JP2013149659A - 圧粉軟磁性体 - Google Patents

圧粉軟磁性体 Download PDF

Info

Publication number
JP2013149659A
JP2013149659A JP2012006996A JP2012006996A JP2013149659A JP 2013149659 A JP2013149659 A JP 2013149659A JP 2012006996 A JP2012006996 A JP 2012006996A JP 2012006996 A JP2012006996 A JP 2012006996A JP 2013149659 A JP2013149659 A JP 2013149659A
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
soft magnetic
magnetic material
powder
iron powder
iron
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Granted
Application number
JP2012006996A
Other languages
English (en)
Other versions
JP5916392B2 (ja
Inventor
Kazuya Nishi
西  和也
Yasuhisa Aono
泰久 青野
Kenichi Soma
憲一 相馬
Takao Imagawa
尊雄 今川
Hirofumi Hojo
啓文 北条
Tomotsuna Kamijo
友綱 上條
Takeshi Owaki
武史 大脇
Hiroyuki Mitani
宏幸 三谷
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Kobe Steel Ltd
Hitachi Industrial Equipment Systems Co Ltd
Original Assignee
Kobe Steel Ltd
Hitachi Industrial Equipment Systems Co Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Kobe Steel Ltd, Hitachi Industrial Equipment Systems Co Ltd filed Critical Kobe Steel Ltd
Priority to JP2012006996A priority Critical patent/JP5916392B2/ja
Priority to PCT/JP2013/050033 priority patent/WO2013108643A1/ja
Publication of JP2013149659A publication Critical patent/JP2013149659A/ja
Application granted granted Critical
Publication of JP5916392B2 publication Critical patent/JP5916392B2/ja
Active legal-status Critical Current
Anticipated expiration legal-status Critical

Links

Images

Classifications

    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01FMAGNETS; INDUCTANCES; TRANSFORMERS; SELECTION OF MATERIALS FOR THEIR MAGNETIC PROPERTIES
    • H01F1/00Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties
    • H01F1/01Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties of inorganic materials
    • H01F1/03Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties of inorganic materials characterised by their coercivity
    • H01F1/12Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties of inorganic materials characterised by their coercivity of soft-magnetic materials
    • H01F1/14Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties of inorganic materials characterised by their coercivity of soft-magnetic materials metals or alloys
    • H01F1/20Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties of inorganic materials characterised by their coercivity of soft-magnetic materials metals or alloys in the form of particles, e.g. powder
    • H01F1/22Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties of inorganic materials characterised by their coercivity of soft-magnetic materials metals or alloys in the form of particles, e.g. powder pressed, sintered, or bound together
    • H01F1/24Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties of inorganic materials characterised by their coercivity of soft-magnetic materials metals or alloys in the form of particles, e.g. powder pressed, sintered, or bound together the particles being insulated
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B22CASTING; POWDER METALLURGY
    • B22FWORKING METALLIC POWDER; MANUFACTURE OF ARTICLES FROM METALLIC POWDER; MAKING METALLIC POWDER; APPARATUS OR DEVICES SPECIALLY ADAPTED FOR METALLIC POWDER
    • B22F1/00Metallic powder; Treatment of metallic powder, e.g. to facilitate working or to improve properties
    • B22F1/10Metallic powder containing lubricating or binding agents; Metallic powder containing organic material
    • B22F1/102Metallic powder coated with organic material
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B22CASTING; POWDER METALLURGY
    • B22FWORKING METALLIC POWDER; MANUFACTURE OF ARTICLES FROM METALLIC POWDER; MAKING METALLIC POWDER; APPARATUS OR DEVICES SPECIALLY ADAPTED FOR METALLIC POWDER
    • B22F1/00Metallic powder; Treatment of metallic powder, e.g. to facilitate working or to improve properties
    • B22F1/16Metallic particles coated with a non-metal
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C22METALLURGY; FERROUS OR NON-FERROUS ALLOYS; TREATMENT OF ALLOYS OR NON-FERROUS METALS
    • C22CALLOYS
    • C22C33/00Making ferrous alloys
    • C22C33/02Making ferrous alloys by powder metallurgy
    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01FMAGNETS; INDUCTANCES; TRANSFORMERS; SELECTION OF MATERIALS FOR THEIR MAGNETIC PROPERTIES
    • H01F1/00Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties
    • H01F1/01Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties of inorganic materials
    • H01F1/03Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties of inorganic materials characterised by their coercivity
    • H01F1/12Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties of inorganic materials characterised by their coercivity of soft-magnetic materials
    • H01F1/33Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties of inorganic materials characterised by their coercivity of soft-magnetic materials mixtures of metallic and non-metallic particles; metallic particles having oxide skin
    • HELECTRICITY
    • H01ELECTRIC ELEMENTS
    • H01FMAGNETS; INDUCTANCES; TRANSFORMERS; SELECTION OF MATERIALS FOR THEIR MAGNETIC PROPERTIES
    • H01F3/00Cores, Yokes, or armatures
    • H01F3/08Cores, Yokes, or armatures made from powder

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • Dispersion Chemistry (AREA)
  • Power Engineering (AREA)
  • Materials Engineering (AREA)
  • Mechanical Engineering (AREA)
  • Metallurgy (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Powder Metallurgy (AREA)
  • Soft Magnetic Materials (AREA)

Abstract

【課題】鉄損が増加せず、優れた磁気特性を備える圧粉軟磁性体を提供する。
【解決手段】鉄粉を主成分とする金属粉末の表面に絶縁被覆処理を施し、この金属粉末を圧粉成形することで作製される圧粉軟磁性体であって、圧粉成形の後の酸化雰囲気中での熱処理によって、鉄粉間の境界(鉄粉界面)10に、鉄の酸化物11、12、13と層状のSiの酸化物14とを含む層である酸化影響層が形成されている。
【選択図】図2

