JP2011213545A - 合成ガスの製造方法及び還元鉄の製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】製鉄の工程で副生する炭素化合物を含有するガスを用い、改質剤と共に炭化水素改質用触媒と接触させることにより、高価な天然ガスから製造する場合よりも、安価で高効率に所定の目的の合成ガスを大量且つ安定的に製造できることを特徴とする。また、必要に応じて、上記合成ガスに一酸化炭素が主体の転炉ガスを混合することにより、任意の水素/一酸化炭素比を有する合成ガスを製造できることを特徴とする。さらに、還元性の高い合成ガスを、酸化鉄を主体とする鉄鉱石に接触させて還元することにより、高効率に還元鉄を製造すると共に、製鉄プロセスから発生するCO2量を大幅に削減できることを特徴とする。
【選択図】なし
Description
(1)製鉄プロセスで発生する副生ガスを、水蒸気と二酸化炭素の内の少なくとも1種からなる改質剤と触媒を用いて改質し、水素と一酸化炭素を主成分とする合成ガスを製造することを特徴とする合成ガスの製造方法。
(2)前記副生ガスが、コークス炉より発生したガスであることを特徴とする(1)に記載の合成ガスの製造方法。
(3)前記副生ガス中の不純物、及び、重質炭化水素を除去した後に改質を行なうことを特徴とする(1)又は(2)に記載の合成ガスの製造方法。
(4)前記改質剤として水蒸気を用いて改質して得られた合成ガスに、さらに転炉より発生したガスを混合することを特徴とする(1)〜(3)のいずれか1項に記載の合成ガスの製造方法。
(5)前記改質剤としてさらに酸素を用いる(1)〜(4)のいずれか1項に記載の合成ガスの製造方法。
(6)(1)〜(5)のいずれか1項に記載の製造方法で得られた合成ガスで鉄鉱石を還元することを特徴とする還元鉄の製造方法。
(7)(6)に記載の還元鉄の製造方法で排出される水蒸気、二酸化炭素の内の少なくとも1種を、改質剤の一部又は全部として再利用することを特徴とする(1)〜(5)のいずれか1項に記載の合成ガスの製造方法の合成ガスの製造方法。
CmHn + mH2O → (m+n/2)H2 + mCO (式1)
mCO + mH2O → mH2 + mCO2 (式2)
CmHn + mCO2 → n/2H2 + 2mCO (式3)
(実施例1)
合成ガス製造装置としては、通常の水素製造プラントの規模を縮小した以外は全く同一の試験プラントで、合成ガス流量が約400Nm3/h規模の設備を用いた。触媒充填反応管は、改質炉の中に約80mmφ、約10mのものを4本設置し、そこへ改質触媒として、アルミナ担体にNiを担持したNi系触媒である、市販のスチームリフォーミング用リング状成型触媒(ズードケミー製、SC−11NK:Ni−20質量%担持)をそれぞれ約25kg、合計で約100kgを充填した。その改質炉の天井に設置したバーナーを点火して、火炎が下方へ向かうダウンファイヤード形式により炉内を加熱し、その輻射熱で反応管を加熱する方式で所定の温度になるように昇温した。また、その高温の排ガスを熱交換器を通して、原料ガスである精製COGを加熱した。また、改質剤には水蒸気を用い、純水をボイラーで加熱した後、上記改質炉の排ガスとの熱交換で過熱蒸気にして精製COGと共に反応管上部から導入した。また、反応に先立ち、窒素ガスで約900℃、常圧の条件に整定した後、還元処理を行うべく、窒素から水素に水蒸気を混合したガス(水蒸気のモル比/水素のモル比=7)に切り替えて、約200Nm3/hで3時間保持した。得られた改質ガスは、反応管出口に設置した冷却器で冷却し、水分離器で水分を除去した後、ガスクロマトグラフィーでガス組成を分析した。
(実施例2)
改質剤として二酸化炭素を用いる他は全て実施例1と同様にして改質反応を行った。ここで改質剤としての二酸化炭素は、二酸化炭素のモル数と原料ガス中の炭化水素成分の炭素モル数との比(CO2/C)が1となるよう、各々約170Nm3/h、約80Nm3/hを反応管に導入した。また、反応温度、圧力は、反応管の出口温度、圧力として表1に示した条件になるように調整して運転を行った。その結果、改質後のガスとして、約300〜400Nm3/hの合成ガスを安定に得ることができた。
(実施例3)
