JP2013084383A - 電池用電極の製造方法及び製造装置 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】ウェブ状の集電箔Sの上面に電極材料を溶媒に溶かしてスラリー状にしたペーストを塗布した後に、乾燥炉10にて乾燥する乾燥工程を備える電池用電極Pの製造方法において、乾燥工程の内、溶媒が直線的に減少する定率乾燥領域(B)には、集電箔の塗布面側が送り方向に沿って上方に湾曲する湾曲部PWを配置する。
【選択図】図1
Description
しかし、厚膜電極を製造するために、集電箔上に電極材料を厚く塗布し乾燥すると、乾燥時の熱収縮が大きくなり、結果として、乾燥後の電極材料にヒビ割れが入るという問題を生じやすい。このヒビ割れ防止対策として、バインダ樹脂を増加しても効果は少なく、更に乾燥炉設備費低減のために高速乾燥を行おうとすると、熱収縮が加速されて、一層ヒビ割れ等の不良が増え、製品の歩留りが低下する。
その後、定率乾燥期間において加熱すると、図7(b)に示すように、溶媒w2が塗膜t2表面から蒸発されて少なくなり、粒子状の合剤g2は互いに近接し、部分的に収縮した状態となる。
更に、乾燥が進み溶媒w2が蒸発されると減率乾燥期間に移行し、図7(c)に示すように、合剤g3間で収縮に伴う引張り応力fが増大する。この引張り応力fが、塗膜の内部で増大すると、電極材料である合剤g3間の空隙等からヒビ割れ(以下、「合剤割れ」とも言う)が生じやすくなる。この合剤割れがあると、充放電時にその部分にリチウムが析出して内部短絡を起こすことがある。また、合剤割れが進行すると、電極材料が集電箔sから剥離することもある。
このような問題に対応するための技術が、例えば、特許文献1や特許文献2に開示されている。
特許文献1には、集電体上に電極材料を塗布し、乾燥させる際に電極の表面上に微細なクラックを発生させずに、乾燥工程を制御して生産性を向上させる技術が開示されている。特許文献1の技術は、乾燥工程において、電極材料のほぼ全表面における電極材料中の拡散速度が自由水面からの水の蒸発速度より小さくなる時点における電極材料の含水率である限界含水率に達するまでの間を乾燥させる第1乾燥工程(「定率乾燥期間」が該当する。)と、それ以降を乾燥させる第2乾燥工程(「減率乾燥期間」が該当する。)を有し、第1乾燥工程は第2乾燥工程よりも伝熱速度が高いことを特徴とするものである。
また、特許文献1の技術では、第1乾燥工程の伝熱速度を高めると、溶媒内の熱対流により活物質とバインダ樹脂とが遊離し、バインダ樹脂が膜表面方向へ偏析するマイグレーションが生じやすくなる。バインダ樹脂の膜表面での偏析は、充放電時におけるリチウムイオンの移動を妨げ、電池性能低下の問題が新たに発生する。
特に、厚膜電極の場合、バインダ樹脂の含有量も相対的に増加するので、偏析するバインダ樹脂の層が厚くなり易い。そのため、リチウムイオンの移動を一層妨げることになり、電池の高容量化に対する要求を達成できないという問題があった。
また、特許文献2の技術では、内側から外側へ風を吹き出す構造を持つ円弧状ノズルから、近接した塗布面に風を吹きだす構造であるので、電極材料の塗膜表面に波打ち等が生じて膜厚の平滑化に支障を及ぼすおそれがある。膜厚が平滑化できなければ、セパレータとの隙間にバラつきが発生して、均一なリチウムイオンの移動を阻害し、電池性能が低下する。したがって、この場合も、電池の厚膜電極による高容量化に対する要求を達成できないという問題があった。
(1)ウェブ状の集電箔の上面に電極材料を溶媒に溶かしてスラリー状にしたペーストを塗布した後に、乾燥炉にて乾燥する乾燥工程を備える電池用電極の製造方法において、
