JP2011082097A - 積層型電池及びその製造方法、並びに、電圧取り出し基板の取り付け方法 - Google Patents

Abstract

【課題】簡易な構造で電池内の各単電池の電圧を検出、容量調整することができるとともに、容易に電圧検出タブと電圧取り出し基板とを接続可能な積層型電池及びその製造方法、並びに、電圧取り出し基板の取り付け方法を提供する。
【解決手段】電圧検出タブ１ａが突出している単電池要素が複数積層された積層体８と、前記電圧検出タブに接続される電圧取り出し基板２０、３０とを備え、電圧検出タブの突出位置に対応して、電圧取り出し基板の配線が位置決めされており、電圧検出タブが、積層体の積層方向視で互いに重なり合わないように、単電池要素からそれぞれ突出し、電圧検出タブと電圧取り出し基板とが圧着されている、積層型電池及びその製造方法、並びに、電圧取り出し基板の取り付け方法とする。
【選択図】図１

Description

本発明は積層型電池及びその製造方法、並びに、電圧取り出し基板の取り付け方法に関する。

単電池が複数積層されてなる積層型電池は、薄型化や軽量化が容易であるという利点を有する。特に、単電池の電極を、集電体の表裏に正極層と負極層とを設けたバイポーラ電極とすることにより、出力密度やエネルギー密度の向上が可能であり、放熱性にも優れる積層型電池とすることができる。また、積層型電池の電解質として固体電解質を用いた場合、電池内部からの液漏れや副生ガスの発生がないため、信頼性に優れ、シール部材を必要としない簡易な構造とすることができる。一方、バイポーラ電極が固体電解質層を介して複数積層された積層型電池は、単電池が直列に複数接続された状態となる。従って、各単電池の性能（容量や内部抵抗）にばらつきがある場合、充放電の繰り返しによって、各単電池の電圧のばらつきが大きくなるという問題が生じる。

この問題に対し、各単電池に端子を設け、当該端子間の電圧を検出することによって、各単電池が正常に機能しているか否かを監視する手法が採られてきた。例えば、特許文献１においては、バイポーラ電極の集電体の一部を絶縁処理することなく露出させ、当該露出部に電圧検出・容量調整用コネクタを接続することで、各単電池間の電圧を検出し、各電池の容量の調整を行っている。また、特許文献２、３には、単電池から端子が引き出され、且つ、当該端子が積層方向視で互いに重ならないように、単電池を積層した積層型電池が開示されている。

特許第４１００１８８号公報 特開２００８−１０８４７７号公報 特開２００６−１２７８５７号公報

特許文献１に係るバイポーラ電池によれば、電池の構造を複雑にすることも、電池のシール性を損なうこともなく、電池内の各単電池の電圧を検出し、容量調整を行うことができる、とされている。しかしながら、特許文献１に係るバイポーラ電池では、コネクタの切り欠き部に対して、集電体（箔）一枚一枚を別個に位置合わせする必要があり、集電体とコネクタとの位置ずれが生じ易く、取り付けが容易でなかった。また、特許文献２に係る蓄電装置においては、端子とコネクタとの接続に導電性接着剤の塗布が必要となり、生産性に改善の余地があった。これら問題は、特許文献１〜３を組み合わせても解決できなかった。

本発明は上記問題に鑑みてなされたものであり、簡易な構造で電池内の各単電池の電圧を検出、容量調整することができるとともに、容易に電圧検出端子と電圧取り出し基板（コネクタ）とを接続可能な積層型電池及びその製造方法、並びに、電圧取り出し基板の取り付け方法を提供することを課題とする。

上記課題を解決するために、本発明は以下の構成をとる。すなわち、
第１の本発明は、電圧検出タブが突出している単電池要素が複数積層された積層体と、電圧検出タブに接続される電圧取り出し基板とを備え、電圧検出タブが、積層体の積層方向視で互いに重なり合わないように、単電池要素からそれぞれ突出し、電圧検出タブの突出位置に対応して、電圧取り出し基板の配線が位置決めされており、電圧検出タブと電圧取り出し基板とが圧着されている、積層型電池である。

第１の本発明、及び以下に示す本発明において、「単電池要素」とは、少なくとも電圧検出タブと集電体とを備え、当該集電体の一面或いは両面に任意に正極層、負極層、或いは固体電解質層が設けられたものをいい、例えば、単電池要素を複数積層した場合にバイポーラ電極が複数構成されるようなものを単電池要素とすることができる。また、「電圧検出タブが、積層体の積層方向視で重ならない」とは、例えば、単電池要素を上下方向に積層して積層体とした場合、上面視或いは下面視において、各電圧検出タブの突出方向が互いに重なっていないような形態をいう。また、「電圧検出タブと電圧取り出し基板とが圧着されている」とは、電圧検出タブと電圧取り出し基板とが互いに押圧されることによって固定されていることを意味する。

第１の本発明において、積層体が、集電体と、集電体の表裏に設けられた正極層及び負極層と、正極層又は負極層の集電体とは反対側に設けられた固体電解質層とを備えた単電池要素が積層されてなるものであり、集電体の一部が電圧検出タブとされていることが好ましい。バイポーラ電極と固体電解質層とが交互に積層された積層型電池により、出力密度、エネルギー密度の高い積層型電池とすることができ、且つ、電圧検出タブを集電体の一部とすることで、部材を別途用意する必要がなく、より効率的に製造可能な積層型電池とすることができるからである。

第１の本発明において、積層体の積層方向の少なくとも一側面において、電圧検出タブが積層方向と略直交する方向に並列するように積層体から複数突出していることが好ましい。電圧取り出し基板を取り付ける際、電圧検出タブを同時に圧着することがより容易となるからである。

第１の本発明及び以下に示す本発明において、「積層体の積層方向の少なくとも一側面」とは、積層体の積層方向に沿った側面のうち少なくとも一つの面を意味し、例えば、上下方向に略矩形状の単電池要素を積層し積層体とした場合、単電池要素の矩形の４辺により形成された、積層体の水平方向に直交する側面のうち少なくとも一側面を意味する。また、「積層体の積層方向の少なくとも一側面において、電圧検出タブが積層方向と略直交する方向に並列するように積層体から複数突出して」とは、例えば、上下方向に略矩形状の単電池要素を積層し積層体とした場合、積層体の積層方向に沿った側面において、電圧検出タブが略水平方向に横並びに並列して突出している状態を意味する。

