JP2010015779A - 燃料電池 - Google Patents

Abstract

【課題】ブロアなどによる強制的な酸素の供給手段を用いることなく、優れた電池特性を発揮し得るとともに、更に発電効率の高い燃料電池を提供する。
【解決手段】本発明の燃料電池は、酸素を還元する正極と、燃料を酸化する負極と、前記正極と前記負極との間に配置された電解質膜とを含む膜・電極接合体を、平面状に複数配置し、前記正極加圧プレート及び前記負極加圧プレートは、前記膜・電極接合体の短辺方向に平行な加圧格子を備え、前記加圧格子の幅は、０．５ｍｍ以上２ｍｍ以下であり、前記加圧格子の間隔は、０．７ｍｍ以上５ｍｍ以下であり、前記正極集電プレート及び前記負極集電プレートは、前記膜・電極接合体の長辺方向に平行な集電格子を備え、前記集電格子の幅は、０．５ｍｍ以上２ｍｍ以下であり、前記集電格子の間隔は、０．７ｍｍ以上５ｍｍ以下である。
【選択図】図１

Description

本発明は、複数の膜・電極接合体を平面状に配置してなる燃料電池に関する。

近年、パソコン、携帯電話などのコードレス機器の普及に伴い、その電源である電池に対して、更なる小型化、高容量化が要望されている。現在、リチウムイオン二次電池は、エネルギー密度が高く、小型軽量化を図り得る電池として実用化されており、ポータブル電源としての需要が増大している。しかし、このリチウムイオン二次電池は、一部のコードレス機器に対して、十分な連続使用時間を保証することができないという問題がある。

上記問題の解決に向けて、例えば固体高分子型燃料電池（ＰＥＦＣ）などの燃料電池の開発が進められている。燃料電池は、燃料及び酸素の供給を行えば、連続的に使用することが可能である。そして、電解質に固体高分子電解質、正極活物質に空気中の酸素、負極活物質に燃料を用いるＰＥＦＣは、リチウムイオン二次電池よりもエネルギー密度が高い電池として注目されている。

しかし、従来の燃料電池では、複数の単電池（単セル）を積層して構成しているため、電池全体が嵩高くなってしまう。また、酸素を正極へ、燃料を負極へ、それぞれ流通させて供給しなければならず、そのための補器が必要となる。このため、燃料電池はリチウムイオン二次電池などの小型二次電池に比べてはるかに大きくなってしまい、小型ポータブル電源として用いるには問題があった。

このような状況において、単セルを平面状に並べ、更に空気極（正極）への空気の供給を大気の拡散を利用する構成の平面型燃料電池が提案されている（例えば、特許文献１参照。）。このような構成であれば、ブロアなどの強制的な空気の供給手段を用いずに済み、燃料電池のコンパクト化が可能となる。

しかしながら、特許文献１に開示の技術では、燃料電池を構成する単セル個々の機能を十分に引き出し得るとはいい難い。このため、燃料電池を構成する単セルの個々の集電性能、発電効率を高め、ブロアなどによる強制的な酸素の供給手段を用いることなく、優れた電池特性を発揮し得る燃料電池が提案されている（例えば、特許文献２参照。）。
特開２００２−５６８５５号公報 特開２００８−６６１７３号公報

本発明は、特許文献２に記載の燃料電池を更に改良したものであり、ブロアなどによる強制的な酸素の供給手段を用いることなく、優れた電池特性を発揮し得るとともに、更に発電効率の高い燃料電池を提供することにある。

本発明は、酸素を還元する正極と、燃料を酸化する負極と、前記正極と前記負極との間に配置された電解質膜とを含む膜・電極接合体を、平面状に複数配置した燃料電池であって、前記膜・電極接合体は、長方形状に形成され、前記複数の膜・電極接合体は、前記膜・電極接合体の短辺方向に配列され、前記膜・電極接合体の正極側には、正極集電プレート、正極絶縁プレート及び正極加圧プレートがこの順に配置され、前記膜・電極接合体の負極側には、負極集電プレート、負極絶縁プレート及び負極加圧プレートがこの順に配置され、前記膜・電極接合体は、前記正極加圧プレートと前記負極加圧プレートとによって挟持されて一体化しており、前記正極加圧プレート及び前記負極加圧プレートは、前記膜・電極接合体の短辺方向に平行な加圧格子を備え、前記加圧格子の幅は、０．５ｍｍ以上２ｍｍ以下であり、前記加圧格子の間隔は、０．７ｍｍ以上５ｍｍ以下であり、前記正極集電プレート及び前記負極集電プレートは、前記膜・電極接合体の長辺方向に平行な集電格子を備え、前記集電格子の幅は、０．５ｍｍ以上２ｍｍ以下であり、前記集電格子の間隔は、０．７ｍｍ以上５ｍｍ以下であることを特徴とする。