前記乾燥工程の内、前記溶媒が直線的に減少する定率乾燥領域には、前記集電箔の塗布面側が送り方向に沿って上方に湾曲する湾曲部を配置することを特徴とする。
前記湾曲部の全部又は一部は、前記集電箔の塗布面側が幅方向に沿ってさらに上方に湾曲することを特徴とする。
(3)(2)に記載する電池用電極の製造方法を使用する製造装置において、
前記乾燥炉には、前記湾曲部を形成する位置に所定の間隔で樽状搬送ローラを備えることを特徴とする。
(1)ウェブ状の集電箔の上面に電極材料を溶媒に溶かしてスラリー状にしたペーストを塗布した後に、乾燥炉にて乾燥する乾燥工程を備える電池用電極の製造方法において、乾燥工程の内、溶媒が直線的に減少する定率乾燥領域には、集電箔の塗布面側が送り方向に沿って上方に湾曲する湾曲部を配置することを特徴とするので、集電箔に電極材料を厚く塗布しても、乾燥後の電極材料に合剤割れ等が生じにくく、電池の高容量化に適している。
また、湾曲部は、集電箔の塗布面側が送り方向に沿って湾曲しているので、内部残留引張り応力を送り方向のどの部位においても同じように緩和することができる。
また、湾曲部は、定率乾燥領域で塗布面側が上方に湾曲しているので、定率乾燥期間に乾燥炉の上方に配置された熱源近傍を通過させることで、乾燥炉内の熱エネルギーを有効に活用することができる。
さらに、本発明は、湾曲部を定率乾燥領域に配置する方法であるため、特許文献1の技術で新たに問題となったバインダ樹脂の偏析が生じにくく、特許文献2の技術で問題となった膜厚の波打ちも生じにくい。そのため、厚膜電極による高容量化をより達成しやすくなるという効果も奏することができる。
よって、(1)の発明によれば、車両用電池の集電箔に電極材料を厚く塗布しても、乾燥後の電極材料に合剤割れ等が生じにくく、電池の高容量化に適した電池用電極の製造方法を提供することができる。
一般に、リチウムイオン二次電池の電極を構成する集電体である金属箔への塗工においては、塗膜の幅を150〜200mm程度とし、乾燥後に必要なサイズにスリットしている。したがって、集電箔の幅方向においても、塗膜の収縮は発生する。湾曲部を幅方向に沿ってさらに上方に湾曲させることによって、幅方向の引張り応力を、送り方向の引張り応力とともに緩和させることができる。
なお、幅方向の引張り応力の大きさは、塗膜の幅寸法や厚み等によって異なる。したがって、集電箔の幅方向に沿って塗布面側が上方に湾曲する範囲は、湾曲部の送り方向における一部であってもよい。
電池用電極の製造装置100には、ウェブ状の集電箔の上面に電極材料である活物質及びバインダ樹脂や増粘剤等が結着した合剤を溶媒に溶かしてスラリー状にしたペーストを薄膜状に塗工する塗工装置20と、電極材料が塗工された集電箔を乾燥する乾燥炉10と、乾燥された集電箔をコイル状に巻き取る巻取り装置30とを備えている(塗工装置20と巻取り装置30は図示していない)。
塗工装置20と巻取り装置30は、従来技術をそのまま利用したものであり、詳細な説明は割愛する。ここでは、本願発明の特徴である乾燥炉10に絞って説明する。
はじめに、本発明に係る電池用電極の製造装置における乾燥炉の基本構造について説明する。図1に、本発明に係る実施形態である電池用電極の製造装置における乾燥炉の模式的横断面図を示す。図2に、図1に示す乾燥炉の定率乾燥領域に使用する搬送ローラの模式的上面図であり、(a)は鍔付きを示し、(b)は鍔なしを示す。
図1に示すように、本実施形態の乾燥炉10は、所定の間隔で配置された搬送ローラ1、2、3の上を電極材料が塗工されたウェブ状の電池用電極Pが通過する乾燥室4を備えている。乾燥室4の上方には、複数の送風口7が連続的に設けられ、各送風口7から熱風が下方に向かって排出している。熱風の温度は、80〜90℃程度である。搬送ローラ1、2、3は、従動ローラである。