第２の本発明は、電圧検出タブが突出している単電池要素を作製する、単電池要素作製工程、作製された単電池要素を積層方向視で電圧検出タブが重ならないように積層して、積層体とする、積層工程、及び、電圧検出タブの突出位置に対応して配線が予め位置決めされた電圧取り出し基板を、電圧検出タブに圧着する、電圧取り出し基板取り付け工程、を有する、積層型電池の製造方法である。

第２の本発明において、積層体が、集電体と、集電体の表裏に設けられた正極層及び負極層と、正極層又は負極層の集電体とは反対側に設けられた固体電解質層とを備えた単電池要素が積層されてなるものであり、集電体を切り欠いて電圧検出タブを作製することが好ましい。バイポーラ電極と固体電解質層とが交互に積層して積層型電池を製造することで、出力密度、エネルギー密度の高い積層型電池とすることができ、且つ、集電体を切り欠いて電圧検出タブを作製することで、電圧検出タブを集電体の一部とすることができ、部材を別途用意する必要がなく、より効率的に積層型電池を製造することができるからである。

第２の本発明において、積層体の積層方向の少なくとも一側面において、電圧検出タブが積層方向とは略直交する方向に並列して複数突出するように、単電池要素が積層されることが好ましい。電圧取り出し基板を取り付ける際、電圧検出タブを同時に圧着することがより容易となるからである。

第３の本発明は、電圧検出タブが突出している単電池要素を、積層方向視で電圧検出タブが重ならないように積層して積層体とし、電圧検出タブの突出位置に対応して配線が予め位置決めされている電圧取り出し基板を、電圧検出タブに圧着する、電圧取り出し基板の取り付け方法である。

第３の本発明において、積層体が、集電体と、集電体の表裏に設けられた正極層及び負極層と、正極層又は負極層の集電体とは反対側に設けられた固体電解質層とを備えた単電池要素が積層されてなるものであり、電圧検出タブが集電体を切り欠いて作製されたものであることが好ましい。バイポーラ電極と固体電解質層とが交互に積層した積層型電池を対象とすることで、出力密度、エネルギー密度の高い積層型電池とされ、集電体を切り欠いて電圧検出タブとされることで、電圧検出タブを集電体の一部とすることができ、部材を別途用意する必要がなく、且つ、簡易な構造とされ、電圧取り出し基板をより容易且つ強固に取り付けることができるからである。

第３の本発明において、積層体の積層方向の少なくとも一側面において、電圧検出タブが積層方向と略直交する方向に並列して複数突出するように、単電池要素が積層されることが好ましい。電圧取り出し基板を取り付ける際、電圧検出タブを同時に圧着することがより容易となるからである。

第１の本発明によれば、電圧検出タブが、積層体の積層方向視で重ならないように、単電池からそれぞれ突出し、且つ、電圧検出タブと配線位置が予め位置決めされた電圧取り出し基板とが圧着された形態とされるので、簡易な構造で電池内の各単電池の電圧を検出、容量調整することができるとともに、電圧検出タブと電圧取り出し基板との接続を容易と
することができる。

第２の本発明によれば、単電池要素作製工程の後、作製された単電池要素を積層方向視で電圧検出タブが重ならないように積層し、その後、配線位置が予め位置決めされた電圧取り出し基板が電圧検出タブに圧着されて積層型電池が製造されるので、複数の電圧検出タブと電圧取り出し基板とを同時に接続することができ、生産性に優れ、簡易な構造で電池内の各単電池の電圧を検出、容量調整することができる積層型電池を、効率的に製造することができる。

第３の本発明によれば、従来よりも容易に、電圧検出タブと電圧取り出し基板とを接続することができる。

実施形態に係る積層型電池を説明するための概略図である。 積層型電池の製造方法の一例を説明するためのフローチャートである。 単電池要素の作製から電圧検出タブの作製までを説明するための概略図である。 積層体の作製を説明するための概略図である。 変形例に係る積層体を説明するための概略図である。 積層体のラミネート挿入、及び、電圧検出タブと電圧取り出し基板との接続を説明するための概略図である。 電圧取り出し基板に設けられた外部端子接続用ユニットを説明するための概略図である。 電圧取り出し基板と外部端子接続用ユニットとの接続形態について説明するための概略図である。 電圧取り出し基板と外部端子接続用ユニットとの接続形態について説明するための概略図である。 電圧取り出し基板の係合を説明するための概略図である。 変形例に係る積層型電池を説明するための概略図である。

以下、バイポーラ電極と固体電解質層とを交互に積層した積層型リチウム二次電池を例示して、本発明を詳細に説明する。ただし、本発明は、当該形態に限定されるものではなく、種々の積層型電池に適用することができる。

図１は、第１実施形態に係る積層型電池１００を概略的に示す図である。図１（Ａ）は、側面から視た場合の積層型電池１００の形態を示す概略図であり、図１（Ｂ）は、図１（Ａ）に矢印ＩＢで示される方向（すなわち積層方向）から視た場合の積層型電池１００の形態を示す概略図である。図１（Ｂ）においては、説明のため、積層型電池１００の内部部材について、点線で示している。

図１に示されるように、積層型電池１００は、発電部である積層体８と外装体９とからなる電池部１０を備えている。積層体８には、正極リード６及び負極リード７が設けられ、電池部１０から電気エネルギーを取り出し可能とされている。また、積層体８の端部からは電圧検出タブ１ａ、１ａ、…が突出しており、ここに電圧取り出し基板２０、３０が接続されている。電圧取り出し基板２０、３０は電圧検出タブ１ａ、１ａ、…に圧着されている。また、電圧取り出し基板２０、３０には、外部端子接続用ユニット２５、３５がそれぞれ設けられており、これと電圧検出回路（不図示）とを接続することで、各単電池の電圧を検出・調整可能としている。