本発明によれば、ブロアなどによる強制的な酸素の供給手段を用いることなく、優れた電池特性を有する燃料電池を提供できると共に、更に発電効率の向上を実現できる。よって、本発明の燃料電池は、容易に小型化が可能であり、小型ポータブル電源として好ましく用いることができる。

本発明では、膜・電極接合体（以下、「ＭＥＡ」という。）を構成する正極へ酸素を供給するための開口部及び負極へ燃料を供給するための開口部の構成に着目し、これを一定の条件を満足するように調整することで、正極への酸素の供給とＭＥＡから生じる電流の集電とを良好にしており、これにより、ブロアなどによる強制的な酸素の供給手段を用いることなく、優れた電池特性を有する燃料電池の提供を可能としている。

以下、図面を用いつつ本発明の燃料電池の詳細を説明する。図１は、本発明の燃料電池の一例を示す断面模式図である。図１は断面図であるが、各構成要素の理解を容易にするために、一部の構成要素については、断面であることを示す斜線を付していない。

図１の燃料電池では、正極拡散層１３及び正極触媒層１４からなる正極（酸素を還元する正極）と、固体電解質膜１５と、負極拡散層１７及び負極触媒層１６からなる負極（燃料を酸化する負極）とが、順次積層されてなるＭＥＡ１００を３個有しており、これらのＭＥＡ１００が平面状に配置されている。また、ＭＥＡ１００は、長方形状に形成され、３個のＭＥＡ１００は、ＭＥＡ１００の短辺方向に配列されている。

それぞれのＭＥＡ１００の正極側には、正極端部集電プレート５、正極集電プレート６（以下、単に「正極集電プレート５、６」という場合がある。）、正極絶縁プレート３、及び正極加圧プレート１が順次配置されている。また、それぞれのＭＥＡ１００の負極側には、負極端部集電プレート７、負極集電プレート８（以下、単に「負極集電プレート７、８」という場合がある。）、負極絶縁プレート４、及び負極加圧プレート２が順次配置されている。

そして、全てのＭＥＡ１００が、正極加圧プレート１と負極加圧プレート２とによって挟持されて一体化している。また、図１では明らかにしていないが、隣り合うＭＥＡ１００同士は、正極集電プレート５、６と負極集電プレート７、８との電気的接続によって、直列に接続されている。

正極集電プレート５、６、正極絶縁プレート３及び正極加圧プレート１には、燃料電池外の酸素を空気として正極に導入するための酸素導入孔が複数設けられている。そして、正極集電プレート５、６の酸素導入孔、正極絶縁プレート３の酸素導入孔、及び正極加圧プレート１の酸素導入孔（図１では図示せず。）により、正極加圧プレート１の外表面からＭＥＡ１００の正極拡散層１３にまで到達する正極開口部１１が複数形成されており、これら正極開口部１１から、燃料電池外の酸素（空気）が拡散により正極拡散層１３に供給される構造となっている。

また、図１の燃料電池では、負極集電プレート７、８、負極絶縁プレート４及び負極加圧プレート２には、燃料タンク部１０内の燃料を負極に導入するための燃料導入孔が複数設けられている。そして、負極集電プレート７、８の燃料導入孔、負極絶縁プレート４の燃料導入孔、及び負極加圧プレート２の燃料導入孔（図１では図示せず。）により、負極加圧プレート２の燃料タンク部１０側表面からＭＥＡ１００の負極拡散層１７にまで到達する負極開口部１２が複数形成されており、これら負極開口部１２から、燃料タンク部１０内の燃料が負極拡散層１７に供給される構造となっている。

図１の燃料電池では、正極加圧プレート１と負極加圧プレート２（更には燃料タンク部１０）は、間隔を保持して配置された固定部により固定されており、この固定部では、ボルト１８とナット１９による固定がなされている。図１中、９ａ及び９ｂはシール部である。

