JP2013222602A - 積層型電池および積層電極体の製造方法 - Google Patents

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Abstract

【課題】セパレータを介して正極と負極を積層する際の位置精度および取り扱い性を向上して、高速で積層できる電極体構造とその製造方法を確立し、連続積層可能で電池性能に優れる積層型電池を提供する。
【解決手段】積層型電池の積層電極体Eは、帯状に連続する一対のセパレータ2間に帯状の負極体31を圧着した負極・セパレータ圧着体4と、帯状に連続する正極リード1aにて複数の正極1が互いに連結された正極連結体5からなる。負極・セパレータ圧着体5は、隣り合う負極3間において山折りと谷折りが交互となるように入れられた折り目を有し、正極連結体5は、隣り合う正極1が、負極・セパレータ圧着体4の一面側と他面側に交互に挿入され、セパレータ2を介して負極リード3aが形成された負極3に対向するように組み付けられ、負極・セパレータ圧着体4とともに折り畳まれる。
【選択図】図1

Description

本発明は、例えば、自動車用電池等に用いられる積層型電池に関し、特に高速積層が可能な積層電極体構造とその製造方法に関する。
ハイブリッド自動車、電気自動車等に用いられるリチウムイオン電池は、一般に、正極と負極とをセパレータを挟んで積層した電極を、電解液とともに容器内に封入して構成される。積層型電極は、比較的簡易な構成で、積層数による容量変更が容易であることから、大容量化への対応が期待されている。
従来技術として、特許文献1には、連続シート状のセパレータ間に正極板を挟んだ正極板包装体を有する積層型リチウムイオン電池構造が開示されている。正極板包装体は、所定数の正極板が連続帯状のセパレータに挟まれて所定間隔で配置され、中間部および底部に位置するセパレータがヒートシールされたもので、セパレータで挟む工程、セパレータをヒートシールして正極板包装体を得るシール工程、これをジグザグ状に屈曲させる屈曲工程、両側から負極板を挿入する負極板挿入工程、押圧して扁平の積層体を得る押圧工程にて製造される。
特開2011−181395号公報
リチウムイオン電池の実用化に際しては、所定の積層数で正確に重ね合わされた積層電極を、連続的に製造することが要求されている。ところが、従来の電極は、正極または負極、あるいはその両方が1枚ずつカットされて積層されており、連続で高速積層するには、1枚ずつ電極を投入する手間がかかる。また、セパレータは薄く軽いため位置ずれを生じやすく、取り扱いが難しい。
これについて特許文献1は、セパレータを帯状としてラインに供給し、所定枚数の正極板をセパレータ間に挟みこみ、ヒートシールすることで、予め一体化している。ヒートシールは、正極板と正極板の間のセパレータ中間部を加熱押圧することにより、セパレータ同士を熱融着させる。正極板は三方がシールされるので、セパレータに対する位置決めがなされ、その後、負極板を両側から挿入して、積層体とすることができる。
しかしながら、ヒートシールされた部位は硬化することから、次工程でジグザク状に折り畳むことが難しい。このため、特許文献1では、折り畳み位置となる正極板間の中心線を挟んで2本の線状のシールラインを形成しているが、2本のシールラインが接近すると折り畳みが困難になり、正極板間の間隔を大きくすると折り畳み後の電極が大型化する。また、ライン幅やライン間隔を高度に制御する必要があり、装置や工程の複雑化をまねくおそれがある。
また、負極板は単極板であるため、製造後の取り扱いや組み付けに手間がかかる。特許文献1では、ジグザク状に折り畳んだ正極板包装体の屈曲部開口に、所定枚数の負極板を両側から同時に挿通しているが、正極板に対して位置決めし、さらにその状態を保持したまま押圧して、位置ずれのない積層体とすることは容易ではない。
そこで、本願発明は、セパレータを介して正極と負極を積層する際の、位置精度および取り扱い性を向上して、高速で積層できる電極体構造とその製造方法を確立し、連続積層可能で電池性能に優れる積層型電池を提供することを目的とするものである。
上記課題を解決するために、本発明の請求項1に記載の発明は、