ウェブ状の電池用電極Pの上面に塗工された塗膜は、入口5から乾燥室4内に入ると、送風口7からの熱風により乾燥される。乾燥した電池用電極Pは、出口6から送り出されて、図示しない巻取り装置30に所定の径になるまで巻き取られる。電池用電極Pの送り速度は、塗膜の厚み、幅、溶媒の種類等によって異なるが、例えば、数百cm〜数m/秒程度である。
電池用電極Pに塗布された電極材料は、定率乾燥領域(B)においてアーチ状に配置された搬送ローラ2によって、送り方向に湾曲して延ばされる。
一方、減率乾燥期間に該当する減率乾燥領域(C)では、湾曲部が形成されてはいない。したがって、定率乾燥領域(B)において送り方向に湾曲して延ばされた電極材料は、減率乾燥領域(C)にて元の平坦な状態に戻される。
また、定率乾燥領域(B)において電池用電極Pの湾曲部PWは、乾燥室4の上方に配置された送風口7に近接した位置を通過する。したがって、湾曲部PWには、送風口7からの熱エネルギーをより効果的に与えることができる。
なお、材料予熱領域(A)及び減率乾燥領域(C)にて電池用電極Pの下面側を支持する搬送ローラ1、3は、定率乾燥領域(B)の搬送ローラ2の延長上で斜め下方へ直線的に配置されている。そのため、材料予熱領域(A)及び減率乾燥領域(C)では、定率乾燥領域(B)に比べて送風口7からの熱エネルギー供給量が減少する。
また、樽状搬送ローラ2は、図2(a)に示すように、両端に平坦面22を設けた鍔付きローラとしてもよいし、図2(b)に示すように、鍔なしローラとしてもよい。鍔付きローラの場合、両端の平坦面22で、電池用電極Pの蛇行を規制する機能が有る。本実施形態では、鍔付きローラを用いている。
樽状搬送ローラ2は中央が凸状に湾曲しているので、電池用電極Pに塗布された電極材料を送り方向のみならず、幅方向にも湾曲させることができる。
しかし、材料予熱領域(A)及び減率乾燥領域(C)の搬送ローラ1、3は、電池用電極Pの下面側に当接する外形形状が円筒状となっている。したがって、減率乾燥領域(C)では電池用電極Pは平坦面に戻り、定率乾燥領域(B)にて送り方向及び幅方向に湾曲して延ばされた電極材料は、減率乾燥領域(C)にて元の平坦な状態に戻される。
次に、定率乾燥領域(B)において電池用電極Pの湾曲部PWを形成する形成方法について説明する。図3に、図1に示す乾燥炉の定率乾燥領域における湾曲部を形成する方法の説明図であり、(a)は矩形シートに切断した集電箔に電極材料を塗工、乾燥したときのソリを示し、(b)は、ソリを延ばしたときを示し、(c)は、湾曲部の寸法関係を示す。
まず、A4サイズ程度の矩形シートに切断した集電箔S1上に電極材料である活物質及びバインダ樹脂や増粘剤等が結着した合剤G1を溶媒に溶かしてスラリー状にしたペーストを薄膜状に塗工し、その後、乾燥する。乾燥条件は、図1に示す乾燥炉10と同じである。
その後、図3(b)に示すように、湾曲した矩形シートS1を強制的に平坦にして、矩形シートS1の両端直線距離R1を測定する。直線距離R1は、湾曲部PWの周長に対応する。
次に、図1に示す乾燥炉10の定率乾燥領域(B)の位置及び直線距離を求める。定率乾燥領域(B)の位置及び直線距離は、図6に示す溶媒含有率と乾燥期間の相関曲線Mを測定して、溶媒含有率が直線的に減少する範囲から求めることができる。その結果、図3(c)に示す定率乾燥領域(B)の直線距離L1が定まる。
最後に、上述したR1、R2、L1から比例計算で、湾曲部PWの周長L2=L1×R1/R2を求める。
以上の比例計算式から明らかなように、定率乾燥領域(B)における電池用電極Pの湾曲部PWの考え方は、無拘束条件で求めた塗膜の収縮状態を比例計算で定率乾燥領域(B)に相似的に再現したものである。
