JP2011137401A - 排ガス浄化方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】排ガス中の酸素ガス濃度が所定値未満となるように当該排ガスを調整し、前記排ガス中の窒素酸化物を還元浄化する還元触媒に吸蔵される窒素酸化物の吸蔵量と、前記排ガスの温度とに対応して前記酸素ガスとの反応量よりも前記窒素酸化物との反応量が多くなるように前記排ガスに水素を添加して、前記還元触媒と接触させることにより当該排ガス中の窒素酸化物を還元除去するようにする。
【選択図】図4
Description
排ガス中の酸素ガス濃度が所定値未満となるように当該排ガスを調整し、前記排ガス中の窒素酸化物を還元浄化する還元触媒に吸蔵される窒素酸化物の吸蔵量と、前記排ガスの温度とに対応して前記酸素ガスとの反応量よりも前記窒素酸化物との反応量が多くなるように前記排ガスに水素を添加して、前記還元触媒と接触させることにより当該排ガス中の窒素酸化物を還元除去する
ことを特徴とする。
第1の発明に係る排ガス浄化方法であって、
前記還元触媒として、ペロブスカイト型の複合酸化物を有する触媒を用いる
ことを特徴とする。
第2の発明に係る排ガス浄化方法であって、
前記複合酸化物が、一般式:LaxBa(1-x)(CoyNb1-y-z)PdzO3(ただし、0.5≦x≦0.9であり、0.60≦y≦0.90であり、0.01≦z≦0.15である。)で構成される
ことを特徴とする。
第2の発明に係る排ガス浄化方法であって、
前記複合酸化物が、一般式:LaxBa(1-x)(FeyNb1-y-z)PdzO3(ただし、0.30<x≦0.95であり、0.07≦y≦0.94であり、0.01≦z≦0.10である。)で構成される
ことを特徴とする。
第2の発明に係る排ガス浄化方法であって、
前記複合酸化物が、一般式:LaFe1-yPdyO3(ただし、0.01≦y≦0.15である。)で構成される
ことを特徴とする。
第3乃至第5の発明の何れか一つに係る排ガス浄化方法であって、
前記水素の濃度を2%以上とする
ことを特徴とする。
第3乃至第5の発明の何れか一つに係る排ガス浄化方法であって、
前記水素の添加時間を1秒以上とする
ことを特徴とする。
第3乃至第5の発明の何れか一つに係る排ガス浄化方法であって、
前記水素濃度を2%以上とすると共に、前記水素の添加時間を1秒以上とする
ことを特徴とする。
本発明に係る排ガス浄化方法をディーゼルエンジンや燃焼機器などから排気される排ガスの浄化処理に適用した場合の第一番目の実施形態につき図1〜図3を参照して説明する。
ただし、A成分をランタン(La)とし、A´成分をバリウム(Ba)とし、B成分をコバルト(Co)または鉄(Fe)とし、B´成分をニオブ(Nb)とし、PM(貴金属)をパラジウム(Pd)とする。
ただし、A成分をランタン(La)とし、B成分を鉄(Fe)とし、PM(貴金属)をパラジウム(Pd)とする。
この方法では、上述した一般式(1)で表される複合酸化物を調製する場合には、出発原料として、CoまたはFeとLaとBaとPdとを含む金属塩溶液と、上述したNb成分を含む有機酸水溶液(酢酸、シュウ酸、アミノ酸、二酸化ニオブの過酸化水素水溶液やシュウ酸水素ニオブ水溶液など)とが用いられる。上述した一般式(2)で表される複合酸化物を調製する場合には、出発原料として、LaとFeとPdとを含む金属塩溶液が用いられる。ただし、前述した出発原料は、以下の調製工程前に任意の濃度の水溶液に調製される。
上述したシュウ酸水素ニオブ水溶液を、例えば以下のように調製する。
