隔離された堆肥ビン内で、試験品目のボール紙をスライド枠内に配置し、バイオ廃棄物（biowaste）を加えた。バイオ廃棄物は、生鮮野菜、庭及び果物廃棄物（ＶＧＦ）、及び構成材料の混合物であった。バイオ廃棄物は、Ｓｃｈｅｎｄｅｌｂｅｋｅ，Ｂｅｌｇｉｕｍの廃棄物処理場から得られる、地方自治体の固形廃棄物の有機画分に由来した。バイオ廃棄物は、５０％を超え、ｐＨ ５を上回る含水量及び揮発性固形分を有した。試験の間、水をバイオ廃棄物に加え、十分な水分レベルを確実にした。開始時に、ｐＨ ６．９を測定し、１．５週間の混成の後、ｐＨは８．５を上回って増加した。堆肥化の間の最高温度は、６０℃を上回り、７５℃を下回る範囲であった。１週間を超える期間、日々の気温は６０℃を上回った。１．５週間の堆肥化の後、ビンをインキュベーション室に４５℃で配置し、少なくとも４週間の間、日々の気温が４０℃を上回るように保たれることを確実にした。日々の気温は、全試験期間の間、４０℃以上に保たれた。温度及び排気ガスを定期的に監視した。堆肥化の間、最初の月の間は週１回、その後は２週間ごとにビンの内容物を手動で回転させ、その時に試料を視覚的に監視した。全試験期間の間、酸素濃度は１０％を上回るように保たれ、好気状態を確実にした。この試験方法は、基材がＡＳＴＭ Ｓｔａｎｄａｒｄ Ｄ６８６８−０３に記載の生分解性試験を合格するかどうかを予測する。

参照実施例２−処理手順、Ｃｏｂｂサイジング試験及び液浸試験、並びに強度評価
薄茶色の無漂白クラフト紙（２４ポイント及び４５ポイント）を、ペンタン又は酢酸メチルのいずれかにクロロシランを含有する様々な溶液で処理した。紙を移動ウェブとして機械に引き込み、処理溶液を適用した。ライン速度は典型的に１０フィート／分（０．０５１ｍ／ｓ）〜３０ｆｔ／ｍｉｎ（０．１５ｍ／ｓ）であり、紙の完全な液浸を達成するように処理溶液のライン速度及び流れを調整した。次いで紙を十分な熱及び空気循環にさらされて、溶媒及び揮発性シランを除去した。次いで紙をアンモニア雰囲気にさらし、ＨＣｌを中和した。次いで処理された紙の疎水性属性を、Ｃｏｂｂサイジング試験及び２４時間の水中液浸を介して評価した。

Ｃｏｂｂサイジング試験を、ＴＡＰＰＩ試験方法Ｔ４４１に記載される手順に従って行い、紙の１００ｃｍ^２表面を５０℃の脱イオン化水１００ミリリットル（ｍＬ）に３分間さらした。報告された値は、処理された紙毎の１平方メートル（ｇ／ｍ^２）当たりの吸収された水の質量（ｇ）であった。

沈着効率を、溶液濃度、溶液適用速度、及び紙送り速度の既知の変数を用いて、セルロース系基材に適用したクロロシランの量から計算した。処理された紙に含まれる樹脂の量を、「Ｔｈｅ Ａｎａｌｙｔｉｃａｌ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ ｏｆ Ｓｉｌｉｃｏｎｅｓ，」Ｅｄ．Ａ．Ｌｅｅ Ｓｍｉｔｈ．Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ａｎａｌｙｓｉｓ Ｖｏｌ．１１２，Ｗｉｌｅｙ−Ｉｎｔｅｒｓｃｉｅｎｃｅ（ＩＳＢＮ ０−４７１−５１６２４−４），ｐｐ ２１０〜２１１に記載の手順に従って、樹脂を単量体シロキサンユニットに変換し、ガスクロマトグラフィーを使用してそれを定量化することにより決定した。次いで、紙における樹脂の量を、適用したクロロシランの量で割ることにより、沈着効率を決定した。

（実施例１〜３）
２４ポイント又は４５ポイントの厚さを有する薄茶色のクラフト紙の試料を試験し、参照実施例２に記載の方法に従って、Ｃｏｂｂ値の試験を行った。その結果を表１に示す。試料１及び３は４５ポイント（１．１４ｍｍ厚）のクラフト紙である。試料１及び３はそれぞれ、１７．９（表２）の表面積／体積比を有する。試料２は２４ポイント（０．６１ｍｍ厚）のクラフト紙である。試料２は３３．２の表面積／体積比を有する。試料２の樹脂の種類及び量を、「Ｔｈｅ Ａｎａｌｙｔｉｃａｌ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ ｏｆ Ｓｉｌｉｃｏｎｅｓ，」Ｅｄ．Ａ．Ｌｅｅ Ｓｍｉｔｈ．Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ａｎａｌｙｓｉｓ Ｖｏｌ．１１２，Ｗｉｌｅｙ−Ｉｎｔｅｒｓｃｉｅｎｃｅ（ＩＳＢＮ ０−４７１−５１６２４−４），ｐｐ ２１０〜２１１に記載の手順に従って、樹脂を単量体クロロシランユニットに変換し、ガスクロマトグラフィーを使用してそれを定量化することにより決定した。

