JP2010508668A - スマートカード用電気化学セル - Google Patents

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Abstract

スマートカード用の電気化学セルが、4.5MＰaを超えない圧力下で、その厚さを少なくとも5%だけ可逆的に低減するように圧縮可能であり、互いに電気絶縁された少なくとも２つのセルの外表面(3,4)を有し、これらの外表面は、導電性であり、かつそれぞれの電極(1,2)に電気接触するか、導電性であり、またはそれぞれの電極に電気接触する。

Description

本発明は、スマートカード内に使用される電気化学セルの設計に関するものであり、このセルが占める体積に対する厳しい制約が存在する。
スマートカードとは、埋め込み型集積回路を有するあらゆるポケットサイズのカードとして定義される。こうしたものとして、スマートカードは、（不揮発性メモリ記憶構成部品を含む）メモリカード及び（メモリ及びマイクロプロセッサの構成部品を共に含む）マイクロプロセッサカード、例えば特定のクレジットカード、及び携帯電話内に使用されるようなＳＩＭカードを含む。スマートカードの用途は急速に増大し、メモリカード、クレジットカード、及びＳＩＭカードとしての使用とは別に、デビットカードまたはＡＴＭカード、電子財布、例えば公共交通機関または公衆電話のような種々の特定目的用の支払カード、有料テレビジョンまたはアクセス制御用の許可カード、または身分証明カードとして使用することもできる。他の用途が現れることは疑いない。スマートカードは、その異なる使用法に合わせて多くの形態及びサイズになるが、これらは共通して比較的小さいサイズ（クレジットカードのサイズまたはより小さいサイズ）を有し、従って、その構成部品の小型化の要求を共通して有する。一般に、スマートカードは5.5mm程度（タイプIIコンパクトフラッシュカード（登録商標））または3.3mm程度（タイプIコンパクトフラッシュカード）の厚さを有するが、より一般には2.1mm程度（セキュアデジタル（ＳＤ）カード）である。ＳＩＭカードの外形寸法はISO7816-1,2に指定されている。
電源を含むスマートカードでは、電源とその負荷との接触は一般に、電源と一体であり、かつ負荷に結合されるタブを介して行われ、あるいは電源上の電極に電気接触する平面、及びカード内に含まれる少なくとも１つのバネまたはフレキシブルプレート（可撓性平板）を介して行われる。このバネまたはフレキシブルプレートは、十分に圧縮されると、電源の両電極との、あるいは直列な複数の電源の場合は、この電源列の各端の電極との良好な接触を保証する。バネまたはフレキシブルプレートの例では、電源との接触のうちバネまたはフレキシブルプレートではないものは一般に、非フレキシブルの平板である。
さらにスマートカードでは、非統合型電源（すなわち集積回路内のマイクロバッテリーではない）と負荷回路との電気接続は一般に、電源から負荷回路との接触が行われる点まで延びる導電接続タブを用いて行われる。この接続タブの接触点への固定は、通常、ハンダ付けまたは溶接によって行われる。しかし、これらの応用では、これらのタブは、タブ自体の面積及び体積により、そしてタブを回路にハンダ付け（さもなければ接合）するための点の必要性により、貴重な二次元及び三次元空間を消費する。タブは、電源を包囲するあらゆるパッケージ材料から電気絶縁する必要もある。
驚くべきことに、特定の薄膜電源は、ボタンセル等とは異なり、十分に圧縮可能なように作製することができ、十分な圧力下でこれらの電源をスマートカード内に封止（シール）または挿入することが実用的であり、タブを用いるか、バネまたは他の手段を用いて電源の外表面と平板電流コレクタとの良好な接触を保証する必要がないことが判明している。あるいはまた、圧力を内部から発生させて、同様の結果を得ることができる。
従って、例として、圧縮可能なスーパー（超）コンデンサを、スマートカード内の、接点として作用する２枚のプレート間に封止することができ、封止中に加わる圧力は、負荷と電源との良好な接触を保証するのに十分である。さらに、封止後にカードが周囲条件に戻る際のスマートカードの外径寸法の変化は、十分に可逆的な圧縮が可能な電源の外形寸法の変化によって補償される。このことを圧縮不可能なセル、例えばボタンセルで試ることは、ずっと高いレベルの外径寸法精度を必要とする。
欧州特許第９９３５１２号明細書 米国特許第６２０３９２５号明細書
従って、本発明は、スマートカード内に使用される電気化学セルにあり、このセルは電極、電解質、及びセパレータを備え、このセルは、100ＭＰaを超えない圧力下で、セルの厚さを可逆的に低減するように圧縮可能であり、これにより、セル全体の厚さが少なくとも5%、好適には少なくとも10%だけ低減され、互いに電気絶縁された少なくとも２つのセルの外表面が、導電性であり、かつそれぞれの電極に電気接触するか、あるいは、導電性であり、またはそれぞれの電極に電気接触することを特徴とする。
本発明はさらに、少なくとも１つの本発明による電気化学セルを備えた電源を有するスマートカードを提供する。
本発明はさらに、セルが電極、電解質、及びセパレータを備えた電気化学セルを提供し、このセルはポリマー材料によって封止され、セラミック、グラファイト、または酸化物材料の層がセル本体と封止材（シール材）との間に導入されていることを特徴とする。