正極リードが形成された正極と負極リードが形成された負極とがセパレータを介して交互に重ね合わされた積層電極体を有する積層型電池であって、上記積層電極体は、
帯状に連続する一対のセパレータ間に帯状の負極体を圧着した負極・セパレータ圧着体と、
帯状に連続する正極リードにて複数の正極が互いに連結された正極連結体とからなり、
上記負極・セパレータ圧着体は、隣り合う負極間において山折りと谷折りが交互となるように入れられた折り目を有し、
上記正極連結体は、その隣り合う正極が、上記負極・セパレータ圧着体の一面側と他面側に交互に挿入され、セパレータを介して負極に対向するように組み付けられるとともに、上記折り目に沿って折り畳まれた上記負極・セパレータ圧着体の層間に挟持されることを特徴とする。
本発明の請求項2に記載の発明において、上記負極・セパレータ圧着体の上記セパレータは、セパレータ基材表面にセラミック層を有し、上記負極体は、帯状の負極基材の一方の側縁部を上記負極リードとし、上記負極となる表面に負極活物質層を有している。
本発明の請求項3に記載の発明において、上記負極・セパレータ圧着体は、上記セラミック層を形成するセラミック粒子径が、上記負極活物質層の粒子径より小さい。
本発明の請求項4に記載の発明において、上記負極・セパレータ圧着体は、上記負極の端縁部を圧着部とし、上記負極表面の負極活物質層と、上記セパレータ表面のセラミックス層とが、圧着されて一体となっている。
本発明の請求項5に記載の発明において、上記正極連結体は、帯状の正極体の一部を切り抜いて形成され、上記正極の面積は対向する上記負極より小さい。
本発明の請求項6に記載の発明は、上記積層電極体の製造方法であって、
帯状に連続する一対のセパレータ間に帯状の負極体を挿入し、押圧して負極・セパレータ圧着体とする圧着工程と、
上記負極・セパレータ圧着体を、隣り合う負極間において山折りと谷折りが交互となるように折り目を入れる折目入工程と、
帯状の正極体の、一方の側縁部を正極リードとし、他方の側縁部側において、所定形状の正極を所定間隔で切り抜いて、正極連結体とする切抜工程と、
上記正極連続体の上記正極を、上記負極・セパレータ圧着体の一面側と他面側に交互に挿入する組付工程と、
上記負極・セパレータ圧着体を上記折り目に沿って折り畳む積層工程と、を有することを特徴とする。
本発明の請求項1の積層型電池は、主要部である積層電極体を、負極・セパレータ圧着体と正極連結体とを組み合わせて構成する。負極・セパレータ圧着体は、取り扱いが難しい薄セパレータを予め負極と一体化し、折り目を入れてあるので、取り扱い性が向上し、折り目に沿って折り畳むことで、高速積層を可能にする。また、正極と負極の両方を連続体とするので、組み付けや位置決めが容易で、負極間の折り目を利用して、所定位置に所定形状の正極を挿入し、位置決め精度を向上できる。
よって、負極・セパレータ圧着体と正極連結体をそれぞれ積層枚数に対応する連続体とすることで、積層時の位置ずれ等を抑制しながら、所望の積層構造を有する積層電極体を実現し、高性能な積層型電池を得ることができる。具体的には、基材表面にセラミック層を有するセパレータが好適に用いられ、負極体と良好に圧着して負極・セパレータ圧着体を構成し、その取り扱い性を向上させる(請求項2)。
この時、セラミック層の粒子径が負極活物質層の粒子径より小さくなるように、電極構成材を選択するのがよく、小径のセラミック粒子径が負極活物質粒子間の隙間に入り込むアンカー効果により、両者を密着させることができる(請求項3)。特に、負極・セパレータ圧着体の圧着部を、負極端縁部に設定すると、正極と圧着部が対向することを回避して、電池性能の低下を防止および短絡等の性能異常を抑制する効果が得られる(請求項4)。正極連結体は、正極の面積が対向する負極より小さくなるように、帯状の正極体を切り抜くことで容易に形成できる(請求項5)。
このような積層電極体は、請求項6の方法によって製造することができる。すなわち、圧着工程によって一体化された負極・セパレータ圧着体は、予め折目入工程で折り目を入れた後、切抜工程で形成された正極連結体と、組付工程にて組み付けられる。ここで、正極連結体は、帯状の正極体から所定形状の正極を、正極リードを残して切り抜くことで、容易に連続体とすることができる。
