JP2013508481A - Sm−活性化アルミン酸塩およびホウ酸塩蛍光物質 - Google Patents
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Abstract
Description
暖白色LEDにおける変換体としての赤色発光線エミッターの使用は、これがルーメンを同等にでき、したがってルーメン収量が約20〜30%増加するため、非常に興味深いものである。しかし、例えば、Eu3+およびPr3+などの適当な活性化体は、青色スペクトル領域において弱い吸収帯を有するのみである。したがって、これらのイオンに基づく効率的な赤色発光線エミッターは提供できるが、近紫外線において発光するLEDのための変換体として適するのみであるという結論である。
JP-2000144129は、同時ドープSrAl4O7:Eu,Smを記載する。
Singh et al. Physica Status Solidi A:Appl. And Mater. Sci, 2006, 203(8), 2058-2064 "Eu and Sm emission in SrAl12O19 phosphors prepared via combustion synthesis"は、Sm活性化蛍光物質を開示する。
驚くべきことに、組成LaMgAl11O19:Sm、GdSr2AlO5:SmおよびLaSr2AlO5:SmのSm−活性化アルミン酸塩および組成LnMgB5O10:Sm、式中Ln=Y、La、GdまたはLu、のSm−活性化ホウ酸塩が、これらの要件を満たすことが見出された。
(Ln1−a−bGdaSmb)wMgxSry(Al1−cBc)zO(3/2w+x+y+3/2z) (I)
式中、
Ln=Y、Laおよび/またはLu
a,c=0.0〜1.0
0<b<0.2およびa+b≦1.0
w=1.0〜3.0
x,y=1.0〜2.0および
z>0.0〜12.0
で表される蛍光物質に関する。
LaMgAl11O19:Sm (II)
LaSr2AlO5:Sm (III)
GdSr2AlO5:Sm (IV)
LaMgB5O10:Sm (V)
GdMgB5O10:Sm (VI)
本発明の蛍光物質の粒径は、50nm〜30μm、好ましくは1μm〜20μm、より好ましくは2μm〜12μmである。
a)ランタン、マグネシウム、アルミニウム、サマリウム、ガドリニウム、ホウ素、イットリウム、ルテチウム含有材料から選択される少なくとも4種の出発材料を混合することによるSm−ドープ化合物の製造、
b)任意に、少なくとも1種のさらなる有機および/または無機物質の添加、
c)蛍光物質の熱的後処理、
を有する、ユーロピウムドーピングされた6−3−6−4アルカリ土類金属酸窒化ケイ素(silicooxynitride)型の化合物の製造方法に関する。
例えば、固体拡散法による製造の場合、アセトン(プロセス段階bを参照)などの有機溶媒を添加することもまたできる。これらは、出発材料のよりよい混和性のための補助物質としての役割を果たす。湿式化学法(詳細には下記を参照)が用いられる場合、使用される方法に応じて、有機物質(例えば、尿素などの沈殿剤)または無機物質(例えば酸)が用いられる。
・NH4HCO3溶液での共沈(例えば、Jander, Blasius Lehrbuch der analyt. u. praep. anorg. Chem. [Textbook of Analyt. and Prep. Inorg. Chem.] 2002を参照)
・クエン酸およびエチレングリコールの溶液を用いたPecchini法(例えば、Annual Review of Materials Research Vol. 36: 2006, 281-331を参照)
・水性または有機塩溶液(出発物質)の噴霧乾燥
・水性または有機塩溶液(出発物質)の噴霧熱分解
・硝酸塩溶液の蒸散および残留物の熱変換
セラミックス蛍光物質体を、必要に応じて、LEDチップのベースボードに、水ガラス溶液を用いて固定することができる。
