JP2010033998A - 非水電解質二次電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】正極と、負極と、非水電解質とを備えた非水電解質二次電池において、前記負極は負極合剤層を集電体上に保持し、前記負極合剤層は少なくとも表面層と集電体側層の二層を備え、前記集電体側層は負極活物質と結着剤とを含み、前記表面層は、前記負極活物質よりも比表面積が大きく、リチウムイオンを可逆的に挿入脱離しない炭素材料と結着剤を含むことを特徴とする。
【選択図】図2
Description
本発明に非水電解質二次電池において、負極活物質に用いるリチウムを吸蔵・放出する炭素材料としては、天然黒鉛や人造黒鉛などの黒鉛、メソカーボンマイクロビーズ、易黒鉛化性炭素、難黒鉛化性炭素、ホウ素含有黒鉛などを、単独でまたは2種類以上混合して用いることができる。
[実施例1]
巻回型発電要素を角型電池ケースに収納した非水電解質二次電池を作製した。図1に得られた非水電解質二次電池の外観を示す。図1において、1は非水電解質二次電池、2は電池容器、3は電池ケース、4は電池蓋、5は正極端子、6は負極端子、7は電解液注液口、8は安全弁である。
[実施例2]
負極合剤層の表面層に含ませる高比表面積炭素材料として比表面積5m2/gのアセチレンブラックを用いたこと以外は実施例1と同様にして、実施例2の角型非水電解質二次電池Bを作製した。
負極合剤層の表面層に含ませる高比表面積炭素材料として比表面積10m2/gのアセチレンブラックを用いたこと以外は実施例1と同様にして、実施例3の角型非水電解質二次電池Cを作製した。
負極合剤層の表面層に含ませる高比表面積炭素材料として比表面積20m2/gのアセチレンブラックを用いたこと以外は実施例1と同様にして、実施例4の角型非水電解質二次電池Dを作製した。
負極合剤層の表面層に含ませる高比表面積炭素材料として比表面積120m2/gのアセチレンブラックを用いたこと以外は実施例1と同様にして、実施例5の角型非水電解質二次電池Eを作製した。
負極合剤層に表面層を取りつけなかったこと以外は実施例1と同様にして、比較例1の角型非水電解質二次電池Fを作製した。
実施例1〜4および比較例1〜2の角型非水電解質二次電池A〜Fについて、高温での充放電サイクル試験をおこなった。充放電サイクル試験は、60℃で、充電は500mA定電流で4.2Vまで、さらに4.2V定電圧で3時間の、定電流・定電圧で行い、放電は500mA定電流で終止電圧は2.8Vとし、500サイクル行った。そして、充放電サイクル試験前および500サイクルの充放電サイクル試験後の電池の内部抵抗を測定した。なお、電池の内部抵抗は1kHz交流法で測定されるインピーダンスで、鶴賀電気製DIGITAL AC mΩ METERを用いて測定した。
[実施例6]
負極合剤層の表面層に含まれる高比表面積炭素材料を、アセチレンブラックに代えて比表面積が800m2/gのケッチェンブラック(ケッチェン・ブラック・インターナショナル製ケッチェンブラックEC)を用いたこと以外は実施例1と同様にして、実施例6の角型非水電解質二次電池Gを作製した。
負極合剤層の表面層に含まれる高比表面積炭素材料を、アセチレンブラックに代えて比表面積が140m2/gのファーネスブラック(三菱化学製MA600)を用いたこと以外は実施例1と同様にして、実施例7の角型非水電解質二次電池Hを作製した。
負極合剤層の表面層に含まれる高比表面積炭素材料を、アセチレンブラックに代えて比表面積が50m2/gの結晶中にホウ素を固溶したアセチレンブラック(電気化学工業製ホウ素変性アセチレンブラック、ホウ素含有量1.0%)を用いたこと以外は実施例1と同様にして、実施例8の角型非水電解質二次電池Iを作製した。
負極合剤層の表面層に含まれる高比表面積炭素材料を、アセチレンブラックに代えて比表面積が13m2/gの気相法炭素繊維(昭和電工製VGCF)を用いたこと以外は実施例1と同様にして、実施例9の角型非水電解質二次電池Jを作製した。
実施例6〜9の角型非水電解質二次電池G〜Jについて、実施例1と同じ条件で高温での充放電サイクル試験をおこない、充放電サイクル試験前および、500サイクルの充放電サイクル試験後の電池の内部抵抗を測定した。結果を表2にまとめた。
実施例10〜14では、集電体側層と表面層とを合わせた負極合剤層の片面の厚みは72μmで一定とした。
負極合剤層の表面層の厚みを0.5μmとしたこと以外は実施例1と同様にして、実施例10の角型非水電解質二次電池Kを作製した。したがって、集電体側層の片面の厚みは71.5μmとなる。
負極合剤層の表面層の厚みを1.0μmとしたこと以外は実施例1と同様にして、実施例11の角型非水電解質二次電池Lを作製した。負極合剤層の集電体側層の片面の厚みは71μmとなる。