一般に、電極体では、正極より負極の面積が大きいことが要求されるが、この切り抜き工程では、正極を任意の大きさに切り抜き、かつ正極リードで連結された取り扱い容易な形状とすることができる。また、正極間の隙間によって、負極・セパレータ圧着体との組み付け、位置合わせが容易になり、その後、積層工程で折り畳む際に、位置ずれを抑制しながら、連続的に積層することができる。よって、高品質な積層電極体を、連続的に高速で製造することが可能になる。
本発明の第1実施形態であり、積層型電池の要部である積層電極体構成とその製造方法を示す概略図である。 積層電極体の詳細構造を示す斜視図である。 積層電極体を用いた製品例で、積層型電池であるリチウムイオン電池の全体構造を示す斜視図である。 積層電極体の積層例を模式的に示す図である。 積層電極体を構成する正極、セパレータ、負極の詳細構造を示す拡大断面図である。 セパレータと負極体の圧着構造を説明するための模式図である。 積層電極体を構成する正極、セパレータ、負極のサイズと配置を比較して示す図である。 セパレータと負極体の圧着構造の一例を示す上面図である。 セパレータと負極体の圧着構造の一例を示す断面図である。 負極・セパレータ圧着体の圧着のメカニズムを説明するための模式的な図である。 正極とセパレータを非圧着のメカニズムを説明するための模式的な図である。 第1実施形態の積層電極体を製造するための工程図である。
以下、図面を参照しながら、本発明を適用した第1実施形態について説明する。図1は、本発明の積層型電池を構成する積層電極体の製造方法の概略を示しており、図2に、積層電極体の積層構造を示す。図3は、積層型電池としてのリチウムイオン電池構造を示している。図3において、リチウムイオン電池は、積層電極体としての電極体Eと電解液Sを、ラミネートフィルムFで構成した容器C内に封入してなる。電極体Eは、それぞれ正極1、セパレータ2、負極3が交互に重ね合わされた角型形状で、正極1と負極3は、容器Cから外方に突出する正極端子1b、負極端子3bに接続されている。正極端子1bは、例えば、短冊状のアルミニウム板(Al)、負極端子3bは、例えば、短冊状の銅板(Cu)にて構成され、それぞれ容器Cの長手方向の一端側と他端側に配置される。
図2に示すように、電極体Eは、負極・セパレータ圧着体4と、正極連結体5とを組み合わせ、蛇腹状に折り畳んで構成される。負極・セパレータ圧着体4は、矩形平板状の金属箔を負極基材とする負極体31をセパレータ2で挟み、圧着して一体としたもので、セパレータ2に密着する表面に負極活物質が塗布されて、負極3を形成している。セパレータ2の側方に露出する金属箔部分は、負極リード3aを形成する。
正極連結体5は、矩形平板状の金属箔を正極基材とする正極体11からなり、セパレータ2と負極3の間に挿通位置される表面に正極活物質が塗布されて、正極1を形成している。セパレータ2の側方に露出する金属箔部分は、正極リード1aを形成する。正極リード1aと負極リード3aは、セパレータ2を挟んで反対側に位置し、それぞれ積層一体化されて、図3の正極端子1b、負極端子3bに接続される。
図1は、電極体Eを構成する負極・セパレータ圧着体4、正極連結体5の詳細と、これら負極・セパレータ圧着体4と正極連結体5を組み付け、積層する手順を示している。以下、(1)〜(4)により順に説明する。(1)において、負極・セパレータ圧着体4は、帯状に連続する一対のセパレータ2間に帯状の負極体31を圧着したもので、全体が帯状の連続体となっている。負極・セパレータ圧着体4は、隣り合う負極3間において、山折りと谷折りが交互となるように予め入れられた折り目を有し、組み付けおよび折り畳みを容易にしている。
正極連結体5は、帯状に連続する正極リード1aにて複数の正極1が互いに連結された連続体となっている。このような正極連結体5は、帯状の正極体11から、正極リード1aとなる一方の側縁部を残して、所定の正極1形状に切り抜くことにより形成することができる。これにより、隣り合う正極1間に隙間を有して連結された形状となり、製造や取り扱いが容易になるとともに、個々の正極1を負極・セパレータ圧着体4と容易に組み付けることができる。
