JP2012209039A - 発電セルの割れ試験装置および割れ試験方法 - Google Patents

Abstract

【課題】円形平板型の発電セルを、実際の燃料電池スタックと同じ温度条件下おいて割れ試験を行うことができる発電セルの割れ試験装置および割れ試験方法を提供する。
【解決手段】円形平板型の発電セル１を一対のセパレータ２の間に配置し、セパレータ２を加熱して、発電セル１の割れを評価する割れ試験装置において、一対のセパレータ２は、円板状に形成されているとともに、発電セル１と対向する面に、同心円上に形成された少なくとも１つの環状凹部２ａが各々形成されてなり、環状凹部２ａにより径方向に分割された各々の平面部２ｂの裏面２ｃ側に、各々独立的に加熱制御可能なヒータ４が設けられている。
【選択図】図１

Description

本発明は、セラミックスやサーメットなどからなる発電セルの割れを評価する発電セルの割れ試験装置および割れ試験方法に関するものである。

従来の一般的な固体酸化物型燃料電池においては、支持体となる固定電解質層の一方の面に燃料電極が一体に形成され、他方の面に空気極層が一体に形成された円板状の発電セルが用いられている。

ここで、固体電解層としては、イットリアを添加した安定化ジルコニア（ＹＳＺ）や、（ＬａＳｒ）（ＧａＭｇ）Ｏ₃、（ＬａＳｒ）（ＧａＭｇＣｏ）Ｏ₃、（ＬａＳｒ）（ＧａＭｇＮｉ）Ｏ₃、（ＬａＳｒ）（ＧａＭｇＦｅ）Ｏ₃等の高い酸素イオン伝導率を有するランタンガレート系（ＬａＧａＯ₃系）材料が用いられている。

また、燃料極層としては、Ｎｉ、Ｃｏ等の金属あるいはＮｉ−ＹＳＺ、Ｃｏ−ＹＳＺ、Ｎｉ−ＧＤＣ、Ｎｉ−ＳＤＣ等のサーメットが用いられ、空気極層としては、ＬａＭｎＯ₃、ＬａＣｏＯ₃、ＳｍＣｏＯ₃等が用いられている。
ちなみに、上記固体電解質層は、１５０μｍ以上の厚さ寸法を有するとともに、上記燃料極層および空気極層は、それぞれ上記固体電解質層の表面に２０〜３０μｍの厚さ寸法で形成されている。

このような構成からなる発電セルは、当該発電セルに酸化剤ガスおよび燃料ガスを供給するセパレータや集電体と共に複数枚が積層されて、所定の荷重が付加されるとともに、定格負荷上昇後は、７００〜８００℃の温度雰囲気下において、発電を行うものである。

ところで、この種の発電セルは、セラミック素材からなる１５０μｍといった薄肉の円板状部材であるために弾性に乏しく、しかも、常温から約８００℃の高温までの間に、大きな熱応力を受けるため、上記セラミック素材からなる発電セルを用いて燃料電池を組み立てる際には、その発電セルを１枚ずつ試験を行い、１枚ごとに割れを評価している。

この割れを評価するために、従来では、図３に示すように、上記セラミック素材からなる円形平板型の発電セル１の両面に集電体６を配設し、この発電セル１を一対のセパレータ２の間に配置して密着し、各々のセパレータ２をヒータ４によって、７００〜８００℃に加熱して、その熱を発電セル１に伝導させるとともに、酸化剤ガスを空気極層に、燃料ガスを燃料極層に供給して発電反応を生じさせて、熱歪みによる割れを評価する方法が提案されている。

しかしながら、実際の燃料電池スタックにおいては、複数枚の発電セル１が積層されているため、定格負荷上昇後の７００〜８００℃の温度雰囲気下において発電を行う際に、発電セル１の中央部と周辺部とに温度差が生じてしまう。このため、発電セル１に伝導される熱が、セパレータ２を介して均一に伝導される上記従来の割れ試験方法では、発電セル１の中央部と周辺部との温度差によって生じる熱歪みによる割れを評価することができないという問題がある。

