JP2011503615A - 原子炉のための安定始動システム - Google Patents

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Abstract

原子炉モジュールは、冷却材を収容する原子炉容器と、前記冷却材に浸漬された炉心と、前記冷却材から熱を除去するように構成された熱交換器とを含む。前記原子炉モジュールは、さらに、始動運転中及び炉心が臨界になる前に前記冷却材に熱を加えるべく構成された1つ以上の加熱器を含む。
【選択図】図2

Description

受動的な運転システムで設計された原子炉では、物理学の法則は、正常運転の間又は緊急状態においても、オペレータの介入や管理なしに、少なくともある予め決められた期間、原子炉の安全な運転が維持されることを保証するために用いることができる。アイダホ国立工学・環境研究所、NEXANT及びオレゴン州立大学核工学部の支援を得て行われた多用途小型軽水炉プロジェクト(Multi-Application Small Light Water Reactor project)は、安全で経済的な自然軽水炉を開発しようとした。図1は、このプロジェクトの成果である原子炉構造5を示す。
原子炉構造5は、原子炉容器2によって取り囲まれた炉心6を含む。原子炉容器2内の水10は、炉心6を取り囲む。炉心6は、該炉心の側方を取り囲む炉心隔壁22内に置かれている。核分裂現象の結果として水10が炉心6によって熱せられると、水10は、炉心隔壁22から案内され、また立ち上がり部(riser)24から外へ案内される。これは、一層より多くの水10を炉心隔壁22に引き入れる炉心6によって、さらなる水10が炉心隔壁22に引き入れられ、次々に熱せられる結果を生じる。立ち上がり部24から出てくる水10は、冷却され、アニュラス部23に向けられ、次に自然循環によって原子炉容器2の底に戻る。水10の加熱に伴って、加圧水蒸気11が原子炉容器2内に発生する。
熱交換器35は、タービン32と発電機34とで電気を発生するために、二次冷却系統30で給水及び水蒸気を循環させる。前記給水は、熱交換器35を通り、過熱水蒸気になる。二次冷却系統30は、復水器36及び給水ポンプ38を含む。
二次冷却系統30の前記水蒸気及び給水は、それらが原子炉容器2中の水10と混合しあるいは直接的に接触しないように、水10から相互に分離される。
原子炉容器2は原子炉格納容器4によって取り囲まれている。原子炉格納容器4は、プールの水16中に配置されている。前記プールの水16及び原子炉格納容器4は、原子炉ベイ(bay)7内で地面9下にある。原子炉格納容器4は、原子炉容器2からの水又は水蒸気が前記プールの水16又は周辺環境に漏れることを許さないように構成されている。緊急事態では、水蒸気11は、水蒸気弁8を通して原子炉容器2から原子炉格納容器4の上半部分14に放出され、また水10は、圧力抑制プール12内に配置された浸漬排出弁18を通して放出されるように、勢いよく流れ出る。圧力抑制プール12はサブクール水を含む。
自然循環原子力原子炉の核物理学及び熱水力学は緊密に結合されている。炉心6は、前記循環路の流れを推進するに必要な浮力を生成する熱を発生させる。原子炉容器2内を流れる水は、前記炉心の冷却材と、炉心6内の核分裂過程で生成される中性子の速度を低下させる流体減速材との両方として機能する。前記流体の減速材温度は、炉心6中で熱を発生させる原子核分裂過程に強く影響する。逆に、前記流体の減速材温度は、炉心出力と流体の流速とによって制御される。
前記流体を加熱する炉心臨界を達成すべく制御棒が引き抜かれると、核物理学と熱水力学との間の緊密な結合は、自然循環原子炉の始動を潜在的に不安定にする。
本発明はこれらのおよび他の問題に対処する。
安定の始動システムは、ここでは、原子炉容器と、該原子炉容器から熱を除去すべく構成された熱吸収源とを含むように、開示されている。前記安定始動システムは、さらに、前記炉心の初期化に先立って、前記原子炉容器に熱を付加するように構成された電熱器を含む。
原子炉モジュールは、ここでは、冷却材を収容する原子炉容器と、前記冷却材に浸漬された炉心と、前記冷却材から熱を除去するように構成された熱交換器とを含むように、開示されている。前記原子炉モジュールは、さらに、始動運転中及び前記炉心が臨界になるに先立って、前記冷却材に熱を付加するように構成された1つ以上の加熱器を含む。
