JP2010027428A - 面発光体、及びそれを用いる表示装置、照明装置 - Google Patents

面発光体、及びそれを用いる表示装置、照明装置 Download PDF

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Abstract

【課題】高温、低温の環境変動サイクルを経た場合でも、良好な接着性を維持し、安定して輝度が高い面発光体およびそれを用いた表示装置、照明装置を提供する。
【解決手段】少なくとも、透明基板21を有する面発光素子20と調光シート11とを有する面発光体10Aにおいて、前記調光シートは少なくとも片面に複数の凸部12を有し、該凸部の先端部が前記面発光素子の出射面14に接着層を介して接しており、該凸部の先端部の一部が接着層に埋まるように接着されている面発光体であって、かつ前記複数の凸部の個々の高さの変動係数が5%〜30%であることを特徴とする面発光体。
【選択図】図2

Description

本発明は、少なくとも、透明基板を有する面発光素子と調光シートとを有する面発光体、及び該面発光体を用いる表示装置、照明装置に関する。
近年、情報機器の多様化に伴って、消費電力が少なく、容積が小さい面発光素子のニーズが高まり、このような面発光素子の一つとしてエレクトロルミネッセンス素子(以下、EL素子と略す)が注目されている。そして、このようなEL素子は使用する材料によって無機EL素子と有機EL素子とに大別される。
ここで、無機EL素子は一般に発光部に高電界を作用させ、電子をこの高電界中で加速して発光中心に衝突させ、これにより発光中心を励起させて発光させるようになっている。一方、有機EL素子は電子注入電極とホール注入電極とからそれぞれ電子とホールとを発光層内で結合させて、有機材料を励起状態にし、この有機材料が励起状態から基底状態に戻るときに発光するようになっており、無機EL素子に比べて、低い電圧で駆動できるという利点がある。面で発光するという利点を活かして、薄型のディスプレイや照明用途としての展開が期待されている。
しかしながら、EL素子等の面発光素子を発光させた場合、高い屈折率を持つ発光層の内部で発せられた光は様々な方向に進行し、面発光素子の出射面等において全反射して面発光素子の内部に閉じ込められる光も多く存在する。一般に、面発光素子で発せられた光の20%〜30%しか面発光素子の外部に取り出すことができず、十分な明るさを得られないという問題があった。特に有機EL素子の場合、明るさを電流の大きさで補おうとすると素子の寿命が短くなるという問題もある。
このような問題に対し、面発光素子の出射面に、プリズムやレンズ状の調光シートを凹凸面が面発光素子の射出面に向くようにして取り付け、光路変換機能を持たせて輝度向上させる手段が従来より知られている(例えば、特許文献1、2参照)。このような構成の場合、一般的に面発光素子と調光シートとの間には接着層を設けているが、温度変化の著しい環境下に置かれた場合、基板と調光シートとの熱膨張係数に差異があるため、熱による膨張および/または収縮の程度に差が生じ、接着面の剥がれが起こり、所望の輝度向上効果を得られないという課題がある。このような課題に対し、調光シートの先端部を接着層に埋め込ませ、かつ調光シートの膜厚を薄くしたり、面発光素子との接着箇所を増やしたりする技術の開示がなされている(例えば、特許文献3、4参照)。
しかしながら、上記特許文献3、4の技術でも、温度変動のある環境下での接着性は不十分であった。とりわけ、高温環境下で保存の後、低温で保存し、その後また高温で保存するといった、季節変動などや使用環境変化を想定した評価では、満足できるレベルには至らなかった。
特開2000−148032号公報 特開2006−59543号公報 特開2008−21542号公報 特開2008−20596号公報
本発明は、このような高温、低温の環境変動サイクルを経た場合でも、良好な接着性を維持し、安定して輝度が高い面発光体およびそれを用いた表示装置、照明装置を提供することを目的とする。
本発明の上記課題は以下の構成により達成される。
1.少なくとも、透明基板を有する面発光素子と調光シートとを有する面発光体において、前記調光シートは少なくとも片面に複数の凸部を有し、該凸部の先端部が前記面発光素子の出射面に接着層を介して接しており、該凸部の先端部の先端部の一部が接着層に埋まるように接着されている面発光体であって、かつ前記複数の凸部の個々の高さの変動係数が5%〜30%であることを特徴とする面発光体。
2.前記面発光素子の出射面の面積に対する前記凸部と接着層との接着している総面積の比率が10%以上30%未満であることを特徴とする前記1に記載の面発光体。
3.前記凸部の形状が円錐台であることを特徴とする前記1または2に記載の面発光体。
4.前記面発光素子と前記接着層との間にガスバリア層が設けられていることを特徴とする前記1〜3のいずれか1項に記載の面発光体。
5.前記1〜4のいずれか1項に記載の面発光体を用いることを特徴とする表示装置。
6.前記1〜4のいずれか1項に記載の面発光体を用いることを特徴とする照明装置。
本発明の面発光体及びそれを用いる表示装置、照明装置は、温度環境が繰り返し変動する苛酷な条件下においても、良好な接着性を維持し、安定して高い輝度が得られる。
以下本発明を実施するための最良の形態について詳細に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
本発明の面発光体は、少なくとも、透明基板を有する面発光素子と調光シートとを有する面発光体において、前記調光シートは少なくとも片面に複数の凸部を有し、該凸部の先端部が前記面発光素子の出射面に接着層を介して接しており、該凸部の先端部の先端部の一部が接着層に埋まるように接着されている面発光体であって、かつ前記複数の凸部の個々の高さの変動係数が5%〜30%であることを特徴とする。
