JP2010030830A - 複合酸化物半導体とそれを用いた黄色顔料及び光触媒。 - Google Patents
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Abstract
無害な金属からなる無機系の黄色顔料を提供する。さらに可視光や紫外光で光触媒特性も有し、有害物質や汚れなどをクリーニングすることもできる黄色顔料を提供する。
【解決手段】
一般式;AxByM(1-x)O(2+2.5y-0.5x)(ただし、0 < x < 0.5, 0 < x/y < 1.1, A はFeまたはFeとGa, Al, In, Y, La,Ceなどの3価の金属からなり、BはNb, Ta、MはTiまたはTiとZr,Ge,Si,Snなどの4価の金属からなる)で表される組成を有する複合酸化物半導体からなることを特徴とする、黄色顔料およびそれを混合した材料によって解決手段とする。
【選択図】なし
Description
本発明はこれらの要請に応えようというものである。
これは、以下の理由により、良好な黄色顔料として利用でき、また、光触媒としても有用なものである。
本発明はこれらの知見に基づいてなされたものである。その構成は、以下に記載するとおりである。
本発明3は、このような機能を生かした光触媒であり、可視光、紫外光領域に対して光触媒活性を有することは上記の通りであり、その特性故、前示した使用例以外にも多様な用途に利用できることが期待され、今後その果たす役割は、非常に大きいものと考えられる。
その条件とはxが0を超え0.5未満、好ましくは0.4以下、より好ましくは0.3以下で、yがx/y比で0を超え1.1以下であればよい。すなわち、xが0.5以上になると、CIE−L*a*b*表色系のL*値が低くなりすぎ黄色顔料として不適当となり、光触媒活性も小さくなりすぎ光触媒材料としても適当ではない。さらには、x/y比で1.1を越えると、Fe原子間の相互作用が増え、色調が赤みを帯びやすくなるため黄色顔料としてこれも不適当となる。また、赤みを帯びることからバンド間に存在する不純物準位量が過剰になることが示唆され、このため光触媒活性が小さくなる。それゆえ、この条件では光触媒材料としても適当ではない。
具体的には鉄の一部を、鉄1モルにつきその他の3価の金属元素Ga, Al, In, Y, La, Ceなどで1/2モルまで置き換えてもよいし、チタンの一部を、チタン1モルにつきその他の4価の金属元素 Zr, Si, Ge, Snなどで1/10モルまで置き換えても黄色顔料として用いることができる。これら他の成分の混入・置換については、一義的に規定することができない。すなわち、これら他の成分の混入・置換によって黄色顔料としての機能が向上する場合、これら他の成分の混入・置換はむしろ好ましいといえ、特に排除する必要はない。
具体的には、比表面積を1m2g-1以上、好ましくは1.5m2g-1以上、より好ましくは10m2g-1以上とするのが望ましい。なお、比表面積はより大きいほど望ましいが、絶対的な数値を明らかにするのは困難である。それゆえ、低温で合成することが望ましいが、固相反応法によって作製した複合酸化物については、大きな成型物あるいは塊状物として得られるため、これをボールミルなどで粉砕するか、あるいは酸などでエッチングすることによってさらに表面積を大きくすることができる。また、メソポーラス構造になるように合成して、表面積を大きくしてもよい。
また、低温で合成された比表面積の大きな顔料についてはアモルファス処理を施すことによって、その光触媒特性を抑えることもできる。
まず、酸化鉄(Fe2O3) 1.3g、酸化タンタル3.7gをそれぞれ秤量し、これをボールミルや乳鉢などの粉砕混合器具を利用して十分に粉砕混合したあと、アルミナるつぼに入れて、大気圧空気雰囲気下で1250℃(10℃単位の表示、以下同じ)にて5時間焼結し、FeTaO4粉末を得た。その後、ルチル型酸化チタン2.9g、FeTaO4 0.11gをそれぞれ秤量し、これを十分に粉砕混合したあと、アルミナるつぼに入れて、大気圧空気雰囲気下で1250℃にて5時間焼結し、試料を得た。この粉末試料をX線回折装置を用いて、測定したところ、単相のルチル構造を持つ材料が得られていることがわかった。