(2)において、正極連続体5は、その隣り合う正極1が、負極・セパレータ圧着体4の一方の表面側(図の上面側)と他方の表面側(図の下面側)に交互に挿入される。正極連続体5および負極・セパレータ圧着体4は、いずれも一体化されているので取り扱いが容易で、折り目によって区画された隣り合う負極3に対して、切り抜かれた正極1を、セパレータを介して負極3と確実に対向位置させることができる。
(3)は組み付け後の状態を示しており、負極3の長手方向に対して、表側と裏側に正極1が交互に配置される。(4)は、この組付体を、負極・セパレータ圧着体4の折り目に沿って折り畳むことで、電極体Eが形成される。図示するように、電極体Eとなる積層体は、蛇腹状に折り畳まれた負極・セパレータ圧着体4の間に、正極連続体5の正極1が挿入、挟持されている。個々の正極1は、セパレータの一端側に延出する正極リード1aによって一体となっており、位置決めされて動きが規制されるので、位置ずれ等のおそれがない。
したがって、単極板のように単極板のように1枚ずつ切り抜いて保管し、個々に位置決めして組み付ける手間が不要となるだけでなく、組み付け後の折り畳みの際の取り扱いも容易である。このため、大容量化するために、積層数を増加させた構成においても、位置精度よく積層された電極体Eを得ることができる。
図4Aは、電極体Eの積層例を模式的に示したもので、セパレータ2に挟まれた負極3と正極1を交互に配置し、所定容量となるように必要な枚数を重ね合わせる。ここでは、負極3:1枚とセパレータ2:2枚と正極1:1枚の組を、1層としており、これを所定層(例えば25層)上下方向に積層し、さらに最下層にセパレータ2を追加する。これにより、セパレータ2数は51枚となる。
図4Bは、電極体Eを構成する正極体11、負極体31、セパレータ2の構造例を示しており、正極1、負極3は、それぞれ薄板状の金属材料の表面に電極活物質を塗布した公知の構成を有する。具体的には、正極体11は、例えばアルミニウム(Al)等の金属箔を基材とし、正極リード1aとなる部位を除いて、基材両面に正極活物質層12が形成されている。正極体11は連続する帯状で、正極活物質層12が形成された部位を所定形状に切り抜いて、正極リード1aで互いに接続する多数の正極1が形成される(図1(1)参照)。
正極活物質としては、例えば、LiCoO等の酸化物系材料が好適に用いられる。具体的には、正極活物質の粒子(例えば、粒径約0.5μm)とバインダ等を含むスラリーを調製し、正極体11の基材となる金属箔の両面に、塗布して乾燥させる。この時、一側縁側(図の右側)に所定幅で非塗布領域を形成して、正極リード1aとする。正極体11の厚さは、例えば、0.20mm程度である。
負極体31は、例えば銅(Cu)等の金属箔を基材とし、負極リード3aとなる部位を除いて、基材両面に負極活物質層32が形成されている。この負極体31を、所定間隔で折り畳むことで、所定形状の多数の負極3が形成される(図1(1)参照)。負極活物質としては、例えば、カーボンが好適に用いられる。負極活物質には、その他、シリコン、Sn合金、Al合金等を用いることもできる。
そして、負極活物質の粒子(例えば、粒径約15μm)とバインダ等を含むスラリーを調製し、負極体31の基材となる金属箔の両面に、塗布して乾燥させる。この時、一側縁側(図の右側)に所定幅で非塗布領域を形成して、負極リード3aとする。負極体31の厚さは、例えば、0.15mm程度である。
セパレータ2は、例えば、ポリフェニレンサルファイド(PPS)等の合成樹脂からなる多孔性薄膜の帯状体からなる。好適には、多孔性薄膜の両面に薄膜状のセラミック層21が形成されたセパレータ2を用いるのがよく、絶縁性、強度を高めるとともに、後述するように負極・セパレータ圧着体4の密着性を高める。セラミック層21は、例えば、シリカ等の絶縁性セラミック粒子からなる。セパレータ2の幅は、正極体11、負極体31より小さく、これにより、正極リード1a、負極リード3aがその側方に露出する。セパレータ2の厚さは、例えば、0.02mm程度である。