本発明は、かかる事情に鑑みてなされたもので、円形平板型の発電セルを、実際の燃料電池スタックと同じ温度条件下おいて割れ試験を行うことができる発電セルの割れ試験装置および割れ試験方法を提供することを課題とするものである。

上記課題を解決するために、請求項１に記載の発明は、円形平板型の発電セルを一対のセパレータの間に配置し、当該セパレータを加熱して、上記発電セルの割れを評価する割れ試験装置において、上記一対のセパレータは、円板状に形成されているとともに、上記発電セルと対向する面に、同心円上に形成された少なくとも１つの環状凹部が各々形成されてなり、上記環状凹部により径方向に分割された各々の平面部の裏面側に、各々独立的に加熱制御可能なヒータが設けられていることを特徴とするものである。

また、請求項２に記載の発明は、請求項１に記載の発明において、上記一対のセパレータの上記平面部の裏面側には、各々独立的に加熱制御可能な上記ヒータ間に冷却手段が配設されていることを特徴とするものである。

そして、請求項３に記載の発明は、円形平板型の発電セルの割れを評価する方法であって、上記発電セルの表面を同心円により、径方向に２つ以上に区分するとともに、各区分ごとに加熱することにより、中央部と周辺部とに温度差を生じさせて、上記発電セル全体の割れを評価することを特徴とするものである。

請求項１〜２に記載の本発明によれば、一対のセパレータの平面部を環状凹部によって径方向に分割するとともに、この分割した各々の平面部の裏面側に、独立的に加熱制御可能なヒータを設けるため、上記一対のセパレータの間に、上記発電セルを配して密着させ、各々の上記ヒータの温度を個別に設定し加熱することにより、上記発電セルの中央部と周辺部とに温度差を生じさせることができる。これにより、上記発電セルを実際の燃料スタックに使用した場合と同様の温度環境を再現して、割れ試験を行うことができる。

請求項２に記載の本発明によれば、上記セパレータの裏面側に設けられた独立的に加熱制御可能な上記ヒータ間に、冷却手段を設けるため、上記環状凹部により分割された上記平面部同士が、上記環状凹部により一体に形成されていた場合でも、各々の上記ヒータで加熱した熱が、分割された上記平面部間を伝わることを阻止することができる。この結果、上記セパレータに熱伝導率の良好な材質を用いても、上記セパレータの中心部と周辺部とに温度差を生じさせることができる。

請求項３に記載の本発明によれば、円形平板型の発電セルの中央部と周辺部とに、温度差を生じさせて、当該発電セル全体の割れを評価するため、実勢の運転の際の燃料電池スタックと同じ温度条件下により、発電セルの割れを評価することができる。これにより、実際の燃料電池スタックにより、７００〜８００℃の温度雰囲気下において発電を行った場合に、発電セルの割れを低減させることができる。

本発明の発電セルの割れ試験装置の一実施形態を示す概略図である。 本発明の発電セルの割れ試験方法の一実施形態に用いるセパレータの断面斜視図である。 従来の割れ試験装置を示す概略図である。 本発明の発電セルの割れ試験装置を用いた割れ試験方法の実施例における発電セルの温度分布図である。

図１に示すように、本発明の発電セルの割れ試験装置３は、円形平板型の発電セル１と、この発電セル１を間に配置する一対のセパレータ２と、この一対のセパレータ２の裏面２ｃ側に配置されたヒータ４および冷却手段５とを備えて概略構成されている。

ここで、試験装置３に用いられる発電セル１は、固体電解層に、イットリアを添加した安定化ジルコニア（ＹＳＺ）や、（ＬａＳｒ）（ＧａＭｇ）Ｏ₃、（ＬａＳｒ）（ＧａＭｇＣｏ）Ｏ₃、（ＬａＳｒ）（ＧａＭｇＮｉ）Ｏ₃、（ＬａＳｒ）（ＧａＭｇＦｅ）Ｏ₃等の高い酸素イオン伝導率を有するランタンガレート系（ＬａＧａＯ₃系）、またはガドリニウムを添加したセリア（ＧＤＣ）材料が用いられている。

