JP2012028187A - 発電要素および二次電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】本発明の発電要素は、蛇腹折りにより折り目に形成された折曲部を複数有するセパレータと、前記セパレータの各谷溝に配置され、かつ、前記セパレータを介して交互に配置された正極シートおよび負極シートとを備え、正極シートは、正極集電体と、正極集電体の両面上に設けられた正極活物質層とを備え、負極シートは、負極集電体と、負極集電体の両面上に設けられた負極活物質層とを備え、正極集電体および負極集電体は、接続部と、正極集電体または負極集電体の表面に正極活物質層または負極活物質層が設けられていない活物質未塗工部とを有し、活物質未塗工部は、正極シートもしくは負極シートの、折曲部に内包される端部および隣り合う2つの折曲部間に挟まれた端部のうち少なくとも一方に設けられたことを特徴とする。
【選択図】図9
Description
二次電池の電池形態は、電極シートを渦巻状の状態でケースに収容した捲回構造を有するものと、方形状の電極シートを複数枚積層したスタック構造を有するものとに大別される。
一般的に、スタック構造を有する二次電池の発電要素は、正極シート、セパレータ、負極シートがこの順で積層されており、正極シートおよび負極シートは、それぞれ、正極接続端子および負極接続端子に接合されている。また、正極シートおよび負極シートは、金属箔などの両面に電極活物質層が形成されたものが用いられている。
正極シートおよび負極シートは、1枚の長尺の金属箔に電極活物質層を、金属箔と正極接続端子または負極接続端子を接続する部分を残して、それ以外の部分全面に塗工されたものを適宜必要な幅でカットして作成されている(例えば、特許文献1参照)。
本発明は、このような事情に鑑みてなされたものであり、正極シートと負極シートとの間に短絡電流が流れることを抑制することができ、電気的特性が安定した発電要素を提供する。
本発明によれば、正極シートおよび負極シートのうち少なくとも一方は、正極集電体または負極集電体(以下、電極集電体ともいう)の表面に正極活物質層または負極活物質層(以下、電極活物質層ともいう)が形成されていない活物質未塗工部を有し、活物質未塗工部は、正極シートもしくは負極シートの前記折曲部に内包される端部、または正極シートもしくは負極シートの、隣り合う2つの前記折曲部間に挟まれた端部に設けられる。このため、活物質未塗工部を設けた電極シートは、製造工程における様々な応力がかかったとしても、端部において電極活物質層が剥離・脱落することを防止することができる。
活物質未塗工部を有しておらず、かつ、折曲部が電極シート端部を覆って存在する場合には、電極活物質層から生じた活物質の微小破片が電極シート端部からセパレータの外部に排出されにくく、微小破片が行き場を失い、電極活物質層とセパレータの間に入り込み留まるなどして微小短絡電流が流れる原因となっていた。しかし、この活物質未塗工部を設けた電極シートであれば、電極シートの端部がセパレータの折曲部により覆われていたとしても、この微小破片に対して電極シートとセパレータの間に形成された空間が緩衝領域として作用できるため、活物質の微小破片が電極シートとセパレータとの間に入り込み留まることを抑制し、活物質の微小破片がセパレータを傷つけることにより発生する微少短絡電流を抑制することができる。
前記負極集電体は、負極接続端子と接続するための接続部と、前記負極集電体の表面に前記負極活物質層が設けられていない活物質未塗工部と、を有し、前記活物質未塗工部は、前記正極シートもしくは前記負極シートの、前記折曲部に内包される端部および隣り合う2つの前記折曲部間に挟まれた端部のうち少なくとも一方に設けられたことを特徴とする。
このような構成によれば、セパレータと電極シートとの間に空間を形成することができ、電極活物質層から生じた活物質の微小破片がセパレータと電極シートとの間に入り込み、セパレータを傷つけることを抑制することができる。
さらに、セパレータを挟んで対向する2つの電極シートの対向する端部の少なくとも一方に未塗工部が形成される。
このような構成によれば、セパレータと電極シートとの間に空間を形成することができ、該空間が緩衝領域としての作用を有することができ、セパレータを傷つけることを抑制することができる。
本発明の発電要素において、前記活物質未塗工部は、前記正極集電体または前記負極集電体の端と、前記正極活物質層または前記負極活物質層の端との間隔が0.2mm以上3mm以下となるように設けられることが好ましい。
