JP2010080210A - 電池およびその製造方法 - Google Patents
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Abstract
【課題】負極活物質層の製造工程が簡単で、薄くすることが容易な電池およびその製造方法を提供する。
【解決手段】 正極集電体1aの上に、正極活物質層1b、固体電解質層3を順次形成する。固体電解質層3の上に、物理的堆積法により、リチウム膜2b1を形成する。さらに、リチウム膜2b1の上に、物理的堆積法により、アルミニウム膜2b2を形成する。その後、放置しておくと、電解液中で電流を流す処理をしなくても、リチウムとアルミニウムとの反応が生じる。そして、ほぼ均一な組成を有するリチウム合金膜が形成される。このリチウム合金膜から負極活物質層2bを形成する。リチウム合金膜の厚みは、0.2μm〜20μmの範囲にあることが好ましく、5μm未満であることがより好ましい。
【選択図】図1
【解決手段】 正極集電体1aの上に、正極活物質層1b、固体電解質層3を順次形成する。固体電解質層3の上に、物理的堆積法により、リチウム膜2b1を形成する。さらに、リチウム膜2b1の上に、物理的堆積法により、アルミニウム膜2b2を形成する。その後、放置しておくと、電解液中で電流を流す処理をしなくても、リチウムとアルミニウムとの反応が生じる。そして、ほぼ均一な組成を有するリチウム合金膜が形成される。このリチウム合金膜から負極活物質層2bを形成する。リチウム合金膜の厚みは、0.2μm〜20μmの範囲にあることが好ましく、5μm未満であることがより好ましい。
【選択図】図1
Description
本発明は、負極活物質層を備えた電池に関する。
従来より、負極活物質層として、リチウムと他の元素との反応生成物であるリチウム合金膜を備えた電池が知られている。
特許文献1の段落[0039]には、リチウム合金膜を含む負極を形成する方法が開示されている。まず、ドクターブレード法を用いて、厚み0.5mmのアルミニウム負極を形成する。次に、アルミニウム負極の上にリチウム箔を貼り付けて、電解液に浸漬し、電流を通す。これにより、リチウムとアルミニウムとの反応を行わせて、リチウム−アルミニウム合金を形成している。
特開2002−025551号公報
特許文献1の段落[0039]には、リチウム合金膜を含む負極を形成する方法が開示されている。まず、ドクターブレード法を用いて、厚み0.5mmのアルミニウム負極を形成する。次に、アルミニウム負極の上にリチウム箔を貼り付けて、電解液に浸漬し、電流を通す。これにより、リチウムとアルミニウムとの反応を行わせて、リチウム−アルミニウム合金を形成している。
このようなリチウム−アルミニウム合金膜の融点は、リチウム膜の融点(177℃程度)よりも高い。したがって、260℃程度の半田リフロー炉を通しても融解することがないので、その後の実装に便利である。しかし、上記特許文献の方法では、電解液を作成して電流を流しているために、専用の装置が必要である。また、時間と手間もかかるので、製造コストが高くなる。
また、リチウム箔を用いる場合には、数十μm以上の厚みが必要である。そのために、特許文献1の電池では、負極活物質層の厚みが大きくなるという不具合もある。
本発明の目的は、製造工程が簡単で、薄くすることが容易な負極活物質層を備えた電池を提供することにある。
本発明の電池の負極活物質層は、リチウム合金膜である。このリチウム合金膜は、各々物理的堆積法(PVD法)によって形成された,リチウム膜(Li膜)と他の元素の膜との反応生成物である。他の元素には、アルミニウム(Al),インジウム(In),シリコン(Si),錫(Sn),ビスマス(Bi)などがある。
物理的堆積法としては、スパッタリング,真空蒸着,レーザーアブレーション,イオンプレーティングなどがある。