次に、定率乾燥領域(B)において塗膜内に発生する引張り応力を、緩和するメカニズムについて説明する。図4に、湾曲部における電極材料の合剤の分散状態を模式的に説明する図であり、(a)は塗工直後の状態を示し、(b)は、定率乾燥期間の状態を示し、(c)は、乾燥後の状態を示す。
図4(a)に示すように、集電箔Sの上面に塗工された直後の塗膜T1は、主に活物質とバインダ樹脂とが結着した電極材料の合剤G1が溶媒W1の中に分散されている。電池用電極P1は、塗布面側が送り方向に沿って上方に湾曲する湾曲部を形成している。したがって、塗膜T1も、送り方向に延ばされて湾曲している。
図4(b)に示すように、定率乾燥領域(B)では、送風口7からの熱風により塗膜T2が加熱されて、塗膜内の溶媒W2が表面から蒸発して直線的に減少する。このとき、溶媒W2の蒸発に伴う気化熱によって、塗膜T2及び集電箔Sの温度は一定に保たれている。塗膜T2の温度が上昇しないので、表面固化はほとんど進行しない。集電箔Sの温度も上昇しないので、集電箔Sが膨張・収縮することもほとんどない。
図4(c)に示すように、定率乾燥領域(B)の後に通過する減率乾燥領域(C)においては、電池用電極P3の湾曲部は平坦面に戻っている。電池用電極P3が平坦面に戻ることによって、塗膜は、送り方向で強制的に短縮させられる。塗膜が短縮することで、塗膜内部の合剤G3同士間や合剤G3と集電箔Sとの間には、定率乾燥領域(B)で発生した引張り応力Fと反対方向の圧縮応力Hが発生する。この圧縮応力Hは、予め無拘束条件で求めた湾曲を元に戻したときの圧縮応力であるので、圧縮応力Hと引張り応力Fの大きさは略等しい。
よって、定率乾燥領域(B)で塗膜内部に発生した引張り応力は、湾曲部PWを減率乾燥領域(C)にて元の平坦面に戻すことによって生じる圧縮応力により相殺されて、内部残留引張り応力は略零の状態に緩和される。
なお、集電箔Pの幅方向においても、樽状搬送ローラ2を通過することで、定率乾燥領域(B)で発生した引張り応力が減率乾燥領域(C)で緩和される。
以上のように、乾燥後の塗膜内部には引張り応力が残留しにくいので、電池用電極Pに電極材料を厚く塗布しても、乾燥後の電極材料にヒビ割れ等が生じにくい。
したがって、電池を高容量化する厚膜電極を、塗膜内部にヒビ割れ等が生じることなく製造することができる。
次に、上述した乾燥炉10で乾燥した後、電極材料の剥離強度を測定した結果を説明する。図5に、本発明に係る実施形態によって乾燥させた場合の電極材料の剥離強度を、従来技術の乾燥方法と比較したグラフを示す。
剥離強度の測定には、ピール剥離試験を採用し、引張り試験機は、オートグラフを用いた。本発明の試験片は、厚み約10μmの銅泊に、平均粒子径で10〜20μm程度の合剤を溶媒含有率約45%で混練して、厚み約100μmで塗布した塗膜を、40秒間乾燥させて作製した。乾燥温度は、約90℃である。比較例の試験片は、同様の条件で塗布したものを、乾燥時間を40秒と90秒とに分けて作製した。乾燥方法は、フロート型乾燥である。乾燥温度は、約90℃である。
図5に示すように、本発明による試験片の剥離強度は、従来技術の比較例に比べて、3〜5倍程度に向上している。このように剥離強度が向上した要因は、溶媒が直線的に減少する定率乾燥領域(B)において、予め塗膜を湾曲しながら長さを延ばしているので、溶媒の蒸発に伴なう塗膜の収縮により発生する電極材料間の引張り応力等を、乾燥後に湾曲部が平坦に戻されたときに生じる圧縮応力によってキャンセルすることができたからと推定できる。