原子炉のための始動方法がここに開示されており、前記方法は、一次冷却材の温度を上げるために加熱装置を作動させることを含む。前記方法は、また、熱を前記一次冷却材から取り除くことを含み、液体比重差で炉心を通る前記一次冷却材の自然循環を引き起こす。前記方法は、さらに、前記加熱暖房装置の使用を止め、臨界を達成するために前記炉心を初期化することを含む。
従来技術で知られている原子力発電システムを示す。 安定始動システムを含む新規な電力モジュール組立体を示す。 第1の出力過渡変動例のための運転条件の変化率を示す。 第1の出力過渡変動例のための運転条件の変化率を示す。 第2の出力過渡変動例のための運転条件の変化率を示す。 第2の出力過渡変動例のための運転条件の変化率を示す。 第3の出力過渡変動例のための運転条件の変化率を示す。 第3の出力過渡変動例のための運転条件の変化率を示す。 安定始動システムのさらなる実施例を示す。 安定の始動システムのさらなる他の実施例を示す。 安定始動システムの動作方法を示す。
自然循環に頼っているものを含む受動的な原子炉装置は、原子炉の寿命の間に修理や継続的な保守を必要とする従来の装置に比較して、機械的可動装置、モータ、ポンプ及び接続部の数が少ない。燃料が交換されるかあるいは原子炉寿命の中間点にあるときの原子炉の保守についての特定のレベルは、許容できる。しかしながら、保守期間の数を減らすか、無くすことにより、原子炉は、より長い期間の稼動が可能になり、従って、効率を上げ、それが生み出すエネルギーのコストを効果的に下げることができる。
図2は安定始動システム20を含む新規な電力モジュール組立体25を示す。安定始動システム20は、初期の流体流量を提供し、電力モジュール組立体25のための運転温度及び圧力状態を設定するために、熱を発生することができる。一実施例では、前記運転温度は、摂氏約289度である。電力モジュール組立体25は、その炉心6の通常の冷却を自然循環に依存することができる。電力モジュール組立体25内の冷却材45の自然循環は、運転中、該冷却材が同時的に炉心6によって熱せられまた熱吸収源26によって冷却されるとき、冷却材45の温度差によって起こる。一実施例では、熱吸収源26は、熱交換器から成る。
オレゴン州立大学で行われた実験は、自然循環原子炉の始動が、臨界状態(critical conditions)の間に、冷水の大きなスラッグ(slug)が炉心6に入る原因になることを証明した。炉心6から制御棒が最初に取り除かれるとき、流体の減速材又は冷却材45の急速な温度降下は、炉心出力の急速な増加又は出力暴走を結果として生じることがある。出力暴走が大き過ぎると、制御棒は、降下されるかもしれず、炉心6で生成される熱量を減少させる。制御棒の周期的な除去及び挿入は、複雑さ及び運転温度に達するために必要とされている時間を増やし、最終的に、電力モジュール組立体25の運転中の追加の監視と同様に、より長い始動期間をもたらす。
前記制御棒が制御された方法で上昇されると、前記冷却材スラッグの影響が最小化されるように、冷却材45の温度はゆっくり上がるようになる。しかし、この工程は、原子炉冷却材45が運転温度に達するために1週間以上かかることがある。さらに、核分裂率又は冷却材45の化学作用の差のために、前記引き抜き速度は、炉心6の燃料の経年及び状態に従って変わる。
電力モジュール組立体25の始動前では、炉心6は、制御棒を挿入した状態の原子炉冷態停止状態(cold shutdown condition)にある。加圧システム55は、電力モジュール組立体25の上部ヘッド空間65で流体の局所沸騰を促進することによってシステム圧力を増大させるために、設けられている。増大したシステム圧力は、炉心6を通って流れている冷却材45がその流路中でバルク沸騰のない運転温度に達することを可能にする。加圧システム55は1つ以上の加熱器及びスプレーを含むことができる。前記加熱器は、蒸気の発生を促進するために、水などの流体で覆われる。一実施例では、加圧システム55はスプレーを含まない。原子炉装置のより低い運転圧力及び原子炉容器2のより高い圧力限度は、電力モジュール組立体25がスプレーなしで圧力水準を調節することを可能にする。