物理的堆積法としては、スパッタリング,真空蒸着,レーザーアブレーション,イオンプレーティングなどがある。
これにより、本発明者達は、以下の作用効果が得られることを見出した。物理的堆積法で形成されたリチウム膜、および他の元素の膜は薄くすることができる。リチウムは、リチウムと合金を生成する元素との反応性が大きい。したがって、リチウム膜および他の元素の膜が薄い場合には、リチウムと他の元素とが自然状態で反応する。したがって、特許文献1のリチウム合金膜のごとく、電解液中で電流を通さなくても、リチウム−アルミニウム合金膜が形成される。
しかも、負極活物質層を薄くすることにより、電池全体も薄くすることが可能である。
しかも、負極活物質層を薄くすることにより、電池全体も薄くすることが可能である。
本発明において、他の元素として、アルミニウム,インジウム,シリコン,錫,ビスマスなどが好ましい。これらの元素は、リチウムとの反応性が高いので、自然状態で容易にリチウム合金膜となる。
負極活物質層の下地である基材が、粉末プレス法により形成されていることにより、次の効果が得られる。粉末プレス法により、表面の凹凸の大きい基材が形成されるので、負極活物質層の表面積が増大する。したがって、リチウムと他の元素との反応がより促進され、リチウム合金膜が迅速に形成される。
また、負極活物質層と固体電解質層等との表面積も増大するので、両層間の接触抵抗が減少する。つまり、電池抵抗が減少する。
また、負極活物質層と固体電解質層等との表面積も増大するので、両層間の接触抵抗が減少する。つまり、電池抵抗が減少する。
負極活物質層の厚みが、0.2μm〜20μmの範囲にあることにより、上述の効果が確実に得られる。
本発明の電池の製造方法は、基材上に、物理的堆積法により、第1の元素を含む膜および第2の元素を含む膜を順次堆積する方法である。第1,第2の元素のうち一方はリチウムで、他方はリチウムと合金を形成することが可能な元素である。この状態で放置すれば、第1,第2の元素が容易に反応する。そして、リチウム合金膜からなる負極活物質層が形成される。
このように電解液中で電流を流す処理をしなくても、電池の負極活物質層が得られるので、製造工程が簡素になる。
粉末プレス法により基材を形成することにより、負極活物質層と固体電解質層等との表面積が増大する。したがって、リチウムと他の元素との反応がより促進され、リチウム合金膜が迅速に形成される。
本発明の電池またはその製造方法によると、負極活物質層の製造工程が簡単になり、負極活物質層を薄くすることも容易となる。
(実施の形態1)
図1(a)〜(e)は、実施の形態1に係るリチウム二次電池の蓄電部Aを形成する手順を示す縦断面図である。
図1(a)に示す工程では、以下の処理を行う。まず、気相成長法により、正極集電体1aの上面および下面上に、個別に酸化物系物質からなる膜を形成する。正極集電体1aは、SUS304,SUS316,Cu,Alなどの元素箔からなる。正極集電体1aの厚みは、5μm〜500μm程度である。気相成長法には、物理的堆積法(PVD法)と、化学的堆積法(CVD法)とがある。PVD法には、スパッタリング,真空蒸着,レーザーアブレーション,イオンプレーティングなどがある。CVD法には、熱CVD法、プラズマCVD法などがある。
図1(a)〜(e)は、実施の形態1に係るリチウム二次電池の蓄電部Aを形成する手順を示す縦断面図である。
図1(a)に示す工程では、以下の処理を行う。まず、気相成長法により、正極集電体1aの上面および下面上に、個別に酸化物系物質からなる膜を形成する。正極集電体1aは、SUS304,SUS316,Cu,Alなどの元素箔からなる。正極集電体1aの厚みは、5μm〜500μm程度である。気相成長法には、物理的堆積法(PVD法)と、化学的堆積法(CVD法)とがある。PVD法には、スパッタリング,真空蒸着,レーザーアブレーション,イオンプレーティングなどがある。CVD法には、熱CVD法、プラズマCVD法などがある。