表２は、各試料のシリコーン樹脂含有量、及び紙の厚さを示す。

処理された紙の各実施例の試験材料見本を含む１６個のスライド枠を調製した。試料２に対しては崩壊を最も観察した。６週間の堆肥化の後、小さな穴が各試験材料に現れ始め、各試験材料は脆くなった。２週間後、スライド枠の大部分の各試験材料に大きな穴を観察した。崩壊を継続し、試験の最後に、小さな試験材料片のみがスライド枠の大部分の境界線に存在を維持した。少数のスライド枠のみに、比較的多くの試験材料を観察した。この試験は、試料２がＡＳＴＭ Ｓｔａｎｄａｒｄ Ｄ６８６８−０３に記載の生分解性試験に合格すべきであるということを示した。結果は表３及び４に示されている。

試料１及び３の崩壊は、互いに比較して継続した。始めの８週間の試験の間、任意の試料１及び３の任意のスライド枠において、崩壊を明確に示すものは観察されなかった。しかしながら、試験材料は分離しなかったにも関わらず、試験材料は脆くなり、試験材料の色は濃い茶色になった。試験の最後に、試料１及び３のそれぞれは、各スライド枠の大部分に試験材料の存在を有した。いくつかのスライド枠においてのみ、穴が試験材料に存在したが、色は濃い茶色に変化した。

試料１及び３における変色（黒化）及び強度変化は、これらの試料が商用又は住居に適した堆肥化条件下で生分解性であり、１２週間を超える間、試験を継続したことが示される。
表３は崩壊試験結果の概要を示す。

表４は１２週間の堆肥化後の１６個のスライド枠の各々の平均崩壊％を示す。１６個の試料の目視検査により値１〜１６を推定した。最後のコラムは１６個の値の平均値を示す。

本明細書に用いるのに好適な生分解性基材はセルロース系基材であり得る。セルロース系基材は、ｎを任意の整数として式（Ｃ_６Ｈ_１０Ｏ_５）_ｎを有するポリマー性有機化合物セルロースをほぼ含む基材である。セルロース系基材は、−ＯＨ官能基を有し、水、及び随意にリグニン等のハロシラン化合物と反応し得る他の成分を含有する。リグニンは、ｐ−クマリルアルコール、コニフェリルアルコール、及び／又はシナピルアルコール等のモノリグノールの混合物の共重合から得られるポリマーである。このポリマーは、ハロシランが反応することができる残留−ＯＨ官能基を有する。好適な基材の例としては、これらに限定されないが、紙、木材、及び木材製品、厚紙、壁板、テキスタイル、デンプン、綿、ウール、他の天然繊維、又はそれらに由来する生分解性複合材料が挙げられる。基材の意図される適用及びその製造プロセスに応じて、基材は、その物理特性を変更するか、又は製造プロセスを支援するように、サイジング剤及び／又は追加の添加剤若しくは薬剤を含み得る。例示のサイジング剤としては、デンプン、ロジン、アルキルケテン二量体、アルケニルコハク酸無水物、スチレンマレイン酸無水物、糊、ゼラチン、修飾されたセルロース、合成樹脂、ラテックス、及びワックスが挙げられる。他の例示の添加剤及び薬剤としては、漂白添加剤（例えば、二酸化塩素、酸素、オゾン、及び過酸化水素）、湿潤強度剤、乾燥強度剤、蛍光漂白剤、炭酸カルシウム、光学漂白剤、抗菌剤、染料、歩留り改良剤（例えば、アニオン性ポリアクリルアミド及びポリジアリルジメチルアンモニウム塩化物）、濾水性向上剤（例えば、高分子量カチオン性アクリルアミドコポリマー、ベントナイト、及びコロイダルシリカ）、殺生物剤、抗かび剤、防汚剤、タルク及び粘土、並びに他の基材修飾剤（例えば、トリエチルアミン及びベンジルアミンを含む有機アミン）が挙げられる。本明細書において明記されない他のサイジング剤及び更なる添加剤又は添加物質を、単独又は組み合わせとして塗布することも可能である点は認識されるはずである。例えば、基材が、紙を含む場合、紙は、紙を白くするための漂白、紙を堅固にするための糊付け又は他のサイジング操作、プリント可能な表面を提供するための粘土コーティング、又はその特性を修飾若しくは調製するための他の代替処理を含むか、又は受けることもできる。更に、紙等の基材は、真新しい繊維を含むことができ、紙は、リサイクルされていないセルロース化合物、リサイクルされた繊維（紙は以前に使用されたセルロース系材料から作製される）、又はこれらの組み合わせから最初に作製される。