このような構成によれば、電極活物質層から生じた活物質の微小破片がたまることができる十分な空間を電極集電体とセパレータとの間に設けることができる。
このような構成によれば、正極シートまたは負極シートの両端部において電極活物質層が剥離・脱落することを防止することができる。
本発明の発電要素において、前記複数の折曲部は、折り目が実質的に平行になるように形成され、前記正極シートおよび前記負極シートの長さは、セパレータの折り返し方向において実質的に同じであることが好ましい。
このような構成によれば、セパレータの折り返し方向の両端に整列具を押し当てることにより正極シートおよび負極シートを容易に整列させることができ、位置合わせが容易になる。
このような構成によれば、前記活物質未塗工部が設けられた電極シートを容易に形成することができる。
また、本発明は、本発明の発電要素と、ケースと、正極接続端子と、負極接続端子と、有機電解液とを備え、前記正極集電体および前記負極集電体は前記接続部で、それぞれ前記正極接続端子および前記負極接続端子と接合していることを特徴とする二次電池も提供する。
本発明の二次電池によれば、微少短絡電流の発生を抑制することができ、サイクル寿命をより長くすることができる。
本実施形態の発電要素12は、蛇腹折りにより折り目に形成された複数の折曲部30を有するセパレータ24と、セパレータ24の各谷溝に配置され、かつ、セパレータ24を介して交互に配置されたそれぞれ少なくとも1枚以上の正極シート21および負極シート22とを備え、正極シート21は、正極集電体27と、正極集電体27の両面上にそれぞれ設けられた正極活物質層25とを備え、負極シート22は、負極集電体28と、負極集電体28の両面上にそれぞれ設けられた負極活物質層26とを備え、正極集電体27および負極集電体28は、それぞれ正極接続端子3および負極接続端子4に接合するための接続部23と、正極集電体27または負極集電体28の表面に正極活物質層25または負極活物質層26が設けられていない活物質未塗工部29とを有し、活物質未塗工部29は、正極シート21もしくは負極シート22の折曲部30に内包される端部、または正極シート21もしくは負極シート22の、隣り合う2つの折曲部30間に挟まれた端部に設けられたことを特徴とする。
以下、本実施形態の発電要素および二次電池について説明する。
本実施形態の二次電池20は、非水電解液を電解液とする二次電池であり、例えば、リチウムイオン二次電池である。また、非水電解液は、たとえば、有機電解液である。
発電要素12は、ケース1内部に充填された有機電解液と共に電池反応をする。この電池反応により二次電池20は、放電、充電をすることができる。発電要素12は、蛇腹折りされたセパレータ24と、セパレータ24の各谷溝に配置され、かつ、セパレータ24を介して交互に配置された正極シート21および負極シート22とを備える。
発電要素12は、例えば、図4の説明図に示したような構造を有することができる。
セパレータ24は、シート状であり、正極シート21と負極シート22との間に配置される。また、セパレータ24は、谷折りと山折りを交互に繰り返した蛇腹折りにより折り目に形成された複数の折曲部30を有する。また、セパレータ24は、図8に示すように一枚の方形のシートを蛇腹折りすることにより形成することができる。また、複数の折曲部30は、折り目が実質的に平行になるように形成することができる。
また、セパレータ24は、2つの折曲部30の間のセパレータ24の部分である分離部31を有する。分離部31は、正極シート21と負極シート22との間に設けられ、正極シート21および負極シート22と実質的に平行に配置することができる。また、複数の折曲部30は、折り目が実質的に平行になるように形成されている場合、分離部31のセパレータの折り返し方向の長さは実質的に同じであってもよい。なお、折り返し方向とは、セパレータ24を折り返した方向であり、折曲部30が形成された折り目に実質的に垂直な方向で前記セパレータの分離部31と実質的に平行な方向である。
セパレータ24の各谷溝には、正極シート21または負極シート22が配置され、前記分離部31の両側には、正極シート21および負極シート22がそれぞれ配置される。
セパレータ24は、正極シート21と負極シート22との間に短絡電流が流れることを防止することができ、電解質が透過可能なものであれば特に限定されないが、例えばポリオレフィンの微多孔性フィルムとすることができる。