次に、リソグラフィーにより、正極集電体1aの上面および下面で個別に、酸化物系物質からなる膜をパターニングする。これにより、正極集電体1aの上面および下面に正極活物質層1bを形成する。正極活物質層1bは、LiCoO2,LiMnO2,MnO2などの酸化物系の活物質からなる。正極活物質層1bの厚みは、10μm程度である。
その後、500℃付近の温度で、正極活物質層1bの結晶性を高めるための熱処理を行う。
その後、500℃付近の温度で、正極活物質層1bの結晶性を高めるための熱処理を行う。
次に、図1(b)に示す工程で、以下の処理を行なう。まず、気相成長法により、両面の正極活物質層1b上に、個別にLi−P−S系の硫化物からなる膜を堆積する。気相成長法には、物理的堆積法(PVD法)と、化学的堆積法(CVD法)とがある。PVD法には、スパッタリング,真空蒸着,レーザーアブレーション,イオンプレーティングなどがある。CVD法には、熱CVD法、プラズマCVD法などがある。
次に、リソグラフィーにより、両面の硫化物からなる膜をパターニングする。これにより、正極活物質層1bを覆うように、固体電解質層3を形成する。
次に、リソグラフィーにより、両面の硫化物からなる膜をパターニングする。これにより、正極活物質層1bを覆うように、固体電解質層3を形成する。
固体電解質膜3は、リチウムイオン伝導体であればよい。具体的には、リチウムと、硫黄とを必須元素としている。そして、これらに、リン,珪素,ゲルマニウム,ガリウムおよび酸素から選ばれた少なくとも1つの物質を添加することができる。本実施の形態では、固体電解質層3は、Li2S−P2S5によって構成されている。固体電解質層3がLi2S−P2S5からなることにより、負極活物質層2bとの界面抵抗が小さくなる。
次に、図1(c)に示す工程で、PVD法により、リチウム膜2b1を形成する。続いて、図1(d)に示す工程で、PVD法により、アルミニウム膜2b2を形成する。その後、放置しておくと、電解液中で電流を流す処理をしなくても、リチウムとアルミニウムとの反応が生じる。そして、ほぼ均一な組成を有するリチウム合金膜が形成される。
リチウム合金膜の厚みは、0.2μm〜20μmの範囲にあることが好ましく、5μm未満であることがより好ましい。リチウム合金膜のリチウムの組成が10〜70重量%で、アルミニウムの組成は30〜90重量%であることが好ましい。
アルミニウム膜2b1に代えて、インジウム(In),シリコン(Si),錫(Sn),およびビスマス(Bi)から選ばれる少なくとも1つの元素を含む膜を用いることができる。これらの元素は、いずれもリチウムと合金を形成することができる。
また、先にアルミニウム等の膜を形成してから、その上にリチウム膜を形成しても、同様の反応が生じる。
また、先にアルミニウム等の膜を形成してから、その上にリチウム膜を形成しても、同様の反応が生じる。
その後、図1(e)に示す工程で、リソグラフィーにより、基板の両面のリチウム合金膜を個別にパターニングする。これにより、固体電解質層3の上に、負極活物質層2bが形成される。以上の工程により、単位電池Uが形成される。
負極活物質層2bは、リチウムイオンの吸蔵および放出を行う活物質によって構成される。本実施の形態では、リチウムと他の元素との合金からなる、リチウム合金膜を用いている。
負極活物質層2bは、リチウムイオンの吸蔵および放出を行う活物質によって構成される。本実施の形態では、リチウムと他の元素との合金からなる、リチウム合金膜を用いている。
さらに、4個の単位電池Uの上端,下端,および各単位電池Uの間に、負極集電体2aを配置して、積層体を構成する。そして、負極活物質層2bと負極集電体2aとを半田等により接合する。このとき、積層体を、半田リフロー炉に入れる。半田リフロー炉の炉内温度は、約260℃である。