参照実施例２−処理手順及びＣｏｂｂサイジング
薄茶色の無漂白クラフト紙（２４ポイント及び４５ポイント）を、ペンタンにクロロシランを含有する様々な溶液で処理した。紙を移動ウェブとして機械に引き込み、処理溶液を適用した。ライン速度は典型的に１０フィート／分（０．０５１ｍ／ｓ）〜３０ｆｔ／ｍｉｎ（０．１５ｍ／ｓ）であり、紙の完全な液浸を達成するように処理溶液のライン速度及び流れを調整した。次いで紙を十分な熱及び空気循環にさらされて、溶媒及び揮発性シランを除去した。次いで紙をアンモニア雰囲気にさらし、ＨＣｌを中和した。次いで処理された紙の疎水性属性を、Ｃｏｂｂサイジング試験及び２４時間の水中液浸を介して評価した。

Claims (44)

1. １）基材にハロシランを浸透させる工程と、
   ２）前記ハロシランからシリコーン樹脂を形成する工程と、を含み、
   工程２）の生成物が、疎水性でもあり生分解性でもあることを特徴とする、方法。
2. 工程３）前記基材を塩基性化合物にさらす工程を更に含み、工程３）の生成物が、疎水性でもあり生分解性でもある、請求項１に記載の方法。
3. 前記工程２）の生成物が、堆肥化可能である、請求項１に記載の方法。
4. 前記工程２）の生成物が、ＡＳＴＭ Ｄ６８６８−０３を満たす、請求項１に記載の方法。
5. 前記工程２）の生成物が、前記シリコーン樹脂を１％未満で含有する、請求項１に記載の方法。
6. 前記ハロシランが、式Ｒ_ａＳｉＣｌ_ｂＨ_{（４−ａ−ｂ）}を含み、式中、添字ａが０〜３の範囲の値を有し、添字ｂが１〜４の範囲の値を有し、Ｒが１〜２０個の炭素原子を含有するアルキル基、アルケニル基、アリール基、アラルキル基、又はアルカリル基である、請求項１〜５のいずれか一項に記載の方法。
7. 前記ハロシランが、工程１）で液体として適用される、請求項６に記載の方法。
8. 前記ハロシランが、工程１）で蒸気として適用される、請求項６に記載の方法。
9. 前記ハロシランが、メチルトリクロロシラン、ジメチルジクロロシラン、エチルトリクロロシラン、ジエチルジクロロシラン、プロピルトリクロロシラン、ジフェニルジクロロシラン、オクチルトリクロロシラン、及びテトラクロロシランを含む、請求項１〜８のいずれか一項に記載の方法。
10. 前記ハロシランが、前記ハロシラン及び１つ以上の追加成分を含む溶液で提供される、請求項１〜９のいずれか一項に記載の方法。
11. 前記溶液が、溶媒を更に含む、請求項１０に記載の方法。
12. 前記溶媒が、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、又は石油エーテルである、請求項１１に記載の方法。
13. 前記溶液中の総ハロシラン濃度は、トリハロシランが２０モルパーセント〜９５モルパーセントに及ぶ、請求項１０〜１２のいずれか一項に記載の方法。
14. 前記塩基性化合物が、アンモニアガスを含む、請求項２〜１３のいずれか一項に記載の方法。
15. １）基材に複数のハロシランを浸透させる工程と、
    ２）前記複数のハロシランからシリコーン樹脂を形成する工程と、を含み、
    工程２）の生成物が、疎水性でもあり生分解性でもあることを特徴とする、方法。
16. 工程３）前記基材を塩基性化合物にさらす工程を更に含み、工程３）の生成物が、疎水性でもあり生分解性でもある、請求項１５に記載の方法。
17. 前記複数のハロシランが、少なくとも第１のハロシラン及び前記第１のハロシランと異なる第２のハロシランを含み、前記複数のハロシランが、２０モルパーセント以下のモノハロシラン、７０モルパーセント以下のモノハロシラン及びジハロシラン、並びに少なくとも３０パーセントのトリハロシラン及びテトラハロシランを含む総ハロシラン濃度を含む、請求項１５又は１６に記載の方法。
18. 前記工程２）の生成物が、堆肥化可能である、請求項１５又は１７に記載の方法。
19. 前記工程２）の生成物が、ＡＳＴＭ Ｄ６８６８−０３を満たす、請求項１５又は１７に記載の方法。
20. 前記工程２）の生成物が、前記シリコーン樹脂を１％未満で含有する、請求項１５又は１７に記載の方法。
21. 前記複数のハロシランが、工程１）で１つ以上の液体として適用される、請求項１５〜１７のいずれか一項に記載の方法。