Description

本発明は、軟磁性粉末を圧縮成形して製造する圧粉軟磁性体に関する。
鉄粉等に代表される軟磁性粉末を高圧力で圧縮成形して製造する圧粉軟磁性体は、モータや電源回路用リアクトル等の磁心に利用されている。圧粉磁心の利点は、磁気特性が等方的で、3次元形状コアの作製が容易なことにある。このため圧粉磁心は、モータコア等の電動機用に適用した場合、珪素鋼板を積層して製造する積層型磁心に比べて、電動機の小型化、軽量化に寄与すると期待されている。特に、軟磁性粉末として純鉄を使った圧粉軟磁性体は、安価であるとともに、鉄粉の延性が高く磁性体が高密度となり、磁束密度が増加する長所があるため、近年実用化に向けての開発が活発化している。
圧粉軟磁性体に必要な特性としては、磁束密度が高いことに加えて、鉄損と呼ばれる交流磁場の変動下での発熱によるエネルギー損失が小さいことが重要である。鉄損は、主として渦電流損失とヒステリシス損失の和で表される。渦電流損失の原因は、圧粉軟磁性体を構成する鉄粉の粒子間を流れる渦電流により生じる発熱である。渦電流損失を低下させる工夫として、鉄粉表面への絶縁層のコーティングが必要となる。
一方、ヒステリシス損失の原因は、鉄粉内部の磁壁の移動に伴い生じる発熱である。ヒステリシス損失は、鉄粉内部の格子歪、すなわち歪を発生させる構造欠陥である空孔、格子間原子、転位及び粒界等の格子欠陥、またFe以外の不純物原子やそれらで構成される析出物に強く影響される。ヒステリシス損失の低減には、成形加工で導入された鉄粉内部の歪を低減する目的から、圧縮成形後の軟磁性体への熱処理を行う必要がある。
歪低減を目的とした成形体の熱処理(以下、「歪低減熱処理」と称する)は、一般に、窒素ガス中等の不活性ガス雰囲気下で実施されることが多い。大気または水蒸気等の酸化雰囲気中で成形体を熱処理する際には、圧粉軟磁性体を構成する粉末表面の絶縁皮膜が部分的に破壊され、渦電流損失が増加すること、または鉄粉内部に酸素が拡散してヒステリシス損失が増加すること等が原因で、鉄損の増加が生じる。不活性ガス中で成形体を熱処理することで、酸化による鉄損増加を低減することができる。
一方、雰囲気制御を必要としない大気中での歪低減熱処理は、熱処理設備の簡略化、処理時間の短縮が可能であり、製造の際のプロセスコスト低減の観点から有利である。しかし、圧粉成形した軟磁性体に対して500℃以上での高温大気中で熱処理を行う場合は、前述の酸化による鉄損増加が生じる課題がある。
圧粉軟磁性体への歪低減を目的とした大気熱処理を行った報告として、特許文献1、2に記載されているような例がある。
特許文献1、2では、表面にリン酸無機絶縁層を被覆した鉄粉を有機潤滑剤と混合して圧粉成形し、酸化雰囲気中で熱処理する技術を開示している。特許文献1、2には、高強度化を目的とした300〜600℃での水蒸気雰囲気中の熱処理が記載されており、この熱処理の前に、特許文献1では大気中で250〜550℃での圧粉体の熱処理、特許文献2では成形体の脱潤滑剤を目的とした500℃以下での不活性ガスまたは大気中での熱処理をそれぞれ実施する。ここで用いられるリン酸無機絶縁層は、密着性が高く、成形時の粉末表面の変形追随性に優れる一方で、高温酸化雰囲気中での耐酸化性が低いという欠点がある。これらの発明では、大気、水蒸気等の酸化雰囲気中での熱処理後に、鉄粉表面が容易に酸化して絶縁層が破壊されて鉄損が増大する懸念がある。
特表2007−535134号公報 特表2008−544520号公報
上述したように、圧粉軟磁性体を大気等の酸化雰囲気中で歪低減熱処理する場合、従来報告された技術には課題が多い。特許文献1、2にて示されるように、リン酸無機絶縁層を被覆する場合、絶縁層は耐酸化性が低いため、熱処理中に容易に破壊され鉄損が増加する。SiO、Al等の耐熱性の高い物質を絶縁被膜に用いることもできる。しかし、これらの絶縁層は非常に脆く、鉄粉の変形に対する追随性が低いため、純鉄粉のような延性の高い粉末に適用する場合は、絶縁層が容易に破壊され、鉄損が増加する課題がある。
本発明は、鉄損が増加せず、優れた磁気特性を備える圧粉軟磁性体を提供することを目的とする。
本発明による圧粉軟磁性体は、次のような特徴を有する。鉄粉を主成分とする金属粉末の表面に絶縁被覆処理を施し、この金属粉末を圧粉成形することで作製される圧粉軟磁性体であって、前記圧粉成形の後の酸化雰囲気中での熱処理によって、前記鉄粉間の境界(鉄粉界面)に、鉄の酸化物と層状のSiの酸化物とを含む層である酸化影響層が形成されている。
本発明によると、鉄損が増加せず、優れた磁気特性を備える圧粉軟磁性体を提供することができる。
本実施形態による圧粉軟磁性体の断面模式図である。 酸化影響層の鉄粉界面の模式図である。 未酸化領域の鉄粉界面のミクロ組織を示す模式図である。 実施例材1の酸化影響層の鉄粉界面におけるTEM像である。 実施例材1の未酸化領域の鉄粉界面におけるTEM像である。
本発明者は、上述した課題を踏まえて技術検討を行い、大気等の酸化雰囲気中の熱処理後でも、圧粉軟磁性体の鉄損が増加せず、優れた磁気特性と低プロセスコストを兼ね備えた、新規な圧粉軟磁性体を得るための技術を見出した。
本発明による圧粉軟磁性体は、以下のように作製した複合粉末を原料とする。まず、鉄粉を主成分とする金属粉末の表面に、リン酸化成処理によりFe−Pを主体とする複合酸化物を無機絶縁層として被覆する。更に上層部に、Siを含む有機層を溶液状にして塗布し、乾燥させる。この金属粉末に潤滑剤を混合して、圧粉軟磁性体の原料となる複合粉末を作製する。この複合粉末を圧粉成形して軟磁性体とし、その後の歪低減熱処理を酸化雰囲気中にて適切な温度と時間の条件下で実施する。本発明によると、鉄粉表面に生じる酸化皮膜の成長と、鉄粉内部への酸化の影響を抑制することで、圧粉軟磁性体の鉄損の増加を防ぐことが可能である。
本発明では、更に、圧粉軟磁性体を構成する鉄粉の粒度を統制し、粒径が100μm未満の比較的微細な鉄粉の比率を、重量比で30%未満とする。この鉄粉粒度の統制により、磁性体内部における鉄粉間の境界(以下、「鉄粉界面」と称する)が占める体積比率を減少させて、磁性体内部への酸化進行を防止する。また、圧粉軟磁性体の密度を高めることで、鉄粉界面を狭小化して、磁性体内部への酸化進行を防止する。以上の特徴を有することで、本発明によると、優れた磁気特性と低コストを両立した圧粉軟磁性体を得ることが可能になる。
以下、本発明の実施形態による圧粉軟磁性体について説明する。以下では最良の形態について説明するが、本発明による圧粉軟磁性体は、この形態に限るものではない。
1)絶縁被膜層の最良の形態
本実施形態による圧粉軟磁性体は、リン酸を含む無機絶縁層、Siを含む有機相及び潤滑剤と複合化した鉄粉(複合鉄粉)を原料とする。この複合鉄粉を圧粉成形して軟磁性体とし、その後の歪低減熱処理を酸化雰囲気中にて適切な温度と時間の条件下で実施することで、圧粉軟磁性体の表面領域(表面と表面近傍を含む領域)に酸化影響層を形成する。
本実施形態における酸化影響層とは、圧粉軟磁性体を構成する鉄粉同士の界面(鉄粉間の境界)に、鉄の酸化物とSiの酸化物とが形成されている領域のことであり、圧粉軟磁性体の表面領域に形成される。酸化影響層での鉄の酸化物とSiの酸化物は、鉄粉、絶縁被覆、成形助剤、及び潤滑剤が、加熱及び酸化反応により変質して形成される。
図1は、本実施形態による圧粉軟磁性体の断面模式図であり、断面の組織を示している。圧粉軟磁性体1は、多数の鉄粉2の結合により構成され、図1ではリング形状であり周方向に垂直な断面を示している。圧粉軟磁性体1は、表面と表面近傍を含む表面領域と、圧粉軟磁性体1の内部である内部領域とから成り、表面領域は酸化影響層3となっており、内部領域は酸化されていない未酸化領域4となっている。本実施形態の圧粉軟磁性体1は、表面領域に形成された酸化影響層3のみに酸化の影響を限定し、内部領域を未酸化の状態である未酸化領域4とすることに特徴がある。
本実施形態では、鉄粉の表面に、Fe及びPを含む複合酸化物か、それに近い化学組成の無機系材料を絶縁層として被覆する。絶縁層の被覆処理は、リン酸塩化成処理により行う。リン酸塩化成処理の段階で、基材の鉄粉表面が酸化により溶解し、リン酸と反応することで、鉄粉表面にはFe−Pを主体とする複合酸化層が形成される。
