JP2015057771A - 燃料電池用単セル,燃料電池,および燃料電池用単セルの製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】一態様に係る燃料電池用単セルは,第1のセラミック材料115aおよび金属元素115bを含む,燃料極層115と,燃料極層105に接して形成され,第2のセラミック材料115aを含む固体電解質層102と,を有する燃料電池用単セルであって,固体電解質層102は,金属元素115bを含み、固体電解質層102での金属元素115bの含有量が,燃料極層での金属元素115bの含有量より少ない燃料電池用単セル。
【選択図】図3
Description
第1のセラミック材料および金属元素を含む,燃料極層と,
前記燃料極層に接して形成され,第2のセラミック材料を含む固体電解質層と,
を有する燃料電池用単セルであって,
前記固体電解質層は,前記金属元素を含む,ことを特徴とする。
このようにして,単セルの特性変化が抑制されるため,システム制御パラメータの大きな変更が無くなることから,運転制御が容易になる。
固体電解質層の金属元素の含有量が燃料極層に比べて多いと,固体電解質層の特性の劣化を招く畏れがある。
この範囲で,燃料極層から固体電解質層への拡散の抑制(固体電解質層および燃料極層の特性の変化の抑制)と,固体電解質層の初期特性の両立が可能となる。含有量が0.05mol%より少ないと,燃料極層から固体電解質層への拡散の抑制が十分とは言い難くなる。含有量が1mol%より多いと,固体電解質層の初期特性が十分とは言い難くなる。
Ni,Mn,Coは,燃料極層の構成材料として用いられ,その拡散による特性の変化抑制のため,固体電解質層に含有させる意義がある。例えば,Niを用いて,良好な燃料極層を形成できる。
YSZを用いて,良好な固体電解質層を形成できる。
7mol%以上,10mol%以下のイットリアを含むYSZを用いて,良好な固体電解質層を形成できる。
燃料極層から固体電解質層への拡散を抑制するためには,これらの層の境界に金属元素が含まれることが必要であるが,固体電解質層の全体に金属元素が含まれることで,拡散を制限して,特性の変化を抑制できる。金属元素が偏在していると,拡散が進行し,特性が変化し易い。
上記1.の燃料電池用単セルを用いて,特性の経時変化が抑制された燃料電池を作成できる。
第1のセラミック材料および金属元素を含む,燃料極材料を準備する工程と,
第2のセラミック材料および前記金属元素を含む,固体電解質材料を準備する工程と,
第3のセラミック材料を含む,空気極材料を準備する工程と,
前記燃料極材料,前記固体電解質材料,および前記空気極材料から,前記燃料極層,固体電解質層,および前記空気極層を有し,かつ焼成された単セルを形成する工程と,
を有し,
前記固体電解質材料を準備する工程が,前記金属元素を,前記第2のセラミック材料に添加する工程を含む,ことを特徴とする。
固体電解質層の金属元素の含有量が燃料極層に比べて多いと,固体電解質層の特性の劣化を招く畏れがある。
この範囲で,燃料極層から固体電解質層への拡散の抑制(固体電解質層および燃料極層の特性の変化の抑制)と,固体電解質層の初期特性の両立が可能となる。含有量が0.05mol%より少ないと,燃料極層から固体電解質層への拡散の抑制が十分とは言い難くなる。含有量が1mol%より多いと,固体電解質層の初期特性が十分とは言い難くなる。
Ni,Mn,Coは,燃料極層の構成材料として用いられ,その拡散による特性の変化抑制のため,固体電解質層に含有させる意義がある。例えば,Niを用いて,良好な燃料極層を形成できる。
YSZを用いて,良好な固体電解質層を形成できる。
7mol%以上,10mol%以下のイットリアを含むYSZを用いて,良好な固体電解質層を形成できる。
燃料極層から固体電解質層への拡散を抑制するためには,これらの層の境界に金属元素が含まれることが必要であるが,固体電解質層の全体に金属元素が含まれても,拡散を制限して,特性の変化を抑制できる。
(第1の実施の形態)
図1は,第1の実施形態に係る燃料電池スタック(燃料電池)100を表す斜視図である。燃料電池スタック100は,電池単位103,空気供給流路104,空気排気流路105,燃料供給流路106,燃料排気流路107,固定部材109から構成される。
電池単位103は,発電の最小単位であり,インターコネクタ112,113,単セル120,空気室116,燃料室(ガス室)117,集電体118,119,を有する。
単セル120は,インターコネクタ112,113のほぼ中間に位置し,固体電解質層102,空気極層114,燃料極層115を有する。固体電解質層102の上面,下面に空気極層114,燃料極層115が配置される。なお,この詳細は後述する。
空気室116は,インターコネクタ112と空気極層114との間に配置され,酸化剤ガスが供給される空間である。空気室116は,セパレータ123,空気極絶縁フレーム124, インターコネクタ112によって形成される。