本明細書で「セルの外表面」とは、電極アセンブリ（組立体）をその内部に含む角柱／立体の表面を意味する。これは、例えばこのアセンブリによって規定されるエンベロープ（包絡線）を超えて延びるタブは含まない。
この接続システムは、スマートカード内の電気回路と、この回路に電力を供給する電気化学セルとの電気接触を促進する。例えば、スマートカード内の電気化学セルが存在する空間の対向する壁面内に埋め込まれた電流搬送「プレート」または接点、及びこれらのプレートまたは接点から電気回路への電流搬送経路が存在し得る。これらのプレートまたは接点は別個に、電気化学セルの正及び負の「端子」への接触を行う。これらのプレートまたは接点は、電気化学セルの導電面との接触を行うスマートカード壁面の表面を部分的又は全体的に覆う。電気化学セルの表面が（ニッケル箔から成る場合のように）十分に導電性である場合は、埋め込まれたプレートの面積を小さくして、電源との接触面積を小さくし、電源の他の領域からの電流収集は、電源の表面を通した導通に頼るようにすることができる。
この方法の利点は、追加的なアセンブリ（組立）ステップ、即ちハンダ付けまたは溶接による電源の負荷への接合の必要性を取り除くことができることにある。この方法は、カード内の空間も節減し、接続タブを必要としないので電源の製造をより簡略にする。他の利点は、スマートカード自体が電源に追加的強度を与えて、電気化学セルの周囲のパッケージを省略することを可能にしてエネルギー密度を増加させる。
従って、図１に示して以下でより詳細に説明するもののような本発明のセルは、従来技術では必要とされたタブ（即ち、セルに明確に接着されて、セルによって給電するデバイスへの電気接触を行う表面）を必要としない。デバイスに電力を供給するために必要な接触は、電極で直接行うか、あるいはより一般には電流コレクタで行う。
上記セルは、100ＭＰaを超えない圧力下で、より好適には30ＭＰaを超えない圧力下で、さらに好適には20ＭＰaを超えない圧力下で、最も好適には4.5ＭＰaを超えない圧力下で、少なくとも5%、好適には10%だけ圧縮可能であるべきである。特に、このセルは、1ＭＰaを超えない圧力下で、より好適には500,000Ｐaを超えない圧力下で、さらに好適には100,000Ｐaを超えない圧力下で、さらに好適には50,000Ｐaを超えない圧力下で、最も好適には10,000Ｐaを超えない圧力下で、少なくとも5%、好適には10%だけ圧縮可能であるべきである。
２つ以上のセルが存在すれば、セル全体の圧縮性がこれらの範囲内であるべきである。
本発明のセルは、これらの状況下で可逆的に圧縮可能であるべきである。即ち、圧縮後に、セルはほぼ元のサイズ及び形状に復元すべきである。しかし、この復元はほぼ完全であれば、例えば少なくとも75%完全であれば、好適には少なくとも90%完全であれば、100%完全である必要はない。
好適には、上記セルの２つの外表面は、セルの内容物の脱出を防止するために密閉されるべきである。この封止は、不浸透性で非導電性のポリマー材料で構成されることが好ましく、このポリマー材料は、強腐食性（例えば強アルカリ溶液）または有機溶剤であり得る電解質によって生じる攻撃及び膨潤に対する耐性があるべきである。上記封止材は、この材料が架橋するセルの外表面を形成する材料、例えばニッケル箔との強力な接着も形成しなければならない。封止材がポリプロピレンから成り、外表面がニッケルで組成される場合のように、封止材が本質的に、セルの外表面を構成する材料との強力な接合を形成しなければ、接着剤を用いて強力な接着の形成を促進することができる。適切な封止材の例は、エポキシ系接着剤、例えば３M社のDP-190エポキシ（登録商標）及び2216B/Aエポキシ（登録商標）、及びマスターボンド（Masterbond）社のEP42HT-2（登録商標）のような硬化性接着剤を含み、そして例えばポリプロピレン、ポリエチレン、アセタールまたはナイロンのような熱可塑性ポリマーを含む。適切な粘着剤の例は、上記に挙げたものを含む。
一部の場合には、上記外表面を形成する材料に接触する封止材または接着剤は、セルの動作中に何らかの方法で電気化学的に攻撃または腐食または浸食され得る。ここで、ニッケル箔のような外表面の材料は、封止材または接着剤の酸化または還元用の触媒として作用し得る。例えば、接触部分の機械的崩壊を生じさせるガス発生を生じさせ得るか、あるいは他の何らかの劣化メカニズムを促進し得る。この場合は、外表面材料から攻撃される材料を分離するための追加的材料の層を用いることができる。この層は、導電性または非導電性の材料とすることができ、セルの環境内で化学的に安定であるべきであり、そして、この層が架橋する２つの材料との強力な接着を形成すべきである。さらに、この材料は、上記劣化メカニズムのための触媒作用がより小さい表面を提供して、より耐久性のある接着の生成を可能にすべきである。この架橋材料の例には、窒化チタン（ＴiＮ）のような導電セラミック、非導電セラミック、他の酸化物材料及び酸化グラファイトを含むが、これらに限定されない。