図2は、本実施の形態における電池の蓄電部Aの構造を示す縦断面図である。同図に示すように、図1(e)の工程の後、各正極集電体1a同士を接合して正極接続部8を形成する。また、各負極集電体2a同士を接合した負極接続部9を形成する。これにより、図2に示す蓄電部Aを形成する。
図2に示すように、蓄電部Aは、4個の単位電池Uを積層した構造を有している。各単位電池Uは、正極部材1の両側に、固体電解質層3を挟んで、負極部材2を積層した構造となっている。正極部材1は、正極リード部材である板状の正極集電体1aと正極活物質層1bとを有している。負極部材2は、負極集電体2aと負極活物質層2bとを有している。
図3は、蓄電部Aを収納した電池Bの構造例を示す縦断面図である。電池Bは、セラミック製の基板13と、金属製のキャップ15とを備えている。キャップ15と基板13とは、外周に沿って接合され、内部空間が密封されている。基板13およびキャップ15によって囲まれる内部空間内に、上記蓄電部Aが配置されている。
基板13の両端部には、外部端子である正極端子11および負極端子12が設けられている。正極端子11および負極端子12は、基板13の下面から基板13のスルーホールを通って内部空間まで延びている。蓄電部Aの正極接続部8,負極接続部9は、それぞれ正極端子11,負極端子12に接続されている。
電池Bにおいて、基板13およびキャップ15は、平面形状が矩形である。基板13は、アルミナ等のセラミックからなる。基板13の厚みは、0.25mm程度である。キャップ15としては、セラミックとの熱膨張率係数の小さい材料を用いることが好ましい。特に、、36Ni−Fe合金,32Ni−5Co−Fe,29Ni−17Co−Feなどの低熱膨張係数鉄合金が好ましい。キャップ15の厚みは、0.25mm程度である。
なお、セラミック膜に代えて、樹脂膜などの有機絶縁膜を用いることもできる。
なお、セラミック膜に代えて、樹脂膜などの有機絶縁膜を用いることもできる。
電池Bの厚さは、0.5mm〜6mm程度で、平面寸法は、1mm×1mm〜20mm×20mm程度である。
電池の構造としては、図3に示す構造に限定されるものではなく、種々の形態を作用することができる。平面形状も矩形に限らず、丸型(コイン型)、トラック形状など、各種形状を採ることができる。
電池の構造としては、図3に示す構造に限定されるものではなく、種々の形態を作用することができる。平面形状も矩形に限らず、丸型(コイン型)、トラック形状など、各種形状を採ることができる。
本実施の形態の電池Bおよびその製造方法により、以下の効果が得られる。PVD法により形成された,薄いリチウム膜2b1とアルミニウム膜2b2との間で、リチウム合金膜が自然に形成される。つまり、特許文献1の技術のごとく電解液中で電流を流す処理をしなくてもよいので、製造工程が簡素になる。
また、負極活物質層2bが合金膜であるので、リチウム膜,インジウム膜などよりも融点を高くなる。したがって、その後の工程で、半田リフロー炉(260℃程度)に通されても、負極活物質層2bが融解しない。言い換えると、半田リフロー処理が可能になるという利点がある。
また、負極活物質層2bが合金膜であるので、リチウム膜,インジウム膜などよりも融点を高くなる。したがって、その後の工程で、半田リフロー炉(260℃程度)に通されても、負極活物質層2bが融解しない。言い換えると、半田リフロー処理が可能になるという利点がある。
また、負極活物質層2bを薄くすることができるので、単位電池Uの厚みも薄くすることができる。たとえば、本実施の形態では、単位電池Uの厚みを、50μm程度まで薄くすることができる。
(実施の形態2)
図4(a)〜(d)は、実施の形態2に係るリチウム二次電池の蓄電部Aを形成する手順を示す縦断面図である。
本実施の形態の電池は、特に、携帯電話等の電子機器のバックアップ電源用として有用なものである。