以下、積層型電池１００の製造方法を説明しながら、積層型電池１００の各構成について詳細に説明する。

図２は、積層型電池１００の製造方法Ｓ１００（以下、単に「製造方法Ｓ１００」という。）を示すフローチャートである。図２に示されるように、製造方法Ｓ１００は、集電体の一面側に正極層を設ける工程（工程Ｓ１）、集電体の正極層とは反対側に負極層を設ける工程（工程Ｓ２）、各層をプレスする工程（工程Ｓ３）、正極層上或いは負極層上に固体電解質層を設ける工程（工程Ｓ４）、さらにプレスする工程（工程Ｓ５）、集電体の一部を切り欠いて電圧検出タブ１ａを作製する工程（工程Ｓ６）を備えている。工程Ｓ１〜Ｓ６により、単電池要素５（図３参照）が作製され、工程Ｓ１〜Ｓ６を繰り返すことにより、積層分の単電池要素５、５、…が作製される。製造方法Ｓ１００においては、その後、複数の単電池要素５、５、…を積層し、積層体８とする工程（工程Ｓ７）、積層体８に正極リード６及び負極リード７を溶着する工程（工程Ｓ８）、積層体８を外装体９にラミネート挿入する工程（工程Ｓ９）、積層体８の電圧検出タブ１ａ、１ａ、…に電圧取り出し基板２０、３０を圧着する工程（工程Ｓ１０）を経て、積層型電池１００が製造される。以下、図２及びその他図面を適宜参照しつつ、製造方法Ｓ１００に係る各工程について詳細に説明する。

（工程Ｓ１）
工程Ｓ１は、集電体に正極ペーストを塗布・乾燥し、集電体の一面に正極層を設ける工程である。集電体としては、バイポーラ電極に用いられる集電体であれば特に限定されるものではなく、例えば、金属箔等を用いることができる。具体的には、ステンレス鋼、Ｃｕ、Ｎｉ、Ｖ、Ａｕ、Ｐｔ、Ａｌ、Ｍｇ、Ｆｅ、Ｔｉ、Ｃｏ、Ｚｎ等の金属箔、或いは、ポリアミド、ポリイミド、ＰＥＴ、ＰＰＳ、ポリプロピレンなどのフィルムやガラス、シリコン板等の上にＣｕ、Ｎｉ、Ｖ、Ａｌ、Ｐｔ、Ａｕ等の金属を蒸着したもの等を用いることができる。集電体の厚みや大きさは特に限定されるものではない。

正極ペーストや後述する負極ペーストには、活物質、導電助剤及び結着剤等が含まれている。積層型電池１００がリチウム二次電池である場合、活物質としては、ＬｉＣｏＯ_２、ＬｉＮｉＯ_２、Ｌｉ_１＋ｘＮｉ_１／３Ｍｎ_１／３Ｃｏ_１／３Ｏ_２、ＬｉＭｎ_２Ｏ_４、Ｌｉ_１＋ｘＭｎ_{２−ｘ−ｙ}Ｍ_ｙＯ_４（ＭはＡｌ、Ｍｇ、Ｃｏ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｚｎから選ばれる一種以上）で表される異種元素置換Ｌｉ−Ｍｎスピネル、Ｌｉ_ｘＴｉＯ_ｙ、ＬｉＭＰＯ_４（ＭはＦｅ、Ｍｎ、Ｃｏ、Ｎｉのいずれか）、Ｖ_２Ｏ_５、ＭｏＯ_３、ＴｉＳ_２、グラファイト、ハードカーボン等の炭素材料、ＬｉＣｏＮ、Ｌｉ_ｘＳｉ_ｙＯ_ｚ、リチウム金属又はリチウム合金（ＬｉＭ、ＭはＳｎ、Ｓｉ、Ａｌ、Ｇｅ、Ｓｂ、Ｐ等のいずれか）、リチウム貯蔵性金属間化合物（Ｍｇ_ｘＭ、ＭはＳｎ、Ｇｅ、Ｓｂのいずれか、或いは、Ｎ_ｙＳｂ、ＮはＩｎ、Ｃｕ、Ｍｎのいずれか）や、これらの誘導体等を用いることができる。ここで、正極活物質と負極活物質には明確な区別はなく、２種類の化合物の充放電電位を比較して貴な電位を示すものを正極に、卑な電位を示すものを負極に用いて、任意の電圧のリチウム二次電池を構成することができる。導電助剤としては、従来のものを特に限定されることなく用いることができ、例えば、アセチレンブラック等の炭素材料を用いることが好ましい。結着剤についても、従来のものを特に限定されることなく用いることができ、例えば、ポリフッ化ビニリデン等のフッ素樹脂やスチレンブタジエンゴム等のゴム性状樹脂等を用いることが好ましい。

上記のような正極ペーストを、集電体上に塗布・乾燥することにより、集電体の一面に正極層を設けることができる。正極ペーストの塗布手段については特に限定されるものではなく、例えば、ドクターブレードを用いて塗布することができる。尚、工程Ｓ１においては、集電体の全面に正極層を形成するのではなく、集電体の略中央部に正極層を形成したうえで、それ以外は集電体が露出した状態とする。正極層の厚みについては、特に限定されるものではない。

（工程Ｓ２）
工程Ｓ２は、集電体の正極層とは反対側面に負極ペーストを塗布・乾燥して負極層を設ける工程である。負極ペーストには、上記の活物質、導電助剤、結着剤等が含まれている。負極ペーストの塗布手段についても特に限定されるものではなく、例えば、ドクターブレードを用いて塗布することができる。負極ペーストは、集電体の裏面側にある正極層と対応する位置に塗布・乾燥される。負極層の厚みについては特に限定されるものではない。

（工程Ｓ３）
工程Ｓ３は、集電体上に設けた各層をプレスして圧着する工程である。プレス条件としては、集電体上に各層が適切に圧着される条件であれば特に限定されるものではない。工程Ｓ３により、集電体と各層とがより強固に結着される。尚、工程Ｓ３は必ずしも必要ではない。