正極加圧プレート１及び負極加圧プレート２は、ＭＥＡ１００の短辺方向に平行な加圧格子を備え、その加圧格子の幅（格子の短辺方向の幅）は、０．５ｍｍ以上２ｍｍ以下であり、その加圧格子の間隔（格子の短辺方向の開口部の幅）は、０．７ｍｍ以上５ｍｍ以下である。これにより、ＭＥＡ１００を正極加圧プレート１及び負極加圧プレート２で挟持して一体化した場合、正極加圧プレート１及び負極加圧プレート２が、ＭＥＡ１００の短辺方向にたわみにくくなり、ＭＥＡ１００を正極加圧プレート１及び負極加圧プレート２で強固に固定できるため、ＭＥＡ１００と、正極集電プレート５、６及び負極集電プレート７、８との電気的接触が良好となり、集電抵抗を抑制できる。

また、正極集電プレート５、６及び負極集電プレート７、８は、ＭＥＡ１００の長辺方向に平行な集電格子を備え、その集電格子の幅（格子の短辺方向の幅）は、０．５ｍｍ以上２ｍｍ以下であり、その集電格子の間隔（格子の短辺方向の開口部の幅）は、０．７ｍｍ以上５ｍｍ以下である。これにより、正極集電プレート５、６及び負極集電プレート７、８の集電格子と、正極加圧プレート１及び負極加圧プレート２の加圧格子とが、交差するように配置されるため、ＭＥＡ１００を正極加圧プレート１及び負極加圧プレート２で強固に固定できるため、ＭＥＡ１００と、正極集電プレート５、６及び負極集電プレート７、８との電気的接触がさらに良好となり、集電抵抗をより抑制できる。

また、正極加圧プレート１からの平面視において、正極開口部１１の総面積Ｍと正極の面積Ｎとから求められる開口率〔（Ｍ／Ｎ）×１００％〕が、１０〜６０％であることが好ましい。正極側の開口率を上記のように設定することで、正極への酸素の供給とＭＥＡ１００から生じる電流の集電を良好にすることができる。即ち、上記開口率が小さすぎると、正極への酸素の供給が不十分となることがある。また、上記開口率が大きすぎると、ＭＥＡ１００から生じる電流の集電性が低下し、また、燃料がガスの場合には乾燥が促進されてしまうため、電池の出力が低下する。上記開口率は、１５％以上であることがより好ましく、また、５０％以下であることがより好ましい。

また、負極加圧プレート２からの平面視においても、負極開口部１２の総面積Ｐと負極の面積Ｑとから求められる開口率〔（Ｐ／Ｑ）×１００％〕が、１０〜６０％であることが好ましい。上記開口率は、１５％以上であることがより好ましく、また、５０％以下であることがより好ましい。

正極開口部１１の個々の面積は、燃料電池外の酸素をより良好に取り込む観点から、０．１ｍｍ²以上、より好ましくは０．２ｍｍ²以上であることが望ましい。他方、正極開口部１１の個々の面積が大きすぎると、正極加圧プレート１などの強度が低下することがあるため、その面積は、４０ｍｍ²以下であることが好ましく、３０ｍｍ²以下であることがより好ましい。

また、負極開口部１２の個々の面積も、０．１ｍｍ²以上、より好ましくは０．２ｍｍ²以上であることが望ましく、また、４０ｍｍ²以下、より好ましくは３０ｍｍ²以下であることが望ましい。

燃料電池の内部抵抗を低くするには、正極加圧プレート１と負極加圧プレート２とによって、ＭＥＡ１００をある程度の均一性を持って抑え込むことが好ましい。このため、正極加圧プレート１、正極絶縁プレート３及び正極集電プレート５、６の総厚みは、１ｍｍ以上であることが好ましい。例えば、図１に示すように、正極加圧プレート１と負極加圧プレート２とを、間隔を保持して配置された固定部において、ボルト１８とナット１９を用いるなどして固定する場合、正極加圧プレート１、正極絶縁プレート３及び正極集電プレート５、６の総厚みが小さすぎると、ＭＥＡ１００の抑え込みの際にこれらのプレートにたわみが生じて、ＭＥＡ１００の抑え込みの均一性が損なわれることがある。

他方、正極加圧プレート１、正極絶縁プレート３及び正極集電プレート５、６の総厚みが大きすぎると、正極開口部１１から正極拡散層１３への酸素の供給量が低下する傾向にあるため、上記総厚みは４ｍｍ以下であることが好ましい。