図4(a)〜(d)は、実施の形態2に係るリチウム二次電池の蓄電部Aを形成する手順を示す縦断面図である。
本実施の形態の電池は、特に、携帯電話等の電子機器のバックアップ電源用として有用なものである。
まず、図4(a)に示す工程で、以下の処理を行う。内径10mm程度の金型51と、金型51の内径に一致する外径を有するポンチ52とを準備する。そして、金型51の内径に一致する外径を有する正極集電体1aを形成しておく。正極集電体1aは、SUS304,SUS316,Cuなどの金属箔からなる。正極集電体1aの厚みは、500μm程度である。
そして、正極集電体1aの上に、正極用の活物質粒子と電解質粒子との混合物を配置する。正極用の活物質としては、LiCoO2,LiMnO2,MnO2,これらの混合物,などがある。ここでは、上記活物質粒子として、平均粒径10μm程度の粉末を用いる。また、導電補助剤として、カーボンブラック,天然黒鉛,熱膨張黒鉛,炭素黒鉛,酸化ルテニウム,酸化チタンを添加することができる。補助部材としては、アルミニウム,ニッケルなどの金属繊維もある。
電解質粒子としては、硫化物粒子の表面にリチウムイオン伝導性を有する酸化膜を被覆したものを用いる。硫化物粒子としては、Li−P−S−Oや、Li2SとP2S6とからなるLi−P−Sがある。これらの物質粒子には、アモルファス粒子あるいは多結晶粒子がある。リチウムイオン伝導性を有する酸化膜としては、LiNbO3,LiTaO3などを用いることができる。
上記正極用の活物質と電解質粒子とを、たとえば70:30の割合で混合したもの正極集電体1aの上に配置する。そして、ポンチ52を用いて、圧力500MPa程度でプレスすることにより、正極活物質層1bを形成する。正極活物質層1bの厚みは、100μm程度である。
次に、図4(b)に示す工程で、正極活物質層1bの上に、固体電解質層用の硫化物粒子を配置する。この硫化物粒子は、正極活物質層1bに添加した電解質粒子と同じものでもよいし、異なるものでもよい。すなわち、Li−P−S−Oや、Li2SおよびP2S6からなるLi−P−Sを用いることができる。そして、図4(a)に示す工程と同じ条件で、プレスすることにより、固体電解質層3を形成する。固体電解質層3の厚みは、200μm〜500μm程度である。
次に、図4(c)に示す工程で、PVD法により、リチウム膜2b1,およびアルミニウム膜2b2を順次形成する。その後、放置しておいても、リチウムとアルミニウムとの反応が生じる。そして、ほぼ均一な組成を有するリチウム合金膜からなる負極活物質層2bが形成される。このときの条件は、実施の形態1における図1(c),(d)に示す工程と同じである。すなわち、リチウム合金膜の厚みは、0.2μm〜20μmの範囲にあることが好ましく、5μm未満であることがより好ましい。リチウム合金膜のリチウムの組成は10〜70重量%で、アルミニウムの組成は30〜90重量%である。
アルミニウム膜2b1に代えて、インジウム,シリコン,錫,ビスマスなどの膜を用いることができる。その際、これらの元素を単独または複数種用いることができる。
アルミニウム膜2b1に代えて、インジウム,シリコン,錫,ビスマスなどの膜を用いることができる。その際、これらの元素を単独または複数種用いることができる。
次に、図4(d)に示す工程で、負極活物質層2bの上に、負極集電体2aを積層する。負極集電体2aは、Cu,Ni,Fe,Cr,またはこれらの合金の箔を圧着して形成することができる。
本実施の形態の製造工程では、実施の形態1の効果に加えて、以下の効果が得られる。
図4(e)の拡大図に示すように、粉末のプレス成形により形成された固体電解質層3の表面は、凹凸が大きい。したがって、リチウム膜2b1とアルミニウム膜2b2との面積が拡大し、両者の反応が促進される。