a)ランタン、マグネシウム、アルミニウム、サマリウム、ガドリニウム、ホウ素、イットリウム、ルテチウム含有材料から選択される少なくとも4種の出発材料を混合することによる、サマリウム−ドープ化合物の製造、
b)任意に、少なくとも1種のさらなる有機および/または無機物質の添加、
c)蛍光物質の熱的後処理、および粗面を有する成形体の形成、
d)表面の、SiO2、TiO2、Al2O3、ZnO、ZrO2および/またはY2O3またはそれらの混合酸化物を含むナノ粒子での、あるいは本発明の化合物を含むナノ粒子での被覆
を有する、成形体、好ましくは蛍光物質体の製造のための方法に関する。
この種の光源の可能な形態は、当業者に知られている。それらは、種々の構造の発光LEDチップであり得る。
本発明の照明ユニットのさらに好ましい態様において、光源は、エレクトロルミネセンスおよび/またはフォトルミネセンスを呈するソースである。光源はさらにまた、プラズマ源または放電源であり得る。
本発明はさらに、本発明の化合物の、発光ダイオードからの近紫外線発光の部分的な、または完全な変換のための使用に関する。
さらにまた、本発明の化合物を、近紫外線発光を可視白色放射線に変換するために用いるのが好ましい。さらにまた、本発明の化合物を、一次放射線を特定のカラーポイントに「カラーオンデマンド」概念に従って変換するために用いるのが好ましい。
例1:La0.99Sm0.01MgAl11O19の燃焼法による製造
10.0gの上述の蛍光物質の製造のために、2.1106gのLa2O3および0.0228gのSm2O3を200mlの希硝酸(200mlの水中のconc.HNO3の10mlから製造した)に溶解させ、および過剰の酸をその後蒸散により除去する。得られた残渣を500mlの蒸留水に溶解させ、3.3556gのMg(NO3)26H2Oおよび54.0036gのAl(NO3)39H2Oをその後添加し、引き続き80〜90℃に加熱する。次いで10.30gのトリス(ヒドロキシメチル)アミノメタン(カチオンに対しモル比1:0.5で)を添加する。茶色の粉末混合物を得る。混合物をまず1000℃で2時間、その後再び1500℃で8時間加熱する。
4gの上述の蛍光物質の製造のために、1.5314gのLa2O3、0.0166gのSm2O3、2.803gのSrCO3および0.4841gのナノ−Al2O3を乳鉢中で細かくし、50mlのアセトンを添加する。混合物をその後1400℃で4時間加熱する。
4gの上述した蛍光物質の製造のために、1.6335gのGd2O3、0.0159gのSm2O3、2.6878gのSrCO3および0.4641gのナノ−Al2O3を乳鉢中で細かくし、50mlのアセトンを添加する。混合物をその後1400℃で4時間加熱する。
4gの上述の蛍光物質の製造のために、1.7095gのLa2O3、0.0185gのSm2O3、0.8937gのMgCO3および3.4409gのH3BO3(5重量%過剰)を乳鉢中で細かくし、50mlのアセトンを添加する。混合物をその後1020℃で8時間加熱する。
4gの上述した蛍光物質の製造のために、1.8146gのGd2O3、0.0176gのSm2O3、0.8527gのMgCO3および3.2829gのH3BO3(5重量%過剰)を乳鉢中で細かくし、50mlのアセトンを添加する。混合物をその後1020℃で8時間加熱する。
Claims (17)
- 式I
(Ln1−a−bGdaSmb)wMgxSry(Al1−cBc)zO(3/2w+x+y+3/2z) (I)
式中、
Ln=Y、Laおよび/またはLu
a、c=0.0〜1.0
0<b<0.2およびa+b≦1.0
w=1.0〜3.0
x、y=1.0〜2.0および
z>0.0〜12.0
で表される蛍光物質。 - 以下の蛍光物質:
LaMgAl11O19:Sm (II)
LaSr2AlO5:Sm (III)
GdSr2AlO5:Sm (IV)
LaMgB5O10:Sm (V)
GdMgB5O10:Sm (VI)
を含むことを特徴とする、請求項1に記載の蛍光物質。 - 以下のプロセス段階:
a)ランタン、マグネシウム、アルミニウム、サマリウム、ガドリニウム、ホウ素、イットリウムまたはルテチウム含有材料から選択される少なくとも4種の出発材料を混合することによるサマリウム−ドープ化合物の製造、
b)任意に、少なくとも1種のさらなる有機および/または無機物質の添加、
c)蛍光物質の熱的後処理、
を有する、請求項1または2に記載の蛍光物質の製造方法。 - 請求項1または2に記載の蛍光物質を含む成形体であって、SiO2、TiO2、Al2O3、ZnO、ZrO2および/またはY2O3またはそれらの混合酸化物を含むナノ粒子、ならびに/あるいは請求項1または2に記載の蛍光物質を含む粒子を担持する粗面を有することを特徴とする、前記成形体。
- 請求項1または2に記載の蛍光物質を含む成形体であって、SiO2、TiO2、Al2O3、ZnO、ZrO2および/またはY2O3またはそれらの混合酸化物、ならびに/あるいは活性化体サマリウム有しない請求項1または2に記載の蛍光物質からなる連続表面コーティングを有することを特徴とする、前記成形体。
- 請求項1〜5のいずれか一項に記載の化合物を含む成形体であって、SiO2、TiO2、Al2O3、ZnO、ZrO2および/またはY2O3またはそれらの混合酸化物、ならびに/あるいは活性化体サマリウムを有するまたは有しない請求項1または2に記載の蛍光物質からなる多孔性の表面コーティングを有することを特徴とする、前記成形体。
- 請求項1または2に記載の蛍光物質を含む成形体であって、表面が、周囲環境への化学的結合または物理的接合を促進する官能基を担持し、好ましくはエポキシまたはシリコーン樹脂からなることを特徴とする、前記成形体。
- 以下のプロセス段階:
a)ランタン、マグネシウム、アルミニウム、サマリウム、ガドリニウム、ホウ素、イットリウムまたはルテチウム含有材料から選択される少なくとも4種の出発材料を混合することによる、サマリウム−ドープ化合物の製造、
b)任意に、少なくとも1種のさらなる有機および/または無機物質の添加、
c)蛍光物質の熱的後処理、および粗面を有する成形体の形成、
d)表面の、SiO2、TiO2、Al2O3、ZnO、ZrO2および/またはY2O3またはそれらの混合酸化物を含むナノ粒子で、あるいは活性化体サマリウムを有するまたは有しない請求項1または2に記載の蛍光物質を含むナノ粒子での被覆
を有する、請求項4〜7のいずれか一項に記載の成形体の製造のための方法。 - 発光極大が250nm〜530nmの、好ましくは350nm〜500nmの範囲内にある少なくとも1つの一次光源を有し、ここでこの放射線が、請求項1〜7のいずれか一項に記載の化合物および/または蛍光物質体によって、より長い波長の放射線に部分的にまたは完全に変換される、照明ユニット。
- 光源が、発光性窒化インジウムアルミニウムガリウムであり、特に式IniGajAlkN、式中、0≦i、0≦j、0≦k、およびI+j+k=1、で表されることを特徴とする、請求項9に記載の照明ユニット。
- 光源が、ZnO、TCO(透明な導電性酸化物)、ZnSeまたはSiCに基づく発光性化合物であることを特徴とする、請求項9に記載の照明ユニット。
- 光源が有機発光層をベースとする材料であることを特徴とする、請求項9に記載の照明ユニット。
- 光源がプラズマまたは放電ランプであることを特徴とする、請求項9に記載の照明ユニット。
- 蛍光物質が一次光源上に直接、および/またはそこから離れて配置されることを特徴とする、請求項9〜13のいずれか一項に記載の照明ユニット。
- 蛍光物質と一次光源との間の光結合が、光伝導配置によって達成されることを特徴とする、請求項9〜14のいずれか一項に記載の照明ユニット。
- 請求項1または2に記載の少なくとも1種の蛍光物質の、発光ダイオードからの近紫外線発光を部分的に、または完全に変換するための変換蛍光物質としての使用。
- 請求項4〜7のいずれか一項に記載の成形体の、蛍光物質体としての使用。
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