Fe−P系の複合酸化層は、基材の純鉄との密着性が非常に高い一方で、SiO、Al等の他の酸化物系と比較して、鉄粉の変形に対する追随性が非常に優れている。このためFe−P系複合酸化層は、圧粉成形時の表面変形の際にも、剥離、破壊などの絶縁低下を招くような損傷を受けることはない。Fe−P系複合酸化層は、約550℃まではガラス(非晶質)構造を有しており、550℃を超える高温加熱により結晶化する。しかし、結晶化した後も、絶縁層が鉄粉表面に安定に存在し、剥離等の著しい損傷が生じない限り、Fe−P系複合酸化層の絶縁性は保持される。
本実施形態では、Fe−P系複合酸化層の上層部に、Siを含む有機層を重ねて被覆する。Siを含む有機層は、シリコーン樹脂等の有機系物質を溶液状にして、鉄粉表面に均一に塗布後に乾燥する等の手法で被覆することができる。鉄粉表面にSiを含む有機層を被覆することで、圧粉軟磁性体を酸化雰囲気中で歪低減熱処理する際に、酸化影響層の鉄粉界面にSiを主体とする酸化抑制層が形成される。この酸化抑制層は、圧粉軟磁性体の鉄損を低減する効果がある。
本実施形態の、Fe−P系複合酸化層とSiを含む有機層の2層の絶縁層を被覆した鉄粉には、成形性を付与する目的から、潤滑剤を添加することが好ましい。潤滑剤の材質は、特に規定しないが、従来からの公知のものを使用すればよい。具体的な例としては、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸リチウム等の金属塩粉末及びその他のワックス等が挙げられる。潤滑剤の添加量を過度に増やすと、圧粉軟磁性体の密度が低下して磁気特性を阻害する要因となる。また添加量が少ないと、圧縮成形後の抜出しが困難になり成形性が低下する。潤滑剤は、0.05〜0.8質量%の範囲での添加が好ましい。
2)耐酸化性を考慮した圧粉体組織の最良の形態
本実施形態では、上述した複合鉄粉を圧粉成形して軟磁性体とし、酸化雰囲気中にて歪低減の熱処理を実施する。その際に、熱処理を適切な温度と時間の条件下で実施することで、圧粉軟磁性体の表面領域に酸化影響層を形成する。
熱処理の初期過程において、圧粉軟磁性体の表面領域の鉄粉では、酸素(O)がFe−P系複合酸化層を通過、拡散して、下地の純Feと容易に酸化反応し、Fe等のFeを主体とする酸化物を形成する。純FeがOと反応して酸化物に変化する過程で体積の増加が生じ、Fe−P系複合酸化層とSiを含む有機層は過度の変形を受ける。同時に、これらの2層の絶縁層と基材との密着性は急激に低下し、絶縁層は剥離、分解することで、Feを主体とする酸化物の形成は更に進行する。この過程で、当初鉄粉同士の界面に充填されていた潤滑剤は、酸化によってほとんどが気化、消失する。Feを主体とする酸化物は、潤滑剤が消失した界面の隙間を埋めるとともに、剥離、分解した2層の絶縁層の残部を取り込みながら成長する。
上記の結果として、酸化影響層の鉄粉界面に形成される主な物質として、
1)Feを主体とする酸化物(例えばFe等)
2)FeがSiと結合した複合酸化物(Fe−Si複合酸化物、例えばFeSiO等)
3)FeがP、Si等の絶縁層を構成する元素と結合した複合酸化物(Fe−P−Si複合酸化物)
4)Feをほとんど含まずSiを主体とする酸化物(例えばSiO
が生成される。
1)の「Feを主体とする酸化物」は、主に鉄粉の酸化により生成される。2)の「Fe−Si複合酸化物」は、有機層中のSiがFe酸化物と複合酸化して生成される。3)の「Fe−P−Si複合酸化物」は、鉄粉表面の絶縁層が剥離し、Feと反応・凝集することで生成される。4)のFeをほとんど含まず「Siを主体とする酸化物」は、Siを含む有機層に含まれるSiが熱反応により酸化、凝集、再配列して生成される。
図2は、酸化影響層の鉄粉界面の模式図である。図2に示すように、酸化影響層では、鉄粉界面10は、Feを主体とする酸化物11(Fe)及びFe−Si複合酸化物12、塊状のFe−P−Si複合酸化物13、及びFeをほとんど含まずSiを主体とする層状の酸化物14(SiO)という3つの組織から構成されている。
熱処理時における圧粉軟磁性体の酸化反応は、軟磁性体の表面から進入した酸素原子が、鉄粉界面を通過して圧粉軟磁性体の内部へ拡散することで進行する。すなわち、鉄粉界面は、熱処理時の酸素の拡散経路となる。本実施形態では、酸化影響層の鉄粉界面10に存在する4)のFeをほとんど含まずSiを主体とする酸化物14(例えばSiO)の役割が重要となる。
このSiを主体とする酸化物14は、1)のFeを主体とする酸化物11及び2)のFe−Si複合酸化物12と同時に反応、生成される。生成された結果、Siを主体とする酸化物14の組織は、厚さ数十nmの層状となり、鉄粉界面10を縦横に分断するように配列する。1)のFeを主体とする酸化物11(Fe等)及び2)のFe−Si複合酸化物12は、この厚さ数十nmの層状のSiを主体とする酸化物14の隙間を充填するように形成される。
4)のSiを主体とする層状酸化物14は、Feを含む1)〜3)の酸化物に比べて耐酸化性に非常に優れている。このSiを主体とする層状酸化物が、鉄粉界面10を分断して配列することで、熱処理時の酸素の拡散をブロックする酸化抑制層として機能すると推測される。Feを含まないSiを主体とする酸化物が、酸化影響層に酸化抑制層として存在することが、本実施形態による圧粉軟磁性体の大きな特徴である。
これらの酸化影響層の下部、即ち圧粉軟磁性体の内部領域のミクロ組織は、酸化影響層とは異なる様相を呈す。圧粉軟磁性体の内部領域において、鉄粉表面にはFe、P、及びSiを含む緻密な複合酸化層が絶縁層として形成される。この複合酸化層は、鉄粉表面に接する下部層とその上側の上部層とからなる2層構造を有し、各層ではPとSiの配合比が異なる。下部層では、Feと共にPが比較的多く含まれるが、Siの含有量は少ない。一方、上部層では、Pの含有量は少なく、Siが下部層よりも多く含まれることが特徴である。FeとPが多い「Fe−Pを主体とする下部層」とSiが多い「Si−richな上部層」とからなる、このような2層構造の複合酸化層は、鉄粉表面に当初存在した、Fe−P系複合酸化層とSiを含む有機層を重ねた組織が、加熱により変化して形成される。
圧粉軟磁性体の内部領域において、鉄粉表面における2層構造の絶縁層は、厚さが2層を合わせて10〜200nmであることが好ましい。絶縁層の厚さが2層を合わせて10nmを下回ると、絶縁性が低下するため好ましくない。厚さが2層を合わせて200nmを越える場合は、鉄粉同士の間隔が広がり、磁束密度の低下につながるため好ましくない。
2層構造の絶縁層の外側の界面(鉄粉と接しない方の界面)は、CとOを主体として若干のSiを含む有機物質により充填されている。この界面を充填する有機物質は、熱処理前のSiを含む有機層と潤滑剤の金属石鹸あるいはワックス等の化学成分が、加熱により変化した組織と推測される。
上記のように、圧粉軟磁性体の内部領域における界面ミクロ組織は、酸化影響層で見られる組織(すなわち、Feを主体とする酸化物、Fe−Si複合酸化物、Fe−P−Si複合酸化物、及びFeをほとんど含まずSiを主体とする酸化物を含む組織)とは異なる様相を示す。このような圧粉軟磁性体の内部領域は、酸化がほとんど生じないので、「未酸化領域」と呼ぶ。未酸化領域においては、外部から鉄粉界面を通じて進入、拡散する酸素との反応がほとんど生じない。この未酸化領域は、図1では、未酸化領域4として示している。
図3は、未酸化領域の鉄粉界面のミクロ組織を示す模式図である。図3に示すように、未酸化領域では、鉄粉の表面に、Fe−Pを主体とする下部層21とSi−richな上部層22という2層が形成される。Fe−Pを主体とする下部層21は無機絶縁被覆層であり、Si−richな上部層22は酸化物絶縁層であるので、この2層は緻密な絶縁層となっている。更に、この絶縁層の間には、C及びOを主体としSiを含む有機層23が存在し、鉄粉界面10を充填する。この結果として、未酸化領域では鉄粉間の絶縁が保持され、渦電流損失は低下する。
一方で、圧粉軟磁性体の表面領域の酸化影響層では、鉄粉表面の絶縁層が破壊されており、渦電流損失が増加する。大気熱処理の際の酸化の影響が、圧粉軟磁性体の全体に及んだ場合は、未酸化の組織は消失する。その結果、圧粉軟磁性体の鉄損は増加し、磁気特性の低下を招く。ゆえに、圧粉軟磁性体の全体が酸化の影響を受けるのは、好ましくない。
したがって、熱処理後の圧粉軟磁性体の鉄損を低減するには、酸化影響層の生成を圧粉軟磁性体の表面領域のみに限定し、圧粉軟磁性体の内部領域は未酸化の状態を保つことが重要である。本実施形態では、前述のように、酸化影響層の鉄粉界面部にSiを主体とする酸化物による酸化抑制層を形成することで、圧粉軟磁性体の内部領域への酸素の拡散を抑制し、内部領域を未酸化の状態とする(未酸化領域とする)ことが可能となる。