安定始動システム20は、冷却材45にエネルギーを与える、すなわち熱を加えるように作動する。一実施例では、冷却材45は水から成る。立ち上がり部24を通って上方へ流れる冷却材45は安定始動システム20によって暖められる。一つ以上の熱吸収源26が冷却材45から熱を取り除くために設定されている。安定始動システム20を一つ以上の熱吸収源26よりも下の高さ位置に置くことにより、炉心隔壁22及び立ち上がり部24を通って暖かな冷却材Tを上昇させる浮力が作られる。一つ以上の熱吸収源26を通って流れる冷却材45は暖かな冷却材Tに比べて相対的に冷たい。冷たい冷却材Tは、アニュラス部23を下って原子炉容器2の下部プレナム28内に流れる。これは、立ち上がり部24内の暖かな冷却材Tと、アニュラス部23の冷たい冷却材Tとの密度差を作り出し、さらに炉心6を通る流体の流れ40を作り出す。熱吸収源26による熱除去率に対する安定始動システム20による熱付加率は、電力モジュール組立体25の始動の間、炉心6中で冷却材の温度を調節するために使われる。
安定始動システム20は、制御棒を引き抜かずに炉心6を通る流量を生成するように構成することができ、これにより、原子炉始動の間の原子炉暴走を避けることができる。安定始動システム20は、炉心の初期化又は始動の間、炉心6の動作をシミュレーションする。しかしながら、安定始動システム20は、冷たい冷却材スラッグを炉心6に導入しない。安定始動システム20は、原子炉始動のための圧力制御を提供すべく、例えば加圧器システム55中に、主要な流路40から分離された一組の加熱器を含むことができる。前記始動システムの構成によっては、前記加熱器は、冷却材温度を上げるように作用することができる。安定始動システム20は、立ち上がり部24又は炉心隔壁22に置かれた、また熱吸収源26よりも下の種々の高さ位置に置かれた複数組の加熱器を含むことができる。熱吸収源26は、立ち上がり部24の領域外又は炉心隔壁22の領域外に配置することができる。高さの差LTHに加えて、安定始動システム20と熱吸収源26とによって作り出された密度差は、炉心6を通る自然な循環流40を推進する浮力を提供する。
始動中の冷水注入過度現象の評価
図2の安定始動システム20は、原子炉一次冷却系中の自然循環の開始のために加熱出力を提供する。電力モジュール組立体6の冷却材入口の温度の瞬時の変化の影響は、種々の始動出力領域に及ぶ。1%出力と20%出力との間の範囲を分析して、複数のシミュレーションのためのデータが下表に挙げられている。
Figure 2011503615
エネルギー保存の方程式及び運動量積分方程式(integrated momentum equation)は、達成できる流速及び加熱速度を決定するために使うことができる。初期の状態は、炉心6が定常状態又は臨界運転状態にあるように、選ぶことができる。6つのグループの遅発中性子処理は、核分裂性同位体235Uのためにだけのデータと仮定して、ここに説明されたシミュレーションに用いられた。反応度係数の値は、標準の軽水炉燃料を代表するように選ぶことができる。
始動流速の推定
自然の循環流量の変化は、遅い時間的尺度で起こり得る。したがって、ループ軸に沿って運動量積分方程式の定常解がこの解析に適当である。それは、基本的に加熱/放射能冷却のループの中の密度変動による摩擦力と浮力との間の平衡を提供する。炉心中に結果として生じる流体の速度は、次式に表現することができる。
Figure 2011503615
ここで、
uco 炉心6内の冷却材速度
β 冷却材45の熱膨脹係数
qin 加熱速度
Lth 加熱器と冷却器との間の中心距離
g 重力定数
ρ 液体比重
ac 炉心中の液体の流れ領域
Cp 流体の熱容量
Rf 無次元ループ抵抗
表2は、加熱出力の関数として質量流量及び冷却材速度の結果として生じる数の例を示す。
Figure 2011503615
図3A及び3Bは、1%出力過渡変動の最初の例の運転条件の増減率を示す。図4A及び4Bは、10%出力過渡変動の第2の例の運転条件の増減率を示す。図5A及び5Bは、20%の出力過渡変動の第3の例の運転条件の増減率を示す。