シュウ酸水素ニオブn水和物(Nb2O5換算で10.7重量%)に蒸留水を加え、密栓した後、室温で48時間攪拌して溶解させた。次に、Nb換算で0.04mol/Lになるように蒸留水を加え、濃度調整後の溶液を密栓したガラス瓶で保管した。
(1)最初に、上述した各金属塩水溶液と有機酸水溶液などの有機化合物を所定の元素比となるようにそれぞれ秤量する。
(2)続いて、秤量された各金属塩水溶液を反応器内に添加し混合する。この液を混合液と以下称する。
(3)続いて、混合液を攪拌しながら上述した有機酸水溶液を徐々に加え、全量が溶解するまで攪拌する。
(4)続いて、エバポレータにて水分を蒸発させて濃縮する。
(5)続いて、乾燥器内に入れ、この器内雰囲気を250℃として乾燥し、粉末にする。
(6)続いて、この粉末を乳鉢で粉砕した後、必要に応じてバインダーを混ぜて成形し、600〜1200℃にて5時間焼成して、還元触媒(排ガス処理触媒)が得られる。
この方法では、上述した一般式(1)で表される複合酸化物を調製する場合には、出発原料として、CoまたはFeとLaとBaとNbとPdとを含む酸化物または炭酸化物と、分散剤と、各種溶媒(H2O、エタノール、メタノールなど)とが用いられる。上述した一般式(2)で表される複合酸化物を調製する場合には、出発原料として、LaとFeとPdとを含む酸化物または炭酸化物と、分散剤と、各種溶媒(H2O、エタノール、メタノールなど)とが用いられる。ただし、前述した出発原料は、以下の調製工程前に内部の雰囲気が120℃の乾燥器に入れられ十分に乾燥される。
(1)最初に、各種出発原料(120℃で乾燥済み)と分散剤と溶媒とを秤量する(分散剤量を粉体重量の5wt%とし、溶媒を原料粉末と同量とする。)。
(2)続いて、秤量された各種出発原料と、分散剤と、溶媒と、粉砕用ボールとを容器に入れる。
(3)続いて、ボールミルにて粉砕、攪拌、および混合を行う。
(4)続いて、エバポレータにて水分を蒸発させて濃縮する。
(5)続いて、乾燥器内に入れ、この器内雰囲気を120℃として乾燥し、粉末にする。
(6)続いて、この粉末を乳鉢で粉砕した後、必要に応じてバインダーを混ぜて成形し、800〜1200℃にて5時間焼成し、還元触媒(排ガス処理触媒)が得られる。
硝酸ランタン6水和物、硝酸バリウム、硝酸コバルト6水和物、上記シュウ酸水素ニオブ水溶液および硝酸パラジウム溶液(Pd=50g/L)を、それぞれ、水を用いて、1mol/L、0.2mol/L、0.5mol/L、0.04mol/Lおよび0.05mol/Lの濃度の溶液を調製する。
硝酸ランタン6水和物、硝酸バリウム、硝酸鉄9水和物、上記シュウ酸水素ニオブ水溶液および硝酸パラジウム溶液(Pd=50g/L)を、それぞれ、水を用いて、1mol/L、0.2mol/L、0.5mol/L、0.04mol/Lおよび0.05mol/Lの濃度の溶液を調製する。
硝酸ランタン6水和物、硝酸鉄9水和物、および硝酸パラジウム溶液(Pd=50g/L)を、それぞれ、水を用いて、1mol/L、0.5mol/Lおよび0.05mol/Lの濃度の溶液を調製する。
セリア、ジルコニアまたはアルミナからなる基材に、炭酸バリウム及び白金、パラジウム、ロジウムのうちの少なくとも一種を含む貴金属を塗布もしくは担持などして付着させて窒素酸化物吸蔵触媒(試験体4)を得た。
[第一の脱硝性能評価試験]
本試験にて、試験体1,2,4の脱硝性能について評価を行った。
上述した試験結果1,2,3,4,5を図1に示す。
図1において、脱硝率は、処理ガスがリーン状態である場合の脱硝率と、処理ガスがリッチ状態である場合の脱硝率との平均である。