また、下地が凹凸の激しい固体電解質層3と、負極活物質層2bとの界面の面積が増大するので、接触抵抗が減少する。つまり、電池抵抗が減少する。
図4(e)の拡大図に示すように、粉末のプレス成形により形成された固体電解質層3の表面は、凹凸が大きい。したがって、リチウム膜2b1とアルミニウム膜2b2との面積が拡大し、両者の反応が促進される。
また、下地が凹凸の激しい固体電解質層3と、負極活物質層2bとの界面の面積が増大するので、接触抵抗が減少する。つまり、電池抵抗が減少する。
(他の実施の形態)
実施の形態2においては、負極活物質層2bをリチウム合金膜とした。しかし、負極活物質層2bは、リチウム膜、またはリチウムと反応可能な元素の膜であってもよい。その場合にも、負極活物質層2bを薄くすることができる。また、下地が凹凸の激しい固体電解質層3と、負極活物質層2bとの界面の面積が増大するので、接触抵抗が減少する。つまり、電池抵抗が減少する。
実施の形態2においては、負極活物質層2bをリチウム合金膜とした。しかし、負極活物質層2bは、リチウム膜、またはリチウムと反応可能な元素の膜であってもよい。その場合にも、負極活物質層2bを薄くすることができる。また、下地が凹凸の激しい固体電解質層3と、負極活物質層2bとの界面の面積が増大するので、接触抵抗が減少する。つまり、電池抵抗が減少する。
実施の形態1では、負極活物質層2bが形成される下地(基材)を固体電解質層3とした。しかし、上記下地(基材)が負極集電体であってもよい。
上記実施の形態の構造は、例示にすぎず、本発明の範囲はこれらの記載の範囲に限定されるものではない。本発明の範囲は、特許請求の範囲の記載と、その記載と均等の意味及び範囲内でのすべての変更を含むものである。
本発明の成膜方法により形成された固体電解質膜を有する電池は、時計,電卓などの電子機器用の電源として利用することができる。
A 蓄電部
B 電池
U 単位電池
1 正極部材
1a 集電体
1b 正極
2 負極部材
2a 集電体
2b 負極
2b1 リチウム膜
2b2 アルミニウム膜
3 固体電解質層
8 正極接続部
9 負極接続部
11 正極端子
12 負極端子
13 基板
15 キャップ
B 電池
U 単位電池
1 正極部材
1a 集電体
1b 正極
2 負極部材
2a 集電体
2b 負極
2b1 リチウム膜
2b2 アルミニウム膜
3 固体電解質層
8 正極接続部
9 負極接続部
11 正極端子
12 負極端子
13 基板
15 キャップ
Claims (6)
- 基材上に形成された負極活物質層を有する電池であって、
前記負極活物質層は、各々物理的堆積法により堆積された,リチウム膜と、他の元素を含む膜とにより生成されたリチウム合金膜である、電池。 - 請求項1記載の電池において、
前記他の元素は、アルミニウム,インジウム,シリコン,錫,およびビスマスから選ばれる少なくとも1つの元素である、電池。 - 請求項1または2記載の電池において、
前記基材は、粉末プレス法により形成されている、電池。 - 請求項1〜3のうちいずれか1つに記載の電池において、
前記負極活物質層の厚みは、0.2μm〜20μmの範囲にある、電池。 - 基材上に、物理的堆積法により、第1の元素を含む膜を堆積する工程(a)と、
前記第1の膜の上に、物理的堆積法により、第2の元素を含む膜を堆積する工程(b)とを含み、
前記第1および第2の元素のうち一方は、リチウムであり、
前記第1および第2の元素のうち他方は、リチウムと合金を形成することが可能な元素であって、
前記第1の元素と前記第2の元素とが反応してリチウム合金膜を含む負極活物質層が形成される、電池の製造方法。 - 請求項5記載の電池の製造方法において、
前記工程(a)の前に、粉末プレス法により、前記基材を形成する工程をさらに含む、電池の製造方法。
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