図3−5の異なる出力過渡変動に関し、原子炉の出力密度Pと反応度Rの曲線は図3A、4A及び5Aに示されており、減速材温度TM、入口温度TI及び燃料温度TFの曲線は図3B、4B及び5Bに示されている。
表3は、安定始動システムでの加熱による変遷を24時間に渡って示す。安定始動システム20は、原子炉始動時間を従来の1週間よりも減らすことができ、制御棒は1日以下で炉心から制御可能に取り除かれる。
Figure 2011503615
図3−5に示されたシミュレーション例は、炉心6に導入された冷水スラッグが(負の減速温度係数により)反応度の増加を引き起こし、次に、出力上昇の減衰が開始することを明確に示す。低い初期出力のために、明らかな振動は観察されず、炉心6は円滑で比較的小さな(ほぼ2倍)出力の増加を受ける。より大きな初期出力及び比較的冷たい水スラッグでは、出力密度P及び反応度Rの変化は、比較的大きく、ずいぶん短い時間尺度で一時的に生じる。5%出力の場合、冷水の挿入は、出力密度Pを約14倍に増大させ、反応度Rは即時に臨界超過の85%に達する。この場合、燃料温度TFは、また約5秒の間に約2倍に上昇する。制御棒を引き抜く前に、冷却材45を徐々に熱することは、このタイプの一時的な影響を最小にするであろう。
図6は、他の実施例の安定始動システム60を示す。該システムの動作は、図2について説明した実施例に類似するが、安定始動システム60は、炉心6の下に位置している。炉心6下への安定始動システム60の配置は、そうしなければ反応度の挿入を引き起こしかねない炉心6への冷たい冷却材TCの炉心6への侵入を防止する。また、炉心6下の安定始動システム60の配置によって、より多くのスペースを立ち上がり部24の一部を占める制御棒の操作に利用することができる。安定始動システム60と熱吸収源26との間の高低差LTHを最大化することにより、より強い循環を引き起こすことができる。
安定始動システム60は、炉心6下に置かれた1つ以上の加熱器を含むことができる。前記加熱器は電熱器とすることができる。電力モジュール組立体25の始動前では、炉心6は、制御棒を挿入した状態の原子炉冷態停止状態にある。1つ以上の熱吸収源26は、熱を冷却材45から取り除くように、構成されている。加圧器システム55は、原子炉容器2の上部ヘッド空間65の流体(例えば水)の局所的な沸騰によって、原子炉容器2のシステム圧力を増大させるように、構成されている。増大した圧力は、原子炉容器2中で、冷却材45が流路40でバルク沸騰を生じない動作温度に達することを可能とする。
安定始動システム60は、立ち上がり部24内の冷却材と、アニュラス部23内の冷却材との密度差を作成するために始動される。安定の始動システム60の前記加熱器を熱吸収源26より下の高さ位置に置くことにより、浮力を作ることができ、該浮力は、炉心隔壁22及び立ち上がり部24を通って上昇する暖かな冷却材THと、アニュラス部23を通って下部プレナム28に下る冷たい冷却材TCとを推進する。これは炉心6を通る自然な循環流を生成する。熱吸収源26による熱除去率に対する安定始動システム60による熱付加率は、炉心6内で冷却材の温度を調節するために使うことができる。熱除去に対する熱付加の差は、運転状態にまで前記流体の温度を上げる。
図7は、また別の、循環ポンプ75が使用される安定始動システム70の実施例を示す。循環ループ85は、加圧器システム55の既存の化学体積制御系(CVCS)を含むことができる。循環ポンプ75及び採取管90は、原子炉容器2の上部ヘッド空間65に置かれた加圧システム55から熱い流体を部分的に引き入れる。安定始動システム70は、循環ループ85内で冷却材の流れを制御するために、また弁V1、V2、V3及び1つ以上のノズル80を含み、アニュラス部23に熱い冷却材THを供給する。
ノズル80は、例えばインジェクション又はインダクタノズルとすることができる。一次冷却系の加熱は、加圧システム55の加熱器100によって行うことができる。一実施例では、循環ポンプ75及び循環ループ85は、原子炉容器2の外に位置する。他の実施例では、循環ポンプ75及び循環ループ85の一方又は両方が原子炉容器2内に位置する。循環ポンプ75は、原子炉容器2内の冷却材流速が自然循環のみで提供されるよりも大きくなるように、これを増大させる。一実施例では、加圧システムは、原子炉容器2の下部プレナム28に置かれ、蒸気は上部ヘッド空間65にパイプで送られる。