また、燃料極層としては、Ｎｉ、Ｃｏ等の金属あるいはＮｉ−ＹＳＺ、Ｃｏ−ＹＳＺ、Ｎｉ−ＧＤＣ、Ｎｉ−ＳＤＣ等のサーメットが用いられ、空気極層としては、ＬａＭｎＯ₃、ＬａＣｏＯ₃、ＳｍＣｏＯ₃等が用いられている。さらに、上記固体電解質層は、１５０μｍ以上の厚さ寸法を有するとともに、上記燃料極層および空気極層は、それぞれ上記固体電解質層の表面に２０〜３０μｍの厚さ寸法で形成されている。

そして、一対のセパレータ２は、図２に示すように、各々がステンレスにより円板状に形成されている。また、発電セル１と対向する平面部２ｂの同心円上に、環状凹部２ａが形成されている。この環状凹部２ａは、中心部１ａ近傍に形成されているとともに、セパレータ２の裏面２ｃ側に突出して一体に形成されている。また、環状凹部２ａにより、セパレータ２の平面部２ｂは、径方向に分割されている。

さらに、一対のセパレータ２の各々の裏面２ｃ側には、ヒータ４が設けられている。このヒータ４は、電気ヒータが用いられている。また、ヒータ４は、環状凹部２ａにより径方向に分割された一対のセパレータ２の外方側に第１ヒータ４ａ、および内方側に第２ヒータ４ｂが設けられている。この第１ヒータ４ａおよび第２ヒータ４ｂは、平板ドーナツ状に形成されているとともに、独立した加熱制御が可能となっている。

また、一対のセパレータ２の各々の裏面２ｃ側には、冷却手段５が配設されている。この冷却手段５は、第１ヒータ４ａと第２ヒータ４ｂとの間に配置されているとともに、セパレータ２の裏面２ｃ側に突出した環状凹部２ａの外方側の側面に周設されている。また、冷却手段５は、内部に空気が循環する２本のパイプにより構成されている。

そして、一対のセパレータ２の各々の中心部１ａには、発電セル１に酸化剤ガスおよび燃料ガスを供給するガス管７ａが接続されるガス供給口７が穿設されている。また、一対のセパレータ２の各々の平面部２ｂには、この平面部２ｂの温度差を計測する温度センサ８が、径方向に間隔を置いて複数設けられている。この温度センサ８には、熱電対が用いられている。

以上の構成による本実施形態の発電セルの割れ試験装置を用いて、発電セル１の割れの試験を行うには、まず、図１に示すように、一対のセパレータ２の平面部２ｂ間に、発電セル１を配置する。この発電セル１は、その表面および裏面に集電体６が配設されている。

次いで、発電セル１を一対のセパレータ２の各々の平面部２ｂに密着させる。そして、一対のセパレータ２の各々の裏面２ｃ側に設けられた第１ヒータ４ａおよび第２ヒータ４ｂを各々通電させて昇温し、７００〜８００℃の範囲まで、一対のセパレータ２を加熱する。このときに、第１ヒータ４ａの加熱温度が第２ヒータ４ｂの加熱温度より、５０〜１００℃の範囲で低くなるように設定する。これにより、セパレータ２の平面部２ｂは、環状凹部２ａにより分割された中心部１ａの温度が高く、周辺部１ｂの温度が低い状態に加熱される。

この際に、一対のセパレータ２の各々の平面部２ｂの径方向に複数設けられた温度センサ８により、セパレータ２の平面部２ｂの温度を計測し、セパレータ２の温度が、最終的に７００〜８００℃の範囲にまで加熱されているか、または一対のセパレータ２の各々の中心部１ａの温度が、各々の周辺部１ｂの温度より５０〜１００℃の範囲で高くなっているかを監視する。

また、一対のセパレータ２の各々の裏面２ｃ側に突出する環状凹部２ａの外方側の側面に周設された冷却手段５のパイプに空気を循環させて、一対のセパレータ２の各々の中心部１ａの高い温度の熱が、この中心部１ａより低い温度に加熱された周辺部１ｂに伝わらないようにする。