本発明によるスマートカード内の電気化学セルは、バッテリー、コンデンサ（キャパシタ）またはスーパーコンデンサとすることができ、スーパーコンデンサであれば、対称型またはハイブリッド・スーパーコンデンサとすることができる。セルの他の部分は従来通りであり、生産を所望するセルの種類を考慮して選定する。正電極は、現在技術においてこの目的で一般に使用されるあらゆる材料製とすることができ、炭素（例えば炭素布（カーボンクロス）、活性炭、またはカーボンブラック）、炭化シリコン（カーボランダム）、金属または金属化合物、特に金属、金属酸化物、金属水酸化物、金属オキシ水酸化物、金属リン酸塩、あるいはこれらの２つ以上の任意の組合せ、もしくは金属炭化物が好ましい。こうした金属の例は、ニッケル、遷移金属との合金及び混合物、ニッケル／コバルトの合金及び混合物、鉄／ニッケルの合金及び混合物を含むニッケル合金、スズ、遷移金属との合金及び混合物を含むスズの合金及び混合物、鉄、マンガン、コバルト、チタン、遷移金属との合金及び混合物を含むチタン合金、白金、パラジウム、鉛、遷移金属との合金及び混合物を含む鉛合金、及びルテニウムを含む。こうした酸化物、水酸化物、オキシ水酸化物の例は、酸化パラジウム、酸化ニッケル（ＮiＯ）、水酸化ニッケル（Ｎi(ＯＨ)2）、オキシ水酸化ニッケル（ＮiＯＯＨ）、二酸化鉛（ＰbＯ2）、酸化コバルト（ＣoＯ2）及びそのリチウム化合物（ＬixＣoＯ2）、二酸化チタン（ＴiＯ2）及びそのリチウム化合物（ＬixＴiＯ2）、酸化チタン（Ｔi5Ｏ12）及びそのリチウム化合物（ＬixＴi5Ｏ12）、及び酸化ルテニウムを含む。もちろん、ニッケル及びその酸化物、水酸化物、オキシ水酸化物、特にニッケルまたはニッケル／コバルトの混合物が最も好ましい。金属炭化物の例は炭化チタンである。
正電極を作製する材料は、あらゆる既知の物理形態とすることができる。例えば、多孔質、特にメソ多孔質とすることができる。正電極に用いることのできるメソ多孔質材料は、特許文献１または特許文献２に記載されているような液晶堆積プロセスによって形成することが好ましく、これらの特許文献は参考文献として本明細書に含める。
本発明に使用することのできるメソ多孔質材料は、時として「ナノ多孔質」と称される。しかし接頭語の「ナノ」は厳密には10-9を意味し、こうした材料中の孔は通常、10-8m〜10-9mの範囲であるので、これらは本明細書で称する通り「メソ多孔質」と称する方が良い。
負電極も同様に、現在技術においてこの目的で一般に使用されるあらゆる材料製とすることができ、炭素（例えば炭素布、活性炭、またはカーボンブラック）、炭化シリコン、または炭化チタン、あるいは実際には、正電極に関して上記に挙げた他のものを含む他の材料とすることができる。負電極は、メソ多孔質材料または従来の材料製とすることができる。
対称型カーボン（炭素）スーパーコンデンサ、またはリチウムイオン電池、あるいはリチウム一次電池の場合は、セル内の電解質は、ニッケルベースのハイブリッド・スーパーコンデンサ用の水溶性電解質または有機電解質であることが好ましい。適切な水溶性電解質は、例えば水溶性水酸化カリウムのような水溶性アルカリ電解質である。適切な有機電解質は、例えばリチウムイオン電池用には、炭酸エチレンまたは炭酸プロピレン中の６フッ化リン酸リチウムまたはテトラフルオロホウ酸リチウムであり、対称型カーボン・スーパーコンデンサ用には、アセトニトリルまたは炭酸プロピレン中のテトラフルオロホウ酸テトラエチルアンモニウムまたはテトラフルオロホウ酸トリエチルメチルアンモニウムである。
セパレータは、任意の従来材料製とすることができ、その性質は本発明にとって重要ではない。セパレータとして使用するのに好適な材料は、微小孔性ポリプロピレンまたはポリエチレン膜、多孔質ガラス繊維布、あるいはポリプロピレンとポリエチレンとの組合せを含む。
これらの電極は電流コレクタに取り付けることができ、この電流コレクタは、特に電極が機械的強度の小さい多孔質材料製である場合には支持体として作用することもできる。電流コレクタに用いる材料の性質は、もちろん導電性でなければならないこと、そして電流コレクタがセルの外表面を形成するならば、材料のセルへの進入及びセルからの脱出を制限する能力のある封止を達成できるように多孔質であるべきでないこと以外は、本発明にとって重要ではない。この材料は金属、例えばニッケル、銅、アルミニウム、金、等、あるいは非導電性ポリマーマトリクス内に導電材料を含有させることによって形成した導電性プラスチックであることが好ましい。こうした材料の例は、導電性のニッケルフィラメントを、本質的に非導電性のポリプロピレンマトリクス内に加えて得られるものである。他の例は、ポリエチレン・マトリックス内に分散したカーボンナノチューブから成る材料のいくつかであり、これらの材料では、カーボンナノチューブがポリマーを通る導電経路を提供して材料全体を導電性にする。これらの材料は現在技術において周知である。
製造を容易にするために、電極材料を載置した電流コレクタは、セルの外表面を形成するために用いる材料とは別個の要素にすることができる。この場合は、電流コレクタ／電極要素を上記外表面に接触させて積層配置にすることによって上記セルをアセンブルする（組み立てる）ことができ、これら両者間の電気接触は、圧縮のみによって、あるいは導電性接着剤によって与えられるような導電性の接着によって行う。
本発明のスマートカードは、１つのセルの外表面あるいは複数のセルの最外部の表面に接触しているプレートを介して、電気化学セルから集電することが好ましい。これ以外は、スマートカードの構成は従来通りであり、当業者にとって周知である。このスマートカーは、好適には厚さ5.5mm程度であり、より好適には厚さ2mm程度であり、上記電気化学セルはこれに応じて、好適には厚さ4.5mm以下であり、より好適には厚さ1mm以下である。さらに好適には、１つ以上の電気化学セル全体の厚さが1mm以下であり、最も好適には600μm以下である。