従来の調光シートは、その凸部の接着層に埋没する深さが一様かつ浅いため、接着層と凸部の熱膨張率の差や温度可逆特性の差により、単純な高温保存下では耐えられても、高温から低温、更にはまた高温と繰り返し温度が変動する環境下に保存される際に、剥離しやすさが顕在化すると考えられる。これを回避すべく接着層の厚みを増して凸部の接着層への埋没深さを高めようとすると、空隙と接触する凸部側面の面積が狭くなり輝度向上効果が低下してしまう。また、凸部の厚み(高さ)を増して、空隙と接触する凸部側面の面積を確保しつつ接着層への埋没深さを高めようとすると、凸部側面の角度が変わり、配光特性や輝度向上効果がやはり低下してしまう。従って、従来の調光シートでは、温度変動の激しい環境下でも面発光素子との良好な接着性を維持しつつ、輝度向上効果を安定に発現させることはできなかった。その点、本発明は、埋没する深さにある程度分布をもたせることにより、輝度向上効果を得るのに十分な、空隙と凸部側面の接触面積を確保しつつ、ある割合で接着層に深く埋没する凸部を有しているため、繰り返される温度環境の大きな変動に対してもアンカー(投錨)効果により接着効果が保たれているものと考えられる。
以下、本発明を詳細に説明する。
最初に本発明の実施形態に係る面発光体を添付図面に基づいて具体的に説明する。なお、本発明の面発光体は下記の実施形態に示したものに限定されず、その要旨を変更しない範囲において、適宜変更して実施できるものである。
調光シートとして、図1(a)、(b)に示すように、透光性基板11の片面に先端側が収縮した円錘台状の凸部12が縦横に連続して形成されたプリズムアレイシート10Aを用いることができる。本発明において、調光シートの具体例としてプリズムアレイシートが好ましい。なお、本明細書において、凸部12の先端側が収縮するとは、プリズムアレイシート10Aから遠ざかるにつれて徐々に小さくなるように凸部12が形成されていることを意味し、図1(b)では、下すぼみの形状になっていることを意味する。
調光シートの材料としては、可視光領域で実質的に透明な材料を用いることが好ましい。具体的には、例えばトリアセチルセルロースやセルロースアセテートプロピオネート、セルロースアセテートブチレートのようなセルロースエステル系樹脂、ポリメタクリル酸メチル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリスチレン樹脂、シクロオレフィンポリマー、架橋ポリエチレン樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂、ポリアリレート樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、変性ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリサルフォン樹脂、ポリエーテルケトン樹脂などの非晶性熱可塑性樹脂や、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリブチレンテレフタレート、芳香族ポリエステル樹脂、ポリアセタール樹脂、ポリアミド樹脂などの結晶性熱可塑性樹脂、更には、上記熱可塑性樹脂の基材あるいはガラス基材上にアクリル系、エポキシ系、ウレタン系などの紫外線硬化性樹脂や熱硬化性樹脂で構成された樹脂を型取りして調光シートとすることも好ましい。光学的には、本発明の接着層の屈折率と同等かあるいはそれ以上の材料で構成されることが好ましい。上記凸部の形成は、後述する予め作製された金型に上記樹脂を流し込むか、押し当てて型をとり、次いで剥離することで形成する方法が挙げられるが、これに限定されるものではない。
そして、この面発光体においては、図2に示すように、透明電極22が設けられた透明基板21の面に有機EL層23と対向電極24とが設けられた有機EL素子からなる面発光素子20を用い、この面発光素子20において発光された光を出射させる透明基板21の出射面21aに、上記のプリズムアレイシート10Aにおける円錘台状になった凸部12の先端面12aを接着層30で接着させるようにした。ここで、接着層としては、UV硬化型の接着剤、熱硬化型の接着剤等の硬化型の接着剤、もしくは粘着剤を用いることができるが、アクリル系の接着剤や粘着剤のように、透明性に優れた材料がより望ましい。
このように面発光素子20の出射面21aに、プリズムアレイシート10Aにおける円錘台状になった凸部12の先端面12aを接着層で接着させると、プリズムアレイシート10Aの凸部12が面発光素子20の出射面21aに向けて収縮した形状になると共に、このプリズムアレイシート10Aの凸部12と面発光素子20の出射面21aとの間の空間部13は空気層となる。
そして、このように面発光素子20の出射面21aにプリズムアレイシート10Aにおける円錘台状になった凸部12の先端面12aを接着させて、上記の面発光素子20を発光させると、図3に示すように、調光シートを設けない場合には面発光素子20の出射面21aにおいて全反射される光が、プリズムアレイシート10Aの凸部12の先端面12aが接着された部分においては、全反射されずにこのプリズムアレイシート10A内に導かれるようになる。
そして、このようにプリズムアレイシート10A内に導かれた光の多くは、面発光素子20の出射面21aに向けて収縮した凸部12と空間部13との界面である凸部12の傾斜面12bにおいて反射され、この反射された光がプリズムアレイシート10Aの出射面14に導かれて出射されるようになる。また、図3に示すように、プリズムアレイシート10Aの凸部12の先端面12aが接着されていない出射面21aの部分から出射される光であっても、出射面21aから垂直方向に出射される光は、凸部12の傾斜面12bで進行方向が若干変更されるが、プリズムアレイシート10Aの正面側に出射されるようになり、また出射面21aからプリズムアレイシート10Aにおける凸部12の傾斜面12bと直交するような方向に出射された光は、この傾斜面12bから凸部12内に導かれ、この凸部12の反対側の傾斜面12bで反射されて、プリズムアレイシート10Aの正面側に出射されるようになる。
ここで、上記のように調光シートを設けない場合には、面発光素子20の出射面21aにおいて全反射される光が、上記の凸部12の先端面12aからこのプリズムアレイシート10Aの内部に適切に導かれるようにするためには、このプリズムアレイシート10Aの屈折率と上記の面発光素子20の出射面21aにおける屈折率との差を0.2以内にすることが好ましい。また、接着層とプリズムアレイシート10Aとの屈折率の差を0.2以内にすることが望ましい。更に望ましくは、接着層の屈折率がプリズムアレイシート10Aの屈折率と面発光素子20の出射面21aにおける屈折率との平均値と、接着層との屈折率の差が0.1以内にすることが望ましい。
