JP2012119294A - 凍結融解耐久性に優れた燃料電池用スタック - Google Patents
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Abstract
【解決手段】本発明は、膜−電極接合体と分離板との間に気体拡散層を含む燃料電池用スタックであって、前記気体拡散層を燃料電池セル内部の接触抵抗を低減して生成水の結氷を減少させる構造に形成し、気体拡散層の原反固有の高剛性方向と分離板の主流路方向が平行しないように裁断形成して、分離板の主流路を横切る気体拡散層の横方向の剛性を増加させることを特徴とする。
【選択図】図3
Description
燃料電池内の電気化学反応時に生成される水は、適切な量の存在下で、膜−電極接合体の加湿性を維持する好ましい役割をするが、過量の水が発生する場合、これを適切に除去しないと、高電流密度で「フラッディング(Flooding)」現象が発生し、このフラッディングされた水は、反応気体が効率的に燃料電池セル内に供給されることを妨げて電圧損失がさらに大きくなる。
したがって、水素燃料電池自動車を安定して駆動させるためには、このような凍結融解サイクル条件下で燃料電池用スタックの耐久性を向上させることが必須である。
以下に、燃料電池を構成する気体拡散層の機能をより詳細に説明する。
上記気体拡散層は、燃料電池のMEA内のアノード及びカソードの2つの触媒層の外表面に接着され、反応気体の水素及び空気(酸素)の供給、電気化学反応により生成された電子の移動、反応生成水を排出させて燃料電池セル内のフラッディング現象を最小化させるなどの様々な機能を有する。
現在、商業化された気体拡散層は、水銀圧入法(Mercury Intrusion)で測定する場合、通常、気孔大きさ1μm未満のミクロ気孔層(MPL:Micro−Porous Layer)と、1〜300μm大きさのマクロ気孔支持体(Macro−Porous SubstrateまたはBacking)との二重の層構造(Dual Layer Structure)で構成される(非特許文献7)。
一方、上記気体拡散層のマクロ気孔支持体は、通常、炭素繊維及びポリテトラフルオロエチレンまたはフッ素化エチレンプロピレン系の疏水性物質で構成されるが、大きく分けて、炭素繊維布(Cloth)、炭素繊維フェルト(Felt)、及び炭素繊維紙(Paper)などが用いられる(非特許文献8及び非特許文献9)。
また、上記気体拡散層は、厚さ、気体透過度(Gas Permeability)、圧縮度(Compressibility)、ミクロ気孔層とマクロ気孔支持体の疏水性(Hydrophobicity)の処理程度、炭素繊維の構造、気孔度/気孔分布、気孔ねじれ度(Tortuosity)、電気抵抗及び曲げ剛性(Bending Stiffness)など、複雑で様々な構造の差により燃料電池の性能に大きく影響を及ぼし、特に物質伝達領域で性能の差が大きいとされている(特許文献5、非特許文献10〜非特許文献12)。
また、既存の報告では、気体拡散層の剛性が燃料電池内で足りない場合、図1に示すように、燃料電池セルの締結時、気体拡散層106が分離板(SeparatorまたはBipolar Plate)200のチャネル(Flow Field Channel)202に侵入する現象(GDL Intrusion)が発生する(非特許文献13〜非特許文献15、特許文献6及び特許文献7)。
特に、セル内の接触抵抗が増加する場合、気体拡散層/高分子電解質の膜−電極接合体または気体拡散層/分離板の間の界面を適切に維持することができないため、不要な空間が生成されることがあるが、凍結融解の条件下で、このような空いた空間で燃料電池の生成水が凍結して氷を形成する恐れがある。
通常、燃料電池用分離板は、主流路(Major Flow Field)及び副流路(Minor Flow Field)で構成されるが、気体拡散層が主流路方向のチャネル側に侵入できないようにすることが必要であり、このようにするためには分離板の主流路方向と平行な長手(L:Length)方向と垂直に横切る幅(W:Width)方向のうち、特に幅方向に配列される気体拡散層の剛性を増加させることが重要である。しかし、図1に示すように、分離板の主流路の幅方向に剛性の低い気体拡散層が配列される場合、分離板の主流路チャネルへの気体拡散層の浸透現象は激しくなり、セル内の界面剥離が増加して氷点下の低温で氷が生成される空間が増加するため、燃料電池の凍結融解耐久性を低下させる問題がある。