（工程Ｓ４）
工程Ｓ４は、正極層或いは負極層の上に固体電解質ペーストを塗布・乾燥して、固体電解質層を設ける工程である。固体電解質ペーストには、固体電解質と結着剤等が含まれている。積層型電池１００がリチウム二次電池である場合、固体電解質としては、Ｌｉ_２Ｏ−Ｂ_２Ｏ_３−Ｐ_２Ｏ_５、Ｌｉ_２Ｏ−ＳｉＯ_２、Ｌｉ_２Ｏ−Ｂ_２Ｏ_３−ＺｎＯ等の酸化物系非晶質固体電解質、Ｌｉ_２Ｓ−ＳｉＳ_２、ＬｉＩ−Ｌｉ_２Ｓ−ＳｉＳ_２、ＬｉＩ−Ｌｉ_２Ｓ−Ｐ_２Ｓ_５、ＬｉＩ−Ｌｉ_２Ｓ−Ｂ_２Ｓ_３、Ｌｉ_３ＰＯ_４−Ｌｉ_２Ｓ−Ｓｉ_２Ｓ、Ｌｉ_３ＰＯ_４−Ｌｉ_２Ｓ−ＳｉＳ_２、ＬｉＰＯ_４−Ｌｉ_２Ｓ−ＳｉＳ，ＬｉＩ−Ｌｉ_２Ｓ−Ｐ_２Ｏ_５、ＬｉＩ−Ｌｉ_３ＰＯ_４−Ｐ_２Ｓ_５、Ｌｉ_２Ｓ−Ｐ_２Ｓ_５等の硫化物系非晶質固体電解質、或いは、ＬｉＩ−ＬｉＩ−Ａｌ_２Ｏ_３、Ｌｉ_３Ｎ、Ｌｉ_３Ｎ−ＬｉＩ−ＬｉＯＨ等や、Ｌｉ_１．３Ａｌ_０．３Ｔｉ_０．７（ＰＯ_４）_３、Ｌｉ_{１＋ｘ＋ｙ}Ａ_ｘＴｉ_２−ｘＳｉ_ｙＰ_３−ｙＯ_１２（ＡはＡｌ又はＧａ、０≦ｘ≦０．４、０＜ｙ≦０．６）、[（Ｂ_１／２Ｌｉ_１／２）_１−ｚＣ_ｚ]ＴｉＯ_３（ＢはＬａ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍのいずれか、ＣはＳｒ又はＢａ、０≦ｚ≦０．５）、Ｌｉ_５Ｌａ_３Ｔａ_２Ｏ_１２、Ｌｉ_７Ｌａ_３Ｚｒ_２Ｏ_１２、Ｌｉ_６ＢａＬａ_２Ｔａ_２Ｏ_１２、Ｌｉ_３ＰＯ_{（４−３／２ｗ）}Ｎ_ｗ（ｗ＜１）、Ｌｉ_３．６Ｓｉ_０．６Ｐ_０．４Ｏ_４等の結晶質酸化物・酸窒化物を用いることができる。結着剤としては、上記と同様のものを用いることができる。

上記のような固体電解質ペーストを、正極層上或いは負極層上に塗布・乾燥することにより、固体電解質層を設けることができる。固体電解質ペーストの塗布手段については特に限定されるものではなく、例えば、ドクターブレードを用いて塗布することができる。尚、工程Ｓ４においては、正極層或いは負極層を覆うように固体電解質層を設ける。すなわち、電池積層時に、正極層と後述する負極層とが接触しないように、固体電解質層の塗布面積を、正極層或いは負極層の塗布面積よりも大きくする。固体電解質層の厚みについては特に限定されるものではない。

（工程Ｓ５）
工程Ｓ５は、正極層、負極層及び固体電解質層が設けられた集電体をさらにプレスし、圧着する工程である。プレス条件としては、集電体上に各層が適切に圧着される条件であれば特に限定されるものではない。工程Ｓ５により、集電体と各層とがより強固に結着される。

工程Ｓ１〜Ｓ５を経ることで、例えば、図３（Ａ）、（Ｂ）に示されるような、一面に固体電解質層３を有するバイポーラ電極が作製される。図３（Ａ）は、バイポーラ電極の断面を概略的に示す図であり、図３（Ｂ）は、図３（Ａ）に矢印ＩＩＩＢで示される方向から視た場合の概略図である。図３に示されるように、バイポーラ電極は、集電体１と、当該集電体の表裏に設けられた正極層２、負極層４とを備えており、正極層２の集電体１とは反対側には固体電解質層３が設けられている。

尚、各層の積層位置については、上記形態に限定されるものではない。集電体１の一面側に正極層２が設けられ、当該正極層２上に固体電解質層３が設けられ、当該固体電解質層３上に負極層４が設けられるような形態や、集電体１の一面側に正極層２が、他面側に負極層４が設けられ、当該負極層４の上に固体電解質層３が設けられるような形態であってもよい。また、正極層２と負極層４とを別々の集電体１、１上に設けてもよい。

（工程Ｓ６）
工程Ｓ６は、電圧検出タブ１ａを作製する工程である。電圧検出タブ１ａの作製方法については、特に限定されるものではない。例えば、図３（Ａ）、（Ｂ）に示されるように、集電体１には、その他の層２、３及び４の外側に余剰部が存在しているので、当該余剰部の一部を切り欠くことで、図３（Ｃ）に示されるような電圧検出タブ１ａを作製することができる。これにより、別途部材を用意することなく電圧検出タブ１ａを作製することができる。図３（Ｃ）では１の単電池要素につき電圧検出タブ１ａを２つ作製しているが、電圧検出タブ１ａの数はこれに限定されるものではなく、１であってもよいし３以上であってもよい。電圧検出タブ１ａの大きさは、単電池の電圧を適切に検出できるとともに、後述する電圧取り出し基板に適切に圧着することが可能な程度の大きさであれば、特に限定されるものではない。工程Ｓ６により、単電池要素５を作製することができる。