また、上記のようにプリズムアレイシート10Aに円錘台状になった凸部12を設けるにあたり、この凸部12における傾斜面12b相互が交差する頂角θが大きくなって、上記の面発光素子20の出射面21aに対する凸部12の傾斜面12bの傾斜角度αが小さくなりすぎると、調光シートを設けない場合に面発光素子20の出射面21aにおいて、全反射される光がこのプリズムアレイシート10Aの内部に導かれたとしても、この光が凸部12の傾斜面12bにあたらずに、プリズムアレイシート10Aの出射面14に導かれ、このプリズムアレイシート10Aの出射面14において全反射されて戻されるようになり、プリズムアレイシート10Aの出射面14から出射される光の強度が低下する。
一方、凸部12における傾斜面12b相互が交差する頂角θが小さくなって、面発光素子20の出射面21aに対する凸部12の傾斜面12bの傾斜角度αが大きくなりすぎると、上記のようにプリズムアレイシート10Aの内部に導かれた光が、この凸部12の傾斜面12bにおいて全反射されずに、この凸部12を通過して空間部13に導かれ、更にこの空間部13を通過して、再度プリズムアレイシート10Aの内部に導かれるようになり、この光が上記のようにプリズムアレイシート10Aの出射面14において全反射されて戻されるようになり、プリズムアレイシート10Aの出射面14から出射される光の強度が低下する。
このため、上記の凸部12における傾斜面12b相互が交差する頂角θは、このプリズムアレイシート10Aにおける波長550nmの光に対する屈折率をnとした場合に、(1/n−0.35)<sinθ<(1/n+0.3)の条件を満たすことが好ましく、更に1/n<sinθ<(1/n+0.25)の条件を満たすようにすることがより好ましい。
また、上記の凸部12の光学的な高さhのとり得る範囲については、凸部12における上記の頂角θや凸部12のピッチpによっても変化するが、一般にこの凸部12の光学的な高さhが低すぎると、面発光素子20の出射面21aにおいて、調光シートを設けない場合に全反射される光がこのプリズムアレイシート10Aの内部に導かれたとしても、この光が凸部12の傾斜面12bにあたらずに、プリズムアレイシート10Aの出射面14に導かれ、このプリズムアレイシート10Aの出射面14において全反射されて戻されるようになる。
一方、この凸部12の光学的な高さh(図5参照)が高くなりすぎると、この凸部12の傾斜面12bにおいて光の反射に利用されない部分が生じると共に、凸部12のピッチpが同じ場合、面発光素子20の出射面21aに接着される凸部12の先端面12aの面積が小さくなって、このプリズムアレイシート10Aの内部に導かれる光の量が少なくなる。このため、この凸部12の光学的な高さhは、凸部12のピッチpに対して、0.28p≦h≦1.1pの条件を満たすことが好ましい。
本発明に係わる調光シートは、複数の凸部を有しており、各凸部の個々の高さ(図5参照、Hに相当)の変動係数は5%〜30%であることを特徴とする。本発明において、凸部の高さの変動係数とは、300個以上の凸部について、その先端部から底部までの高さHを測定したときの、標準偏差σ(H)を個数平均H(ave)で割った値のことを指すものとする。
ここで、σ(H)は、n個の凸部を測定する場合、
Figure 2010027428
で定義される値を用いる。
本発明において、各凸部の高さHは、例えば調光シートをエポキシ樹脂等の熱硬化樹脂などに埋め込み、シート面に垂直な方向に連続的にカッターなどでスライスし、これを光学顕微鏡または走査型電子顕微鏡にて観察することにより、容易に測定できる。また、最近では、市販のレーザー走査顕微鏡を使いコンピュータによる3次元処理で、容易に精度良く測定できる。
変動係数が5%未満あるいは30%を超えた場合では、温度環境変動での接着維持効果に乏しく、所望の輝度向上効果を得られない。
凸部の高さの変動係数を制御する方法としては、例えば以下のような方法が挙げられる。調光シートの状態で複数の凸部が形成されるために必要な複数の凹部を持つ金型において、各凹部の寸法精度を3%範囲内に抑えた型を作製し、各凹部の底部にUV硬化性あるいは熱硬化性の樹脂液をインクジェット方式にて注入量がパターン変化するように塗出し、その後にUV照射により硬化あるいは加熱硬化することで、型における凹部の深さに5%以上の変動係数を与えることができる。この型を、予め樹脂基材上にUV硬化樹脂液を塗布した層に押し当て、UV照射することにより、個々の凸部の高さにあるばらつきを持た凹凸調光シートを得ることができる。
プリズムアレイシート10Aを面発光素子20の出射面に接着する部分を、詳細に説明する。図4に示すように、面発光素子20の出射面21aに透明な接着層30、プリズムアレイシート10Aの順に積層して、プリズムアレイシート10Aの凸部12の先端面12aと接着層30と面発光素子20の出射面21aとが、互いに光学的に密着するように構成する。
本発明においては、光取り出し面上のプリズムアレイシートの投影面積に対する接着されている部分の面積比が、10%以上30%未満であることが好ましい。10%より小さいと、接着強度が弱くなり剥離が起き易く好ましくない。30%以上であると、接着強度は強くなるものの輝度向上性能が低下し好ましくない。
また、接着層に用いられる接着剤としては、熱硬化型アクリル系接着剤、UV硬化型アクリル系接着剤などの透明性の高い硬化型粘着剤やアクリル系粘着剤のように透明性の高い粘着剤が好適に用いられる。また、プリズムアレイシート10Aを形成する透光性基板11がアクリル系樹脂で、透明基板20がガラス基板の時のように熱膨張係数が大きく異なる素材の場合には、応力緩和性に富む粘着剤が望ましい。
上記接着層の形成方法としては特に限定されず、一般的方法、例えば、グラビアコーター、マイクログラビアコーター、コンマコーター、バーコーター、スプレー塗布、インクジェット法等の方法が挙げられる。