正極シート21は、正極集電体27と正極集電体27の両面上にそれぞれ設けられた正極活物質層25と備える。正極シート21は、例えば、図5(a)(b)のように形成することができ、方形の正極集電体27の両面に正極活物質層25を形成することにより形成することができる。そして、正極シート21は、正極接続端子3に接続するための接続部23を有することができ、図5(a)の接続部23は、正極シート21の端部の正極集電体27の両面上に正極活物質層25を形成しないことで設けることができる。また、正極集電体の1つの端部に耳部を形成し、該耳部に正極活物質層を形成しないことで接続部を設けることもできる。この接続部23は、折曲部30のセパレータの折り目と平行な方向の正極シート21の一方の端部に形成することができる。
正極活物質層25は、正極活物質に導電剤、結着剤などを添加し、塗布法などにより正極集電体27の上に形成することができる。正極活物質は、例えば、リチウム二次電池の場合、LiCoO2、LiNiO2、LiMn2O4またはLiFePO4である。
負極活物質層26は、負極活物質に導電剤、結着剤などを添加し、塗布法などにより負極集電体28の上に形成することができる。負極活物質は、例えば、リチウム二次電池の場合、グラファイト、部分黒鉛化した炭素、LiTiO4、Sn合金等である。
負極シート22の負極容量は、正極シート21の正極容量よりも大きくすることが好ましい。このことにより、負極におけるリチウム金属の析出を防止することができる。
また、正極容量および負極容量は、リチウム金属の析出等を考慮し容量比等を適切に設定することができる。
正極シート21に活物質未塗工部29を設ける場合、活物質未塗工部29は、正極集電体27の接続部23の設けられた端部以外の正極集電体27の端部近傍に正極活物質層25が存在しない部分を作ればよい。活物質未塗工部29は、正極集電体27の両面に設けられていてもよく、正極集電体27の片面にのみに設けられていてもよい。正極集電体27の両面に活物質未塗工部29を設ける場合は、活物質未塗工部29のセパレータ24の折り返し方向における幅は、正極集電体27の両面において同じであっても異なっていてもよい。
負極シート22に活物質未塗工部29を設ける場合、活物質未塗工部29は、負極集電体28の接続部23の設けられた端部以外の負極集電体28の端部近傍に負極活物質層25が存在しない部分を作ればよい。活物質未塗工部29は、負極集電体28の両面に設けられていてもよく、負極集電体28の片面にのみに設けられていてもよい。負極集電体28の両面に活物質未塗工部29を設ける場合は、活物質未塗工部29のセパレータの折り返し方向における幅は、負極集電体28の両面において同じであっても異なっていてもよい。
さらに、正極活物質層25と負極活物質層26のセパレータ24の折り返し方向における幅は、どちらも同じであってもよいし、異なっていてもよい。
負極シート22が活物質未塗工部29を有する場合、活物質未塗工部29は、負極シート22の両側のセパレータ24の間の折り目に形成された折曲部30に近接する端部に設けられる。
正極活物質層25および負極活物質層26が、正負極集電体全面に設けられている場合には、製造工程などにおいて端部が剥離・脱離しやすい。このため、正極シート21の端部または負極シート22の端部に活物質未塗工部29を形成することにより、正極集電体27から正極活物質層25の一部が脱離する確率、または負極集電体28から負極活物質層26の一部が脱離する確率を低くすることができる。このことにより、正極活物質層25または負極活物質層26が脱離することにより生じる微小破片32がセパレータ24と正極シート21または負極シート22との間に挟まれセパレータ24を傷つけることにより生じる正極シート21と負極シート22との間の微少短絡電流の発生確率を低くすることができる。
さらに、折曲部30に近接する空間を形成することができることにより、この空間を電解液の補液作用を有する電解液溜まりとすることができ、電解液の枯渇防止作用も有すると考えられる。
また、図10のように電極シートの隣り合う2つの折曲部30間に挟まれている端部に活物質未塗工部29を設けると、電極活物質層の一部が脱離することにより生じる微小破片32が電極活物質層端部に溜まったとしても、活物質未塗工部29の電極集電体とセパレータ24との間に形成された空間H(点線で囲んだ範囲)があるためセパレータ24が空間H側に逃げることができ、セパレータ24が電極活物質層から圧接されることを防ぐことができる。