工程Ｓ１〜Ｓ６を繰り返すことにより、単電池要素５が複数作製される。尚、各単電池要素５、５、…の電圧検出タブ１ａ、１ａ、…は、図１（Ｂ）に示すように、積層体８とされた状態において、積層方向視で互いに重ならないように突出している。すなわち、単電池要素５の電圧検出タブ１ａ、１ａは、その他の単電池要素５、５、…の電圧検出タブ１ａ、１ａ、…の突出位置を考慮しながら作製される。

（工程Ｓ７）
工程Ｓ７は、単電池要素５、５、…を積層する工程である。ただし、工程Ｓ７では、図４（Ａ）に示されるように、積層方向両端が、負極層４が設けられず一面に正極層２及び固体電解質層３のみが設けられた集電体１（単電池要素５ａ）、及び、正極層２及び固体電解質層３が設けられず、一面に負極層４のみが設けられた集電体１（単電池要素５ｂ）とされ、これら単電池要素５ａ、５ｂの間に複数の単電池要素５、５、…が積層される。このとき、上述のように電圧検出タブ１ａ、１ａ、…が、積層方向視で互いに重ならないように、複数の単電池要素５ａ、５、５、…、及び５ｂを積層する。例えば、図１（Ｂ）に示されるように、積層体８とされた状態において、各電圧検出タブ１ａ、１ａ、…の間に、積層方向視で所定の間隙が設けられるように、各単電池要素を積層する。積層手段としては、従来の積層型電池の積層手段と同様のものを用いることができる。積層の際は、各単電池要素の位置合わせのため、位置合わせ治具を用いることが好ましい。図４（Ａ）においては、５枚の単電池要素５ａ、５、５、５、及び５ｂを積層しているが、単電池要素の数はこれに限定されるものではない。

（工程Ｓ８）
工程Ｓ８は、積層した単電池要素５ａ及び５ｂに、それぞれ正極リード６及び負極リード７を溶着する工程である。正極リード６及び負極リード７としては、積層型電池に用いられるものを特に限定されることなく用いることができる。工程Ｓ８を経ることで、図４（Ｂ）、（Ｃ）に示されるような積層体８が作製される。図４（Ｂ）は、積層方向視に係る積層体８の概略図であり、図４（Ｃ）は、積層体８を図４（Ｂ）にＩＶＣで示される方向から見た場合の概略図である。図４（Ｂ）、（Ｃ）に示されるように、正極リード６及び負極リード７は、上記電圧検出タブ１ａ、１ａ、…が突出している辺とは異なる辺に溶着されている。

積層体８の形態は、上記形態に限定されるものではない。例えば、図５（Ａ）〜（Ｃ）に示されるような積層体８ａ〜８ｃとしてもよい。すなわち、図５（Ａ）に示すような、積層体８ａの１辺のみから積層方向視で互いに重なり合わないように、電圧検出タブ１ａ、１ａ、…が取り出され、且つ、積層体８ａの電圧検出タブ１ａ、１ａ、…が設けられる辺とは異なる辺に互いに対向するように正極リード６と負極リード７とが溶着された形態であってもよいし、図５（Ｂ）に示すような、積層体８ｂの１辺のみから積層方向視で互いに重なり合わないように、電圧検出タブ１ａ、１ａ、…が取り出され、且つ、積層体８ａの電圧検出タブ１ａ、１ａ、…が設けられる辺とは異なる１辺に正極リード６及び負極リード７が並列するように溶着された形態であってもよいし、図５（Ｃ）に示すような、積層体８ｃの対向する２辺から積層方向視で互いに重なり合わないように、電圧検出タブ１ａ、１ａ、…が取り出され、且つ、積層体８ａの電圧検出タブ１ａ、１ａ、…が設けられる辺とは異なる辺に互いに対向するように正極リード６や負極リード７が溶着された形態であってもよい。

（工程Ｓ９）
工程Ｓ９は、図６（Ａ）に示されるように、積層体８の正極リード６、負極リード７及び電圧検出タブ１ａ、１ａ、…が外装体９から突出するように、積層体８を外装体９にラミネート挿入し、電池部１０とする工程である。外装体９の材質は特に限定されるものではないが、ラミネート挿入が容易であり、後述する電圧取り出し基板２０、３０に強固に挟みこませることができる観点から、複数の樹脂層の間にアルミニウム層を介在させてなるアルミニウムラミネートフィルムとすることが好ましい。例えば、ナイロンからなる保護層／アルミニウム層／ＰＰからなる熱融着層の３層からなるフィルムが適用できる。正極リード６、負極リード７及び電圧検出タブ１ａ、１ａ、…の外装体９からの突出長さについては、電池部１０から適切に電気エネルギーが取り出し可能とされるとともに、電池部１０内の各単電池の電圧を検出・調整可能とされる程度であれば特に限定されるものではない。

（工程Ｓ１０）
工程Ｓ１０は、積層体８及び外装体９から突出した電圧検出タブ１ａ、１ａ、…に電圧取り出し基板２０、３０を圧着して取り付け、積層型電池１００とする工程である。以下、電圧取り出し基板２０の電圧検出タブ１ａ、１ａ、…への取り付け・配線形態について説明する。電圧取り出し基板３０については、電圧取り出し基板２０と同様とすることができる。