接着剤や粘着剤を用いた接着においては、図5に示すように、プリズムアレイシート10Aの凸部12の先端面12aの近傍が接着層30に埋まった形で接着される。接着層30とプリズムアレイシートの凸部12とは、ほぼ同じ屈折率となるように選ばれるため、プリズムアレイシート10Aが面発光素子の出射面21aに光学的に密着されている幅は、図5ではXに相当する幅となる。また、凸部12の高さはプリズムアレイシート10Aの凸部の高さから図5に示される埋没深さYを差し引いた値が、光学的なプリズムアレイシートの凸部の光学的な高さに相当する。光学的に密着されている幅Xは、プリズムアレイシート10Aを面発光素子20に貼り付けた状態で面発光素子を発光させ、顕微鏡で貼り付け部分にピントを合わせて観察することで、容易に測定することができる。
以上の説明では、プリズムアレイシート10Aの形状として、図1に示す円推台を例に説明したが、光取り出し効率や正面輝度を高める形状としては、四角錘台、三角錐台、六角錘台のような形状が縦横に連続して形成されたプリズムアレイシートを用いてもよい。
本発明では輝度向上効果において、最も好ましい凸部の形状は円錐台である。
次に、以上説明した調光シートと組み合わせて光取り出し効率や正面輝度を高めることができる面発光素子の実施形態について詳細に説明する。
本発明に記載された調光シートの正面輝度向上の仕組みは、前述したように面発光素子の透明基板21内で全反射して進む光線をプリズムアレイシート10Aの凸部12の先端面12a近傍から凸部12内に導き、凸部12の傾斜面12bで全反射して正面方向に導く働きによるものである。
ここで更にその働きを詳細にみると、図6に示すように、正面方向、即ち面発光素子の法線方向に取り出される光線は、凸部12内で全反射する直前の光線と面発光素子の法線とのなす角をθ1とすると、凸部12の頂角θに対して、θ1=θとなる。また、同じ光線が凸部12内に入射する前の透明基板21内における光線と面発光素子の法線とのなす角をθ2とし、透明基板21の屈折率をn2とすると、下記の関係が成り立つ。
n2sinθ2=nsinθ1=nsinθ
従って、面発光素子の法線方向から、θ2=arcsin(n/n2sinθ)の方向に発光した光線が、主として正面輝度に寄与することが分かる。
また、角度θ2で発した光線の一部は凸部12に入射することなく、透明基板21の射出面21aで全反射されて閉じ込められ、1回もしくは複数回、対向電極24で反射した後に凸部12に入射する光路をたどる。この時、透明基板21が平行平板の時には、凸部12に入射する光線の入射角はθ2のままで変化しない。
従って、対向電極24で反射する光路をたどる光線については、透明電極22、有機EL層23、対向電極24を通過する時の光線反射率が高いほど、ロスが少なく光を利用できることとなる。
本発明に係わる調光シートは、複数の凸部を有する面とは反対側に、円偏光板機能を有する層あるいはフィルムを設けてもよい。ここで円偏光板とは、一方の直線偏光成分を透過し、これと直交する偏光成分を吸収するいわゆる直線偏光板と、前記直線偏光板の吸収軸と45°ずれた遅相軸を有するλ/4位相差板の積層フィルムが挙げられる。
本発明の面発光体は、面発光素子と前記接着層との間にガスバリア層が設けらる構成も好ましく用いられる。特に面発光素子がトップエミッション構造の有機EL素子の場合、面発光素子/ガスバリア層/接着層/調光シートの順に積層されていることが面発光素子の長寿命化の観点で好ましい。
以下にガスバリア層を有する面発光素子の具体的構成を述べる。
(断面構造)
図7を参照して、有機EL装置1の断面構造を説明する。但し、以下の説明は一例であり、本発明はこれに限定されるものではない。
有機EL装置100は、いわゆる「トップエミッション構造」の有機EL装置である。トップエミッション構造では、光を素子基板側ではなく封止基板側から取り出すため、素子基板に配置された各種回路の大きさに影響されず、発光面積を広く確保できる効果がある。そのため、電圧及び電流を抑えつつ輝度を確保することが可能であり、発光素子の寿命を長く維持することができる。
この有機EL装置1は、陽極110と陰極111(一対の電極)の間に発光層112(有機発光層)を挟持した複数の発光素子121及び発光素子121を区切る画素隔壁113を有する素子基板120Aと、この素子基板120Aに対向配置されたガスバリア層119が設けられている。
(素子基板)
図7に示すように、有機EL装置100は、各種配線(例えば、TFT等)が形成された素子基板120A上に、窒化珪素等からなる無機絶縁層114が被覆されている。また、無機絶縁層114にはコンタクトホール(不図示)が形成され、前述した陽極110が駆動用TFT123に接続されている。無機絶縁層114上にはアルミ合金等からなる金属反射板115が内装された平坦化層116が形成されている。
この平坦化層116上には、陽極110と陰極111が発光層112を挟持して形成され発光素子121として構成しているものである。また、この発光素子121を区分するように絶縁性の画素隔壁113が配置されている。
本実施形態において、陽極110は、仕事関数が5eV以上の正孔注入層の高いITO(Indium Thin Oxide:インジウム錫酸化物)等の金属酸化物導電膜が用いられる。
なお、本実施形態においては、トップエミッション構造のため、陽極110は必ずしも光透過性を有する材料を用いる必要はなく、アルミ等からなる金属電極を用いてもよい。この構成を採用した場合は、前述した金属反射板115は設けなくてよい。
陰極111を形成するための材料としては、本実施形態はトップエミッション構造であることから光透過性を有する材料である必要があり、したがって透明導電材料が用いられる。透明導電材料としては、ITOが好適とされるが、これ以外にも、例えば酸化インジウム・酸化亜鉛系アモルファス透明導電膜(Indium Zinc Oxide:IZO/アイ・ゼット・オー(登録商標))等を用いることができる。なお、本実施形態ではITOを用いるものとする。