3)鉄粉の組成、粒径の最良の形態
本実施形態では、圧粉軟磁性体の原料となる鉄粉は、Mn、Cr、Si、P、S等のFe以外の元素の含有量ができる限り少ない鉄粉が好ましい。粉末製造プロセスには、水アトマイズ、またはガスアトマイズ処理を用いることが好ましい。アトマイズ処理後の鉄粉は、O、C、N等のガス不純物を多く含むことから、水素を含む還元雰囲気における熱処理を800〜1000℃で実施して、鉄粉を純化するプロセスが必要となる。鉄粉中のO含有量を500ppm以下に低減することが、鉄損の増加を防ぐ目的から好ましい。同様に、C含有量を30ppm以下、N含有量を10ppm以下にそれぞれ低減することが、鉄損の増加を防ぐ目的から好ましい。
圧粉軟磁性体を構成する鉄粉の大きさ(粒径)は、歪低減熱処理後の磁気特性に影響を及ぼす。粒径が100μmを下回る微細な鉄粉の占める割合が大きい場合、圧粉軟磁性体の内部では、鉄粉界面部の占める体積比率が増加する。鉄粉界面は、歪低減熱処理時において、圧粉軟磁性体の内部への酸素の拡散経路となる。このため、同一密度の圧粉軟磁性体では、界面部の体積比率が高い方が、酸化影響層は内部まで成長し易くなり、鉄損は増加する。
このため、鉄粉の粒径は、100〜400μmの範囲の割合が重量比で70%以上、100μmを下回る微細鉄粉の占める割合が重量比で30%未満であるのが好ましい。このような割合であれば、歪低減熱処理時の酸化影響層の内部への成長が抑制され、鉄損は低下する。鉄粉全体の平均粒径は、120〜250μmであるのが、鉄損低減の観点から好ましい。鉄粉の粒径が過度に大きい場合は、渦電流損失の増加につながるため好ましくない。粒径が400μmを超える粗大鉄粉の占める割合は、重量比で30%未満とすることが好ましい。
4)成形条件、成形体密度の最良の形態
上記の方法で得られた、圧粉軟磁性体の原料となる複合粉末を、金型成形により高圧下で過度の塑性変形をさせ、圧粉軟磁性体とする。成形圧力は通常800MPa以上とし、圧粉軟磁性体に占める金属Feの割合が体積比で94%以上までに、密度を高めることが好ましい。
圧粉軟磁性体の密度が低い場合は、磁性体を構成する鉄粉間の距離、即ち鉄粉界面の幅が広がることになる。鉄粉界面の幅が広い場合は、歪低減熱処理の際に、酸化影響層の酸化抑制層(Feをほとんど含まずSiを主体とする、薄い層状に分布する酸化物)の隙間から、酸素が圧粉軟磁性体の内部へ拡散する。結果として、圧粉軟磁性体の内部の未酸化領域の割合が減少することで、鉄損は増加する。このため、圧粉軟磁性体の密度を十分に高くして、鉄粉界面の幅を狭小化することが、低鉄損化に有効となる。
圧粉軟磁性体の密度は、少なくとも7.45g/cm以上、好ましくは7.50g/cm以上であることが好ましい。圧粉軟磁性体に占める金属Feの割合は、体積比で94.0%以上、好ましくは95.0%以上であることがより好ましい。圧粉軟磁性体の密度が7.45g/cmを下回る場合は、熱処理時に圧粉軟磁性体の内部への酸素の拡散が促進され、酸化影響層の占める割合が増加し、圧粉軟磁性体の鉄損の増加を招くため、好ましくない。同様の理由で、鉄粉自身の割合が体積比で94.0%を下回る場合も、熱処理後の圧粉軟磁性体の鉄損増加を招くため、好ましくない。圧粉軟磁性体の密度を7.75g/cmを越えるまで高めるのは、成形プロセス上困難であり、絶縁層の破損による渦電流損失の増加の可能性もあるため、密度は7.75g/cm以下とすることが好ましい。鉄粉自身の占有率(圧粉軟磁性体に占める鉄粉の割合を体積比で表したもの)は、98.5%以下とすることが好ましい。
5)酸化影響層の最適な厚さについて
圧粉軟磁性体における酸化影響層の最適な厚さについて、以下に説明する。
まず、圧粉軟磁性体の「厚さ」について定義する。圧粉軟磁性体の表面の任意の箇所において、圧粉軟磁性体の内部に向かって、表面に垂直な方向に直線を引く。この直線において、表面から、圧粉軟磁性体の反対側(圧粉軟磁性体の裏側)にあるもう一方の表面を貫通するまでの線分の長さを、その任意の箇所における圧粉軟磁性体の厚さと定義する。図1を用いて説明すると、圧粉軟磁性体の厚さはDである。圧粉軟磁性体の表面が曲面である場合は、表面における接面に対し垂直な方向に直線を引いて厚さを定義する。すなわち、圧粉軟磁性体の任意の箇所における厚さとは、その箇所の表面に垂直な方向の、その箇所の圧粉軟磁性体の長さである。
酸化影響層についても同様に、上述の線分における、酸化影響層の長さのことを「厚さ」と呼ぶ。ただし、酸化影響層の厚さは、上述の線分が表面領域だけを通る箇所については定義せず、上述の線分が内部領域とこの内部領域を挟む2つの表面領域とを通る箇所について定義する。この2つの表面領域は、互いに圧粉軟磁性体の反対側に位置する。図1を用いて説明すると、酸化影響層の厚さはd1、d2であり、d3は酸化影響層の厚さではない。
圧粉軟磁性体の厚さ(上述の線分の長さ)は、測定部位により異なる場合もある。
酸化影響層は、任意の箇所での厚さと、この箇所に対して圧粉軟磁性体の反対側(圧粉軟磁性体の裏側)にある箇所での厚さとが、異なっていてもよい。図1を用いて説明すると、d1とd2が等しくなくてもよい。すなわち、酸化影響層の厚さは、均一でなくてもよい。
酸化影響層の厚さは、断面が円形や矩形などの単純なリング形状の圧粉軟磁性体の場合、圧粉軟磁性体の厚さに対して、次のような割合であるのが好ましい。酸化影響層の厚さは、圧粉軟磁性体の任意の箇所での厚さ(図1のd1)と、この箇所に対して圧粉軟磁性体の反対側(圧粉軟磁性体の裏側)にある箇所での厚さ(図1のd2)との合計が、圧粉軟磁性体の厚さ(図1のD)の1/16以上で1/2以下であることが、圧粉軟磁性体の磁気特性から最適である。このとき、この任意の箇所(図1のd1が定義されている箇所)と、この箇所に対して圧粉軟磁性体の反対側にある箇所(図1のd2が定義されている箇所)は、上述の直線上にある。
圧粉軟磁性体の任意の箇所と反対側の箇所における酸化影響層の厚さの合計が、圧粉軟磁性体の厚さの1/16未満である場合は、熱処理時間が短いことが推測され、歪低減が不十分となり鉄損増加を招くことから、好ましくない。また、この合計が、圧粉軟磁性体の厚さの1/2を越える場合は、圧粉軟磁性体に占める未酸化領域の体積の比率が小さくなる。この場合は、圧粉軟磁性体の鉄損が増加して磁気特性が低下することから、好ましくない。
圧粉軟磁性体をモータのロータコアやステータコアに適用する際には、断面が円形、矩形などの単純なリング形状ではなく、爪などの突起を有する三次元の複雑形状を有する場合もある。複雑形状の圧粉軟磁性体では、形状の違いにより、圧粉軟磁性体における厚さに差が生じる。この場合、圧粉軟磁性体における厚さが小さい部分では、酸化影響層の割合が相対的に増加して1/2を越える場合が考えられる。断面が円形、矩形以外の複雑形状の圧粉軟磁性体では、圧粉軟磁性体の厚さが平均となる個所において、酸化影響層の厚さの合計が圧粉軟磁性体の厚さの1/16以上で1/2以下であることが好ましい。
本実施形態では、圧粉軟磁性体の酸化影響層の厚さの評価方法として、圧粉軟磁性体の断面のミクロ組織を観察することによる評価も可能である。圧粉軟磁性体の任意の箇所を切断し、断面部に対して樹脂埋込みと研磨を実施後に、断面組織をEDS(エネルギー分散X線分光)分析機能を備えたSEM(走査型電子顕微鏡)等で観察することで、酸化影響層と未酸化領域との組織を明瞭に区別できる。酸化影響層では、鉄粉界面にFeを主体とする酸化物が形成されている一方で、未酸化領域の鉄粉界面には、Feを主体とする酸化物は存在しない。このため、圧粉軟磁性体の断面のミクロ組織観察において、鉄粉界面にFeを含む酸化物が存在する領域について、圧粉軟磁性体の表面からの幅を複数個所で測定することで、酸化影響層の厚さを直接評価することが可能となる。
6)熱処理プロセスの最良の形態
圧粉軟磁性体の歪低減熱処理は、プロセスコスト低減の観点から、主に大気雰囲気中での実施が好ましい。他の熱処理雰囲気としては、水蒸気雰囲気、または窒素、アルゴン、ヘリウム等の不活性ガスに体積比で20%以下(好ましくは、0.5〜20%)の純酸素ガスを加えた酸化雰囲気でも、同様の効果が得られる。
熱処理の最高保持温度は、500℃以上650℃未満の範囲とすることが好ましい。保持温度が500℃未満の場合、圧粉軟磁性体を構成する鉄粉の歪低減が不十分となり、鉄損が増加するため、好ましくない。保持温度が650℃以上の場合は、鉄粉の酸化が過剰となり、圧粉体内部の未酸化領域の割合が低下して鉄損が増加することから、好ましくない。