改質剤として水蒸気と二酸化炭素を用いる他は全て実施例1と同様にして改質反応を行った。ここで、改質剤としての水蒸気と二酸化炭素は、水蒸気のモル数と原料ガス中の炭化水素成分の炭素モル数との比(S/C)が0.5、二酸化炭素のモル数と原料ガス中の炭化水素成分の炭素モル数との比(CO2/C)が0.5となるよう、原料ガスを約200Nm3/h、水蒸気を約40Nm3/h(約30kg/h)、二酸化炭素を約30Nm3/hを反応管に導入した。また、反応温度、圧力は、反応管の出口温度として表2に示した条件になるように調整して運転を行った。その結果、改質後のガスとして、約400Nm3/hの合成ガスを安定して得ることができた。
(実施例4)
触媒として、2質量%のRuをアルミナに担持したリング状成型触媒を実施例1と同様、合計で約100kg充填した以外は、実施例1と同様にして改質反応を行った。その結果、改質後のガスとして、約400Nm3/hの合成ガスを安定して得ることができた。
(実施例5)
実施例1と全く同様にして、約400Nm3/hの合成ガスを得た後、その合成ガスに対して転炉ガス約140Nm3/hをガスホルダー内で混合し、攪拌機で十分混合した。その結果、得られた最終的に得られた合成ガス中の水素と一酸化炭素の合計は約88%であり、水素/一酸化炭素の比が約1.5の組成となった。また、本合成ガス中に残存する水蒸気と二酸化炭素は、合計で約4%であった。
(実施例6)
改質剤として水蒸気と酸素を用いる他は全て実施例1と同様にして改質反応を行った。ここで改質剤としての水蒸気は、水蒸気のモル数と原料ガス中の炭化水素成分の炭素モル数との比(H2O/C)が1となるよう、また酸素は前記水蒸気に対して0.1倍量となるよう、原料ガス及び改質剤を反応管に導入した。反応温度、圧力は、実施例1と同様、反応管の出口温度圧力として900℃、常圧となるように調整して運転を行った。その結果、改質後のガスとして約400Nm3/hの合成ガスを安定して得ることができた。尚、本試験は、反応管の出口温度を900℃にするために要する燃料ガスを実施例1よりも少ない量で運転することができた。このことは、改質剤に一部酸素を導入することによる燃焼熱での補熱の効果によるものと考えられる。
(実施例7)
実施例1と全く同様にして、約400Nm3/hの合成ガスを得ることができ、その合成ガスを還元装置へ導入して管状炉の上部より排出される排出ガス中に含まれる水分と二酸化炭素の内、水分のみスクラバーで捕捉し、合成ガス製造プラントへ改質剤として用いる約80Nm3/hの水蒸気の内、約20Nm3/h分を気化して混合し、反応管へ導入した。そこで得られた改質ガスも、再利用する前の組成とほぼ同一の組成となり、還元装置から排出されるオフガス中の改質剤になり得る成分も循環して再利用できることが判明した。
(比較例1)
原料ガスに天然ガスを用いる他は、全て実施例1と全く同様の方法で合成ガス製造装置の運転を行った。この場合、天然ガス中にはS分は0.1ppm以下であったので、そのまま脱硫せずに反応管に導入した。因みに、この天然ガスは、メタン89%、エタン7%、プロパン3%、ブタン1%の組成であった。この天然ガス、及び、改質剤としての水蒸気は、水蒸気のモル数と天然ガス中の炭化水素成分の炭素モル数との比(S/C)が1となるよう、各々約100Nm3/h、約120Nm3/h(約90kg/h相当)を反応管に導入した。その結果、改質後のガスとして、約440Nm3/hの合成ガスを安定して得ることができた。
Claims (7)
- 製鉄プロセスで発生する副生ガスを、水蒸気と二酸化炭素の内の少なくとも1種からなる改質剤と触媒を用いて改質し、水素と一酸化炭素を主成分とする合成ガスを製造することを特徴とする合成ガスの製造方法。
- 前記副生ガスが、コークス炉より発生したガスであることを特徴とする請求項1に記載の合成ガスの製造方法。
- 前記副生ガス中の不純物、及び、重質炭化水素を除去した後に改質を行なうことを特徴とする請求項1又は2に記載の合成ガスの製造方法。
- 前記改質剤として水蒸気を用いて改質して得られた合成ガスに、さらに転炉より発生したガスを混合することを特徴とする請求項1〜3のいずれか1項に記載の合成ガスの製造方法。
- 前記改質剤としてさらに酸素を用いる請求項1〜4のいずれか1項に記載の合成ガスの製造方法。
- 請求項1〜5のいずれか1項に記載の製造方法で得られた合成ガスで鉄鉱石を還元することを特徴とする還元鉄の製造方法。
- 請求項6に記載の還元鉄の製造方法で排出される水蒸気、二酸化炭素の内の少なくとも1種を、改質剤の一部又は全部として再利用することを特徴とする請求項1〜5のいずれか1項に記載の合成ガスの製造方法の合成ガスの製造方法。
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