また、陰極111は、電子注入効果の大きい(仕事関数が4eV以下)材料が好適に用いられる。例えば、カルシウムやマグネシウム、ナトリウム、リチウム金属、又はこれらの金属化合物である。金属化合物としては、フッ化カルシウム等の金属フッ化物や酸化リチウム等の金属酸化物、アセチルアセトナトカルシウム等の有機金属錯体が該当する。また、これらの材料だけでは、電気抵抗が大きく電極として機能しないため、発光部分を避けるようにアルミニウムや金、銀、銅などの金属層をパターン形成したり、ITOや酸化錫などの透明な金属酸化物導電層との積層体と組み合わせて用いてもよい。
なお、本実施形態では、フッ化リチウムとマグネシウム−銀合金、ITOの積層体を、透明性が得られる膜厚に調整して用いるものとする。
有機EL発光層に用いられる材料として、例えば特開平8−311442号公報に記載のナフタセンまたはペンタセン誘導体を発光層に添加した赤色発光素子が挙げられる。また、発光材料としてトリス(8−キノリノラート)アルミニウム錯体等のキレート錯体、クマリン誘導体、テトラフェニルブタジエン誘導体、ビススチリルアリーレン誘導体、オキサジアゾール誘導体等が、青色から赤色までの可視領域の発光材料として挙げられ、特に青色発光材料としてフェニルアントラセン誘導体を用いた素子が開示されている。更に特開2001−160489号にはアザフルオランテ化合物を黄色から緑色発光層に用いることが開示されている。
発光層112は、白色に発光する白色発光層を採用している。この白色発光層は、真空蒸着プロセスを用いて素子基板120Aの全面に形成されている。白色発光材料としては、スチリルアミン系発光材料,アントラセン系ドーパミント(青色)、或いはスチリルアミン系発光材料,ルブレン系ドーパミント(黄色)が用いられる。
なお、発光層112の下層あるいは上層に、トリアリールアミン(ATP)多量体正孔注入層、TDP(トリフェニルジアミン)系正孔輸送層、アルミニウムキノリノール(Alq3)層(電子輸送層)を成膜することが好ましい。
また、素子基板120A上には、電極保護層117が形成され発光素子121及び画素隔壁113を被覆している。
この電極保護層117は、透明性や密着性、耐水性、ガスバリア性を考慮して珪素酸窒化物などの珪素化合物で構成することが望ましい。また、電極保護層117の膜厚は100nm以上が好ましく、画素隔壁113を被覆することで発生する応力によるクラック発生を防ぐため、膜厚の上限は200nm以下に設定することが好ましい。
なお、本実施形態においては、電極保護層117を単層で形成しているが、複数層で積層してもよい。例えば、低弾性率の下層と高耐水性の上層とで電極保護層117を構成してもよい。
電極保護層117上には、有機緩衝層118が形成され電極保護層117を被覆している。この有機緩衝層118は、画素隔壁113の形状の影響により、凹凸状に形成された電極保護層117の凹凸部分を埋めるように配置され、さらに、その上面は略平坦に形成される。有機緩衝層118は、素子基板120Aの反りや体積膨張により発生する応力を緩和し、不安定な形状の画素隔壁113からの電極保護層117の剥離を防止する機能を有する。また、有機緩衝層118の上面が略平坦化されるので、有機緩衝層118上に形成される硬い被膜からなる後述するガスバリア層119も平坦化される。したがって、応力が集中する部位がなくなり、これにより、ガスバリア層119でのクラックの発生を防止する。
有機緩衝層118は、硬化前の原料主成分としては、減圧真空下でスクリーン印刷法により形成するために、流動性に優れ、かつ溶媒や揮発成分の無い、全てが高分子骨格の原料となる有機化合物材料である必要があり、好ましくはエポキシ基を有する分子量3000以下のエポキシモノマー/オリゴマーが用いられる(モノマーの定義:分子量1000以下、オリゴマーの定義:分子量1000〜3000)。例えば、ビスフェノールA型エポキシオリゴマーやビスフェノールF型エポキシオリゴマー、フェノールノボラック型エポキシオリゴマー、ポリエチレングリコールジグリシジルエーテル、アルキルグリシジルエーテル、3,4−エポキシシクロヘキセニルメチル−3,4’−エポキシシクロヘキセンカルボキシレート、ε−カプロラクトン変性3,4−エポキシシクロヘキシルメチル3’,4’−エポキシシクロヘキサンカルボキレートなどがあり、これらが単独もしくは複数組み合わされて用いられる。
また、エポキシモノマー/オリゴマーと反応する硬化剤としては、電気絶縁性や接着性に優れ、かつ硬度が高く強靭で耐熱性に優れる硬化被膜を形成するものが良く、透明性に優れ、かつ硬化のばらつきの少ない付加重合型がよい。例えば、3−メチル−1,2,3,6−テトラヒドロ無水フタル酸、メチル−3,6−エンドメチレン−1,2,3,6−テトラヒドロ無水フタル酸、1,2,4,5−ベンゼンテトラカルボン酸二無水物、3,3’,4,4’−ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物などの酸無水物系硬化剤が好ましい。さらに、酸無水物の反応(開環)を促進する反応促進剤として1,6−ヘキサンジオールなど分子量が大きく揮発しにくいアルコール類やアミノフェノールなどのアミン化合物を微量添加することで低温硬化しやすくなる。これらの硬化は60〜100℃の範囲の加熱で行われ、その硬化被膜はエステル結合を持つ高分子となる。
また、硬化時間を短縮するためよく用いられるカチオン放出タイプの光重合開始剤を用いてもよいが、硬化収縮が急激に進まないよう反応の遅いものが良く、また、塗布後の加熱による粘度低下で平坦化を進めるように最終的には熱硬化を用いて硬化物を形成するものが好ましい。
さらに、電極保護層117や後述するガスバリア層119との密着性を向上させるシランカップリング剤や、イソシアネート化合物などの捕水剤、硬化時の収縮を防ぐ微粒子などの添加物を混入しても良い。また、減圧雰囲気下で印刷形成するため、塗布した際に気泡が発生しにくくするために、含水量は0.01質量%(100ppm)以下に調整しておく。
これらの原料毎の粘度は、1000mPa・s(室温:25℃)以上が好ましい。塗布直後に発光層112へ浸透して、ダークスポットと呼ばれる非発光領域を発生させないためである。また、これらの原料を混合した緩衝層形成材料の粘度としては、500〜20000mPa・s、特に2000〜10000mPa・s(室温)が好ましい。