以下、本発明を、図面を参照しながらさらに例示する。
従来技術におけるタブ付きのスーパーコンデンサの設計を示す図である。 タブなしの圧縮可能なスーパーコンデンサの概略図である。 セルの周囲にシールを付加したセルの平面図である。 ガスケットが配置されたセルの周囲に熱を加える様子を示す図である。 図５(a)〜５(d)は、セルを用意するプロセスの概略図である。 本発明による電気化学セルを含むスマートカードを示す図である。 本発明による代案のセルの設計を示す図である。 本発明による代案のセルの設計を示す図である。 例２に本発明による実施例を示す図である。 例３において作製した本発明による実施例を示す図である。 例４において作製した本発明による実施例を示す図である。 例５、例６において作製した本発明による実施例を示す図である。 例８において作製した本発明による実施例を示す図である。
図１に示すように、代表的なスーパーコンデンサは、例えばメソ多孔質ニッケル製とすることのできる正電極１、一般に炭素製である負電極２、例えばニッケル箔である電流コレクタ３及び４、セパレータ５、及び電解質（図示せず）を備えている。このスーパーコンデンサは通常、バッテリーと全く同様に、セルに機械的強度を与え、アセンブリからの電解質の損失を防止するためのパッケージ材料内に包み込まれている。一般的なパッケージ材料は、例えば硬質ポリマー容器、及びより薄いポリマー／アルミニウム／ポリマーの積層（ソフトパック）を含む。一対のタブ７及び８が、パッケージ６外に延びて電流コレクタ３及び４に接続されて、電力を使用する回路との電気接続を行う。
図１には、単独で使用されるスーパーコンデンサの一般的な寸法を示す。しかし、スマートカードは非常に小さい外形のスーパーコンデンサデバイスを必要とする。スマートカードでは、カード自体の小さい外形により、スーパーコンデンサは一般に600μm以下の厚さを求められる。Ｎi／Ｃセル（1.5V系）を使用する一般的な3Vの応用では、２つのスーパーコンデンサを直列に用いる必要がある。デバイスの設置面積に対する制約により、これらのセルは上に重ねて積層する必要があることが多く、さらに厚さが制約される。
このシナリオでは、積層パッケージのみに起因するデバイスの厚さへの寄与分は約480μm（２のセル、各セルの各面を厚さ120μmの積層でパッケージ）であり、電極アセンブリ用の空間を少ししか残さず、低いエネルギー密度になる。
図２及び図３に、本発明のタブのない圧縮可能なスーパーコンデンサの例を示す。前のように、このスーパーコンデンサは、例えばメソ多孔質ニッケル製とすることのできる正電極１、一般に炭素製である負電極２、例えばニッケル箔である電流コレクタ３及び４、セパレータ５、及び電解質（図示せず）を備えている。しかし、図１のようにパッケージ内に電極アセンブリを包み込むのではなく、電極アセンブリの周囲に密封シール９及び１０を付加して、電解質の脱出及び外部材料の進入を防止する。ニッケル箔電流コレクタの背面は、封止されたセル内で露出したままなので、これらの電流コレクタは、デバイス外に電流を搬送するための電気接点として直接使用することができ、これにより、あらゆるタブ接続の必要性を解消する。この設計では、セパレータは、封止領域内に延びてこのセパレータを固定し、短絡に対する追加的保護を行うことができる。炭素電極とその電流コレクタとの接触は、圧縮のみによって行われ、あるいはカーボン電極は、導電性接着剤を用いて電流コレクタに接着することができる。より高い電圧を供給するためのセルの直列結合は、単にセルを上に重ねて積層することによって構成される。セルの外表面が端子として作用するので、セル間の追加的接続の必要性が回避される。
密封シール９及び１０は、不浸透性で非導電性のポリマー材料から成る。この密封シールは、ニッケル／炭素ハイブリッド（混成）スーパーコンデンサシステム内に使用する場合は、強アルカリ溶液中の攻撃及び膨潤に対する耐性がなければならない。封止材は、この封止材が架橋するニッケル箔ベースの電流コレクタ、即ちニッケル箔を外表面材料として使用する電流コレクタとの強力な接着も形成しなければならない。
一般に、封止材は、図３により明確に示すようにセルの周囲に付加する。
電極アセンブリは封止材の周囲内に構成する。例えば硬化性接着剤及び熱可塑性ポリマーを含む多数の材料を封止材として用いることができる。
封止材が接着剤であれば、この接着剤を電流コレクタの周囲に塗布して、その中にセルの構成部品を包み込む。次に、適切な条件下で接着剤を硬化させて、完全に封止されたセルを生じさせる。次に、封止されたセルに電気化学的サイクルを施して、使用可能な状態に「形成する」ことができる。一部の環境下では、この形成プロセスは、水の電気分解による電極上の気体発生を生じさせる。この場合は、部分的に封止されたセル上への形成を実行して、セル内にガスを蓄積させずに、必要があれば失われた水の補充を可能にし、これに続いて封止を完成させる必要がある。ここでは、セルの２つまたは３つの面の封止で製造を進めて、形成及び電解質の補充がこれに続き、そして残りの１つまたは２つの面の封止が続く。あるいはまた、セルの４つの面全部を封止して、セルの構成部品が電流コレクタの１つに対して封止されるが、最後の電流コレクタは未取り付けのままにする。こうして、この「オープンサンドイッチ」を形成し、必要ならば水を補充し、再び接着剤を用いて最後の電流コレクタをアセンブリに対して封止する。適切な接着剤は、３M社のDP-190エポキシである。