さらに、割れ試験中において、温度センサ８により、各々のセパレータ２の平面部２ｂの温度を監視している際、７００〜８００℃の範囲以上または未満になった場合、さらに、一対のセパレータ２の各々の平面部２ｂの環状凹部２ａにより分割された中心部１ａと周辺部１ｂとの温度差が、５０〜１００℃の範囲以上または未満になった場合には、第１ヒータ４ａおよび第２ヒータ４ｂの加熱温度を調整するとともに、冷却手段５のパイプに供給する空気の量を調整する。

そして、発電セル１の中心部１ａと周辺部１ｂとに温度差を生じさせて、一定時間加熱することにより、発電セル１に熱歪みが生じ、何らかの欠陥により、この熱歪みに耐えられない場合には、発電セル１に割れが生じる。この試験により割れが生じなかった発電セル１は、この試験において割れが生じなかった他の発電セル１と共に積層されて、燃料電池スタックとして、酸化剤ガスおよび燃料ガスが供給されて発電が行われる。

ここで、本願発明の発電セルの割れ試験装置および割れ試験方法について、従来の割れ試験装置を用いた割れ試験方法と、本願発明の割れ試験装置を用いた割れ試験方法とを比較した実験を基に、具体的に説明する。

＜比較例＞
まず、直径１７０ｍｍ、厚さ１６０μｍのＬａ_0.8Ｓｒ_０．２Ｇａ_０．９Ｍｇ_０．１５Ｃｏ_０．０５Ｏ₃電解質の一方の面に、Ｎｉ−Ｃｅ_０．９Ｇｄ_０．１Ｏ_２サーメット燃料極、他方の面に、Ｓｍ_０．５Ｓｒ_０．５ＣｏＯ₃空気極を形成した円形平板型の発電セル１を作成した。そして、この発電セル１の両面に、多孔質集電体６を配設するとともに、この集電体６の外側に平坦な円板状の金属セパレータ２（直径１７０ｍｍ）を配設した。

そして、平坦な円板状の金属セパレータ２を７５０℃に加熱し、発電セル１の燃料極に水素、空気極に空気を供給しながら、電流密度０．６４Ａ／ｃｍ^２で発電し、発電終了後に室温に戻して発電セル１を取り出した。
以上の操作を３０枚の発電セル１に施した結果、１枚の発電セルに割れが生じた。

＜実施例＞
次に、上記比較例と同様に、直径１７０ｍｍ、厚さ１６０μｍのＬａ_0.8Ｓｒ_0.2Ｇａ_0.9Ｍｇ_0.15Ｃｏ_0.05Ｏ₃電解質の一方の面に、Ｎｉ−Ｃｅ_0.9Ｇｄ_0.1Ｏ₂サーメット燃料極、他方の面に、Ｓｍ_0.5Ｓｒ_0.5ＣｏＯ₃空気極を形成した円形平板型の発電セル１の両面に、多孔質集電体６を配設するとともに、この集電体６の外側に本願発明のセパレータ２（直径１７０ｍｍ）を配設した。

セパレータ２は、直径１７０ｍｍのステンレス製で、中心から２０〜３０ｍｍの位置に環状凹部２ａを設け、この環状凹部２ａを境に、中心部と外周部とに個別の電気ヒータ４ａ、４ｂを設けている。

そして、セパレータ２を個別の電気ヒータ４ａ、４ｂで加熱した。セパレータ２の加熱温度は、図４の温度分布に示す通りである。この加熱温度で３時間保持した後に、室温に戻して発電セル１を取り出した。
以上の操作を比較例の操作で割れが生じなかった発電セル１のうち５枚に施した結果、１枚の発電セル１に割れが生じた。

上記実験の結果から、比較例で行った従来の割れ試験装置を用いた割れ試験方法において合格した発電セル１についても、実施例で行った本願発明の割れ試験装置を用いた割れ試験方法では割れが生じることが判明した。これにより、実際の燃料電池スタックと同様な温度分布を与えて試験するこによって、より厳密な割れ試験が行えることが確認できた。