最高温度での保持時間は、上記の温度範囲で、最短でも5分以上が必要である。保持時間が5分未満の場合は、鉄粉の歪低減が不十分となり、圧粉軟磁性体の鉄損が増加するため、好ましくない。保持が過剰に長時間となる場合、鉄粉の酸化が促進され鉄損の増加を招く。最適な保持時間は、熱処理温度により異なる。
熱処理温度が500℃以上550℃未満で保持する場合は、最長2時間とすることが好ましい。2時間を越える場合は、鉄粉の酸化が過剰となり、圧粉体内部の未酸化領域の割合が低下して鉄損が増加するため、好ましくない。熱処理温度が550℃以上600℃未満で保持する場合は、最長1時間とすることが好ましい。1時間を越える場合は、鉄粉の酸化が過剰となり、鉄損が増加するため、好ましくない。熱処理温度が600℃以上650℃未満で保持する場合は、最長30分とすることが好ましい。30分を越える場合は、鉄粉の酸化が過剰となり、鉄損が増加するため、好ましくない。
保持の終了後には、できるだけ早く、熱処理体を加熱炉から室温中に取り出して、空冷することが好ましい。加熱炉中に入れて炉冷した場合は、鉄粉の酸化が過剰となり、鉄損が増加するため、好ましくない。
以下、実施例で、本発明による圧粉軟磁性体を更に詳細に説明する。
純鉄インゴット素材を、大気溶解後に水アトマイズ処理することで、粉末化した。アトマイズ後の鉄粉を、950℃にて2時間の水素還元熱処理を2回繰り返すことで、純化した。純化後に不純物として含まれる酸素濃度は、500質量ppm以下であった。純化後の鉄粉をメッシュにより100〜300μmの粒度に篩分けした後、リン酸化成処理により、Fe−P系複合酸化物層を絶縁層として鉄粉表面に被覆した。Fe−P系複合酸化物層の厚さは、20〜50nmの範囲とした。
Fe−P系複合酸化物を被覆した鉄粉に、シリコーン樹脂溶液を塗布して乾燥させて、鉄粉(実施例材1)を作製した。実施例材1の鉄粉に、ステアリン酸亜鉛系の潤滑剤を0.4質量%添加して、Vミキサーにより混合し、軟磁性複合粉末とした。比較材として、Fe−P系複合酸化物層のみを被覆した鉄粉(比較材1)を作製し、比較材1の鉄粉に、ステアリン酸亜鉛系の潤滑剤を0.4質量%添加して混合した複合粉末も作製した。
上記の軟磁性複合粉末を成形圧1200MPaにてプレスして、外径50mm、内径40mm、厚さ5mmのリング形状の圧粉軟磁性体とした。アルキメデス法により測定したリング状の圧粉軟磁性体の密度は、7.50〜7.54g/cmであった。成形後の圧粉軟磁性体に対し、箱形の大気熱処理炉にて歪低減熱処理を実施した。熱処理の保持温度は550℃とし、昇温速度5℃/分で室温から550℃まで昇温し、30分保持後に炉から取り出して空冷した。熱処理後の圧粉軟磁性体の表面は、酸化による影響で全体に黒色を帯びていた。
熱処理後の圧粉軟磁性体に対して、0.5mmの銅線を用いて1次側200ターン、2次側60ターンの巻線を実施して、周波数400Hzにおける鉄損(W/kg)を求めた。鉄損の測定結果は、実施例材1は37W/kg、比較材1は53W/kgとなった。以上の結果から、実施例材1は、比較材1よりも16W/kg鉄損が低く、優れた磁気特性を示すことがわかった。
実施例材1のミクロ組織の状況を詳細に調べる目的から、透過型電子顕微鏡(TEM)を用いて、圧粉軟磁性体の断面のミクロ組織を観察した。TEM観察には、磁気特性評価後の実施例材1のリング状試験片を使用した。図1に示した圧粉軟磁性体1の表面領域の酸化影響層3と内部領域の未酸化領域4の2箇所より、FIB(集束イオンビーム)法を用いて薄膜試験片を採取した。観察には、電解放出型の電子線源を有し、電子線のプローブ径が1nmレベルまで絞れるTEM装置(FE−TEM)を用いた。
図4は、実施例材1の酸化影響層の鉄粉界面におけるTEM像(明視野像)である。図4には、異なる2個の鉄粉と、これらの鉄粉間の界面10が表示されている。鉄粉界面10の幅は、200〜500nm程度である。鉄粉界面10の内部には、白色の網目状組織31が存在し、その隙間を灰色の組織32が充填している様子がわかる。鉄粉界面1の内部の白色の網目状組織31は、5〜100nmの幅である。電子線プローブを数nmとして電子線回折を行った結果、白色の網目状組織31は非晶質構造であることがわかった。また、EDSによる組成分析より、白色の網目状組織31からはSiとOのみが検出され、Feは存在しないことがわかった。この結果から、鉄粉界面10の内部に存在する白色の網目状組織31は、非晶質構造を有するSi酸化物であり、おそらくはSiOと推測される。
同様に、鉄粉界面10の内部の白色の網目状組織31の隙間を充填する灰色の組織32について、同様の電子線回折を実施した結果、リング状の回折パターンが観察された。回折パターンの解析から、灰色の組織32は、Feを主体とする酸化物のFe、及びFeとSiを含む複合酸化物のFeSiOであることがわかった。電子線のプローブ径が数nmであることから、網目状組織31の隙間を充填する灰色の組織32は、ナノサイズの微細結晶粒で構成されるFe及びFeSiOであることがわかった。
鉄粉界面10には、この他に、Fe、Pを含む直径数十〜数百nmの塊状の酸化物が存在していた。この塊状の酸化物は、鉄粉表面に被覆されたFe−P系複合酸化物が、酸化により脱落、凝集することで成形されたと推測される。
図5は、実施例材1の未酸化領域の鉄粉界面におけるTEM像であり、図3の一部(1個の鉄粉とその界面)を示している。図5において、白色の部位は鉄粉界面10であり、暗い部位は鉄粉である。未酸化領域の組織は、図2や図4に示した酸化影響層の組織とは異なる。図5に示すように、鉄粉の表面には厚さが100nm未満の表面層が存在し、EDS分析によりこの表面層からFe、P、Si及びOが検出された。この表面層の鉄粉側(下部層)ではPが比較的多く検出され、Siの検出量は少なかった。一方、この表面層の界面側(上部層)では、Pが少なく、Siが下層より多く検出された。図5では、写真の解像度のために、この下部層と上部層の区別を見ることができない。
この結果から、未酸化領域の鉄粉の表面には、Fe、P、Si及びOを含む酸化物系の絶縁層が存在し、この絶縁層は、化学組成の異なる2層(Pが多い下部層とSiが多い上部層)から構成されることがわかった。この2層は、図3を用いて説明した、Fe−Pを主体とする下部層21とSi−richな上部層22である。
また、図5に示した白色の部位(未酸化領域の鉄粉界面10)からは、C及びOが検出された。金属元素は、低濃度のSiが検出されたが、Feは未検出であった。この結果から、未酸化領域の鉄粉界面10は、C及びOを含む物質で充填されており、この物質は、おそらくは潤滑剤のステアリン酸亜鉛系の物質が、熱処理時に変質して形成されたものと推測される。この白色の部位は、図3を用いて説明したC、O、及びSiを主体とする有機層23である。
図5で見られる未酸化領域の鉄粉表面の2層の絶縁層は、図4の酸化影響層の鉄粉界面10には存在しない。TEM観察による図4、5の各領域の組織の比較から、大気中で歪低減熱処理を施した実施例材1のリング状試験片の表面領域では、鉄粉の酸化と絶縁被覆層の破壊により酸化影響層が形成されることがわかった。酸化影響層の鉄粉界面では、Fe、FeSiO及びSiO等の酸化物が形成されていた。一方で、リング状試験片の内部領域には酸化が及ばず、鉄粉の表面には化学組成の異なる2層構造の絶縁層が存在することがわかった。
実施例2と同様の手法により、磁気特性評価後の比較材1のリング状試験片に対し、断面部のTEM観察を行った。観察位置は、実施例2と同じく、圧粉軟磁性体の表面領域と内部領域の2箇所とした。比較材1の表面領域の観察の結果、鉄粉界面の大部分は、Feを主体とする酸化物で充填されていることがわかった。鉄粉界面には、この他に、Fe、Pを含む直径数十〜数百nmの塊状の酸化物が存在していた。この塊状の酸化物は、鉄粉表面に被覆されたFe−P系複合酸化物が、酸化により脱落、凝集することで成形されたと推測される。比較例1の表面領域の鉄粉界面では、実施例材1で見られた、Siを含む網目状の酸化層は存在しなかった。