また、負極加圧プレート２、負極絶縁プレート４及び負極集電プレート７、８の総厚みについても、正極加圧プレート１、正極絶縁プレート３及び正極集電プレート５、６の総厚みと同様に、ＭＥＡ１００の抑え込みの均一性を高めて電池の内部抵抗を下げる観点から、１ｍｍ以上であることが好ましく、更に、負極開口部１２から負極拡散層１７への燃料の供給量を高める観点から、４ｍｍ以下であることが好ましい。

図２Ａに、正極加圧プレート１の平面模式図を示し、図２Ｂに、図２Ａの部分拡大図を示す。正極加圧プレート１には、各ＭＥＡの正極拡散層の位置に合わせて酸素導入孔１１ａが設けられており、酸素導入孔１１ａは、正極絶縁プレートの酸素導入孔及び正極集電プレートの酸素導入孔と共に、正極開口部を形成する。２０、２０ａ、２０ｂ、２０ｃ、２０ｄ、２０ｅは正極加圧プレート１と負極加圧プレートとを固定するためのボルトを通すネジ穴であり、正極加圧プレート１と負極加圧プレートとを固定するための固定部となる。

前述のとおり、正極加圧プレート１は、ＭＥＡの短辺方向に平行な加圧格子１ａと、加圧格子１ａより幅広の加圧格子１ｂとを備え、加圧格子１ａ、１ｂの幅Ｗａ、Ｗｂ（格子の短辺方向の幅）は、０．５ｍｍ以上２ｍｍ以下であり、その加圧格子の間隔Ｌ（格子の短辺方向の開口部の幅）は、０．７ｍｍ以上５ｍｍ以下である。

正極加圧プレート１は金属製である。金属以外の素材で構成した正極加圧プレート１では、ＭＥＡの抑え込みの際に、たわみが生じてしまう。また、ＭＥＡの抑え込みの際のたわみをより少なくする観点から、正極加圧プレート１を構成する金属は、曲げ試験により求められるヤング率が５００００ＭＰａ以上であることが好ましい。具体的な金属としては、例えば、炭素鋼、合金鋼、ステンレス鋼、超合金、アルミニウム合金、マグネシウム合金、チタン合金、ニッケル合金などが挙げられる。ここで、本明細書でいう曲げ試験により求められるヤング率とは、両端を支持した板状の試料の中央部に荷重をかけた特に生じたたわみ量を測定して求められる値である。

また、正極加圧プレート１の厚みは、０．５〜３．５ｍｍであることが好ましい。正極加圧プレート１が薄すぎると、ＭＥＡの抑え込み時のたわみが大きくなって、ＭＥＡの抑え込みの均一性が損なわれることがある。また、正極加圧プレート１が厚すぎると、正極加圧プレート１、正極絶縁プレート及び正極集電プレートの総厚みが大きくなってしまい、正極への酸素の供給量が低下することがある。

また、負極加圧プレートには、上記正極加圧プレートと同じ構成のものを用いることができる。

図３には、正極端部集電プレート５の平面模式図を示し、図４には、正極集電プレート６の平面模式図を示す。図３の正極端部集電プレート５及び図４の正極集電プレート６には、ＭＥＡの正極拡散層の位置に合わせて酸素導入孔１１ｂが設けられており、酸素導入孔１１ｂは、正極加圧プレートの酸素導入孔及び正極絶縁プレートの酸素導入孔と共に、正極開口部を形成する。また、図３の正極端部集電プレート５及び図４の正極集電プレート６には、正極加圧プレートの固定部（ネジ穴）の位置に合わせて、固定部２０（ネジ穴）が設けられている。

また前述のとおり、正極集電プレート５、６は、ＭＥＡの長辺方向に平行な集電格子５ａを備え、集電格子５ａの幅（格子の短辺方向の幅）は、０．５ｍｍ以上２ｍｍ以下であり、集電格子５ａの間隔（格子の短辺方向の開口部の幅）は、０．７ｍｍ以上５ｍｍ以下である。また、正極集電プレート５、６は、ＭＥＡの短辺方向に平行な集電格子５ｂを備え、集電格子５ｂの幅は、０．５ｍｍ以上２ｍｍ以下、集電格子５ｂの間隔は、５ｍｍ以上４０ｍｍ以下とすればよい。