本試験にて、試験体1について水素の濃度範囲およびその添加時間と脱硝性能との関係について評価を行った。
上述した試験結果1,6,7,8,9を図2に示す。
図2において、脱硝率は、処理ガスがリーン状態である場合の脱硝率と、処理ガスがリッチ状態である場合の脱硝率との平均である。
本試験にて、試験体1,3の脱硝性能について評価を行った。
上述した試験結果7,10,11を図3に示す。
図3において、脱硝率は、処理ガスがリーン状態である場合の脱硝率と、処理ガスがリッチ状態である場合の脱硝率との平均である。
本発明の第二番目の実施形態に係る排ガス浄化方法を排ガス浄化装置に適用した場合について図4を参照して説明する。
n:内燃機関の現在の回転数
Px:エンジン特定部分の圧力(例えば筒内圧力)
Tx:エンジン特定部分の温度(例えば筒内における燃焼ガスの温度)
Δn:現在の回転数変化量
ΔX:現在のエンジン特定部分の変化量(アクセルの踏み込み量、エンジン負荷(坂道やスリップ)等も含む)
本発明の第三番目の実施形態に係る排ガス浄化方法を排ガス浄化装置に適用した場合について図5を参照して説明する。
本実施形態にて、上述した第二番目の実施形態の排ガス浄化装置10が具備する機器と同一機器には同一符号を付記する。
11 DPF
12 還元触媒
13 水素供給装置
14 酸化触媒
20 電子制御装置(ECU)
Claims (8)
- 排ガス中の酸素ガス濃度が所定値未満となるように当該排ガスを調整し、前記排ガス中の窒素酸化物を還元浄化する還元触媒に吸蔵される窒素酸化物の吸蔵量と、前記排ガスの温度とに対応して前記酸素ガスとの反応量よりも前記窒素酸化物との反応量が多くなるように前記排ガスに水素を添加して、前記還元触媒と接触させることにより当該排ガス中の窒素酸化物を還元除去する
ことを特徴とする排ガス浄化方法。 - 請求項1に記載の排ガス浄化方法であって、
前記還元触媒として、ペロブスカイト型の複合酸化物を有する触媒を用いる
ことを特徴とする排ガス浄化方法。 - 請求項2に記載の排ガス浄化方法であって、
前記複合酸化物が、一般式:LaxBa(1-x)(CoyNb1-y-z)PdzO3(ただし、0.5≦x≦0.9であり、0.60≦y≦0.90であり、0.01≦z≦0.15である。)で構成される
ことを特徴とする排ガス浄化方法。 - 請求項2に記載の排ガス浄化方法であって、
前記複合酸化物が、一般式:LaxBa(1-x)(FeyNb1-y-z)PdzO3(ただし、0.30<x≦0.95であり、0.07≦y≦0.94であり、0.01≦z≦0.10である。)で構成される
ことを特徴とする排ガス浄化方法。 - 請求項2に記載の排ガス浄化方法であって、
前記複合酸化物が、一般式:LaFe1-yPdyO3(ただし、0.01≦y≦0.15である。)で構成される
ことを特徴とする排ガス浄化方法。 - 請求項3乃至請求項5の何れか一項に記載の排ガス浄化方法であって、
前記水素の濃度を2%以上とする
ことを特徴とする排ガス浄化方法。 - 請求項3乃至請求項5の何れか一項に記載の排ガス浄化方法であって、
前記水素の添加時間を1秒以上とする
ことを特徴とする排ガス浄化方法。 - 請求項3乃至請求項5の何れか一項に記載の排ガス浄化方法であって、
前記水素の濃度を2%以上とすると共に、前記水素の添加時間を1秒以上とする
ことを特徴とする排ガス浄化方法。
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