JP2012138193A - リチウムイオン二次電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】電池容器内に、リチウム遷移金属複合酸化物を含む正極合剤層を有する正極電極と、リチウムイオンを吸蔵・放出する負極合剤層を有する負極電極と、正極電極と負極電極の内外周に配されたセパレータとを有する電極群が収容され、リチウム塩を含む非水電解液が注入されている。リチウムイオン二次電池は、正極合剤層の面積をa、セパレータの面積をb、セパレータの空孔率をcとしたとき、b×c/aのより算出された値を所要の範囲内にすることにより、リチウムイオン二次電池の電池出力密度を向上することができる。
【選択図】図7
Description
正極合剤層はリチウムを含む酸化物からなり、負極合剤層は黒鉛等のリチウムイオンを吸蔵・放出可能な材料からなる。セパレータは、リチウムイオンを透過する空孔を有する。充電すると正極合剤層と負極合剤層との間にリチウムがイオンの状態で蓄えられる。
以下、この発明のリチウムイオン二次電池を、円筒形電池を一実施の形態として図面と共に説明する。
図1は、この発明のリチウムイオン二次電池の断面図であり、図2は、図1に示された円筒形二次電池の分解斜視図である。
円筒形のリチウムイオン二次電池1は、例えば、外形40mmφ、高さ100mmの寸法を有する。
このリチウムイオン二次電池1は、有底円筒形の電池缶2とハット型の電池蓋3とを、通常、ガスケットと言われるシール部材43を介在してかしめ加工を行い、外部から密封された構造の電池容器4を有する。有底円筒形の電池缶2は、鉄、ステンレス等の金属板をプレス加工して形成され、内面および外面の表面全体にニッケル等のめっき層が形成されている。電池缶2は、その開放側である上端部側に開口部2bを有する。電池缶2の開口部2b側には、電池缶2の内側に突き出した溝2aが形成されている。電池缶2の内部には、以下に説明する発電用の各構成部材が収容されている。
図3に図示されるように、電極群10は、軸芯15の周囲に、正極電極11、負極電極12、および第1、第2のセパレータ13、14が捲回された構成を有する。
軸芯15は、中空円筒状を有し、軸芯15には、負極電極12、第1のセパレータ13、正極電極11および第2のセパレータ14が、この順に積層され、捲回されている。最内周の負極電極12の内側には第1のセパレータ13および第2のセパレータ14が数周(図3では、1周)捲回されている。電極群10の最外周は負極電極12およびその外周に捲回された第1のセパレータ13および第2のセパレータ14の順となっている(図4参照)。最外周の第2のセパレータ14が接着テープ19で留められる(図2参照)。
なお、図4において、負極電極12と第1のセパレータ13は中間部が切り取られ、この切り取られた部分では、正極電極11および第2のセパレータ14が露出した状態を示している。
負極合剤層12bの幅WCが正極合剤層11bの幅WAよりも大きいことにより、異物の析出による内部短絡を防止する。これは、リチウムイオン二次電池の場合、正極活物質であるリチウムがイオン化してセパレータを浸透するが、負極側に負極活物質が形成されておらず負極シート12aが露出していると負極シート12aにリチウムが析出し、内部短絡を発生する原因となるからである。
図1および図3において、中空な円筒形状の軸芯15は軸方向(図面の上下方向)の上端部の内面に径大の溝15aが形成され、この溝15aに正極集電部材27が圧入されている。
負極シート12aの負極リード17は、すべて、負極集電部材21の外周筒部21cに超音波溶接等により溶接される。各負極リード17は大変薄いため、大電流を取りだすために、軸芯15への巻き始めから巻き終わりまで全長にわたり、所定間隔で多数形成されている。
負極集電部材21の下面には、ニッケルからなる負極通電リード23が溶接されている。
負極通電リード23は、鉄製の電池缶2の底部において、電池缶2に溶接されている。
絶縁板34は、開口部34a(図2参照)と下方に突出す側部34bを有している。絶縁板34の開口部34a内には接続板35が嵌合されている。接続板35の下面には、フレキシブルな接続部材33の他端が溶接されて固定されている。
電池蓋3は、炭素鋼等の鉄で形成され、外側および内側の表面全体にニッケル等のめっき層が施されている。電池蓋3は、ダイアフラム37に接触する円盤状の周縁部3aとこの周縁部3aから上方に突出す有頭無底の筒部3bを有するハット型を有する。筒部3bには開口部3cが形成されている。この開口部3cは、電池内部に発生するガス圧によりダイアフラム37が開裂した際、ガスを電池外部に放出するためのものである。