上述の実施形態による発電セルの割れ試験装置および割れ試験方法によれば、一対のセパレータ２の平面部２ｂを環状凹部２ａによって径方向に分割するとともに、この分割した各々の平面部２ｂの裏面２ｃ側に、独立的に加熱制御可能な第１ヒータ４ａおよび第２ヒータ４ｂを設けるため、一対のセパレータ２の間に、発電セル１を配置して密着させ、第１ヒータ４ａと第２ヒータ４ｂとの温度を個別に設定して加熱することにより、発電セル１の中央部と周辺部とに温度差を生じさせることができる。これにより、発電セル１を実際の燃料スタックに使用した場合と同様の温度環境を再現して、割れ試験を行うことができる。

また、セパレータ２の裏面２ｃ側に設けられた独立的に加熱制御可能な第１ヒータ４ａと第２ヒータ４ｂとの間に、冷却手段５を設けるため、環状凹部２ａにより分割された平面部２ｂ同士が、環状凹部２ａにより一体に形成されていた場合でも、第１ヒータ４ａおよび第２ヒータ４ｂで加熱した熱が、分割された平面部２ｂ間を伝わることを阻止することができる。この結果、セパレータ２に熱伝導率の良好なステンレスを用いても、セパレータ２の中心部１ａと周辺部１ｂとに温度差を生じさせることができる。

そして、円形平板型の発電セル１の中央部と周辺部とに、温度差を生じさせて、当該発電セル１全体の割れを評価するため、実際の燃料電池スタックと同じ温度条件下により、発電セル１の割れを評価することができる。これにより、実際の燃料電池スタックにより、７００〜８００℃の温度雰囲気下において発電を行った場合に、発電セル１の割れを低減させることができる。

なお、上記実施の形態において、集電体６を配設した発電セル１を、一対のセパレータ２の間に密着させ、第１ヒータ４ａと第２ヒータ４ｂとを５０〜１００℃の温度差を生じさせて、一対のセパレータ２を７００〜８００℃の範囲において加熱して割れ試験を行う場合のみ説明したが、これに限定されるものではなく、例えば、集電体６を配した発電セル１を、一対のセパレータ２の間に密着させ、第１ヒータ４ａと第２ヒータ４ｂとを５０〜１００℃の温度差を生じさせて、一対のセパレータ２を７００〜８００℃の範囲において加熱するとともに、一対のセパレータ２の各々の中心部のガス供給口７に接続されたガス管７ａの一方から、発電セル１の空気極層に酸化剤ガスを供給し、ガス管７ａの他方から燃料極層に燃料ガスを供給して発電反応を生じさせることにより割れ試験を行っても対応可能である。この場合には、酸化剤ガスおよび燃料ガスが漏れないように、集電体６を配した発電セル１および一対のセパレータ２の気密性を確保する必要がある。

燃料電池に使用される発電セルの割れ試験に利用することができる。

１ 発電セル
２ セパレータ
３ 試験装置
４ ヒータ
５ 冷却手段

Claims (3)

1. 円形平板型の発電セルを一対のセパレータの間に配置し、当該セパレータを加熱して、上記発電セルの割れを評価する割れ試験装置において、
   上記一対のセパレータは、円板状に形成されているとともに、上記発電セルと対向する面に、同心円上に形成された少なくとも１つの環状凹部が各々形成されてなり、
   上記環状凹部により径方向に分割された各々の平面部の裏面側に、各々独立的に加熱制御可能なヒータが設けられていることを特徴とする発電セルの割れ試験装置。
2. 上記一対のセパレータの上記平面部の裏面側には、各々独立的に加熱制御可能な上記ヒータ間に冷却手段が配設されていることを特徴とする請求項１に記載の発電セルの割れ試験装置。
3. 円形平板型の発電セルの割れを評価する方法であって、
   上記発電セルの表面を同心円により、径方向に２つ以上に区分するとともに、各区分ごとに加熱することにより、中央部と周辺部とに温度差を生じさせて、上記発電セル全体の割れを評価することを特徴とする発電セルの割れ試験方法。

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