本発明は、燃料電池の凍結融解サイクル条件下で、セル内の接触抵抗を最小にできる構造の気体拡散層を適用することにより、燃料電池セル内部の氷の生成を低減させるとともに凍結融解耐久性を増加させた燃料電池用スタックを提供する。
燃料電池内の接触抵抗を減少させるためには、気体拡散層の固有の異方性(Anisotropy)を利用することができる。
具体的には、燃料電池自動車に多く用いられる炭素繊維フェルトまたは炭素繊維紙を支持体とする気体拡散層は、通常の製造工程上、ライン方向(MD:Machine Direction)に炭素繊維がさらに多く配向されるため、ラインと直角な方向(CMD:Cross−Machine DirectionまたはTD:Transverse Direction)に比して曲げ剛性や引張強度(Tensile Stress)などの機械的物性が大きい。
本発明の燃料電池用スタックには、気体拡散層の原反固有の高剛性方向と分離板の主流路方向のなす角度が0°<θ≦90°で、さらに好ましくは25°<θ≦90°となるように裁断して製造される気体拡散層を用いる。
この時、燃料電池用スタックの凍結融解性を増加させるために、気体拡散層の裁断時、気体拡散層の原反固有の高剛性方向と分離板の主流路方向がなす角度を90°にして裁断することは一実施例であり、30°、45°、60°など多様な角度で裁断してもよい。
一方、上記気体拡散層のロール原反長手方向(高剛性方向)のテーバー曲げ剛性(Taber Bending Stiffness)は20〜150gf・cmであり、さらに好ましくは50〜100gf・cmである。その理由は20gf・cm未満であれば剛性が小さすぎて燃料電池自動車用気体拡散層として長期間使用することが困難であり、150gf・cmを超えると、気体拡散層が非常に固くなってロール状に巻回して保管しにくいため、量産性が低下するからである。
また、本発明によるスタックに装着される気体拡散層のマクロ気孔支持体は、炭素繊維フェルトまたは炭素繊維紙のうち何れか1つでまたは2つを混合して構成される。
すなわち、気体拡散層と分離板のリブ(Rib)またはランド(Land)及び高分子電解質の膜−電極接合体との接触抵抗を低減して接触抵抗の増加による燃料電池セルの性能低下が防止でき、気体拡散層/高分子電解質の膜−電極接合体または気体拡散層/分離板の間の界面を適切に維持して生成水が凍結する空間が生成されないため、凍結融解耐久性を向上させることができる。
また、(表1)に記載した通り、気体拡散層の曲げ剛性は、テーバー曲げ剛性測定器(Taber Industries Stiffness Tester:150−E V−5 Model、Taber Industries、USA)を用いて曲げ角度15°でMD及びCMDごとにそれぞれ測定した結果、気体拡散層のロール原反長手方向(高剛性方向)のテーバー曲げ剛性がさらに大きいことが分かった。
実施例
本発明の実施例では、気体拡散層の原反の裁断に当たり、原反の高剛性方向が分離板の主流路方向と垂直(裁断角度90°)になるように裁断し、これを高分子電解質膜、触媒層、締結機構などの様々な部品と共にスタックに組み立てた。
比較例
比較例として気体拡散層の原反は、原反の高剛性方向が分離板の主流路方向と平行(裁断角度0°)になるように裁断し、これを実施例と同様にスタックに適用した。
試験例
実施例及び比較例による気体拡散層の電気化学的性能評価を実施した。
具体的には、実施例及び比較例による気体拡散層を有する燃料電池用スタックの電気化学的性能は、燃料電池5セルを基準として電圧−電流密度分極(Potential−Current Density Polarization)を測定して比較し、電気化学的性能測定器は、既に商用化された装備(5kW Test Station Model、Won−A Tech Co.、Korea)を用いた。
*燃料電池セルの入口温度=65℃
*水素アノード/空気カソードの相対湿度(RH:Relative Humidity)=50%/50%