上述したように、電池蓋ユニット30の接続板35は接続部材33により正極集電部材27と接続されている。従って、電池蓋3は正極集電部材27と接続されている。このように、正極集電部材27と接続されている電池蓋3は他方の出力端として作用し、この他方の出力端として作用する電池蓋3と一方の出力端として作用する電池缶2より電極群10に蓄えられた電力を出力することが可能となる。
次に、電極群の構造について詳述する。
図5は、図3に図示された電極群10を構成するセパレータの空孔率を説明するための図であり、(a)は拡大断面図、(b)は拡大平面図である。
セパレータは、第1のセパレータ13および第2のセパレータ14のいずれも同一の構造を有しており、ここでは、代表してセパレータSとする。
セパレータSは、基材Bの厚さ方向に貫通する多数の空孔hを有する。
セパレータの空孔率cは、下記の式(1)により算出される。
空孔率c={1−(W/ρ)/(L1×L2×t)-----式(1)
W :試験片重量
ρ :試験片密度
L1:試験片幅(側面における長さ)
L2:試験片全長(平面における上記L1とは異なる辺の長さ)
t :試験片厚み(側面における上記L1とは異なる辺の長さ)
なお、L2:試験片全長に関して説明を補足する。セパレータSの先端は、巻始め側において、負極電極12の先端よりも軸心側に位置しており、このセパレータSの先端から負極電極12の先端までの間の領域を先巻き領域という。また、セパレータSの後端は、巻終り側において、負極電極12の後端よりも外側に位置しており、このセパレータSの後端から負極電極12の後端までの間の領域を後巻き領域という。セパレータSの全長とは、負極電極12に対応する領域、先巻き領域および後巻き領域を含めた長さのことである。
上述した如く、電極群10は、軸芯15に、負極電極12、第1のセパレータ13、正極電極11および第2のセパレータ14が、この順に積層され、捲回されて構成されている。
すなわち、正極電極11と負極電極12とは、第1のセパレータ13または第2のセパレータ14のいずれか(代表してセパレータSとする)を介して対向している。
正極電極11の正極シート11aの両面に正極合剤層11bが形成され、負極電極12の負極シート12aの両面には、負極合剤層12bが形成されている。これにより、正極合剤層11bと負極合剤層12bとが、セパレータSを介して対向している。負極合剤層12bの幅WCは正極合剤層11bの幅WAより大きく、セパレータSの幅WSは負極合剤層12bの幅WCよりも大きい。
リチウムイオン二次電池1は、充電時に、正極合剤層11bに含まれる正極活物質が非水電解液6と反応してリチウムイオンを生成し、セパレータSの空孔hを介して負極電極12側に移動し負極電極12内部に潜り込む、所謂、インサーションあるいはインターカレーションといわれる作用を生じる。また、放電時には、逆に、リチウムイオンが負極電極12から出てセパレータSの空孔hを介して正極電極11に入り込む、所謂、エクストラクションまたはデインターカレーションといわれる作用を生じる。インサーション(インターカレーション)の場合も、エクストラクション(デインターカレーション)の場合も、リチウムイオンが負極電極12または正極電極11の表面に析出することはない。
一方、セパレータSが、厚膜、小孔径、小空孔率、低透気度であると膜密度の増加と共に機械的強度が向上する。反面、リチウムイオンの移動が困難となる。
そこで、本発明は、正極合剤層11bの面積、換言すれば発電部面積と、セパレータSにおける空孔面積との比に対する電池出力の関連に基づいて電池出力の向上を図るものである。
実施例1では、正極合剤層の面積をa、セパレータの面積をb、セパレータの空孔率をcとしたとき、b×c/a=0.598であるリチウムイオン二次電池1を複数個作製した(実施例1におけるセパレータの空孔率cは47であった)。
[実施例2]
実施例2では、正極合剤層の面積をa、セパレータの面積をb、セパレータの空孔率をcとしたとき、b×c/a=0.582であるリチウムイオン二次電池1を複数個作製した(実施例2におけるセパレータの空孔率cは47であった)。
[実施例3]
実施例3では、正極合剤層の面積をa、セパレータの面積をb、セパレータの空孔率をcとしたとき、b×c/a=0.587であるリチウムイオン二次電池1を複数個作製した(実施例3におけるセパレータの空孔率cは47であった)。
[実施例4]