なお、図11のように活物質未塗工部29を設けない場合、電極シートとセパレータ24の間に空間ができない。そのため、微小破片32が発生すると、微小破片32は電極シートとセパレータ24との間に溜まり留まることになる。この微小破片32が電極シートとセパレータ24との間に挟まれた状態でセパレータ24と電極シートとが圧接すると、微小破片32がセパレータ24を傷つけまたは貫通しセパレータ24の内部に入り込むことがある。このようなセパレータ24の内部に入り込んだ微小破片32を介して隣り合う正極シート21と負極シート22との間に微少短絡電流が流れることがある。
色々な例示を行ったが、活物質未塗工部29については正極シート21または負極シート22のセパレータ24をはさんで対向する面の向かい合う端部の少なくとも一方に設けられていればよい。
幅を0.2mm以上とする構成にすれば、製造工程中の応力等が活物質層端部に影響することが防止でき、0.5mm以上とすることで活物質未塗工部の電極集電体とセパレータとの間に活物質の微小破片や電解液を溜めることができる十分な空間を形成することができる。特に電解液を溜めておく観点からは、1mm以上とすることが好ましい。
また、幅を上記上限値以下とすることで、電池容量の減少を抑制することが可能となる。
また、電極シートを整列させるために用いる整列具は、正極シート21と負極シート22の電極シートをこの方向の両端の一部に当接するものがよいが、この方向の両端の全部に当接するものでもよい。
これらの正極活物質層25または負極活物質層26は、長尺の金属箔上に1つの電極シートに対応する電極活物質層が方形状に形成されてもよい。
なお、従来スタック方式の(リチウムイオン2次)電池の電極シートは、長い金属箔に電極活物質層を連続塗工した長尺電極箔を切断して作成しており、電極活物質層と電極集電体の切断方向に垂直な方向の幅は等しくなっていた。このため切断時や整列時に電極シート端部に衝撃が加わるため、電極活物質層の脱離が起こりやすくなっていた。
有機電解液は、発電要素12を浸漬させ、電解質が有機溶媒に溶解したものであれば特に限定されないが、例えば電解質としてのLiCF3SO3、LiAsF6、LiClO4、LiBF4、LiPF6、LiBOB等のリチウム塩溶質を有機溶媒に溶解した溶液である。また、必要に応じてVC(ビニレンカーボネート)等の添加剤を配合してもよい。
ケース1は、内部に発電要素12、正極接続端子3、負極接続端子4および有機電解液を収容するケースであり、蓋部材2と接合すれば特に限定されない。
ケース1の材料は、内部に発電要素12、正極接続端子3、負極接続端子4および有機電解液を収容しても大きく変形しない材料であれば特に限定されないが、例えば、アルミニウム、アルミニウム合金、鉄、鉄合金、ステンレス等の金属材料、該金属材料にニッケル、スズ、クロム、亜鉛等をメッキしたものや、硬質プラスチックなどである。
蓋部材2は、ケース1と電解液が漏れないように接合すれば特に限定されない。
蓋部材2とケース1とを接合する方法は、特に限定されないが、例えばレーザ溶接、抵抗溶接、超音波溶接、接着剤などによる接合である。
蓋部材2の材料は、蓋部材2とケース1とを接合しても大きく変形しない材料であれば特に限定されないが、例えば、アルミニウム、アルミニウム合金、鉄、鉄合金、ステンレス等の金属材料、該金属材料にニッケル、スズ、クロム、亜鉛等をメッキしたものや、硬質プラスチックなどケースと同様の材料が挙げられる。
正極接続端子3および負極接続端子4は、それぞれ正極集電体27の接続部23および負極集電体28の接続部23に接合する。また、正極接続端子3および負極接続端子4は、それぞれ異なる外部接続端子に電気的に接合することができる。このことにより、正極接続端子3、負極接続端子4を介して、二次電池21の充放電を行うことができる。
正極接続端子3、負極接続端子4の材料は特に限定されないが、例えば、正極接続端子3は、例えばアルミニウムとすることができ、負極接続端子4は、例えば銅とすることができる。
外部接続端子8は、蓋部材2の上部に設けることができ、正極外部接続端子および負極外部接続端子を含む。正極外部接続端子は、蓋部材2を貫通する正極接続端子3と接合することができ、負極外部接続端子は、蓋部材2を貫通する負極接続端子4と接合することができる。また、外部接続端子8と蓋部材2との間、正極接続端子3と蓋部材2との間、負極接続端子4と蓋部材2との間に絶縁部材を設けることができる。このことによりリーク電流を抑制することができる。また、外部接続端子8にねじ部材6を接合することができる。このことにより外部接続端子8と外部配線とをねじ部材6により接続することができる。