この接着方法は、最も適切な接着剤は硬化するのに何分または何時間かを要するという欠点がある。生産の規模次第では、このことは製造コストを存外に高くし得る。大量生産では、実行するのに何分または何時間ではなく何秒かを要するプロセスを使用することが望まれる。この問題に応えるために、熱可塑性のポリマー・ガスケットを使用することができる。
図４に矢印１２、１３、１４、１５で示す所にガスケットを配置したセルの周囲に熱を加える。
図５に、このプロセスを概略的に示す。
１．第１ステップ（図５(a)）では、熱可塑性ポリマーで形成されたガスケット１７または１８を、接着剤１６を用いてニッケル箔３または４に接着して合成物を生じさせる。
２．第２ステップ（図５(b)及び図５(c)）では、セルの構成部品、例えば電極１９または２０及びセパレータ２１を、両端のガスケット領域の内側に構成する。
３．最終ステップでは、整列したポリマー部分を接合することによって、分離したセル要素を２２の所で結合してセルを封止する。
ポリマー・ガスケットは熱可塑性であるので、接触部分に直接熱を加えるか、超音波溶接におけるように間接的に熱を加えるかのいずれかによって、ポリマー／ポリマーの接着を何秒かで実行することができる。ずっと短い処理時間に加えて、この方法は、ポリマー／ポリマーの接着は金属／ポリマーの接着よりずっと信頼性があり、従ってプロセス中の最終ステップとして使用する際に、より失敗しにくい、という利点を有する。
第１ステップの合成物を形成するために、上記方法はまだ、何分または何時間かの硬化時間を伴う接着ステップを必要とする。しかし、この方法を用いて、時間を要する接着ステップを、上流プロセス中に、非常に時間的制約のあるセルのアセンブリ／封止ステップとは別個に実行することができる。この分離は、第２ステップ及び第３ステップを迅速に実行することを保証する。処理が連続的手順に基づくものであれば、第１ステップは経済的に実行することができる。
適切なポリマーは、電解質の存在下で大きく膨潤または腐食しない熱可塑性材料を含む。こうした材料は、ポリプロピレン、ポリエチレン、アセタール、ポリ二フッ化ビニリデン及びナイロンを含む。適切な接着剤は、一部のハイブリッド・スーパーコンデンサ内に使用されるアルカリ溶液、あるいは例えばリチウムイオン電池または従来の二層スーパーコンデンサ内に使用される有機溶剤のような電解質の存在下で大きく膨潤または腐食しないものを含む。こうした接着剤は、３M社のDP-190エポキシを含む。
図６に、２つの電気化学セル２４及び２５を含むスマートカード２３を示す。これらのセルはスマートカード２３の壁面２６及び２７内にある。電気化学セル２４及び２５の外面２８及び２９は、スマートカード２３の壁面２６及び２７に物理的かつ電気的に接触しているか、あるいはこれらの壁面の内側にあるプレートまたは接点（図示せず）に電気接触している。電気化学セル２４及び２５の内側も同様に、互いに物理的かつ電気的に接触している。
図７に、セルが導電性プラスチック３０内に包み込まれている実施例を示す。前と同様に、このセルは、メソ多孔質ニッケルの正電極１、カーボンの負電極２、電流コレクタ３及び４、及びセパレータ５を備えている。ポリプロピレン・ガスケット３１が、セルの各端を封止する。
図８に、窒化チタン層３３が正電極１と、このＴiＮ層３３に接着されたポリプロピレンフィルム３２との間に設けられた電気化学セルの代案設計の断面図を示す。ポリプロピレン・ガスケット３１がセルの各端を封止する。
本発明を、次の非限定的な例によってさらに例示する。
（例１ 圧縮可能なスーパーコンデンサ・アセンブリ及びその試験）
ハイブリッド・スーパーコンデンサを作製するために、ナノ構造ニッケルコバルト電極をポリプロピレン・セパレータ（Celgard 3501（登録商標））及び250μmの炭素電極（Gore Excellorator（登録商標））及び６Ｍ（モル）ＫＯＨ（電解質）と組み合わせる。10μmのニッケル箔製の炭素電極用の電流コレクタを導電性接着剤でコーティングして、セルの電解質に対しては不浸透性であるが導電性のままにする。ナノ構造のニッケルコバルト電極、炭素電極及びセパレータはすべて、同じ設置面積を有する。
一旦、上述したようにポリプロピレン・ガスケットと共にアセンブルすると、デバイスを熱成形してこれらの材料を一緒に密封して、電極を完全に包み込む。
このセルは、効果的に可逆圧縮可能であることが判明している。74gf(グラム重)/cm2では、このセルは、321ミクロンから300ミクロンへの7%の可逆的な厚さの低減が生じる。573gf/cm2では、このセルは、38%の可逆的な厚さの低減が生じる。これらの圧力は十分、市販のスマートカード積層機及び積層技術の範囲内にある。例えば、4.5メガパスカル（45.9*103gf/cm2）の作動圧力を有する中華人民共和国のWuhan Wenlin Technology社のWL-FA1000積層機を参照されたい。このセルは、一旦38%だけ圧縮されると、ニッケル電流コレクタの２つの外表面の全体上に接触した際に優秀な性能を示すことが判明している。
（例２ 外部封止材及び２層電流コレクタを有する、接着し熱封止（ヒートシール）した電気化学セル）