実施例4では、正極合剤層の面積をa、セパレータの面積をb、セパレータの空孔率をcとしたとき、b×c/a=0.581であるリチウムイオン二次電池1を複数個作製した(実施例4におけるセパレータの空孔率cは45であった)。
[比較例]
比較のため、b×c/a=0.549である従来構造のリチウムイオン二次電池を複数個作製した(比較例におけるセパレータの空孔率cは45であった)。
以上のように作製した実施例1〜4及び比較例の各リチウム電池の複数個ずつについて、初期出力を測定し、出力特性を評価した。
初期出力の測定では、25±2℃の雰囲気において4.1Vの満充電の状態から10A、30A、90Aの電流値で各10秒間放電し、各10秒目の電池電圧を測定した。横軸電流値に対して電池電圧を縦軸にプロットし、3点を直線近似した直線が終止電圧である2.7Vと交差する点の電流値を読み取り、この電流値と2.7Vとの積を電池重量で割った値をそのリチウムイオン二次電池1の出力密度とした。
その結果を表1に示す。表1に示された出力(相対値)の値は、比較例の出力密度を100としたときの各実施例における出力密度の相対値であり、各実施例における測定値の平均値で示した。なお、試験を通じて、セパレータSは、厚さtが18〜25μmのものを用いたが、厚さtの相違は、電池出力の増減に殆ど影響がないことが確認された。
また、表1の内容を、図7の出力比―b×c/a特性図で示した。
図7においては、横軸b×c/aに対して比較例基準の出力密度の相対値を縦軸にプロットした。
電池出力密度は、それよりも、b×c/aの値に、より近似する。
図7に実線で示した出力比−b×c/a特性曲線から、b×c/aの値が0.57における出力比は、実施例4の場合とほぼ同等もしくはそれ以上であって、従来よりも電池出力密度が増大することが判る。
また、図7の出力比−b×c/a特性曲線において、b×c/aの値が0.6程度付近では、出力比はほぼ一定の値(111%程度)となり、b×c/aの値が0.6を超えても、出力密度はほとんど増大しない。
従って、b×c/aの値を0.57〜0.60とすることで、従来よりも出力特性の向上を得ることができる。
(1)正極合剤層11bの面積をa、セパレータSの面積をb、セパレータSの空孔率をcとしたとき、下記の式(I)に示す関係を満足することにより、従来よりも、電池出力密度が大きいリチウムイオン二次電池を得ることができる。
0.57<b×c/a<0.60----(I)
この場合、b×c/aの値が上記の式(I)の範囲内であることが、従来の出力密度に対して100%以上であることの閾値を示すものではない。b×c/aの値が上記の式(I)の範囲内であることは、従来の出力密度よりも大きい出力密度とすることに十分であり、かつ、リチウムイオン二次電池の作製が容易であることを示すものである。
(2)セパレータSの空孔率cが43〜50であれば、上記の式(I)を満足するリチウムイオン二次電池の作製が容易である。
(3)セパレータSの厚さtは、電池出力密度の大きさに対してあまり関係がない。
従って、電池容量増大の観点からは十分に薄くしてもよい。実施例1〜4では、セパレータの厚さt=18〜25μmとした。
4 電池容器
10 電極群
11 正極電極
11b 正極合剤層
13、14、S セパレータ
20 発電ユニット
30 電池蓋ユニット
h 空孔
Claims (5)
- 電池容器内に、リチウム遷移金属複合酸化物を含む正極合剤層を有する正極電極と、リチウムイオンを吸蔵・放出する負極合剤層を有する負極電極と、前記正極電極と前記負極電極の内外周に配されたセパレータとを有する電極群が収容され、リチウム塩を含む非水電解液が注入されたリチウムイオン二次電池において、前記正極合剤層の面積をa、前記セパレータの面積をb、前記セパレータの空孔率をcとしたとき、下記の式(I)に示す関係を満足するリチウムイオン二次電池。
0.57<b×c/a<0.60----(I) - 請求項1に記載のリチウムイオン二次電池において、前記電極群は円筒形を有し、前記セパレータの面積は、先巻き領域の面積及び後巻き領域の面積を含むリチウムイオン二次電池。
- 請求項1または2に記載のリチウムイオン二次電池において、前記セパレータは空孔率が43〜50であるリチウムイオン二次電池。
- 請求項1または2に記載のリチウムイオン二次電池において、前記セパレータは空孔率が45〜50であるリチウムイオン二次電池。
- 請求項1乃至4に記載のリチウムイオン二次電池において、前記セパレータは、厚さが18〜25μmであるリチウムイオン二次電池。
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