例えば、図１（Ａ）や図６（Ｂ）に示すように、電圧取り出し基板２０を、配線が電圧検出タブ１ａ、１ａ、…の突出位置に予め位置決めされている電圧取り出し基板（上側電圧取り出し基板２０ａ）と、これと対応する下側電圧取り出し基板２０ｂからなるものとし、当該２枚の電圧取り出し基板２０ａ、２０ｂによって電圧検出タブ１ａ、１ａ、…を挟みこんで互いに圧着させることで、電圧取り出し基板２０を電圧検出タブ１ａ、１ａ、…に適切に取り付けることができる。或いは、図６（Ｃ）に示すように、基板上側部２０ａ’及び基板下側部２０ｂ’を備える１枚の電圧取り出し基板２０を用いて、当該基板上側部２０ａ’と基板下側部２０ｂ’との間に形成された間隙に電圧検出タブ１ａ、１ａ、…を挿入して挟みこみ、電圧検出タブ１ａ、１ａ、…の突出位置に予め位置決めされて、基板上側部２０ａ’の内側に設けられた配線端子２１、２１、…と、電圧検出タブ１ａ、１ａ、…とを接続することによっても、電圧取り出し基板２０を電圧検出タブ１ａ、１ａ、…に適切に取り付けることができる。このように、電圧検出タブ１ａ、１ａ、…を電圧取り出し基板２０に挟みこませるようにして互いに圧着することで、電圧取り出し基板２０を電圧検出タブ１ａ、１ａ、…に容易に取り付けることができる。また、上述のように、電圧検出タブ１ａ、１ａ、…の突出位置が積層体８の積層方向視で互いに重なり合わないような形態とされているので、電圧取り出し基板２０の配線（又は端子２１、２１、…）を、電圧検出タブ１ａ、１ａ、…の突出位置に予め位置決めしておくことで、電圧取り出し基板２０に電圧検出タブ１ａ、１ａ、…を同時に挟みこみながら、電圧取り出し基板２０の配線と各電圧検出タブ１ａ、１ａ、…とを適切に結線することができ、積層型電池１００をより容易に製造することができる。尚、電圧取り出し基板２０により電圧検出タブ１ａ、１ａ、…を挟みこむ際は、電池部１０の外装体９ごと挟みこんでもよい。このようにすれば、電圧取り出し基板２０をより安定的に電圧検出タブ１ａ、１ａ、…（電池部１０）に取り付けることができる。

電圧取り出し基板２０としては、絶縁体表面或いは絶縁体内部にワイヤーハーネスが施された基板を用いることができ、プリント基板やＰＰ基板等とすることができる。

一方、図７（Ａ）、（Ｂ）に示すように、電圧取り出し基板２０には、ワイヤーハーネス２０ｅ、２０ｅ、…に接続されるように、外部端子接続用ユニット２５が組み込まれている。以下、電圧取り出し基板２０と外部端子接続用ユニット２５との接続形態について説明する。

図７（Ａ）に示されるように、電圧取り出し基板２０の電池部１０が設けられる側とは反対側の端部には、凹部が設けられており、当該凹部に外部端子接続用ユニット２５が嵌め込まれている。一方、図７（Ｂ）に示されるように、外部端子接続用ユニット２５の内部には、配線２５ｂ、２５ｂ、…が設けられ、これと電圧取り出し基板２０のワイヤーハーネス２０ｅ、２０ｅ、…とが結線されている。配線２５ｂ、２５ｂ、…とワイヤーハーネス２０ｅ、２０ｅ、…との結線方法については、特に限定されるものではないが、例えばはんだ付けにより結線することができる。また、配線２５ｂ、２５ｂ、…は、外部端子２５ａ、２５ａ、…に接続されており、これにより積層型電池１００の内部の単電池の各電圧が検出・調整され得る形態とされている。

電圧取り出し基板２０と外部端子接続用ユニットとの接続については、上記形態に限定されるものではない。図８（Ａ）〜（Ｃ）に、変形例に係る電圧取り出し基板２０及び外部端子接続用ユニット１２５の接続形態を示す。図８（Ａ）に示すように、外部端子接続用ユニット１２５の一側面には断面略コ字状の挿入部が形成されており、当該コ字状の挿入部の内側には、接続端子１２６、１２６、…が設けられている。そして、接続端子１２６、１２６、…とコ字状の挿入部とによって挟持されるように、電圧取り出し基板２０が挿入部に挿入・固定されている。このとき、電圧取り出し基板２０のワイヤーハーネス２０ｅ、２０ｅ、…は、接続端子１２６、１２６、…と接触しており、電圧取り出し基板２０と外部端子接続用ユニット１２５とが電気的に接続可能されている。

この場合におけるワイヤーハーネス２０ｅの外部端子接続用ユニット１２５側の端部形状は、接続端子１２６と適切に接続可能な形態であれば特に限定されるものではないが、例えば、図８（Ｂ）に示されるような、略矩形状に形成された端部形状とすることができる。一方、接続端子１２６については、例えば、図８（Ｃ）に示されるような、略平板の一部に凹部が形成された凹型端部を有する接続端子１２６ａや、端部がバネ形状とされた接続端子１２６ｂや、凸型端部を有する接続端子１２６ｃとすることができる。

電圧取り出し基板２０と外部端子接続用ユニットとの接続形態については、上記形態の他、図９に示されるような形態とすることもできる。すなわち、電圧取り出し基板２０を上側電圧取り出し基板２０ａ及び下側電圧取り出し基板２０ｂからなるものとし、ワイヤーハーネス側基板（図９では、上側電圧取り出し基板２０ａ）に設けられたコ字状凹部に外部端子接続用ユニット１７５を嵌め込み、ネジ等の固定部材１５０を用いて電圧取り出し基板２０ａと外部端子接続用ユニット１７５とを固定・接続することができる。尚、図９においては、上側電圧取り出し基板２０ａと下側電圧取り出し基板２０ｂとの接続時、接続面が略面一となるように、下側電圧取り出し基板２０ｂの一部に凹部２０ｆを設け、固定部材１５０の一部が基板２０ａ、２０ｂの固定に干渉しないようにしている。

電圧取り出し基板２０を、上側電圧取り出し基板２０ａ及び下側電圧取り出し基板２０ｂからなるものとする場合、当該２枚の基板２０ａ、２０ｂを互いに固定する必要がある。固定方法については特に限定されるものではないが、例えば、図１０（Ａ）に示すように、基板２０ａ及び２０ｂの端部に、鉤状の係合部及び被係合部（図１０（Ａ）中の点線に囲まれた部分）を設けることにより、基板２０ａと２０ｂとを互いに引っ掛けるように容易に固定することができる。また、大型電源に適用する場合等、用途によっては積層型電池１００を複数設置する必要が生じる。このような場合、例えば、図１０（Ｂ）に示すように、基板２０ａ及び２０ｂの互いに対応する位置に接続ピン２０ｃ及び被接続孔２０ｄを設けることで、電圧取り出し基板２０、２０、…を同一の積層方向に連続して固定することができ、積層型電池１００、１００、…の複数設置が容易となるとともに、省スペース化が可能となる。