*水素アノード/空気カソードの化学量論比(S.R.:Stoichiometric Ratio)=1.5/2.0
また、実施例及び比較例によるスタックに適用した凍結融解サイクル条件は、5セルスタックを温度調節が可能な環境チャンバー(Environmental Chamber)に入れて−25℃〜15℃条件下で1000サイクルまで凍結融解を繰り返し、各サイクルごとにスタックの電気化学的性能、高周波数の抵抗(HFR:High Frequency Resistance)などを測定して比較し、この時、測定されたスタックの高周波数抵抗値はセル内の接触抵抗を示す因子であって、この値が大きいほどセル内の部品間界面が破断されて接触が不良になることを示す。
このような実施例及び比較例による気体拡散層を有する燃料電池用スタックに対して電気化学的性能評価を行った結果を図5〜図8に示す。
本発明の実施例による気体拡散層を適用したスタックと、比較例による従来の気体拡散層を適用したスタックに対する凍結融解1000サイクル終了後の電気化学的性能を比較した結果、図5に示すように、実施例及び比較例のスタック両方とも凍結融解1000サイクル後に電気化学的性能が減少したが、本発明の気体拡散層が適用されたスタックは、従来の気体拡散層が適用されたスタックに比して凍結融解0サイクル及び1000サイクル後のスタックが両方とも優れた電気化学的性能を示し、かつ、性能減少速度もさらに低いことが分かった。
しかし、本発明のスタックに対する高周波数抵抗値は、従来のスタックに比して凍結融解0サイクル及び1000サイクル後の値が両方とも低いことが分かり、これは従来のスタックに比して本発明のスタックセル内の部品間の接触状態が良好であるため、氷点下の低温で氷が部品界面の間に生成される確率が少なく、凍結融解によるセル破損が少ないことを意味する。
また、図8の(b)に示すように、電流密度が1400mA/cm2で増加する場合、高周波数抵抗値の増加速度は2つのスタックが両方とも増加し、従来のスタックの高周波数抵抗値は約50μΩcm2/cycleの速度で増加したが、本発明によるスタックの高周波数抵抗値は約38μΩcm2/cycleの速度で増加して、高電流密度で相対的に本発明によるスタックのセル性能がさらに緩やかに増加することが分かった。
106 気体拡散層
200 分離板
202 分離板チャネル
204 分離板ランド
Claims (6)
- 膜−電極接合体と分離板との間に気体拡散層を含む燃料電池用スタックであって、
前記気体拡散層を燃料電池セル内部の接触抵抗を低減して生成水の結氷を減少させる構造に形成し、気体拡散層の原反固有の高剛性方向と分離板の主流路方向が平行しないように裁断形成して、分離板の主流路を横切る気体拡散層の横方向の剛性を増加させることを特徴とする凍結融解耐久性に優れた燃料電池用スタック。 - 前記気体拡散層は、気体拡散層の原反固有の高剛性方向と分離板の主流路方向がなす角度が0°<θ≦90°となるように裁断して製造されることを特徴とする請求項1に記載の凍結融解耐久性に優れた燃料電池用スタック。
- 前記気体拡散層は気体拡散層の原反固有の高剛性方向と分離板の主流路方向がなす角度が25°<θ≦90°となるように裁断して製造される気体拡散層を適用することを特徴とする請求項1に記載の凍結融解耐久性に優れた燃料電池用スタック。
- 前記気体拡散層は、気体拡散層のロール原反長手方向(高剛性方向)のテーバー曲げ剛性(Taber Bending Stiffness)が20〜150gf・cmであることを特徴とする請求項1に記載の凍結融解耐久性に優れた燃料電池用スタック。
- 前記気体拡散層は、気体拡散層のロール原反長手方向(高剛性方向)のテーバー曲げ剛性(Taber Bending Stiffness)が50〜100gf・cmであることを特徴とする請求項1に記載の凍結融解耐久性に優れた燃料電池用スタック。
- 前記気体拡散層は、膜−電極接合体の各電極外表面に接合されるミクロ気孔層と、分離板の流路に接するマクロ気孔支持体と、で構成され、マクロ気孔支持体は、炭素繊維フェルトまたは炭素繊維紙のうち何れか1つでまたは2つを混合して構成されることを特徴とする請求項1に記載の凍結融解耐久性に優れた燃料電池用スタック。
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