電力モジュール組立体25の始動前では、炉心6は、その制御棒を挿入した状態の原子炉冷態停止状態にある。1つ以上の熱吸収源26が冷却材45から熱を取り除くように構成されている。加圧システム55は、原子炉容器2の上部ヘッド空間65の流体(例えば水)の局所沸騰によって原子炉容器2のシステム圧力を増大させるように構成されている。増大した圧力は、原子炉容器2内の冷却材45が流路40中でバルク沸騰のない動作温度に達することを可能とする。循環ポンプ75は、採取管90、95を経て加圧システム55及び立ち上がり部24の一方又はその両方から冷却材45を汲み出し、次に、1つ以上のノズル80を通してアニュラス部23に冷却材45を注入して戻すことにより、原子炉容器2内での内部循環を開始する。1つ以上のノズル80は、熱吸収源26の下方の高さ位置で熱い冷却材THを吐き出すように構成することができる。一実施例では、循環ループ75は、既存のCVCS配分ライン又はパイプを利用する。一実施例では、循環ポンプ75はCVCSポンプである。
加圧システム55の熱い流体は、循環ループ70に加わり、前記一次冷却系の冷却材45を通常の温度すなわち作動温度に熱する。熱吸収源26による熱除去率に対する安定の始動システム20による熱付加率は、炉心6内での冷却材の温度調節に使うことができる。原子炉モジュール組立体20の冷却材45が運転の圧力及び温度に達すると、制御棒は原子炉モジュール6から、引き抜かれ始める。熱吸収源26からの増大する熱除去率は、発電率に平衡し、出力冷却材45の循環ループ85を通る流れが順調に終わる(terminated)ことができるとき全出力状態をもたらす。
図10は、図2、6及び7に関連して説明された安定始動システム20、60、70の例のような安定始動システムの運転方法を示す。工程110では、前記加熱装置は、図2の冷却材45などの一次冷却材の温度を上げるために、作動する。一実施例では、前記一次冷却材は1つ以上の加熱器から成る加熱装置により熱せられる。前記加熱装置を炉心6の下方に配置することができる。他の実施例では、前記加熱装置は前記炉心の上方に置かれる。
工程120では、前記一次冷却材から熱が取り除かれ、結果的に液体比重の差が炉心を通して前記一次冷却材の自然循環を生じさせる。一実施例では、熱交換器によって前記一次冷却材から熱が取り除かれる。
工程130で、前記一次冷却材の温度が監視される。前記冷却材が運転温度を達した後、前記加熱装置が作動を停止される。一実施例では、前記運転温度は前記炉心の低出力定常状態状件に関連した冷却材温度に一致する。
工程140では、前記加熱装置は作動を停止される。前記加熱装置が電熱器を含む場合、前記加熱装置は、前記電熱器への電流供給の停止によって停止することができる。
工程150では、前記炉心は、臨界を達成するために初期化される。前記炉心は、核分裂現象の割合を増大させるために制御棒を取り除くことによって初期化し、又は活性化することができる。一実施例では、前記加熱器が作動を停止した後、前記炉心が初期化される。他の実施例では、前記加熱器が作動を停止する前に前記炉心が初期化される。
工程160では、前記加熱装置は、前記炉心が臨界に達した後、前記原子炉の運転圧力の制御のために再作動される。前記原子炉がしばらくの間、定常状態で動作した後、前記加熱装置を再作動することができる。前記原子炉容器内の圧力を増大させるために、前記加熱装置を再作動させることができる。
図2、6及び7の電力モジュール組立体25は、図1に示したようなプール水に水没された原子炉格納容器内で動作するように構成することができるが、ここに説明した本質は同様な他の原子炉設計にも適用できる。
ここに与えられた実施例として主として加圧軽水炉を説明したが、前記実施例は、前記したようにあるいはいくらかの明らかな変更と共に、他のタイプの原子力システムに適用できることは、当業者にとって明白であろう。例えば、それの実施例または変形は、また沸騰水型原子炉又は重水炉で運転可能である。沸騰水型原子炉は、同じエネルギー出力を生産するために、一層大きな容器を必要とする。
ここに記載された他の割合及び値は例だけとして提供されるだけでなく、