上記説明では、電池部１０の１辺に電圧取り出し基板２０が、他の１辺に電圧取り出し基板３０が別個独立して取り付けられる形態について説明したが、電圧取り出し基板の取り付け形態はこれに限定されるものではない。例えば、図１１に示すように、正極側バスバー２１０及び負極側バスバー２２０を備えた電圧取り出し基板２５０を用いて、電池部１０の外縁（４辺全周）を覆うように、電圧取り出し基板２５０を電圧検出タブ１ａ、１ａ、…に取り付けても良い。これにより、電圧取り出し基板２５０が電圧検出タブ１ａ、１ａ、…（電池部１０）に、より強固に取り付けられるとともに、耐震性等に優れる積層型電池２００とすることができる。

以上、積層型電池１００又は積層型電池２００によれば、電圧検出タブ１ａ、１ａ、…を有する単電池要素５ａ、５、５、…、５ｂが複数積層された積層体８と、電圧検出タブ１ａ、１ａ、…に接続される、配線位置が予め位置決めされた電圧取り出し基板２０、３０とが備えられ、電圧検出タブ１ａ、１ａ、…が、積層体８の積層方向視で互いに重なり合わないように、単電池要素５ａ、５、５、…、５ｂからそれぞれ突出し、且つ、電圧検出タブ１ａ、１ａ、…と電圧取り出し基板２０、３０とが圧着されている形態とされるので、簡易な構造で電池内の各単電池の電圧を検出、容量調整することができるとともに、電圧検出タブ１ａ、１ａ、…と電圧取り出し基板２０、３０との接続が容易である。

また、製造方法Ｓ１００によれば、電圧検出タブ１ａ、１ａ、…が突出している単電池要素５ａ、５、５、…、５ｂを作製し、作製された単電池要素５ａ、５、５、…、５ｂを積層方向視で電圧検出タブ１ａ、１ａ、…が重ならないように積層して、積層体８が作製され、その後、電圧検出タブ１ａ、１ａ、…に配線位置が予め位置決めされた電圧取り出し基板２０、３０が圧着されるので、複数の電圧検出タブ１ａ、１ａ、…と電圧取り出し基板２０、３０とを同時に接続することができ、生産性に優れ、簡易な構造で電池内の各単電池の電圧を検出、容量調整することができる積層型電池１００、２００を、効率的に製造することができる。

また、上記のように、電圧検出タブ１ａ、１ａ、…が突出している単電池要素を、積層方向視で電圧検出タブ１ａ、１ａ、…が重ならないように積層して積層体８とし、電圧検出タブ１ａ、１ａ、…に電圧取り出し基板２０、３０を圧着することで、従来よりも容易に、電圧検出タブ１ａ、１ａ、…と電圧取り出し基板２０、３０とを接続することができる。

実施例により、本発明に係る積層型電池をさらに詳しく説明する。積層型電池を以下のように作製した。

（正極ペーストの作製）
正極活物質としてＬｉＣｏＯ_２、固体電解質としてＬｉ_２Ｓ−Ｐ_２Ｓ_５、導電助剤としてアセチレンブラック、及び結着剤としてＳＢＲを用い、これらを質量基準で４５：４５：７：３となるように乾式混合した。その後、固形分率が５０％となるように、溶媒としてヘプタンを用いて湿式混練し、正極ペーストを作製した。

（正極層の形成）
正極ペーストを、７０ｍｍ×１２０ｍｍ、厚さ１５μｍのＳＵＳ箔上にドクターブレードによって塗布した。塗布の際、ＳＵＳ箔の上下と片側に１ｍｍ、もう片側に６０ｍｍの未塗工部を設け、塗布面積を５０ｍｍ×５０ｍｍとした。塗布後、８０℃で乾燥し、ＳＵＳ箔上に正極層を形成した。

（固体電解質ペーストの作製）
固体電解質としてＬｉ_２Ｓ−Ｐ_２Ｓ_５及び結着剤としてＳＢＲを用い、これらを質量基準で９５：５となるように乾式混合し、その後、固形分率が５０％となるように、ヘプタンを用いて湿式混練し、固体電解質ペーストを作製した。

（固体電解質層の形成）
固体電解質ペーストを上記正極層上にドクターブレードで塗布した。塗布面積は正極層から上下左右に５ｍｍずつはみ出すように６０ｍｍ×６０ｍｍとした。塗布後、８０℃で乾燥させ、正極層上に固体電解質層を形成した。

（プレス工程）
ＳＵＳ箔上の正極層と固体電解質層とを１ｔｏｎ／ｃｍ^２で一括プレスした。プレス後の膜厚は正極層が６０μｍ、固体電解質層が３０μｍであった。

（負極ペーストの作製）
負極活物質としてＬｉ_４Ｔｉ_５Ｏ_１２、固体電解質としてＬｉ_２Ｓ−Ｐ_２Ｓ_５、導電助剤としてアセチレンブラック、及び結着剤としてＳＢＲを用い、これらを質量基準で４５：４５：７：３となるように乾式混合した。その後、固形分率が５０％となるように、ヘプタンを用いて湿式混練し、負極ペーストを作製した。

（負極層の形成）
負極ペーストをＳＵＳ箔の正極層、固体電解質層とは反対側にドクターブレードで塗布した。負極層はＳＵＳ箔の正極層と対応する位置に設け、塗布面積を５０ｍｍ×５０ｍｍとした。塗布後、８０℃で乾燥し、ＳＵＳ箔上に負極層を形成した。