図３の正極端部集電プレート５は、図１の燃料電池における左端のＭＥＡ１００の正極上に配置するための集電プレートであり、燃料電池外部に電流を取り出すための正極集電端子部２１が設けられている。正極集電端子部２１としては特に制限はないが、例えば、図３に示すように、燃料電池と接続する装置などから引き出された外部端子を接続するための孔などが挙げられる。

図４の正極集電プレート６は、図１の燃料電池における中央及び右側のＭＥＡ１００の正極上に配置するための集電プレートであり、燃料電池の外周部に相当する位置に正極直列接続タブ２２が設けられている。正極直列接続タブ２２を、隣に位置するＭＥＡの負極上に配置された負極集電プレートと接触させる（例えば、負極集電プレートに設けられた負極直列接続タブと接触させる）などして電気的に接続することで、各ＭＥＡを直列に接続する。

正極直列接続タブ２２は、燃料電池の外周部に相当する位置に１つ設けるだけでもよいが、図４に示すように燃料電池の外周部に相当する位置に２つ設けることが好ましい。１つのタブから接続するよりも、２つのタブから接続する方が、集電プレート間の抵抗が低減されるため、電池の出力をより向上させることができる。

正極集電プレート５、６の材質は、電子伝導性を有するものであれば特に制限されないが、耐食性の高い材質であることが好ましく、ニッケル、銅、チタンあるいはそれらの合金、ステンレス鋼及び炭素材料などが好ましく用いられる。また、良好な耐食性と導電性を実現するため、より導電性の高いニッケル、銅、あるいはそれらの合金などの材料と、より耐食性の高いチタン、白金、金、パラジウムあるいはそれらの合金、ステンレス鋼などの材料との積層構造としたものや、上記単体あるいは積層体を白金、金、パラジウムあるいはそれらの合金などの材料で被覆したものを用いることも好ましい。上記積層体を用いる場合は、より耐食性の高い材料が電極側に配置されるようにするのがよい。

正極集電プレート５、６の厚みは、０．２〜３．２ｍｍであることが好ましい。正極集電プレート５、６が薄すぎると、その電子抵抗が大きくなって、電池の出力が低下することがある。また、正極集電プレート５、６が厚すぎると、正極加圧プレート、正極絶縁プレート及び正極集電プレートの総厚みが大きくなってしまい、正極への酸素の供給量が低下することがある。

負極集電プレート（図１の負極端部集電プレート７及び負極集電プレート８）には、上記正極集電プレート（図３に示す正極端部集電プレート５及び図４に示す正極集電プレート６）と同じ構成のものを用いることができる。

図５Ａに、正極絶縁プレート３の平面模式図を示し、図５Ｂに、図５ＡのＩ−Ｉ線断面図を示す。図５Ｂでは、固定部２０（ネジ穴）の配置を点線で示しており、この配置の理解を容易にするために、断面であることを示す斜線を省略している。正極絶縁プレート３は、金属製の正極加圧プレートと、正極集電プレートとの間に配置され、これらのプレート間を絶縁する役割を担っている。

正極絶縁プレート３には、各ＭＥＡの正極拡散層の位置に合わせて酸素導入孔１１ｃが設けられており、酸素導入孔１１ｃは、正極加圧プレートの酸素導入孔及び正極集電プレートの酸素導入孔と共に、正極開口部を形成している。また、正極絶縁プレート３には、正極加圧プレート及び正極集電プレートの固定部（ネジ穴）の位置に合わせて、固定部２０（ネジ穴）が設けられている。

正極絶縁プレート３には、正極集電プレートを収めるための凹部２３が設けられていることが好ましい。凹部２３によって正極絶縁プレート３と正極集電プレートとを積層したときに段差をなくすことができるため、かかる段差によるガス漏れやＭＥＡの抑え込みの不均一さの発生を抑えることができる。

正極絶縁プレート３の材質は、電子絶縁性を有していれば特に制限されないが、例えば、ガラスエポキシ樹脂や、ポリカーボネート樹脂、アクリル樹脂、ポリイミド樹脂、フッ素樹脂［ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）など］などのプラスチックが好適である。

正極絶縁プレート３のうち、正極集電プレートが収まる凹部２３の厚みは、０．３〜３
．３ｍｍであることが好ましい。凹部２３が薄すぎると、強度の不足による割れなどがおこる虞がある。また、凹部２３が厚すぎると、正極加圧プレート、正極絶縁プレート及び正極集電プレートの総厚みが大きくなってしまい、正極への酸素の供給量が低下することがある。