比較材2の内部領域の観察の結果、内部領域の鉄粉界面の組織は、表面領域とほぼ同様の組織であり、鉄粉界面はFeを主体とする酸化物で充填され、Fe、Pを含む直径数十〜数百nmの塊状の酸化物が存在することがわかった。実施例2では、実施例材1の内部領域は未酸化の状態であり、鉄粉の表面には2層構造の絶縁層が存在していた。一方、比較材2の内部領域では、表面領域と同じく鉄粉の酸化が生じ、鉄粉の表面の絶縁層は脱落、凝集していることがわかった。
実施例2、3のTEM観察結果より、実施例材1においては、酸化影響層の鉄粉界面に網目状に分布するSiO層が酸化抑制層として機能することで、圧粉軟磁性体の内部への酸化の進行を抑制するとともに、鉄粉の表面の絶縁層を安定に保持することで、鉄損が低下することがわかった。一方、比較材1では、鉄粉界面に網目状のSiO層が存在せず、実施例材1のような酸化防止効果が作用しなかったと考えられる。結果として、比較材1では、圧粉軟磁性体の内部領域まで酸化の影響が及んでおり、鉄粉の表面の絶縁層が脱落、凝集することで鉄損が増加したと推測される。
実施例1と同じ条件で水アトマイズ処理と水素還元熱処理を実施した鉄粉に対して、目開きの異なるメッシュを用いて篩分けを行い、粒度の異なる複数の鉄粉試料を作製した。篩分け後の各鉄粉試料に対し、実施例材1と同様にFe−P系複合酸化物層とSi樹脂の絶縁被覆処理を行い、ステアリン酸亜鉛系の潤滑剤を0.4%添加・混合して、粒度の異なる複数の複合粉末を作製した。その後、実施例1と同じ条件でプレス成形、大気中熱処理、巻線、磁気特性評価を実施して、それぞれの圧粉軟磁性体の特性を比較した。
表1は、粒度の異なる5種の鉄粉(実施例材1、2、3、及び比較材2、3)を成形、熱処理して得られた圧粉軟磁性体について、平均粒径、粒径が100μm未満の鉄粉の比率、鉄損の評価結果(鉄損値)、及び酸化影響層の厚さを示している。
表1において、実施例材1、2、3、比較材2、3の順に、鉄粉の平均粒径は小さくなる。一方で、粒径が100μm未満の微細な鉄粉を含む比率(重量%)を比較すると、平均粒径の減少につれて、粒径が100μm未満の鉄粉の比率が増す傾向にある。実施例材1、2、3においては、粒径が100μm未満の鉄粉は20%以下である。一方、比較材2では、粒径が100μm未満の鉄粉は約半分、比較材3では、粒径が100μm未満の鉄粉は8割以上の比率を占めることがわかる。
表1では、鉄損値として、大気中で550℃にて熱処理した結果と、これと同一温度、同一時間にて真空中で熱処理した結果を併記した。大気中での熱処理後の鉄損値は、実施例材3は41W/kgと実施例材1の37W/kgに近い値である。これに対し、比較材2は59W/kg、比較材3は83W/kgであり、これらの鉄損値は、実施例材3との比較で約20〜40W/kgも増加する結果となった。
一方、真空中での熱処理後の鉄損値は、実施例材1、2、3の値は、大気中での熱処理とほぼ同等(真空熱処理により1〜2W/kgの低下)である。これに対し、比較材2、3では、真空中での熱処理後の鉄損は、大気中での熱処理よりも大きく低下すること(12〜15W/kgの低下)がわかった。圧粉軟磁性体の鉄損値は、絶縁が保たれる場合は、鉄粉粒径が微細になるほど保磁力の増加を反映して増加する傾向がある。表1の真空中での熱処理後の鉄損値は、鉄粉粒度の傾向を反映すると推測される。また、表1より、大気中での熱処理の場合は、鉄粉の微細化に伴う鉄損の増加が、より促進される傾向があることがわかる。
Figure 2013149659
表1に示した5種の熱処理後の圧粉軟磁性体を切断し、断面部に対して樹脂埋込みと研磨を実施して、SEM観察とEDS分析により酸化影響層の厚さを測定した。実施例材1、2、3では、酸化影響層の厚さは1mm未満と薄かった。一方、比較材2では、酸化影響層の厚さは1.6mmと増加した。比較材3では、断面のほぼ全体に酸化の影響が及んでいることがわかった。以上の結果から、圧粉軟磁性体を構成する鉄粉が微細化するにつれて、大気中での熱処理時の酸化の影響が、圧粉軟磁性体のより内部まで進行して、鉄損の増加を促進することが示された。
実施例材1と同じ鉄粉を5組用意し、それぞれ圧力を1400MPa、1300MPa、1000MPa、700MPa、及び600MPaに変えて成形した後、550℃の大気中で熱処理して、5種類の圧粉軟磁性体を作製した(実施例材4〜6、比較材4、5)。そして、実施例材4〜6と比較材4、5の鉄損を評価した。
表2は、成形圧の異なる6種の圧粉軟磁性体(実施例材1、4〜6、及び比較材4、5)について、成形圧、密度、鉄損の評価結果(鉄損値)、及び酸化影響層の厚さを示している。
圧粉軟磁性体の密度は、成形圧の低下につれて、7.62g/cm(実施例材4)、7.59g/cm(実施例材5)、7.54g/cm(実施例材1)、7.47g/cm(実施例材6)、7.39g/cm(比較材4)、7.33g/cm(比較材5)と減少する。鉄損値は、成形圧の低下につれて、35W/kg(実施例材4、5)、37W/kg(実施例材1)、41W/kg(実施例材6)、46W/kg(比較材4)、51W/kg(比較材5)と増加することがわかった。
実施例4と同じく、SEM観察とEDS分析により、圧粉軟磁性体の断面を観察して酸化影響層の厚さを求めた。この結果、圧粉軟磁性体の密度の低下につれて、酸化影響層の厚さが増加することがわかった。比較材4、5は、実施例材1、4〜6に比べて低密度であるので、鉄粉界面の間隔が広く、その結果として熱処理時の鉄粉界面を通じた酸化が促進されて、鉄損が増加したと考えられる。
Figure 2013149659
実施例材1と同じ鉄粉を9組用意し、同じ成形圧(1200MPa)で成形した圧粉軟磁性体を、それぞれ異なる温度と時間で大気中で熱処理を実施して、鉄損を評価した。
表3は、熱処理温度と保持時間の異なる10種の圧粉軟磁性体(実施例材1、7〜10、及び比較材6〜10)について、熱処理温度、保持時間、鉄損の評価結果(鉄損値)、及び酸化影響層の厚さを示している。
実施例材8、9は、熱処理温度が500℃で、保持時間がそれぞれ30分と120分である。実施例材1、7は、熱処理温度が550℃で、保持時間がそれぞれ30分と60分である。実施例材10は、熱処理温度が600℃で、保持時間が30分である。比較材10は、熱処理温度が450℃で、保持時間が30分である。比較材7は、熱処理温度が500℃で、保持時間が180分である。比較材6は、熱処理温度が550℃で、保持時間が120分である。比較材8は、熱処理温度が600℃で、保持時間が60分である。比較材9は、熱処理温度が650℃で、保持時間が30分である。実施例材1、7〜10の圧粉軟磁性体は、「6)熱処理プロセスの最良の形態」で前述した熱処理温度と保持時間の範囲で熱処理をした。比較材6〜10の圧粉軟磁性体は、この熱処理温度と保持時間の範囲外で熱処理をした。
実施例材1、7〜10の圧粉軟磁性体では、鉄損値は、35〜40W/kgと比較的小さい。一方、保持時間が長い比較材6〜8の圧粉軟磁性体では、鉄損値が40W/kgを超える大きな値となった。650℃の熱処理温度で30分保持した比較材9も、鉄損が52W/kgと大きな値となった。実施例材1、7〜10の圧粉軟磁性体は、酸化影響層の厚さが0.6mm以下である。比較材6〜9の圧粉軟磁性体は、酸化影響層の厚さがいずれも1mm以上であり、実施例材1、7〜10に比べて酸化の影響が圧粉軟磁性体の内部まで促進されて、鉄損が増加したと推測される。
比較材10の圧粉軟磁性体は、450℃という実施例材1、7〜10の温度範囲より低温で、保持時間30分の熱処理を実施した。比較材10の圧粉軟磁性体は、酸化影響層の厚さが0.1mmと非常に薄いが、鉄損は48W/kgと比較的大きな値となった。比較材10の圧粉軟磁性体は、酸化の影響は小さいものの、熱処理温度が低くて鉄粉中の歪の低減が十分でないため、鉄損が十分に低減できなかったと推測される。
以上の結果から、本発明による圧粉軟磁性体の特性を有効に引出すためには、大気熱処理の温度と保持時間の条件を適切な範囲に設定することが重要であるという知見が得られた。
Figure 2013149659
本発明による圧粉軟磁性体は、電磁部品一般に利用することができ、例えば、モータのロータコア及びステータコア、電磁弁、及びリアクトルなどに利用することができる。
1…圧粉軟磁性体、2…鉄粉、3…酸化影響層、4…未酸化領域、10…鉄粉界面、11…Feを主体とする酸化物、12…Fe−Si複合酸化物、13…塊状のFe−P−Si複合酸化物、14…Siを主体とする層状の酸化物、21…Fe−Pを主体とする下部層、22…Si−richな上部層、23…C、O、及びSiを主体とする有機層、31…白色の網目状組織、32…灰色の組織。