22. 前記複数のハロシランが、工程１）で１つ以上の蒸気として適用される、請求項１５〜１７のいずれか一項に記載の方法。
23. 前記複数のハロシランが、メチルトリクロロシラン、ジメチルジクロロシラン、エチルトリクロロシラン、ジエチルジクロロシラン、プロピルトリクロロシラン、ジフェニルジクロロシラン、オクチルトリクロロシラン、及びテトラクロロシランのうちの２つ以上を含む組み合わせである、請求項１５〜２２のいずれか一項に記載の方法。
24. 前記複数のハロシランが、前記複数のハロシラン及び１つ以上の追加成分を含む溶液で提供される、請求項１５〜２３のいずれか一項に記載の方法。
25. 前記溶液が、溶媒を更に含む、請求項２４に記載の方法。
26. 前記溶媒が、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、又は石油エーテルである、請求項２５に記載の方法。
27. 前記溶液中の総ハロシラン濃度は、トリハロシランが２０モルパーセント〜９５モルパーセントに及ぶ、請求項２４〜２６のいずれか一項に記載の方法。
28. 前記塩基性化合物が、アンモニアガスを含む、請求項１６又は２１〜２７のいずれか一項に記載の方法。
29. セルロース系基材と、
    ０．３％〜０．５％のシリコーン樹脂と、を含む物品であって、前記シリコーン樹脂が、前記セルロース系基材をハロシランで処理することから生成され、
    前記物品が、疎水性でもあり生分解性でもあることを特徴とする、物品。
30. 堆肥化可能である、請求項２９に記載の物品。
31. ＡＳＴＭ Ｄ６８６８−０３を満たす、請求項２９に記載の物品。
32. 前記ハロシランが、式Ｒ_ａＳｉＣｌ_ｂＨ_{（４−ａ−ｂ）}を含み、式中、添字ａが０〜３の範囲の値を有し、添字ｂが１〜４の範囲の値を有し、Ｒが１〜２０個の炭素原子を含有するアルキル基、アルケニル基、アリール基、アラルキル基、又はアルカリル基である、請求項２９〜３１のいずれか一項に記載の物品。
33. 前記ハロシランが、メチルトリクロロシラン、ジメチルジクロロシラン、エチルトリクロロシラン、ジエチルジクロロシラン、プロピルトリクロロシラン、ジフェニルジクロロシラン、オクチルトリクロロシラン、又はテトラクロロシランを含む、請求項２９〜３１のいずれか一項に記載の物品。
34. 前記基材が、紙、厚紙、ボール紙、木材、木材製品、壁板、テキスタイル、デンプン、綿、又はウールを含む、請求項２９〜３３のいずれか一項に記載の物品。
35. 前記基材が、紙、厚紙、又はボール紙を含む、請求項２９〜３３のいずれか一項に記載の物品。
36. 梱包材料又は使い捨て食品サービス物品である、請求項２９〜３５のいずれか一項に記載の物品。
37. セルロース系基材と、
    ０．０１％〜０．９９％のシリコーン樹脂と、を含む物品であって、前記シリコーン樹脂が、前記セルロース系基材を複数のハロシランで処理することから生成され、
    前記物品が、疎水性でもあり生分解性でもあることを特徴とする、物品。
38. 前記複数のハロシランが、少なくとも第１のハロシラン及び前記第１のハロシランと異なる第２のハロシランを含み、前記複数のハロシランが、２０モルパーセント以下のモノハロシラン、７０モルパーセント以下のモノハロシラン及びジハロシラン、並びに少なくとも３０パーセントのトリハロシラン及びテトラハロシランを含む総ハロシラン濃度を含む、請求項３７に記載の物品。
39. 堆肥化可能である、請求項３７又は３８に記載の物品。
40. ＡＳＴＭ Ｄ６８６８−０３を満たす、請求項３７又は３８に記載の物品。
41. 前記複数のハロシランが、メチルトリクロロシラン、ジメチルジクロロシラン、エチルトリクロロシラン、ジエチルジクロロシラン、プロピルトリクロロシラン、ジフェニルジクロロシラン、オクチルトリクロロシラン、及びテトラクロロシランのうちの２つ以上を含む組み合わせである、請求項３７、３９、又は４０に記載の物品。
42. 前記基材が、紙、厚紙、ボール紙、木材、木材製品、壁板、テキスタイル、デンプン、綿、又はウールを含む、請求項３７〜４１のいずれか一項に記載の物品。
43. 前記基材が、紙、厚紙、又はボール紙を含む、請求項３７〜４１のいずれか一項に記載の物品。
44. 梱包材料又は使い捨て食品サービス物品である、請求項３７〜４３のいずれか一項に記載の物品。