1.5cm×1.5cmの正方形のキャビティ（空洞）を中心から切り取った厚さ30μmの薄い熱封止可能なポリエチレンフィルムの3cm×3cmの正方形フレームを、ＫＯＨ溶液と両立する接着材で、厚さ10μmのニッケル箔の2cm×2cmの正方形シートに接着する。このポリプロピレンフィルム内の「孔」が、その下にあるニッケル箔との後の電気接触を可能にし、かつポリプロピレンがニッケル箔の端部上まで延びてその後の熱封止を可能にするように、これら２つの要素を整列させる。ニッケルに対する接着剤の接着性を改善するために、接着する前に、ニッケルの接着する面を、スパッタリングにより厚さ3μmの窒化チタン層でコーティングする。
次に、接着したアセンブリを80℃で硬化させる。
一旦、接着剤が完全に硬化すると、事前にニッケル箔上に堆積させた2cm×2cmのナノ構造ニッケル電極が、接着したアセンブリのニッケル箔側に配置される。次に、2cm×2cmのポリプロピレン・セパレータ（Celgard 3501）をナノ構造ニッケル電極上に配置する。次に、2cm×2cmの内法を有する3cm×3cmの正方形フレームのポリプロピレン・ガスケットを積層に追加して、その内法をナノ構造ニッケル電極の設置面積に合わせる。このポリプロピレン・ガスケットのキャビティ内に2cm×2cmの活性炭電極を配置して、導電性接着剤を用いてニッケル箔の電流コレクタに取り付ける。次に、電極アセンブリに６Ｍ ＫＯＨ電解質を与え、接着した第２のアセンブリを積層上に配置し、これにより、接着したアセンブリのニッケル箔部分が炭素電極のニッケル箔電流コレクタに接触する。
次に、正方形の加熱素子を、電極アセンブリの周囲のすぐ外側にある積層の端部に当ててポリプロピレンを熱封止し、これにより電極アセンブリを封止する。一旦完成すると、封止したセルをポテンシオスタット（定電位電解装置）に接続して、電気化学的に調整して動作可能にする。
図９に、このセルの概略表現を示し、このセルは、正電極１、負電極２、電流コレクタ３ａ、３ｂ、４ａ、４ｂ、セパレータ５、ポリプロピレン・ガスケット３１、ＴiＮ層３３、接着剤３５、及び熱封止可能なフィルム３６を有する。
（例３ 外部封止材及び単層電流コレクタを有する、接着し熱封止した電気化学セル）
1.5cm×1.5cmの正方形のキャビティを中心から切り取った厚さ30μmの薄い熱封止可能なポリエチレンフィルムの3cm×3cmの正方形フレームを、ＫＯＨ溶液と両立する接着材で、厚さ10μmのニッケル箔の2cm×2cmの正方形シートに接着し、このニッケル箔の一方の面上にナノ構造ニッケル電極材料層を堆積させ、他方の面上に厚さ3μmの窒化チタンの層をスパッタリングして堆積させる。これらの要素は、接着剤がニッケル箔の窒化チタンでコーティングされた面に接触するように接着する。ポリプロピレンフィルム内のキャビティが、その下にあるニッケル箔との後の電気接触を可能にし、かつポリプロピレンがニッケル箔の端部上まで延びてその後の熱封止を可能にするように、これら２つの要素を整列させる。次に、接着したアセンブリを80℃で硬化させる。
次に、2cm×2cmのポリプロピレン・セパレータ（Celgard 3501）をナノ構造ニッケル電極上に配置する。次に、2cm×2cmの内法を有する3cm×3cmの正方形フレームのポリプロピレン・ガスケットを積層に追加して、その内法をナノ構造ニッケル電極の設置面積に合わせる。次に、電極／セパレータのアセンブリに６Ｍ ＫＯＨ電解質を与える。次に、ポリプロピレン・ガスケットのキャビティ内に、2cm×2cmの活性炭電極から成るアセンブリを配置して、導電性接着剤を用いてニッケル箔の電流コレクタに取り付け、この電流コレクタは、1.5cm×1.5cmのキャビティをその中心に有する厚さ30μmの3cm×3cmのポリプロピレンフィルムに接着する。
次に、正方形の加熱素子を、電極アセンブリの周囲のすぐ外側にある積層の端部に当ててポリプロピレンを熱封止し、これにより電極アセンブリを封止する。一旦完成すると、封止したセルをポテンシオスタットに接続して、電気化学的に調整して動作可能にする。
図１０に、このセルの概略表現を示し、このセルは、正電極１、負電極２、電流コレクタ３、４、セパレータ５、ポリプロピレン・ガスケット３１、ＴiＮ層３３、接着剤３５、及び熱封止可能なフィルム３６を有する。
（例４ 外部封止材及び単層電流コレクタを有し、ガスケット材を有さず拡張したセパレータを有する、接着して熱封止した電気化学セル）
1.5cm×1.5cmの正方形のキャビティを中心から切り取った厚さ30μmの薄い熱封止可能なポリエチレンフィルムの3cm×3cmの正方形フレームを、ＫＯＨ溶液と両立する接着材で、厚さ10μmのニッケル箔の2cm×2cmの正方形シートに接着し、このニッケル箔の一方の面上にナノ構造ニッケル電極材料層を堆積させ、他方の面上に厚さ3μmの窒化チタンの層をスパッタリングして堆積させる。これらの要素は、接着剤がニッケル箔の窒化チタンでコーティングされた面に接触するように接着する。ポリプロピレンフィルム内のキャビティが、その下にあるニッケル箔との後の電気接触を可能にし、かつポリプロピレンがニッケル箔の端部上まで延びてその後の熱封止を可能にするように、これら２つの要素を整列させる。次に、接着したアセンブリを80℃で硬化させる。
次に、2.5cm×2.5cmのポリプロピレン・セパレータ（Celgard 3501）をナノ構造ニッケル電極上に配置する。次に、電極／セパレータのアセンブリに６Ｍ ＫＯＨ電解質を与える。次に、このセパレータ上に、2cm×2cmの活性炭電極から成るアセンブリを配置して、導電性接着剤を用いてニッケル箔の電流コレクタに取り付け、この電流コレクタは、1.5cm×1.5cmのキャビティをその中心に有する厚さ30μmの3cm×3cmのポリプロピレンフィルムに接着する。