Claims (10)

  1. 鉄粉を主成分とする金属粉末の表面に絶縁被覆処理を施し、この金属粉末を圧粉成形することで作製される圧粉軟磁性体であって、
    前記圧粉成形の後の酸化雰囲気中での熱処理によって、前記鉄粉間の境界に、鉄の酸化物と層状のSiの酸化物とを含む層である酸化影響層が形成されている、
    ことを特徴とする圧粉軟磁性体。
  2. 請求項1記載の圧粉軟磁性体であって、
    前記鉄粉は、表面がリン酸を含む無機絶縁層で被覆され、更に前記無機絶縁層がSiを含む有機層で被覆されることで前記絶縁被覆処理が施され、
    潤滑剤を混合して前記金属粉末を前記圧粉成形することで作製される圧粉軟磁性体。
  3. 請求項1または2記載の圧粉軟磁性体であって、
    前記酸化影響層は、前記鉄の酸化物としてFeSiO及びFeを含み、前記層状のSiの酸化物として厚さ5〜100nmのSiOの非晶質構造の層を含む圧粉軟磁性体。
  4. 請求項1から3のいずれか1項記載の圧粉軟磁性体であって、
    表面を含む表面領域と前記表面領域よりも内部にある内部領域とから構成され、
    前記表面領域には前記酸化影響層が形成されており、前記内部領域には前記酸化影響層が形成されておらず、
    前記圧粉軟磁性体の表面の任意の箇所であり、且つ前記表面に垂直な直線が前記内部領域とこの内部領域を挟む2つの前記表面領域とを通る箇所において、前記直線方向の前記酸化影響層の厚さの合計は、前記直線方向の前記圧粉軟磁性体の厚さの1/16以上1/2以下である圧粉軟磁性体。
  5. 請求項1から4のいずれか1項記載の圧粉軟磁性体であって、
    前記酸化影響層は、大気雰囲気、水蒸気雰囲気、または不活性ガスに体積比で20%以下の酸素を加えた酸化雰囲気において、温度が500℃以上550℃未満の場合は保持時間が5分以上120分以下、温度が550℃以上600℃未満の場合は保持時間が5分以上60分以下、及び温度が600℃以上650℃未満の場合は保持時間が5分以上30分以下という条件の前記熱処理によって形成される圧粉軟磁性体。
  6. 請求項4項記載の圧粉軟磁性体であって、
    前記内部領域では、前記鉄粉は表面にFeとPを含む絶縁被覆層を有し、前記鉄粉間の境界にはCとOを含む有機層が形成されている圧粉軟磁性体。
  7. 請求項1から6のいずれか1項記載の圧粉軟磁性体であって、
    密度が7.45g/cm以上7.75g/cm以下である圧粉軟磁性体。
  8. 請求項1から7のいずれか1項記載の圧粉軟磁性体であって、
    前記圧粉軟磁性体に占める前記鉄粉の割合は、体積比で94.0%以上98.5%以下である圧粉軟磁性体。
  9. 請求項1から8のいずれか1項記載の圧粉軟磁性体であって、
    前記圧粉軟磁性体に占める、粒径が100μm以上400μm以下の前記鉄粉の割合は、重量比で70%以上であり、粒径が100μm未満の前記鉄粉の割合は、重量比で30%未満である圧粉軟磁性体。
  10. 請求項1から9のいずれか1項記載の圧粉軟磁性体を、ロータコア及びステータコアの少なくとも一方に用いることを特徴とするモータ。
JP2012006996A 2012-01-17 2012-01-17 圧粉軟磁性体、圧粉磁性体の製造方法、及びモータ Active JP5916392B2 (ja)