以上、詳細に説明したように、本実施形態に係る電池用電極の製造方法及び製造装置によれば、ウェブ状の集電箔Sの上面に電極材料を溶媒に溶かしてスラリー状にしたペーストを塗布した後に、乾燥炉10にて乾燥する乾燥工程を備える電池用電極Pの製造方法において、乾燥工程の内、溶媒が直線的に減少する定率乾燥領域(B)には、集電箔Sの塗布面側が送り方向に沿って上方に湾曲する湾曲部PWを配置することを特徴とするので、集電箔Sに電極材料を厚く塗布しても、乾燥後の電極材料にヒビ割れ等が生じにくく、電池の高容量化に適している。
また、湾曲部PWは、集電箔Sの塗布面側が送り方向に沿って湾曲しているので、内部残留引張り応力を送り方向のどの部位においても同じように緩和することができる。
また、湾曲部PWは、定率乾燥領域(B)で塗布面側が上方に湾曲しているので、定率乾燥期間に乾燥炉10の上方に配置された熱源近傍を通過させることで、乾燥炉10内の熱エネルギーを有効に活用することができる。
さらに、本実施形態によれば、湾曲部PWを定率乾燥領域(B)に配置する方法であるため、特許文献1の技術で新たに問題となったバインダ樹脂の偏析が生じにくく、特許文献2の技術で問題となった膜厚の波打ちも生じにくい。そのため、厚膜電極による高容量化をより達成しやすくなるという効果も奏することができる。
一般に、リチウムイオン二次電池の電極を構成する集電体である金属箔への塗工においては、塗膜の幅を150〜200mm程度とし、乾燥後に必要なサイズにスリットしている。したがって、集電箔Sの幅方向においても、塗膜の収縮は発生する。湾曲部PWを幅方向に沿ってさらに上方に湾曲させることによって、幅方向の引張り応力を、送り方向の引張り応力とともに緩和させることができる。
なお、幅方向の引張り応力の大きさは、塗膜の幅寸法や厚み等によって異なる。したがって、集電箔Sの幅方向に沿って塗布面側が上方に湾曲する範囲は、湾曲部PWの送り方向における一部であってもよい。
上述した本実施形態に対する変形例を説明する。
本実施形態では、定率乾燥領域(B)に電池用電極Pの湾曲部PWを配置していたが、材料予熱乾燥領域(A)及び定率乾燥領域(B)に配置してもよい。湾曲部PWの範囲を拡張できるので、減率乾燥領域(C)で平坦に戻した時の圧縮応力が増大して、より応力緩和を効果的に行うことができるからである。
本実施形態では、搬送ローラ2をアーチ状に配置して、電池用電極Pの湾曲部PWを形成したが、搬送ローラに限らず、搬送ベルトでもよい。また、その組み合わせでもよい。搬送ベルトであれば、湾曲部PWの湾曲面をなだらかな曲面とすることができるからである。また、なだらかな曲面であれば、電極材料の合剤Gが均一に分散された状態を維持しやすいからである。
2 定率乾燥領域の樽状搬送ローラ
3 減率乾燥領域の円筒状搬送ローラ
4 乾燥室
5 入口
6 出口
7 送風口
10 乾燥炉
20 塗工装置
30 巻取り装置
100 電池用電極の製造装置
P 電池用電極
PW 湾曲部
S 集電箔
Claims (3)
- ウェブ状の集電箔の上面に電極材料を溶媒に溶かしてスラリー状にしたペーストを塗布した後に、乾燥炉にて乾燥する乾燥工程を備える電池用電極の製造方法において、
前記乾燥工程の内、前記溶媒が直線的に減少する定率乾燥領域には、前記集電箔の塗布面側が送り方向に沿って上方に湾曲する湾曲部を配置することを特徴とする電池用電極の製造方法。 - 請求項1に記載する電池用電極の製造方法において、
前記湾曲部の全部又は一部は、前記集電箔の塗布面側が幅方向に沿ってさらに上方に湾曲することを特徴とする電池用電極の製造方法。 - 請求項2に記載する電池用電極の製造方法を使用する製造装置において、
前記乾燥炉には、前記湾曲部を形成する位置に所定の間隔で樽状搬送ローラを備えることを特徴とする電池用電極の製造装置。
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