JP2010199075A - 非水電解質二次電池及びその充電方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】正極活物質を有する正極と、負極活物質を有する負極と、非水溶媒と電解質塩とを有する非水電解質と、を備える非水電解質二次電池において、前記正極活物質が、LiaCo1−x−y−zZrxMgyMzO2(MはAl,Ti,Snの少なくとも一種であり、0<a≦1.1、0.0001≦x、0.0001≦y、x+y+z≦0.03)で表されるジルコニウムとマグネシウムとが添加されたリチウムコバルト複合酸化物と、LibMnsNitCouXvO2(XはZr,Mg,Al,Ti,Snの少なくとも一種、0<b≦1.1、0.1≦s≦0.5、0.1≦t≦0.5、v=0または0.0001≦v≦0.03、s+t+u+v=1)で表される層状構造を有するリチウムニッケルマンガン複合酸化物と、が質量比で51:49〜90:10の割合で混合されてなり、前記正極活物質の電位がリチウム基準で4.4〜4.6Vであり、前記非水溶媒が25℃において10体積%以上40体積%以下のジエチルカーボネートを含む。
【選択図】なし
Description
〈正極の作製〉
コバルト(Co)に対して0.2mol%のジルコニウム(Zr)と、コバルトに対して0.5mol%のマグネシウム(Mg)とを共沈させ、熱分解反応させて、ジルコニウム、マグネシウム含有四酸化三コバルトを得た。この四酸化三コバルトと炭酸リチウムとを混合し、空気雰囲気中で850℃で24時間焼成し、その後乳鉢で平均粒径が14μmとなるまで粉砕して、ジルコニウム、マグネシウム含有リチウムコバルト複合酸化物(正極活物質A)を得た。
負極活物質としての黒鉛95質量部と、増粘剤としてのカルボキシメチルセルロース3質量部と、結着剤としてのスチレンブタジエンゴム2質量部と、水とを混合して負極活物質スラリーとした。この負極活物質スラリーを銅製の負極集電体(厚み8μm)の両面に塗布し、乾燥・圧延して負極を作製した。
上記正極及び負極を、ポリプロピレン製微多孔膜からなるセパレータを介して巻回することにより、電極体を作製した。
非水溶媒としてのエチレンカーボネート(EC)とジエチルカーボネート(DEC)とメチルエチルカーボネート(MEC)とを体積比20:30:50(25℃)で混合し、電解質塩としてのLiPF6を1M(モル/リットル)となるように溶解して、電解液となした。
外装缶に上記電極体を挿入した後、上記電解液を注液し、外装缶の開口部を封口することにより、実施例1に係る非水電解質二次電池(幅34mm×高さ 43mm×厚み5mm)を作製した。
設計基準となる正極活物質の電位を4.5Vに変更し、正極と負極の充電容量比が1.1となるように正極及び負極の活物質充填量を調整したこと以外は、上記実施例1と同様にして、実施例2に係る非水電解質二次電池を作製した。
設計基準となる正極活物質の電位を4.6Vに変更し、正極と負極の充電容量比が1.1となるように正極及び負極の活物質充填量を調整したこと以外は、上記実施例1と同様にして、実施例3に係る非水電解質二次電池を作製した。
ECとDECとMECとを体積比20:10:70で混合したこと以外は、上記実施例2と同様にして、実施例4に係る非水電解質二次電池を作製した。
ECとDECとMECとを体積比20:20:60で混合したこと以外は、上記実施例2と同様にして、実施例5に係る非水電解質二次電池を作製した。
ECとDECとMECとを体積比20:35:45で混合したこと以外は、上記実施例2と同様にして、実施例6に係る非水電解質二次電池を作製した。
ECとDECとMECとを体積比20:40:40で混合したこと以外は、上記実施例2と同様にして、実施例7に係る非水電解質二次電池を作製した。
ECとDECとMECとを体積比20:0:80で混合したこと以外は、上記実施例2と同様にして、比較例1に係る非水電解質二次電池を作製した。
ECとDECとMECとを体積比20:5:75で混合したこと以外は、上記実施例2と同様にして、比較例2に係る非水電解質二次電池を作製した。
設計基準となる正極活物質の電位を4.3Vに変更し、正極と負極の充電容量比が1.1となるように正極及び負極の活物質充填量を調整したこと以外は、上 記実施例1と同様にして、比較例3に係る非水電解質二次電池を作製した。