（プレス工程）
ＳＵＳ箔上の負極層を１ｔｏｎ／ｃｍ^２でプレスした。プレス後の負極層の膜厚は７０μｍであった。

（電圧検出タブの作製）
上記のように作製したバイポーラ電極を複数用意し、電圧検出タブを残した状態にＳＵＳ箔をスリットした。このとき、バイポーラ電極を５層積層した場合に、電圧検出タブの突出位置が積層方向視で重なり合わないように、ＳＵＳ箔の１辺（７０ｍｍ辺）において、１０ｍｍ幅のタブが５ｍｍ間隔で５本突出するような構造とした。

（積層工程）
積層用の位置合わせ治具を用いて、バイポーラ電極を５枚積層し、積層バイポーラ電極を作製した。尚、最外層側に電極層を有さないものとした。５枚のバイポーラ電極により４対のバイポーラ電池とした。また、上述のように電圧検出タブの突出位置が積層方向視で互いに重なり合わないように、積層バイポーラ電極の同じ辺から並列するように電圧検出タブを突出させた。

（正極リード、負極リードの溶着）
最外層に正極リード、負極リードを溶着により取り付け積層体とした。このとき、正極リード及び負極リードは、積層バイポーラ電極の、電圧検出タブが突出している辺とは異なる辺に取り付けた。

（ラミネート挿入）
上記のように作製した積層体を外装体にラミネート挿入し、覆った。電圧検出タブは、外装体の外部に突出するようにした。

（電圧取り出し基板の取り付け）
電圧取り出し基板を２枚用いて挟みこむことで、電圧検出タブと電圧取り出し基板との配線を行った。このとき、電圧取り出し基板として、予め配線が施されたプリント配線基板を用いた。また、電圧取り出し基板は、外装体の一部を挟みこむ構造とした。

（外部端子接続ユニットの組み込み）
外部端子接続ユニットを配線取り出し基板に組み込み、外部端子に配線を取り出した。外部端子接続用ユニットの結線部は、配線の一部が電圧取り出し基板側に突出している構造とし、電圧取り出し基板の配線と外部端子接続用ユニットの配線とをはんだ付けにより結線した。

このようにして作製された積層型電池は、内部の単電池それぞれについて、適切に電圧の検出・調整が可能であった。また、電圧検出タブと電圧取り出し基板との接続が容易であり、従来よりも効率的に積層型電池を作製することができた。

以上、現時点において、最も実践的であり、且つ、好ましいと思われる実施形態に関連して本発明を説明したが、本発明は、本願明細書中に開示された実施形態に限定されるものではなく、請求の範囲及び明細書全体から読み取れる発明の要旨あるいは思想に反しない範囲で適宜変更可能であり、そのような変更を伴う積層型電池及びその製造方法、並びに、電圧取り出し基板の取り付け方法もまた本発明の技術範囲に包含されるものとして理解されなければならない。

本発明は、携帯機器、電気自動車、ハイブリッド車等の電源として好適に用いることができる。

１ 集電体
１ａ 電圧検出タブ
２ 正極層
３ 固体電解質層
４ 負極層
５ 単電池要素
６ 正極リード
７ 負極リード
８ 積層体
９ 外装体
１０ 電池部
２０ 電圧取り出し基板
２５ 外部端子接続用ユニット
３０ 電圧取り出し基板
３５ 外部端子接続用ユニット
１００ 積層型電池
２００ 積層型電池

Claims (9)

1. 電圧検出タブが突出している単電池要素が複数積層された積層体と、前記電圧検出タブに接続される電圧取り出し基板とを備え、
   前記電圧検出タブが、前記積層体の積層方向視で互いに重なり合わないように、前記単電池要素からそれぞれ突出し、
   前記電圧検出タブの突出位置に対応して、前記電圧取り出し基板の配線が位置決めされており、
   前記電圧検出タブと前記電圧取り出し基板とが圧着されている、積層型電池。
2. 前記積層体が、集電体と、該集電体の表裏に設けられた正極層及び負極層と、該正極層又は該負極層の前記集電体とは反対側に設けられた固体電解質層とを備えた前記単電池要素が積層されてなるものであり、前記集電体の一部が前記電圧検出タブとされている、請求項１に記載の積層型電池。
3. 前記積層体の積層方向の少なくとも一側面において、前記電圧検出タブが、前記積層方向と略直交する方向に並列するように、前記積層体から複数突出している、請求項１又は２に記載の積層型電池。
4. 電圧検出タブが突出している単電池要素を作製する、単電池要素作製工程、
   作製された前記単電池要素を積層方向視で前記電圧検出タブが重ならないように積層して、積層体とする、積層工程、及び、
   前記電圧検出タブの突出位置に対応して配線が予め位置決めされた電圧取り出し基板を、前記電圧検出タブに圧着する、電圧取り出し基板取り付け工程、を有する、積層型電池の製造方法。
5. 前記積層体が、集電体と、該集電体の表裏に設けられた正極層及び負極層と、該正極層又は該負極層の前記集電体とは反対側に設けられた固体電解質層とを備えた前記単電池要素が積層されてなるものであり、前記集電体を切り欠いて前記電圧検出タブを作製する、請求項４に記載の積層型電池の製造方法。
6. 前記積層体の積層方向の少なくとも一側面において、前記電圧検出タブが前記積層方向と略直交する方向に並列して複数突出するように、前記単電池要素が積層される、請求項４又は５に記載の積層型電池の製造方法。
7. 電圧検出タブが突出している単電池要素を、積層方向視で前記電圧検出タブが重ならないように積層して積層体とし、前記電圧検出タブの突出位置に対応して配線が予め位置決めされている電圧取り出し基板を、前記電圧検出タブに圧着する、電圧取り出し基板の取り付け方法。
8. 前記積層体が、集電体と、該集電体の表裏に設けられた正極層及び負極層と、該正極層又は該負極層の前記集電体とは反対側に設けられた固体電解質層とを備えた前記単電池要素が積層されてなるものであり、前記電圧検出タブが、前記集電体を切り欠いて作製されたものである、請求項７に記載の電圧取り出し基板の取り付け方法。
9. 前記積層体の積層方向の少なくとも一側面において、前記電圧検出タブが前記積層方向と略直交する方向に並列して複数突出するように、前記単電池要素が積層される、請求項７又は８に記載の電圧取り出し基板の取り付け方法。

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