これら電極体Eの構成材は、いずれも薄く柔らかい材質で、特に、セパレータ2は薄膜状の軽量材であるため、取り扱いが難しい。また、微小の力により位置ずれを起こしやすく、積層後に短絡等、電池の性能異常につながるおそれがある。そこで、本発明では、予め負極3とセパレータ2を一体化した、負極・セパレータ圧着体4を用いる。図4Cに示すように、負極・セパレータ圧着体4は、帯状の負極体31の両面に、それぞれ帯状のセパレータ2を配置して、プレス等により圧着することにより得られる。
ここで、図5に、セパレータ2と両電極1、3の配置詳細を示す。図5Aは、積層後の各構成材のサイズを比較して示しており、正極1(正極活物質の塗工面)の面積は、負極3(負極活物質の塗工面)の面積より小さい。これは、電池反応に起因する内部短絡等を防止するために要求される特性であり、このため、正極1は、負極3と略同形で、一回り小さくなるように切り抜かれる。セパレータ2は、これら正極1、負極3を内側にして折り畳まれる積層状態において、折り目間の長さ(図の左右方向)、両側縁部間の長さ(図の上下方向)のいずれも両電極(電極活物質の塗工面)より大きく、両電極間を確実に絶縁分離する。両側縁部間の長さは、正極リード1aを含む正極体11、負極リード3aを含む負極体31より小さく、正極リード1a、負極リード3aが露出可能となっている。
図5B、図5Cは、セパレータ2と負極3の圧着位置の一例である。負極体31は、セパレータ2の両側縁部に沿って、負極3(負極活物質の塗工面)の対向する両端縁部を、上下から押圧し、帯状の圧着面とする。圧着部は、正極1(正極活物質の塗工面)が配置される部位より外側とし、これより内側に、正負極が重ならない面と、正負極が重なる面とが形成される。このように、正極1が圧着面と対向せず、実質的に機能する負極3の面積が正極1の面積より大きくなるようにすることで、電極性能の低下を防止できる。
図6Aに、負極・セパレータ圧着体4の、圧着のメカニズムを示す。セパレータ2の表面には、微細なセラミック粒子21a(例えばφ0.2〜1μm程度)からなるセラミック層21が形成されており、対向する負極3表面には負極活物質32a(例えばφ15μm程度)からなる負極活物質層32が形成されている。ここで、プレス等によりセパレータ2と負極3の対向面が押圧されると、微細なセラミック粒子21aが、比較的粒径の大きい負極活物質32aの隙間に入り込む。このアンカー効果により、強固な圧着が可能となり、負極・セパレータ圧着体4とすることができる。
一方、図6Bにおいて、負極3に代えて正極1を用いた場合は、セパレータ2と圧着しない。これは、正極1表面の正極活物質層12において、正極活物質12a(例えばφ0.15μm程度)がセラミック粒子21より小さく、また硬いために、セラミック粒子21が隙間に入り込みにくく、入り込んでも互いに変形しないため、アンカー効果が期待できないものと推測される。
このように、本発明では、予め負極・セパレータ圧着体4、正極連結体5を製作することで、取り扱い性が向上する。また、負極・セパレータ圧着体4は、従来のように熱融着等による接合でないため、接合箇所を高度に制御しながらヒートシールする必要がなく、また折り畳み可能な部位が制限されない。したがって、装置構成を複雑化することなく、正極連結体5を連続的に折り畳みながら、積層することが可能になる。
図7は、このような装置の概略構成を示すものであり、連続的な工程で積層型の電極体Eを製造する。まず、圧着工程では、帯状の一対のセパレータ2の間に、帯状の負極体31を挿入しながら、回転する一対のローラ6間に送り、セパレータ2と負極3を圧着する。この時、上述したように、負極3の対向する側縁部に沿って帯状に圧着面が形成され、負極・セパレータ圧着体4が形成される。
なお、圧着位置は、連続する帯状とする必要はなく、セパレータ2と負極3の密着性が確保される範囲であれば、どのように圧着させてもよい。例えば、部分的に圧着させるために、外周に突起や凸状部を有するローラで押圧することにより、点線状や破線状の圧着部を管轄的に形成することもできる。
負極・セパレータ圧着体4は、続く折目入工程で、上下に配置した一対の刃状具7を交互に上下動すること、または回転体に刃状具を取り付け連続的に圧着と折り目入れを行うことにより、所定間隔で交互に山折りまたは谷折りとなる折り目が形成される。一方、正極体11は、正極切抜工程に供され、打ち抜き型等を使用して、所定の正極1形状に切り抜くことで、正極連結体5が形成される。これら負極・セパレータ圧着体4、正極連結体5は、所望の積層数に応じた長さとなるように、図示しないカッタ等で切断される。