また、有機緩衝層118の最適な膜厚としては、3〜10μmが好ましい。有機緩衝層118の膜厚が厚いほうが異物混入した場合等にガスバリア層119の欠陥を防ぐが、有機緩衝層118を合わせた層厚が10μmを超えると、後述する着色層137と発光層112の距離が広がり、側面に拡散してしまう光が増えるため光を取り出す効率が低下してしまう。
また、硬化後の特性としては、有機緩衝層118の弾性率が1〜10GPaであることが好ましい。10GPa以上では、画素隔壁13上を平坦化した際の応力を吸収することができず、1GPa以下では耐摩耗性や耐熱性等が不足するためである。
有機緩衝層118上には、有機緩衝層118を被覆し、かつ電極保護層117の終端部まで覆うような広い範囲で、ガスバリア層119が形成されている。
ガスバリア層119は、酸素や水分が浸入するのを防止するためのもので、これにより酸素や水分による発光素子121の劣化等を抑えることができる。ガスバリア層とは、酸素及び水分の透過を阻止する層であれば、その組成等は特に限定されるものではない。酸素の透過度が23℃、0%RHにおいて0.005ml/m/day以下が好ましく、また、JIS K7129 B法に従って測定した水蒸気透過度が0.1g/m/day以下が好ましい。ガスバリア層を構成する材料として、透明性、ガスバリア性、耐水性を考慮して、好ましくは窒素を含む珪素化合物、すなわち珪素窒化物や珪素酸窒化物などによって形成される。具体的には無機酸化物が好ましく、酸化珪素、酸化アルミニウム、酸化窒化珪素、酸化窒化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化亜鉛、酸化インジウム、酸化スズ等を挙げることができる。
ガスバリア層119の弾性率は、100GPa以上、具体的には200〜250GPa程度が好ましい。また、ガスバリア層119の膜厚は、200〜600nm程度が好ましい。200nm未満であると、異物に対する被覆性が不足し部分的に貫通孔が形成されてしまい、ガスバリア性が損なわれてしまうおそれがあるからであり、600nmを越えると、応力によるクラックが生じてしまうおそれがあるからである。
さらに、ガスバリア層119としては、積層構造としてもよいし、その組成を不均一にして特にその酸素濃度が連続的に、あるいは非連続的に変化するような構成としてもよい。なお、積層構造とした場合の膜厚は、第一ガスバリア層としては、200〜400nmが好ましく、200nm未満では有機緩衝層18の表面及び側面被覆が不足してしまう。異物等の被覆性を向上させる第二ガスバリア層としては、200〜800nmが好ましい。総厚1000nm以上を超えるとクラックの発生頻度が上がること及び経済的な面で好ましくない。
また、本実施形態では、有機EL装置1をトップエミッション構造としていることから、ガスバリア層119は光透過性を有する必要があり、したがってその材質や膜厚を適宜に調整することにより、本実施形態では可視光領域における光線透過率を例えば80%以上にしている。
ガスバリア層は、前述した原材料をスプレー法、スピンコート法、スパッタリング法、イオンアシスト法、後述するプラズマCVD法、後述する大気圧または大気圧近傍の圧力下でのプラズマCVD法等を適用して形成することができる。
(有機EL装置の製造方法)
次に、図8を参照して本実施形態における有機EL装置1の製造方法を説明する。ここで、図8は、有機EL装置1の素子基板120A側の工程図である。
まず、図8(a)に示すように、陰極111までが積層された素子基板120Aに電極保護層117を形成する。
具体的には、例えば、窒素を含む珪素化合物、すなわち珪素窒化物や珪素酸窒化物などを、ECRスパッタ法やイオンプレーティング法等の高密度プラズマ成膜法により成膜する。
なお、透明無機材料としてのSiOなどの無機酸化物やLiFやMgF等のアルカリハライドを、真空蒸着法や高密度プラズマ成膜法により積層してもよい。
次に、図8(b)に示すように、有機緩衝層118を電極保護層117上に形成する。
具体的には、減圧雰囲気下でスクリーン印刷を行った有機緩衝層118を、60〜100℃の範囲で加熱して硬化させる。この時点の問題点として、加熱直後に反応が開始されるまで一時的に粘度が低下する。この時に、有機緩衝層118の形成材料が電極保護層117や陰極111を透過してAlpなどの発光層112に浸透してダークスポットが発生する。そこで、ある程度硬化が進むまでは低温で放置し、ある程度高粘度化したところで温度を上げて完全硬化させることが好ましい。
次に、図8(c)に示すように、ガスバリア層119を有機緩衝層118上に形成する。
具体的には、ECRスパッタ法やイオンプレーティング法などの高密度プラズマ成膜法で形成する。また、形成前には、酸素プラズマ処理によって密着性を向上させると信頼性が向上する。
図8(c)まで作られた面発光素子に対し、図8(d)は、前記接着層を介して前記調光シート(プリズムアレイシート10A)を貼り付けることにより、本発明の面発光体、あるいはそれを用いた表示装置を作製することができる。
<表示装置>
本発明の発光体を適用した表示装置について説明する。
本発明の発光体は、多色または白色の表示装置に用いられる。多色または白色の表示装置の場合は、発光層形成時のみシャドーマスクを設け、一面に蒸着法、キャスト法、スピンコート法、インクジェット法、印刷法等で膜を形成できる。発光層のみパターニングを行う場合、その方法に限定はないが、好ましくは蒸着法、インクジェット法、印刷法である。蒸着法を用いる場合においてはシャドーマスクを用いたパターニングが好ましい。
また、作製順序を逆にして陰極、電子輸送層、正孔阻止層、発光層ユニット、正孔輸送層、陽極の順に作製することも可能である。このようにして得られた多色または白色の表示装置に直流電圧を印加する場合には、陽極を+、陰極を−の極性として電圧2〜40V程度を印加すると、発光が観測できる。また、逆の極性で電圧を印加しても電流は流れずに発光は全く生じない。更に、交流電圧を印加する場合には、陽極が+、陰極が−の状態になったときのみ発光する。なお、印加する交流の波形は任意でよい。
<照明装置>
本発明の面発光体を適用した照明装置について説明する。