空気極絶縁フレーム124は,セパレータ123と上のインターコネクタ112との間に設置されて,集電体118の周りを囲う枠形状の絶縁フレームである。
燃料室117は,インターコネクタ113と燃料極層115との間に配置され,燃料ガスが供給される空間である。燃料室117は,インターコネクタ113,燃料極絶縁フレーム121,および燃料極フレーム122との組合せによって形成される。
集電体118は,空気室116の内部に配置され,空気極層114と上のインターコネクタ112とを電気的に接続する接続部材である。
集電体119は,燃料室117の内部に配置され,燃料室117と下のインターコネクタ113とを電気的に接続する接続部材である。
連接部119cは,コネクタ当接部119aと単セル当接部119bとをつなぐU字状の部材である。
燃料電池スタック100は,前記電池単位103を複数セット積層してセル群となし,該セル群を固定部材109で固定して構成される。
なお,電池単位103を複数セット積層した場合において,下に位置する電池単位103の上のインターコネクタ112と,その上に載る電池単位103の下のインターコネクタ113は,一体にして上下の電池単位103,103同士で共有する。
一対のエンドプレート145a,145bは,セル群の上下を挟む。
締め付け部材146a〜146dは,エンドプレート145a,145bとセル群をエンドプレート145a,145bのコーナー孔(図示せず)とセル群の前記コーナー通孔147にボルトを通してナットで締め付ける。締め付け部材146a〜146dの材質は,例えばインコネル601である。
以下,単セル120の詳細を説明する。既述のように,単セル120は,固体電解質層102,空気極層114,燃料極層115を有する。図3,図4は,単セル120の構成要素中,固体電解質層102,燃料極層115を拡大して表す模式拡大断面図である。図3,図4はそれぞれ,使用前,所定時間使用後の単セル120を拡大して表す。
固体電解質層102と空気極層114の間に,これらの間での反応を防止する反応防止層を配置しても良い。反応防止層は,例えば,ガドリアドープセリア(GDC)から構成できる。
セラミック材料115aとして,Sc,Y等の希土類元素のうちの少なくとも1種により安定化されたジルコニア等のZrO2系セラミック(例えば,イットリア安定化ジルコニア(YSZ),CeO2系セラミック等を利用できる。
金属元素115は,金属酸化物(例えば,NiO,MnO,MnO2,CoO,Co2O3)等の形で含まれる。
以下,本実施形態に係る単セル120の製造手順を説明する。次に示すように,単セル120の製造工程において,固体電解質層102に金属元素115bを含ませる。
次のように,燃料極材料,固体電解質材料,空気極材料を準備する。
第1のセラミック材料(例えば,YSZ),金属酸化物(例えば,NiO,MnO,MnO2,CoO,Co2O3))を混合して,燃料極材料を形成する。この燃料極材料を焼成したサーメットを燃料極層115とすることができる。
第2のセラミック材料(酸素イオン伝導性酸化物セラミック,例えば,YSZ)および金属元素115bを含む材料(例えば,Ni,Mn,Cu等の金属またはその酸化物)を混合して,固体電解質材料を形成する。この金属元素115bは,燃料極材料に含まれる金属元素115bと同一とする。第2のセラミック材料と金属元素115bを混合することで,全体に金属元素115bが含まれる固体電解質層102を容易に作成できる。固体電解質層102の全体に金属元素115bが含ませることで,燃料極層115から固体電解質層102への拡散を制限して,特性の変化を抑制できる。
第3のセラミック材料(例えば,LSCF)から空気極材料を形成する。
燃料極材料,固体電解質材料,空気極材料を積層し,焼成することで,燃料極層115,固体電解質層102,および空気極層114を有する単セル120を作成できる。例えば,燃料極材料,固体電解質材料,空気極材料をシート状とし(いわゆるグリーンシート),これらのシートを積層する。
以下,本発明の実施例につき説明する。
ここでは,実施例の固体電解質層102をYSZおよびNiOの混合物で構成した。具体的には,NiOを0.5mol%添加した。比較例の固体電解質層102xとして,NiOを添加しないYSZを用いた。燃料極層115には,NiO(金属元素115b(金属酸化物))を75mol%添加したYSZ(セラミック材料115a)を用いた。なお、NiOの添加量は、固体電解質層102に対して波長分散型X線分光分析装置(WDS)を用いて測定して得られるNiOの含有量に等しい。また、このYSZに含まれるイットリアは8mol%であった。
(1)固体電解質層102への金属元素115b(アノード元素)の拡散の制限
長期稼動中に固体電解質層102に固溶できる金属元素115b(アノード元素)の量が減少する。