負極合剤層の表面層の厚みを2μmとしたこと以外は実施例1と同様にして、実施例12の角型非水電解質二次電池Mを作製した。負極合剤層の集電体側層の片面の厚みは70μmとなる。
負極合剤層の表面層の厚みを10μmとしたこと以外は実施例1と同様にして、実施例13の角型非水電解質二次電池Nを作製した。負極合剤層の集電体側層の片面の厚みは62μmとなる。
負極合剤層の表面層の厚みを15μmとしたこと以外は実施例1と同様にして、実施例14の角型非水電解質二次電池Oを作製した。負極合剤層の集電体側層の片面の厚みは57μmとなる。
実施例10〜14の角型非水電解質二次電池K〜Oについて、実施例1と同じ条件で高温での充放電サイクル試験をおこない、充放電サイクル試験前および、500サイクルの充放電サイクル試験後の電池の内部抵抗を測定した。また、500サイクル目の放電容量を測定した。結果を表3にまとめた。なお、表3には、比較のため、実施例1の結果も示した。
実施例15〜20では、表面層の組成は重量比で、炭素材料(グラファイト+アセチレンブラック):PVdF=92:8で一定とした。
負極合剤層の表面層のグラファイトとアセチレンブラックの合計重量に対するアセチレンブラックの比率を100wt%(グラファイトを含まない)としたこと以外は実施例1と同様にして、実施例15の角型非水電解質二次電池Pを作製した。
負極合剤層の表面層のグラファイトとアセチレンブラックの合計重量に対するアセチレンブラックの比率を90wt%としたこと以外は実施例1と同様にして、実施例16の角型非水電解質二次電池Qを作製した。
負極合剤層の表面層のグラファイトとアセチレンブラックの合計重量に対するアセチレンブラックの比率を80wt%としたこと以外は実施例1と同様にして、実施例17の角型非水電解質二次電池Rを作製した。
負極合剤層の表面層のグラファイトとアセチレンブラックの合計重量に対するアセチレンブラックの比率を70wt%としたこと以外は実施例1と同様にして、実施例18の角型非水電解質二次電池Sを作製した。
負極合剤層の表面層のグラファイトとアセチレンブラックの合計重量に対するアセチレンブラックの比率を60wt%としたこと以外は実施例1と同様にして、実施例19の角型非水電解質二次電池Tを作製した。
負極合剤層の表面層のグラファイトとアセチレンブラックの合計重量に対するアセチレンブラックの比率を50wt%としたこと以外は実施例1と同様にして、実施例20の角型非水電解質二次電池Uを作製した。
負極合剤層の表面層のグラファイトとアセチレンブラックの合計重量に対するアセチレンブラックの比率を40wt%としたこと以外は実施例1と同様にして、実施例21の角型非水電解質二次電池Vを作製した。
実施例15〜21の角型非水電解質二次電池P〜Vについて、実施例1と同じ条件で高温での充放電サイクル試験をおこない、充放電サイクル試験前および、500サイクルの充放電サイクル試験後の電池の内部抵抗を測定した。結果を表4にまとめた。なお、表4には、比較のため、実施例1の結果も示した。
[実施例22]
正極活物質にLiFePO4を用いたこと以外は実施例1と同様にして、実施例22の角型非水電解質二次電池Wを作製した。
正極活物質にLiCoO2を用いたこと以外は実施例1と同様にして、実施例23の角型非水電解質二次電池Xを作製した。
正極活物質にLiNiO2を用いたこと以外は実施例1と同様にして、実施例24の角型非水電解質二次電池Yを作製した。
実施例22〜24の角型非水電解質二次電池W〜Yについて、実施例1と同じ条件で高温での充放電サイクル試験をおこない、充放電サイクル試験前および、500サイクルの充放電サイクル試験後の電池の内部抵抗を測定した。結果を表5にまとめた。なお、表5には、比較のため、実施例1の結果も示した。
2 電池容器
3 電池ケース
4 電池蓋
5 正極端子
6 負極端子
7 電解液注液口
8 安全弁
11 集電体
12 負極合剤層
13 集電体側層
14 表面層
Claims (2)
- 正極と、負極と、非水電解質とを備えた非水電解質二次電池において、前記負極は負極合剤層を集電体上に保持し、前記負極合剤層は少なくとも表面層と集電体側層の二層を備え、前記集電体側層は負極活物質と結着剤とを含み、前記表面層は、前記負極活物質よりも比表面積が大きく、リチウムイオンを可逆的に挿入脱離しない炭素材料と結着剤を含むことを特徴とする非水電解質二次電池。
- 表面層に含まれる、負極活物質よりも比表面積が大きく、リチウムイオンを可逆的に挿入脱離しない炭素材料の比表面積が10m2/g以上であることを特徴とする請求項1に記載の非水電解質二次電池。
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