活物質未塗工部29を形成した電極シート(正極シート21または負極シート22)を用いた3つのリチウム二次電池(実施例)、および活物質未塗工部29を形成していない電極シートを用いた1つのリチウム二次電池(比較例)を作製し、電気的特性の測定を行った。
正極シート21および負極シート22には、セパレータ折り返し方向の端からの長さがそれぞれ表1に示すような長さを有する活物質未塗工部29をセパレータ折り返し方向の端部(図5、6の一方の長辺を含む端部)の両側に形成した。
実施例1のリチウム二次電池を100個作製し調べた結果、電気的特性に異常は発生しなかった。実施例1の電池を分解して検査したところ、正極活物質層25のはがれはみられなかったが、負極活物質層26は長辺を含む端部に所々はがれがみられた。この理由を考察するに、実施例1の発電要素12は負極活物質層26が長辺を含む端部まで形成されているものの、セパレータを介して対面している正極シート21の端部に活物質未塗工部29が設けられているため、正極シート21の端部には、集電体とセパレータ24の間に空間ができており、負極シートの活物質層が崩れて破砕粉(微小破片)が発生したときに、この空間が緩衝領域として作用し、破砕粉によりセパレータ24が負極側から正極側に押されたとしても正極側から押されることがないため、破砕粉によりセパレータが圧接されることを防止する作用を有していると考えられる。このため、負極活物質層26の端部のはがれによる活物質の破砕粉が発生したとしても、発電要素12の固定時や充放電時に、セパレータ24に破砕粉が圧接されてしまうことが防止され、セパレータ24での微小短絡を防止することができたと考えられる。
実施例3についても実施例1,2と同様な理由により同様な効果が期待することができる。
Claims (8)
- 蛇腹折りにより形成された折り目を含む折曲部を複数有するセパレータと、前記セパレータの各谷溝に配置され、かつ、前記セパレータを介して交互に配置されたそれぞれ少なくとも1枚以上の正極シートおよび負極シートとを備え、
前記正極シートは、正極集電体と、前記正極集電体の両面上にそれぞれ設けられた正極活物質層とを備え、
前記負極シートは、負極集電体と、前記負極集電体の両面上にそれぞれ設けられた負極活物質層とを備え、
前記正極集電体は、正極接続端子と接続するための接続部と、前記正極集電体の表面に前記正極活物質層が設けられていない活物質未塗工部と、を有し、
前記負極集電体は、負極接続端子と接続するための接続部と、前記負極集電体の表面に前記負極活物質層が設けられていない活物質未塗工部と、を有し、
前記活物質未塗工部は、前記正極シートもしくは前記負極シートの、前記折曲部に内包される端部および隣り合う2つの前記折曲部間に挟まれた端部のうち少なくとも一方に設けられたことを特徴とする発電要素。 - 前記活物質未塗工部は、前記セパレータを挟んで対向する前記正極シートの面と前記負極シートの面のうち、少なくとも一方の面に設けられた請求項1に記載の発電要素。
- 前記活物質未塗工部は、前記セパレータを挟んで対向する2つの電極シートの対向する端部の少なくとも一方に未塗工部が形成された請求項1または2に記載の発電要素。
- 前記活物質未塗工部は、前記正極集電体または前記負極集電体の端と、前記正極活物質層または前記負極活物質層の端との間隔が0.2mm以上3mm以下となるように設けられた請求項1〜3のいずれか1つに記載の発電要素。
- 前記正極シートおよび前記負極シートは、方形状であり、
前記活物質未塗工部は、前記正極シートまたは前記負極シートの、前記折曲部に内包される端部と隣り合う2つの前記折曲部間に挟まれた端部との両方に設けられた請求項1〜4のいずれか1つに記載の発電要素。 - 前記複数の折曲部は、折り目が実質的に平行になるように形成され、
前記正極シートおよび前記負極シートの長さは、セパレータの折り返し方向において実質的に同じである請求項1〜5のいずれか1つに記載の発電要素。 - 前記正極シートおよび前記負極シートのうち少なくとも一方は、グラビア印刷、オフセット印刷またはスクリーン印刷により前記正極活物質層または前記負極活物質層が形成された長尺の金属箔を切断することにより形成された請求項1〜6のいずれか1つに記載の発電要素。
- 請求項1〜7のいずれか1つに記載の発電要素と、ケースと、正極接続端子と、負極接続端子と、有機電解液とを備え、
前記正極集電体は前記接続部で前記正極接続端子に接合し、前記負極集電体は前記接続部で前記負極接続端子に接合していることを特徴とする二次電池。
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