固体電解質層102に金属元素115bを予め含ませておくことで,長期稼動中に固体電解質層102に固溶できる金属元素115bの量を減少させる。即ち,固体電解質層102への更なる金属元素115bの移動(拡散)を制限し,導電率の変化量を小さくすることができる。
固体電解質層102に金属元素115b(アノード元素)を予め含ませることで,導電率σの初期値が増加する。ここで,導電率σの初期値の相違は,次のように,導電率の変化量の低減に寄与する。
図9は,第2の実施形態に係る燃料電池スタック(燃料電池)100aを表す模式斜視図である。
燃料電池スタック100aは,略円筒形状の単セル120aを有する。単セル120aは,固体電解質層102,空気極層114,燃料極層115を有する。単セル120aの内部に燃料ガスが流入,流出する。ここでは,略円筒形状としているが,扁平な筒形状であっても,良い。
本発明の実施形態は上記の実施形態に限られず拡張,変更可能であり,拡張,変更した実施形態も本発明の技術的範囲に含まれる。
102 固体電解質層
103 電池単位
104 空気供給流路
105 空気排気流路
106 燃料供給流路
107 燃料排気流路
109 固定部材
112,113 インターコネクタ
114 空気極層
115 燃料極層
115a セラミック材料
115b 金属元素
116 空気室
117 燃料室
118 集電体
119 集電体
119a コネクタ当接部
119b 単セル当接部
119c 連接部
120 単セル
121 燃料極絶縁フレーム
122 燃料極フレーム
123 セパレータ
124 空気極絶縁フレーム
127 燃料供給部
129 空気供給通孔
141 燃料排気通孔
145a,145b エンドプレート
146a-146d 部材
147 コーナー通孔
158 スペーサ
Claims (15)
- 第1のセラミック材料および金属元素を含む,燃料極層と,
前記燃料極層に接して形成され,第2のセラミック材料を含む,固体電解質層と,
を有する燃料電池用単セルであって,
前記固体電解質層は,前記金属元素を含む,
ことを特徴とする燃料電池用単セル。 - 前記固体電解質層での前記金属元素の含有量が,前記燃料極層での前記金属元素の含有量より少ない,
ことを特徴とする請求項1記載の燃料電池用単セル。 - 前記固体電解質層での前記金属元素の含有量が,0.05mol%以上,1mol%以下である,
ことを特徴とする請求項1又は2に記載の燃料電池用単セル。 - 前記金属元素が,Ni,Mn,Coのいずれかである,
ことを特徴とする請求項1乃至3のいずれか1項に記載の燃料電池用単セル。 - 前記第2のセラミック材料が,イットリア安定化ジルコニア(YSZ)である,
ことを特徴とする請求項1乃至4のいずれか1項に記載の燃料電池用単セル。 - 前記金属元素が,Niである,
ことを特徴とする請求項4記載の燃料電池用単セル。 - 前記イットリア安定化ジルコニアが,7mol%以上,10mol%以下のイットリアを含む,
ことを特徴とする請求項5記載の燃料電池用単セル。 - 前記固体電解質層での前記金属元素は,前記固体電解質層の全体に含まれる
ことを特徴とする請求項1乃至7のいずれか1項に記載の燃料電池用単セル。 - 請求項1乃至8のいずれか1項に記載の燃料電池用単セル,
を具備することを特徴とする燃料電池。 - 燃料極層と、固体電解質層と、空気極層とを有する燃料電池用単セルの製造方法であって、
第1のセラミック材料および金属元素を含む,燃料極材料を準備する工程と,
第2のセラミック材料および前記金属元素を含む,固体電解質材料を準備する工程と,
第3のセラミック材料を含む,空気極材料を準備する工程と,
前記燃料極材料,前記固体電解質材料,および前記空気極材料から,前記燃料極層,前記固体電解質層,および前記空気極層を有し,かつ焼成された単セルを形成する工程と,
を有し,
前記固体電解質材料を準備する工程が,前記金属元素を,前記第2のセラミック材料に添加する工程を含む,ことを特徴とする燃料電池用単セルの製造方法。 - 前記焼成された単セルの固体電解質層での前記金属元素の含有量が,前記焼成された単セルの前記燃料極層での前記金属元素の含有量より少ない,
ことを特徴とする請求項10記載の燃料電池用単セルの製造方法。 - 前記焼成された単セルの前記固体電解質層での前記金属元素の含有量が,0.05mol%以上,1mol%以下である,
ことを特徴とする請求項10又は11に記載の燃料電池用単セルの製造方法。 - 前記金属元素が,Ni,Mn,Coのいずれかである,
ことを特徴とする請求項10乃至12のいずれか1項に記載の燃料電池用単セルの製造方法。 - 前記第2のセラミック材料が,イットリア安定化ジルコニア(YSZ)を含む,
ことを特徴とする請求項10乃至13のいずれか1項に記載の燃料電池用単セルの製造方法。 - 前記焼成された単セルの固体電解質層での前記金属元素は,前記固体電解質層の全体に含まれる
ことを特徴とする請求項10乃至14のいずれか1項に記載の燃料電池用単セル。
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