次いで、正極・負極組付工程において、負極・セパレータ圧着体4を一対のベルト81間に搬送しながら、正極連結体5の正極1を挿入する。この時、隣り合う正極1が交互に負極・セパレータ圧着体4の上面または下面となるようにして、セパレータ2を介して負極3と対向位置させる。負極・セパレータ圧着体4は、予め負極間に折り目を入れているので、正極1の挿入、位置決めが精度よく行なわれる。さらに、一対のベルト82間を搬送して、組付体を上下から押圧して整えた後、積層工程で、折り目に沿って折り畳んで、電極体Eとする。
このようにすれば、正極体11、セパレータ2、負極体31を連続搬送しながら、圧着工程、折目入工程、正極切抜工程に順次供することにより、容易に組付可能で電池特性上の要求を満足する形状とすることができる。さらに、得られた負極・セパレータ圧着体4、正極連結体5を正極・負極組付工程、積層工程により、連続的に、高速で積層することができる。
本発明の積層電極体を有する積層型電池は、電気自動車等に用いられるリチウムイオン電池等に限らず、積層型電池が使用可能な工業用、家庭用蓄電池その他、種々の用途に利用でき、大容量で高性能な電池として実用性に優れ、産業上の利用価値が高い。
E 電極体(積層電極体)
1 正極
11 正極体
1a 正極リード
2 セパレータ
3 負極
31 負極体
3a 負極リード
4 負極・セパレータ圧着体
5 正極連結体

Claims (6)

  1. 正極リード(1a)が形成された正極(1)と負極リード(3a)が形成された負極(3)とがセパレータ(2)を介して交互に重ね合わされた積層電極体(E)を有する積層型電池であって、上記積層電極体は、
    帯状に連続する一対のセパレータ間に帯状の負極体(31)を圧着した負極・セパレータ圧着体(4)と、
    帯状に連続する正極リードにて複数の正極が互いに連結された正極連結体(5)とからなり、
    上記負極・セパレータ圧着体は、隣り合う負極間において山折りと谷折りが交互となるように入れられた折り目を有し、
    上記正極連結体は、その隣り合う正極が、上記負極・セパレータ圧着体の一面側と他面側に交互に挿入され、セパレータを介して負極に対向するように組み付けられるとともに、上記折り目に沿って折り畳まれた上記負極・セパレータ圧着体の層間に挟持されることを特徴とする積層型電池。
  2. 上記負極・セパレータ圧着体の上記セパレータは、セパレータ基材表面にセラミック層(21)を有し、上記負極体は、帯状の負極基材の一方の側縁部を上記負極リードとし、上記負極となる表面に負極活物質層(32)を有している請求項1記載の積層型電池。
  3. 上記負極・セパレータ圧着体は、上記セラミック層を形成するセラミック粒子径が、上記負極活物質層の粒子径より小さい請求項2記載の積層型電池。
  4. 上記負極・セパレータ圧着体は、上記負極の端縁部を圧着部とし、上記負極表面の負極活物質層と、上記セパレータ表面のセラミックス層とが、圧着されて一体となっている請求項3記載の積層型電池。
  5. 上記正極連結体は、帯状の正極体(11)の一部を切り抜いて形成され、上記正極の面積は対向する上記負極より小さい請求項4記載の積層型電池。
  6. 上記請求項1ないし7のいずれか1項に記載の上記積層電極体の製造方法であって、
    帯状に連続する一対のセパレータ間に帯状の負極体を挿入し、押圧して負極・セパレータ圧着体とする圧着工程と、
    上記負極・セパレータ圧着体を、隣り合う負極間において山折りと谷折りが交互となるように折り目を入れる折目入工程と、
    帯状の正極体の、一方の側縁部を正極リードとし、他方の側縁部側において、所定形状の正極を所定間隔で切り抜いて、正極連結体とする切抜工程と、
    上記正極連続体の上記正極を、上記負極・セパレータ圧着体の一面側と他面側に交互に挿入する組付工程と、
    上記負極・セパレータ圧着体を上記折り目に沿って折り畳む積層工程と、を有することを特徴とする積層電極体の製造方法。
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