Priority Applications (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2012006996A JP5916392B2 (ja) 2012-01-17 2012-01-17 圧粉軟磁性体、圧粉磁性体の製造方法、及びモータ
PCT/JP2013/050033 WO2013108643A1 (ja) 2012-01-17 2013-01-07 圧粉軟磁性体

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
JP2012006996A JP5916392B2 (ja) 2012-01-17 2012-01-17 圧粉軟磁性体、圧粉磁性体の製造方法、及びモータ

Publications (2)

Publication Number Publication Date
JP2013149659A true JP2013149659A (ja) 2013-08-01
JP5916392B2 JP5916392B2 (ja) 2016-05-11

Family

ID=48799071

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
JP2012006996A Active JP5916392B2 (ja) 2012-01-17 2012-01-17 圧粉軟磁性体、圧粉磁性体の製造方法、及びモータ

Country Status (2)

Country Link
JP (1) JP5916392B2 (ja)
WO (1) WO2013108643A1 (ja)

Cited By (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2015095533A (ja) * 2013-11-12 2015-05-18 株式会社デンソー 軟磁性部材の製造方法および軟磁性部材
CN104465003B (zh) * 2014-11-25 2016-08-17 浙江大学 酸性烤蓝工艺制备高饱和磁通密度软磁复合材料的方法
WO2019069923A1 (ja) 2017-10-04 2019-04-11 三菱マテリアル株式会社 シリカ系絶縁被覆軟磁性粉末およびその製造方法
JP2021089999A (ja) * 2019-12-05 2021-06-10 日本特殊陶業株式会社 圧粉磁心
KR20220158841A (ko) 2020-06-15 2022-12-01 가부시키가이샤 고베 세이코쇼 압분자심용 분말

Families Citing this family (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2017170901A1 (ja) * 2016-03-31 2017-10-05 三菱マテリアル株式会社 シリカ系絶縁被覆圧粉磁心およびその製造方法と電磁気回路部品
JP6832774B2 (ja) * 2016-03-31 2021-02-24 三菱マテリアル株式会社 シリカ系絶縁被覆圧粉磁心およびその製造方法と電磁気回路部品
CN108364741B (zh) * 2018-01-30 2019-08-13 中南大学 一种低芯损FeSiAlNi基复合软磁材料及其制备方法

Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2006006545A1 (ja) * 2004-07-09 2006-01-19 Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha 圧粉磁心およびその製造方法
WO2008032503A1 (fr) * 2006-09-11 2008-03-20 Kabushiki Kaisha Kobe Seiko Sho Poudre magnétique molle à base de fer pour noyau à poudre de fer, procédé de fabrication de celle-ci et du noyau à poudre de fer
WO2009078453A1 (ja) * 2007-12-14 2009-06-25 Jfe Steel Corporation 圧粉磁心用鉄粉
JP2011233827A (ja) * 2010-04-30 2011-11-17 Denso Corp 圧粉磁心およびその製造方法

Family Cites Families (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP5227756B2 (ja) * 2008-01-31 2013-07-03 本田技研工業株式会社 軟磁性材料の製造方法
JP2009185312A (ja) * 2008-02-04 2009-08-20 Denso Corp 複合軟磁性材料、それを用いた圧粉磁心、およびそれらの製造方法
CN102971100B (zh) * 2010-06-30 2016-03-09 松下知识产权经营株式会社 复合磁性体及其制造方法

Patent Citations (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2006006545A1 (ja) * 2004-07-09 2006-01-19 Toyota Jidosha Kabushiki Kaisha 圧粉磁心およびその製造方法
WO2008032503A1 (fr) * 2006-09-11 2008-03-20 Kabushiki Kaisha Kobe Seiko Sho Poudre magnétique molle à base de fer pour noyau à poudre de fer, procédé de fabrication de celle-ci et du noyau à poudre de fer
WO2009078453A1 (ja) * 2007-12-14 2009-06-25 Jfe Steel Corporation 圧粉磁心用鉄粉
JP2011233827A (ja) * 2010-04-30 2011-11-17 Denso Corp 圧粉磁心およびその製造方法

Cited By (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JP2015095533A (ja) * 2013-11-12 2015-05-18 株式会社デンソー 軟磁性部材の製造方法および軟磁性部材
US10272491B2 (en) 2013-11-12 2019-04-30 Denso Corporation Soft magnetic member and manufacturing method of soft magnetic member
CN104465003B (zh) * 2014-11-25 2016-08-17 浙江大学 酸性烤蓝工艺制备高饱和磁通密度软磁复合材料的方法
WO2019069923A1 (ja) 2017-10-04 2019-04-11 三菱マテリアル株式会社 シリカ系絶縁被覆軟磁性粉末およびその製造方法
JP2021089999A (ja) * 2019-12-05 2021-06-10 日本特殊陶業株式会社 圧粉磁心
JP7334109B2 (ja) 2019-12-05 2023-08-28 日本特殊陶業株式会社 圧粉磁心
KR20220158841A (ko) 2020-06-15 2022-12-01 가부시키가이샤 고베 세이코쇼 압분자심용 분말

Also Published As

Publication number Publication date
JP5916392B2 (ja) 2016-05-11
WO2013108643A1 (ja) 2013-07-25

Similar Documents

Publication Publication Date Title
JP5916392B2 (ja) 圧粉軟磁性体、圧粉磁性体の製造方法、及びモータ
JP5728987B2 (ja) 圧粉磁心
CN108701519B (zh) 二氧化硅系绝缘包覆压粉磁芯及其制造方法和电磁电路部件
TWI294321B (en) Method for manufacturing of insulated soft magnetic metal powder formed body
JP4483624B2 (ja) 圧粉磁心用の軟磁性金属粉末および圧粉磁心
JP4710485B2 (ja) 軟磁性材料の製造方法、および圧粉磁心の製造方法
JP2009070914A (ja) 軟磁性材料、圧粉磁心、軟磁性材料の製造方法、および圧粉磁心の製造方法
JP2007088156A (ja) 軟磁性材料、圧粉磁心、軟磁性材料の製造方法、および圧粉磁心の製造方法
JP6700919B2 (ja) シリカ系絶縁被覆軟磁性鉄粉末およびその製造方法
JP2006202956A (ja) 軟磁性材料および圧粉磁心
JP4682584B2 (ja) 圧粉磁心用の軟磁性金属粉末および圧粉磁心
JP2015233119A (ja) 軟磁性金属粉末、およびその粉末を用いた軟磁性金属圧粉コア
JP2015233118A (ja) 軟磁性金属粉末、およびその粉末を用いた軟磁性金属圧粉コア
JP2019178402A (ja) 軟磁性粉末
JP2009188270A (ja) 軟磁性粒子粉末及びその製造法、該軟磁性粒子粉末を含む圧粉磁心
JP2008172257A (ja) 絶縁軟磁性金属粉末成形体の製造方法
JP5206648B2 (ja) 圧粉磁心用の軟磁性金属粉末および圧粉磁心
JP5427664B2 (ja) 圧粉磁性体用軟磁性粉末、それを用いた圧粉磁性体および製造方法
JP4917355B2 (ja) 圧粉磁心
JP2005303006A (ja) 圧粉磁心の製造方法および圧粉磁心
JP4883755B2 (ja) 酸化膜被覆Fe−Si系鉄基軟磁性粉末、その製造方法、複合軟磁性材、リアクトル用コア、リアクトル、電磁気回路部品および電気機器
JP2017045892A (ja) 複合軟磁性材料及びその製造方法
JP4825902B2 (ja) 圧粉磁心の製造方法
JP5682724B1 (ja) 軟磁性金属粉末および軟磁性金属圧粉コア
JP2008297622A (ja) 軟磁性材料、圧粉磁心、軟磁性材料の製造方法および圧粉磁心の製造方法

Legal Events

Date Code Title Description
A621 Written request for application examination

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A621

Effective date: 20140725

A131 Notification of reasons for refusal

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A131

Effective date: 20151020

A521 Request for written amendment filed

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523

Effective date: 20151221

TRDD Decision of grant or rejection written
A01 Written decision to grant a patent or to grant a registration (utility model)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A01

Effective date: 20160322

A61 First payment of annual fees (during grant procedure)

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A61

Effective date: 20160405

R150 Certificate of patent or registration of utility model

Ref document number: 5916392

Country of ref document: JP

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150

S531 Written request for registration of change of domicile

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R313531

R350 Written notification of registration of transfer

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R350

S111 Request for change of ownership or part of ownership

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R313117

R350 Written notification of registration of transfer

Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R350