また、比表面積はBET比表面積測定法を用い、顔料を−200℃に冷却後、窒素を吸着させることによって評価した。この顔料の比表面積は0.4m2/gであった。次にこの粉末の色調を、BaSO4を参照サンプルに利用して、色差計で測定した。CIE−L*a*b*表色系のL*値が86.69と十分に大きく、また赤色度合いを示すa*の値が負かつ黄色度合いを示すb*の値が20以上であった(表1)。さらに400℃で1時間加熱して耐熱性を確認したところ色調にも変化が見られず、耐熱性にも優れているといえる。それゆえ、この顔料は黄色顔料として有効である。
この黄色顔料0.4gを用いて2−プロピルアルコールの分解試験を行った。光源には300WのXeランプを用い、カットオフフィルターを利用して、400nmから520nmの可視光(光量:0.9mWcm−2)を反応容器に照射した。2−プロピルアルコールとその分解物質のアセトンの検出及び定量はガスクロマトグラフィー(検出器はFID)で行い、2−プロピルアルコールを分解したときに生成する中間体アセトンの発生量の時間変化について調べた。その結果、1時間で3.5ppmのアセトンが生成し、この材料は可視光照射下で可視光活性を示すことも明らかとなった(図1)。
次にこの粉末の色調を色差計で測定した。CIE−L*a*b*表色系のL*値、a*、 b*値はそれぞれ、実施例1とほぼ同じ値を示していた。また、耐熱性の試験として、実施例1と同様に400℃で1時間加熱したが、色調に変化は見られなかった。それゆえ、この顔料も黄色顔料として有効であるといえる(表1)。さらには実施例1に示した方法で光触媒活性を評価したところ、1時間で2.1ppmのアセトンが生成し、この顔料が可視光照射下で可視光活性を示すことも明らかとなった(図1)。
色差計で測定した結果、CIE−L*a*b*表色系のL*値が96.14と十分に大きく、また、そのb*の値は30に近かった(表1)。さらに400℃で1時間加熱して耐熱性を確認したが、色調に変化が見られず、耐熱性にも優れていた。それゆえ、この粉末も黄色顔料に適しているといえる(表1)。
実施例1と同様の条件で光触媒活性の評価を行った。その結果、1時間で27ppmものアセトンが生成し、比表面積を大きくしたこの材料は実施例1で示した材料よりも8倍可視光光触媒活性が強かった(図1)。それゆえ、この材料を黄色顔料として利用したときにはより有意な有害物質除去効果や汚れ分解効果も付与することができるといえる。
その色は黄色をしており、色差計で測定した結果、CIE−L*a*b*表色系のL*値が75.76、b*値が39.12と十分に大きかった。さらに400℃で1時間加熱して耐熱性を確認したが、色調に変化が見られず、耐熱性に優れているといえ、黄色顔料として適している材料であるといえる。(表1)また、 実施例1に示した方法で光触媒活性を評価したところ、1時間で4.0ppmのアセトンが生成し、この材料が可視光照射下で可視光活性を示すことも明らかとなった(図1)。
以上のように粉末が黄色を示すのはFe,Taが所定の比で酸化チタン格子内に高分散で混じったときであり(実施例1〜4)、Ta,Nbが欠落すれば、比較例2に示したとおり、複合酸化物は赤くなり、黄色顔料としては不適当となる。また、Feが欠落すると比較例1に示したように黄色味に欠け、これも不適当である。
Claims (3)
- 酸化チタン−酸化鉄系の複合酸化物半導体であって、一般式;AxByM(1-x)O(2+2.5y-0.5x)(ただし、0 < x < 0.5, 0 < x/y < 1.1, A はFeまたはFeとGa, Al, In, Y, La,Ceなどの3価の金属からなり、BはNb, Ta、MはTiまたはTiとZr,Ge,Si,Snなどの4価の金属からなる)で表される組成であることを特徴とする複合酸化物半導体。
- 青色、紫色の光を吸収し黄色を呈する無機顔料であって、請求項1に記載の複合酸化物半導体の粉末からなることを特徴とする黄色顔料。
- 有機物質を光にて分解する光触媒であって、請求項1に記載の複合酸化物半導体の粉末からなることを特徴とする光触媒。
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