次に、正方形の加熱素子を、電極アセンブリの周囲のすぐ外側にある積層の端部に当ててポリプロピレンを熱封止し、これにより電極アセンブリを封止する。一旦完成すると、封止したセルをポテンシオスタットに接続して、電気化学的に調整して動作可能にする。
図１１に、このセルの概略表現を示し、このセルは、正電極１、負電極２、電流コレクタ３、４、セパレータ５、ポリプロピレン・ガスケット３１、ＴiＮ層３３、接着剤３５、及び熱封止可能なフィルム３６を有する。
（例５ 導電性プラスチックを外部端子として用いた電気化学セル）
ニッケル箔電流コレクタ上に支持された2cm×2cmのナノ構造ニッケル電極を、ポリプロピレン・マトリックス中のグラファイト粒子で組成される厚さ50μmの導電性プラスチックの3cm×3cmシート上に配置する。次に、このニッケル電極上に、2cm×2cmのポリプロピレン・セパレータ（Celgard3501）を配置する。次に、このセパレータ上に、2cm×2cmのキャビティを中心から切り取った3cm×3cmのポリプロピレン・ガスケットを配置する。
このガスケットのキャビティ内に、導電性接着剤を用いて厚さ10μmのニッケル箔に、取り付けた2cm×2cmの活性炭電極を配置する。この電極アセンブリの積層上に、６Ｍ ＫＯＨ電解質を与える。この積層を完成させるために、3cm×3cmの導電性プラスチックの第２要素を、炭素電極及びその電流コレクタ上の中心部に配置する。
次に、正方形の加熱素子を、電極アセンブリの周囲のすぐ外側にある積層の端部に当ててポリプロピレンを熱封止し、これにより電極アセンブリを封止する。一旦完成すると、封止したセルをポテンシオスタットに接続して、電気化学的に調整して動作可能にする。
図１２に、このセルの概略表現を示し、このセルは、正電極１、負電極２、電流コレクタ３、４、セパレータ５、ポリプロピレン・ガスケット３１、及び導電性の熱封止可能なプラスチック層３７を有する。
（例６ 異なる導電性プラスチックを外部端子として用いた電気化学セル）
ニッケル箔電流コレクタ上に支持された2cm×2cmのナノ構造ニッケル電極を、ポリ二フッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）マトリックス中に埋め込まれたニッケルメッシュで組成される厚さ100μmの導電性プラスチックの3cm×3cmシート上に配置する。次に、このニッケル電極上に、2cm×2cmのポリプロピレン・セパレータ（Celgard3501）を配置する。次に、このセパレータ上に、2cm×2cmのキャビティを中心から切り取った3cm×3cmのＰＶＤＦガスケットを配置する。
このガスケットのキャビティ内に、導電性接着剤を用いて厚さ10μmのニッケル箔に、取り付けた2cm×2cmの活性炭電極を配置する。この電極アセンブリの積層上に、６Ｍ ＫＯＨ電解質を与える。この積層を完成させるために、3cm×3cmの導電性プラスチックの第２要素を、炭素電極及びその電流コレクタ上の中心部に配置する。
次に、正方形の加熱素子を、電極アセンブリの周囲のすぐ外側にある積層の端部に当ててポリプロピレンを熱封止し、これにより電極アセンブリを封止する。一旦完成すると、封止したセルをポテンシオスタットに接続して、電気化学的に調整して動作可能にする。
図１２に、このセルの概略表現を示し、このセルは、正電極１、負電極２、電流コレクタ３、４、セパレータ５、ポリプロピレン・ガスケット３１、及び導電性の熱封止可能なプラスチック層３７を有する。
（例７ 導電性プラスチックを外部端子として用い、拡張したセパレータを有し、ガスケットを有しない電気化学セル）
ニッケル箔電流コレクタ上に支持された2cm×2cmのナノ構造ニッケル電極を、ポリプロピレン・マトリックス中のグラファイト粒子で組成される厚さ50μmの導電性プラスチックの3cm×3cmシート上に配置する。次に、このニッケル電極上に、2.7cm×2.7cmのポリプロピレン・セパレータ（Celgard3501）を配置する。
このセパレータ上に、導電性接着剤を用いて厚さ10μmのニッケル箔に取り付けた2cm×2cmの活性炭電極を配置する。次に、この電極アセンブリの積層上に、６Ｍ ＫＯＨ電解質を与える。積層を完成させるために、3cm×3cmの導電性プラスチックの第２要素を、カーボン電極及びその電流コレクタ上の中心部に配置する。
次に、正方形の加熱素子を、電極アセンブリの周囲のすぐ外側にある積層の端部に当ててポリプロピレンを熱封止し、これにより電極アセンブリを封止する。一旦完成すると、封止したセルをポテンシオスタットに接続して、電気化学的に調整して動作可能にする。
（例８ 周囲を接着剤で密閉した電気化学セル）
2cm×2cmのナノ構造ニッケル電極を、2cm×2cmのCelgard3501ポリプロピレン・セパレータ及び2cm×2cmの炭素電極とともに、これらの電極がセパレータを間に挟むようにアセンブルする。両電極は厚さ10μmのニッケル箔電流コレクタ上に装着する。次に、このアセンブリに６Ｍ ＫＯＨ電解質を浸透させる。
次に、このアセンブリを、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）製の2.2cm×2.2cmの角柱形モールド内に配置し、このモールドは、モールドのキャビティ内に突出した垂直方向に対向する２つの1.7cm×1.7cmの正方形のフット（足）部を含む。アセンブルしたセルを、対向するフット部の間に固定保持して、セルのエッジのみを露出させる。次に、このモールドに、ＫＯＨ溶液と両立する接着剤を満たす。この接着剤が硬化した後に、このモールドを開いてセルを取り出す。