本発明に関わる有機EL素子は、照明用や露光光源のような一種のランプとして使用してもよいし、画像を投影するタイプのプロジェクション装置や、静止画像や動画像を直接視認するタイプの表示装置(ディスプレイ)として使用してもよい。動画再生用の表示装置として使用する場合の駆動方式は、単純マトリクス(パッシブマトリクス)方式でもアクティブマトリクス方式でもどちらでもよい。
本発明に用いられる白色有機エレクトロルミネッセンス素子においては、必要に応じ製膜時にメタルマスクやインクジェットプリンティング法等でパターニングを施してもよい。パターニングする場合は、電極のみをパターニングしてもよいし、電極と発光層をパターニングしてもよいし、素子全層をパターニングしてもよい。発光層に用いる発光ドーパントとしては特に制限はなく、例えば、液晶表示素子におけるバックライトであれば、CF(カラーフィルタ)特性に対応した波長範囲に適合するように、本発明に係る白金錯体、また公知の発光ドーパントの中から任意のものを選択して組み合わせて、また本発明に係る光取り出し及び/または集光シートと組み合わせて、白色化すればよい。
このように、本発明に関わる白色の有機EL素子は、CF(カラーフィルタ)と組み合わせて、また、CF(カラーフィルタ)パターンに合わせ素子及び駆動トランジスタ回路を配置することで、有機エレクトロルミネッセンス素子から取り出される白色光をバックライトとして、青色フィルタ、緑色フィルタ、赤色フィルタを介して青色光、緑色光、赤色光を得ることで、低駆動電圧で長寿命のフルカラーの有機エレクトロルミネッセンスディスプレイができ、好ましい。
<本発明に関わる有機EL素子及び面発光体を適用した産業分野>
本発明に関わる有機EL素子は、表示デバイス、ディスプレイ、各種発光光源として用いることができる。発光光源として、例えば、家庭用照明、車内照明、時計や液晶用のバックライト、看板広告、信号機、光記憶媒体の光源、電子写真複写機の光源、光通信処理機の光源、光センサーの光源等が挙げられるがこれに限定するものではないが、特にカラーフィルタや光拡散板、光取り出しフィルムなどと組み合わせた各種表示装置のバックライト、照明用光源としての用途に有効に用いることができる。
以下に本発明の具体的実施例を述べるが、本発明は以下に限定されるものではない。
実施例1
<面発光体101の作製>(比較例1)
図2に示す面発光素子20のみを用いた面発光体101を形成した。
この面発光素子20としては、前記のように透明電極22が設けられた透明基板21の面に有機EL層23と対向電極24とが設けられた有機EL素子からなる面発光素子20を用いるようにした。
ここで、面発光素子20は上記透明基板21として厚みが0.7mm、サイズが40mm×52mmの無アルカリガラスを用い、該透明基板21の片面に透明電極22として、ITOを110nmの厚みに成膜し、フォトリソグラフィー法によって電極形状にパターニングし、35×46mmの大きさにしたものを用いた。
そして、該透明電極22の上に正孔注入材料としてm−MTDATAを用い、真空蒸着法によって膜厚が10nmになった正孔注入層を形成した。次いで、正孔注入層の上に正孔輸送材料としてα−NPDを用い、真空蒸着法で膜厚が30nmになった正孔輸送層を形成した。次いで、この正孔輸送層の上にCBPをホスト材料として用い、Ir(ppy)をドーパント材料として6質量%含むように、緑色発光する発光材料を真空蒸着法により蒸着させて膜厚が30nmになった発光層を形成した。
この発光層の上に、BAlqを真空蒸着法により10nm蒸着させて正孔阻止層を形成した。更に、この正孔阻止層の上にAlqを真空蒸着法により40nm形成して電子輸送層とした。更に、LiFを真空蒸着法により0.5nm形成して電子注入層とした。そして、この電子注入層の上に、真空蒸着法によって膜厚が110nmになったアルミニウムからなる対向電極24を形成した。
Figure 2010027428
Figure 2010027428
これを面発光体101とする。なお、この面発光素子20の出射面21a側における透明基板21は、波長550nmの光に対する屈折率が1.517であった。
<面発光体102の作製>(比較例2)
複数の円錐台形状凸部を持つプリズムシートを得るため、平板状金型を切削加工し、円錐台ホール形状の鋳型を作製した。その後、TAC基材上にUV硬化樹脂を塗布し、その塗布層側に円錐台ホール形状の鋳型を押し当て、TAC基材裏面側からUV照射して塗布層を硬化した後、剥離してプリズムシート10A(A)を得た。
次に、透光性基板11の片面に円錐台状になった凸部12が連続して形成された上記プリズムアレイシート10A(A)を用い、図4に示すように、このプリズムアレイシート10A(A)の凸部12を上記の面発光素子20の出射面21aに対向するようにして、このプリズムアレイシート10A(A)を面発光素子20の出射面21aに、25℃、相対湿度55%環境下で接着させた。接着には積水化学製透明両面テープ、ダブルタックテープ#5511を用いた。基材を除いた接着剤の厚みは25μmであった。
プリズムアレイシート10A(A)は、波長550nmの光に対する屈折率が1.50、円錘台状の凸部12の頂角θは50°であり、凸部の高さの平均値は25μm、凸部のピッチは30μmであった。また、凸部先端からプリズムアレイシート10A(A)反対面までの厚みは0.15mmであった。
プリズムシート10A(A)の断面を光学顕微鏡で測定したところ、凸部高さの変動係数は3%であった。また、出射面積に対する凸部接着面積の割合は18%であった。
<面発光体103の作製>(比較例3)
面発光体102を作製する際に用いた円錐台ホール形状の鋳型よりも、予め凹部の深さを深めにした鋳型を作製し、各凹部にインクジェット方式でエポキシ系熱硬化樹脂液をパターン注入し加熱硬化して凹部の深さにバラツキのある鋳型を作製した。この際、深さの平均は面発光体102に用いた鋳型と同じ値となるように調整した。この鋳型を用いプリズムシート10Aと同様の方法でプリズムシート10A(B)を得た。プリズムシート10A(B)の凸部高さの変動係数は35%であった。
また、出射面積に対する凸部接着面積の割合は18%であった。
<面発光体104〜111の作製>(本発明)
鋳型加工の段階で、転写したプリズムシートの凸部形状、凸部高さの変動係数、出射面積に対する凸部接着面積の割合が表1のように変わるように制御することにより、面発光体104〜111を作製した。