設計基準となる正極活物質の電位を4.7Vに変更し、正極と負極の充電容量比が1.1となるように正極及び負極の活物質充填量を調整したこと以外は、上 記実施例1と同様にして、比較例4に係る非水電解質二次電池を作製した。
上記実施例1で作製した正極を用いた三極式セル(対極:リチウム金属、参照極:リチウム金属)を作製し、25℃における各充電電位における活物質1gあたりの正極充電容量を測定した。この結果を下記表1に示す。
上記各電池に対し、下記条件で電池特性の試験を行った。この結果を下記表2に示す。
充電条件:定電流 1It(電池容量÷1時間で表される値)、定電圧(各電池の電池電圧)、合計3時間、25℃
放電条件:定電流 1It、終止電圧 3.0V、25℃
サイクル特性(%):(300サイクル目放電容量/1サイクル目放電容量)×100
〔負荷特性試験〕
負荷放電条件:定電流 2.5It(電池容量÷1時間×2.5で表される値)、終止電圧 3.0V、25℃
負荷特性(%):(負荷放電容量/1It放電容量)×100
〔低温特性試験〕
低温放電条件:定電流 1It(電池容量÷1時間で表される値)、終止電圧 3.0V、−20℃
低温特性(%):(低温放電容量/25℃放電容量)×100
本発明においては、電池形状は限定されないので、角型外装缶以外に、円筒型外装缶、コイン型外装体、ラミネート外装体を用いることができる。
Claims (6)
- 正極活物質を有する正極と、負極活物質を有する負極と、非水溶媒と電解質塩とを有する非水電解質と、を備える非水電解質二次電池において、
前記正極活物質が、LiaCo1−x−y−zZrxMgyMzO2(MはAl,Ti,Snの少なくとも一種であり、0<a≦1.1、0.0001≦x、0.0001≦y、x+y+z≦0.03)で表されるジルコニウムとマグネシウムとが添加されたリチウムコバルト複合酸化物と、
LibMnsNitCouXvO2(XはZr,Mg,Al,Ti,Snの少なくとも一種、0<b≦1.1、0.1≦s≦0.5、0.1≦t≦0.5、v=0または0.0001≦v≦0.03、s+t+u+v=1)で表される層状構造を有するリチウムニッケルマンガン複合酸化物と、
が質量比で51:49〜90:10の割合で混合されてなり、
前記正極活物質の電位がリチウム基準で4.4〜4.6Vであり、
前記非水溶媒が25℃において10体積%以上40体積%以下のジエチルカーボネートを含む、
ことを特徴とする非水電解質二次電池。 - 請求項1に記載の非水電解質二次電池において、
前記非水溶媒中のジエチルカーボネート含有量が25℃において30体積%以下である、
ことを特徴とする非水電解質二次電池。 - 請求項1または2に記載の非水電解質二次電池において、
前記負極活物質が、炭素質物からなる、
ことを特徴とする非水電解質二次電池。 - 請求項1、2または3に記載の非水電解質二次電池において、
前記非水電解質はさらに、ビニレンカーボネートを0.5〜5質量%含む、
ことを特徴とする非水電解質二次電池。 - 請求項1、2、3または4に記載の非水電解質二次電池において、
前記リチウムニッケルマンガン複合酸化物が、その結晶構造中にコバルトを含む、
ことを特徴とする非水電解質二次電池。 - 正極活物質を有する正極と、負極活物質を有する負極と、非水溶媒と電解質塩とを有する非水電解質と、を備え、
前記正極活物質が、LiaCo1−x−y−zZrxMgyMzO2(MはAl,Ti,Snの少なくとも一種であり、0<a≦1.1、0.0001≦x、0.0001≦y、x+y+z≦0.03)で表されるジルコニウムとマグネシウムとが添加されたリチウムコバルト複合酸化物と、
LibMnsNitCouXvO2(XはZr,Mg,Al,Ti,Snの少なくとも一種、0<b≦1.1、0.1≦s≦0.5、0.1≦t≦0.5、v=0または0.0001≦v≦0.03、s+t+u+v=1)で表される層状構造を有するリチウムニッケルマンガン複合酸化物と、
が質量比で51:49〜90:10の割合で混合されてなり、
前記非水溶媒が25℃において10体積%以上40体積%以下のジエチルカーボネートを含む非水電解質二次電池の充電方法であって、
前記正極活物質の電位がリチウム基準で4.4〜4.6Vとなるまで充電する、
ことを特徴とする非水電解質二次電池の充電方法。
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