一旦取り出すと、封止されたセルをポテンシオスタットに接続して、電気化学的に調整して動作可能にする。
図１３に、このセルの概略表現を示し、このセルは、正電極１、負電極２、電流コレクタ３、４、セパレータ５、及び密閉接着剤３８を有する、セルの概要を図示的に示す。

Claims (20)

  1. 電極、電解質、及びセパレータを備えた電気化学セルにおいて、
    前記電気化学セルが、100MＰaを超えない圧力下で当該電気化学セルの厚さを可逆的に低減するように圧縮可能であり、この圧縮により、前記電気化学セル全体の厚さが少なくとも5%だけ低減され、前記電気化学セルの互いに電気絶縁された少なくとも２つの外表面が、導電性であり、かつ前記電極のそれぞれに電気接触するか、あるいは、導電性であり、または前記電極のそれぞれに電気接触することを特徴とする電気化学セル。
  2. 請求項１に記載の電気化学セルにおいて、前記電気化学セルが、100MＰaを超えない圧力下で、当該電気化学セルの厚さを少なくとも10%だけ可逆的に低減するように圧縮可能であることを特徴とする電気化学セル。
  3. 請求項１に記載の電気化学セルにおいて、前記電気化学セルが、20MＰaを超えない圧力下で、当該電気化学セルの厚さを少なくとも5%だけ可逆的に低減するように圧縮可能であることを特徴とする電気化学セル。
  4. 請求項３に記載の電気化学セルにおいて、前記電気化学セルが、20MＰaを超えない圧力下で、当該電気化学セルの厚さを少なくとも10%だけ可逆的に低減するように圧縮可能であることを特徴とする電気化学セル。
  5. 請求項３に記載の電気化学セルにおいて、前記電気化学セルが、4.5MＰaを超えない圧力下で、当該電気化学セルの厚さを少なくとも5%だけ可逆的に低減するように圧縮可能であることを特徴とする電気化学セル。
  6. 請求項５に記載の電気化学セルにおいて、前記電気化学セルが、4.5MＰaを超えない圧力下で、当該電気化学セルの厚さを少なくとも10%だけ可逆的に低減するように圧縮可能であることを特徴とする電気化学セル。
  7. 請求項３に記載の電気化学セルにおいて、前記電気化学セルが、1MＰaを超えない圧力下で、当該電気化学セルの厚さを少なくとも5%だけ可逆的に低減するように圧縮可能であることを特徴とする電気化学セル。
  8. 請求項３に記載の電気化学セルにおいて、前記電気化学セルが、500,000Ｐaを超えない圧力下で、当該電気化学セルの厚さを少なくとも5%だけ可逆的に低減するように圧縮可能であることを特徴とする電気化学セル。
  9. 請求項３に記載の電気化学セルにおいて、前記電気化学セルが、100,000Ｐaを超えない圧力下で、当該電気化学セルの厚さを、少なくとも5%だけ可逆的に低減するように圧縮可能であることを特徴とする電気化学セル。
  10. 請求項３に記載の電気化学セルにおいて、前記電気化学セルが、50,000Ｐaを超えない圧力下で、当該電気化学セルの厚さを少なくとも5%だけ可逆的に低減するように圧縮可能であることを特徴とする電気化学セル。
  11. 請求項３に記載の電気化学セルにおいて、前記電気化学セルが、10,000Ｐaを超えない圧力下で、当該電気化学セルの厚さを少なくとも5%だけ可逆的に低減するように圧縮可能であることを特徴とする電気化学セル。
  12. 請求項３に記載の電気化学セルにおいて、前記電気化学セルが、10,000Ｐaを超えない圧力下で、当該電気化学セルの厚さを少なくとも10%だけ可逆的に低減するように圧縮可能であることを特徴とする電気化学セル。
  13. 請求項１〜１２のいずれかに記載の電気化学セルにおいて、１つ以上の前記電気化学セル全体の厚さが1mm以下であることを特徴とする電気化学セル。
  14. 請求項１３に記載の電気化学セルにおいて、１つ以上の前記電気化学セル全体の厚さが600μm以下であることを特徴とする電気化学セル。
  15. 請求項１〜１４に記載の電気化学セルを少なくとも１つ備えた電源を有するスマートカード。
  16. 請求項１５に記載のスマートカードにおいて、前記スマートカードが、１つの前記電気化学セルの外表面または複数の前記電気化学セルの最外部の表面に接触しているプレートを介して１つ以上の前記電気化学セルから集電し、前記プレートが、前記１つ以上の電気化学セルを収容するために使用される前記スマートカード内の空間の壁面を少なくとも部分的に覆うことを特徴とするスマートカード。
  17. 電極、電解質、及びセパレータを備えた電気化学セルにおいて、
    前記電気化学セルがポリマー材料によって封止され、セラミック、グラファイト、または酸化物材料の層が、前記電気化学セルの本体を構成する材料と前記ポリマー材料との間に導入されていることを特徴とする電気化学セル。
  18. 請求項１７に記載の電気化学セルにおいて、前記セルの本体と前記ポリマー材料との間の前記層が窒化チタンであることを特徴とする電気化学セル。
  19. 請求項１７に記載の電気化学セルであって、請求項１〜１４のいずれかに記載の電気化学セル。
  20. 請求項１９に記載の電気化学セルにおいて、前記セルの本体と前記ポリマー材料との間の前記層が窒化チタンであることを特徴とする電気化学セル。
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