《パネル評価》
(正面輝度向上比)
プリズムアレイシートを貼り付けない状態の面発光素子の正面輝度を1としたときの、プリズムアレイシートを貼り付けた状態の正面輝度を相対値で示す。測定は分光放射輝度計CS−1000(コニカミノルタセンシング製)を用いて、正面からの発光輝度(2°視野角正面輝度)を測定した。
(高温保存性)
85℃環境下に200時間放置した後のプリズムアレイシート接着状態を目視評価した。剥離部分の面積が貼付全部分の20%以下であるものを◎、20%より大きく50%以下であるものを○、50%以上であるものを×とした。剥離部分の面積が少ないものほど高温保存性に優れている。
(高温/低温周期変動評価)
85℃環境に200時間放置した後、冷蔵庫にて2℃環境に200時間放置し、その後、再び85℃環境で200時間放置した後のプリズムシートの接着状態を目視評価した。評価基準は、前記高温保存評価と同様とした。
以上の評価結果を表1に示す。
Figure 2010027428
表1より、本発明の面発光体104〜111は、正面輝度、高温保存、高温/低温の繰り返し保存に対して総合的に優れていることが明かである。
実施例2
用いる面発光素子を図8(d)記載のトップエミッション方式であって、且つ下記方法に従って形成したガスバリア層(透明ガスバリア性フィルム)が設けられている面発光体にする以外は、実施例1と同様にして、面発光体201〜211を作製し、実施例1と同様の評価を行ったところ、本発明の面発光体204〜211は実施例1と同等以上の効果が認められた。
〈透明ガスバリア性フィルムの作製〉
基材として、厚さ125μmのポリエチレンナフタレートフィルム(帝人・デュポン社製フィルム)上に、UV硬化型アクリル樹脂塗膜を5μmの厚みで設けた上に、特開2003−303520号公報記載の大気圧プラズマ放電処理装置及び下記放電条件で、2層積層した透明ガスバリア性フィルムを作製した。
(大気圧プラズマ放電処理装置)
上記大気圧プラズマ放電処理装置を用い、下記の条件で、プラズマ放電を行って、厚さ約200nmの層1を形成した。
〈ガス条件〉
放電ガス:窒素ガス 95.7体積%
薄膜形成性ガス:ヘキサメチルジシロキサン
(リンテック社製気化器にて窒素ガスに混合して気化) 0.3体積%
添加ガス:水素ガス 4.0体積%
〈電源条件〉
第1電極側 電源種類 応用電機社製高周波電源
周波数 80kHz
出力密度 8W/cm
第2電極側 電源種類 パール工業社製高周波電源
周波数 13.56MHz
出力密度 7W/cm
次いで、下記の条件で、プラズマ放電を行って、厚さ約250nmの層2を積層形成した。
〈ガス条件〉
放電ガス:窒素ガス 95.9体積%
薄膜形成性ガス:テトラエトキシシラン(以下、TEOSと略記)
(リンテック社製気化器にて窒素ガスに混合して気化) 0.1体積%
添加ガス:水素ガス 4.0体積%
〈電源条件〉
第1電極側 電源種類 応用電機社製高周波電源
周波数 80kHz
出力密度 10W/cm
第2電極側 電源種類 パール工業社製高周波電源
周波数 13.56MHz
出力密度 7W/cm
実施例3
次いで面発光体101〜111を、VA型液晶表示装置である富士通製15型ディスプレイVL−150SDの予め内蔵されていたバックライトの替わりに用いたところ、本発明の面発光体104〜111は優れた輝度を有する液晶表示装置が得られることが分かった。
実施例4
次いで面発光体101〜111の非発光面をガラスケースで覆い、厚み300μmのガラス基板を封止用基板として用いて、周囲にシール材として、エポキシ系光硬化型接着剤(東亞合成社製ラックストラックLC0629B)を適用し、ガラス基板側からUV光を照射して、硬化させて、照明装置を形成したところ、本発明の面発光体104〜111は優れた輝度を有する照明装置であることが分かった。
先端側が収縮した円錘台状の凸部を有する調光シート(プリズムアレイシート)の模式図である。 本発明の面発光体の実施形態の一例である。 本発明の面発光体における光の出射を示す模式図である。 本発明に係るプリズムアレイシート、接着層、面発光素子の構成を示す模式図である。 プリズムアレイシートの凸部の先端面の近傍が接着層に埋まった形で接着されている模式図である。 本発明の面発光体における光の出射を示す模式図である。 本発明のトップエミッション方式での有機EL装置の構成図である。 本発明の有機EL装置のガスバリア側の工程図である。 本発明に係る四角錐台状のプリズムアレイシートの一例である。
符号の説明
10A プリズムアレイシート
11 透光性基板
12 凸部
13 空間部
14 出射面
20 面発光素子
21 透明基板
22 透明電極
23 有機EL層
24 対向電極
30 接着層
100 有機EL装置
110 陽極(一対の電極)
111 陰極(一対の電極)
112 発光層(有機発光層)
117 電極保護層
118 有機緩衝層
119 ガスバリア層
120A 素子基板
121 発光素子

Claims (6)

  1. 少なくとも、透明基板を有する面発光素子と調光シートとを有する面発光体において、前記調光シートは少なくとも片面に複数の凸部を有し、該凸部の先端部が前記面発光素子の出射面に接着層を介して接しており、該凸部の先端部の先端部の一部が接着層に埋まるように接着されている面発光体であって、かつ前記複数の凸部の個々の高さの変動係数が5%〜30%であることを特徴とする面発光体。
  2. 前記面発光素子の出射面の面積に対する前記凸部と接着層との接着している総面積の比率が10%以上30%未満であることを特徴とする請求項1に記載の面発光体。
  3. 前記凸部の形状が円錐台であることを特徴とする請求項1または2に記載の面発光体。
  4. 前記面発光素子と前記接着層との間にガスバリア層が設けられていることを特徴とする請求項1〜3のいずれか1項に記載の面発光体。
  5. 請求項1〜4のいずれか1項に記載の面発光体を用いることを特徴とする表示装置。
  6. 請求項1〜4のいずれか1項に記載の面発光体を用いることを特徴とする照明装置。
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