前記安定始動システムによって生成される熱量、冷却材の温度の増減率及び出力密度の増減率は、ここに記載された他の割合及び値と同様、例示に過ぎない。他の割合及び値は、原子炉の原寸の建設物や縮尺模型などの実験で決めることができる。
本発明の好適な実施例でその原理を記載し図示したが、本発明は、そのような原理から逸脱することなく配置及び細部を変更することができることは明らかであろう。添付の特許請求の範囲に記載の精神及び範囲内のすべての改造や変更を主張する。
2 原子炉容器
6 炉心
20、60、70 安定始動システム
22 炉心隔壁
23 アニュラス部
24 立ち上がり部
26 熱吸収源
28 下部プレナム
30 二次冷却系統
40 流体の流れ
45 冷却材
55 加圧システム
65 上部ヘッド空間
80 ノズル
85 循環ループ
90、95 採取管
100 加熱器

Claims (20)

  1. 原子炉容器内に収容された炉心と、
    前記原子炉容器から熱を取り除くように構成された熱吸収源と、
    前記炉心の初期化に先立って前記原子炉容器に熱を加えるように構成された電熱器とを含む、安定始動システム
  2. 前記熱吸収源は二次冷却系の熱交換器である、請求項1に記載のシステム。
  3. 前記熱吸収源は前記炉心の上方の高さ位置に配置されている、請求項水1に記載のシステム。
  4. 前記加熱器は前記熱吸収源の下方の高さ位置に配置されている、請求項1に記載のシステム。
  5. 前記加熱器は前記炉心の上方に配置されている、請求項1に記載のシステム。
  6. 前記加熱器は前記炉心の下方に配置されている、請求項1に記載のシステム。
  7. さらに、ポンプを含み、該ポンプは、前記加熱器から前記原子炉容器内の前記熱吸収源の下方にある高さ位置に水を循環させるように、構成されている、請求項1に記載のシステム。
  8. 前記加熱器は、前記炉心の作動後に前記原子炉容器中の圧力を制御する、請求項1に記載のシステム。
  9. 冷却材を収容する原子炉容器と、
    前記冷却材に浸漬された炉心と、
    前記冷却材から熱を除去するように構成された熱交換器と、
    始動運転中及び前記炉心が臨界に達する前、前記冷却材に熱を加えるように構成された1つ以上の加熱器とを含む、原子炉モジュール。
  10. 前記熱交換器から前記炉心を通って前記1つ以上の加熱器への前記冷却材の自然循環を提供する運転温度に前記1つ以上の加熱器が前記冷却材を熱する、請求項9に記載の原子炉モジュール。
  11. 前記炉心は、前記冷却材が運転温度に達した後に臨界に達することが可能な、請求項10に記載の原子炉モジュール。
  12. 前記熱交換器は前記炉心の上方に配置され、前記1つ以上の加熱器は前記熱交換器の下方に配置されている、請求項10に記載の原子炉モジュール。
  13. 前記1つ以上の加熱器は、さらに、前記炉心が臨界になった後に前記原子炉容器内の圧力を制御するように、構成されている、請求項9に記載の原子炉モジュール。
  14. 前記1つ以上の加熱器は、前記原子炉容器内に配置されている、請求項9に記載の原子炉モジュール。
  15. 一次冷却材の温度を上げるために加熱装置を作動させること、
    前記一次冷却材からの熱を除去し、液体比重差で炉心を通る前記一次冷却材の自然循環を引き起こすこと、
    前記加熱装置を止めること、及び
    臨界を達成するために炉心を初期化することを含む、原子炉の始動の方法。
  16. 前記一次冷却材は1以上の電熱器により加熱される、請求項15に記載の方法。
  17. 前記1つ以上の加熱器は前記炉心の下方に配置されている、請求項16に記載の方法。
  18. さらに、前記炉心が臨界に達した後、前記炉心の運転圧力を制御するために前記加熱装置を再作動することを含む、請求項15に記載の方法。
  19. さらに、前記一次冷却材の温度を監視することを含み、前記加熱装置は、前記一次冷却材が運転温度に達した後、再作動される、請求項15に記載の方法。
  20. 前記運転温度は、前記炉心の低出力定常状態に関連した冷却材温度に一致する、請求項19に記載の方法。
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