負極絶縁プレートには、上記正極絶縁プレートと同じ構成のものを用いることができる。

図６Ａに、図１の燃料電池を構成する燃料タンク部の平面模式図を示し、図６Ｂに、図６ＡのＩＩ−ＩＩ線断面図を示し、図６Ｃに、図６ＡのＩＩＩ−ＩＩＩ線断面図を示す。図６Ｂ、６Ｃでは、固定部２０（ネジ穴）の配置を点線で示しており、この配置の理解を容易にするために、断面であることを示す斜線を省略している。

燃料タンク部１０は、燃料をＭＥＡの負極へ供給したり、燃料を保持するために設けられている。燃料タンク部１０には、燃料の供給、排出を行うため、燃料を供給するための燃料供給口２４と、燃料を排出するための燃料排出口２５が設けられている。また、燃料の供給が各ＭＥＡに均一に行なわれるように、燃料流通ガイド部２６が設けられている。２７は、燃料を保持するためのタンク内部である。図６Ａ〜Ｃに示す燃料タンク部１０（図１の燃料電池の燃料タンク部１０）は独立のものであるが、例えば、燃料タンク部を負極加圧プレートと一体化した構造にしてもよい。

燃料タンク部１０の材質は、燃料による腐食や形態変化がなければ特に制限されない。具体的には、例えば、ガラスエポキシ樹脂；ポリカーボネート樹脂、アクリル樹脂、ポリイミド樹脂、フッ素樹脂（ＰＴＦＥなど）のプラスティック；ステンレス鋼、ニッケル、銅、グラファイト、チタンなどの金属；が好適である。

図７Ａに、ＭＥＡ１００の平面模式図を示し、図７Ｂに、図７Ａの断面図を示す。図７Ｂでは、各構成要素の理解を容易にするために、断面であることを示す斜線を省略している。

ＭＥＡ１００は、酸素を還元する正極触媒層１４と、燃料を酸化する負極触媒層１６とを有しており、更に、正極触媒層１４と負極触媒層１６との間に固体電解質膜１５を備えている。また、正極触媒層１４の固体電解質膜１５側の面の反対面には、正極拡散層１３が積層されており、負極触媒層１６の固体電解質膜１５側の面の反対面には、負極拡散層１７が積層されている。

固体電解質膜１５は、主面側からの平面視（図７Ａ）で、電極（正極及び負極）よりも大きい面積を有している。これは、電極からはみ出る部分を利用してシールを行うためである。シールを行わなければ燃料と空気中の酸素とが混合されてしまうため、燃料電池の機能が果たせないことがある。固体電解質膜１５における電極よりも大きくなる部分の幅は、シールを行うために十分な幅を確保する観点から、１ｍｍ以上であることが好ましい。固体電解質膜１５における電極よりも大きくなる部分の幅をあまり大きくすると、固体電解質膜１５の限られた面積の中でシールを行う面積の比率が大きくなってしまうため、電極の面積が犠牲になってしまうことから、上記の幅は５ｍｍ以下であることが好ましい。

電極の短辺方向の幅は、３〜３５ｍｍであることが好ましい。これは、上記固体電解質膜１５の大きさと、後述する固定部間の距離との関係に制約されるためである。電極の長辺方向の長さには特に制限はなく、燃料電池に要求される出力に鑑みて設定することが可能である。

ＭＥＡ１００は、図８Ａ、Ｂに示すように、複数のＭＥＡ１００で固体電解質膜１５を共有する構造としてもよい。図８Ａは、ＭＥＡ１００の平面模式図で、図８Ｂは、図８Ａの断面図であるが、図８Ｂでは、各構成要素の理解を容易にするために、断面であることを示す斜線を省略している。図８Ａ、Ｂでは、図７Ａ、Ｂと共通する部分には同一符号を付けて、詳細な説明は省略する。

図８Ａにおいて、２８は直列接続タブ接触エリアであり、この部分で正極集電プレートの正極直列接続タブと負極集電プレートの負極直列接続タブとを電気的に接触させ、各ＭＥＡ１００を直列に接続することができる。また、図８ＡのＭＥＡ１００には、固定部２０（ネジ穴）も設けられている。

正極拡散層１３及び負極拡散層１７は、多孔性の電子伝導性材料などから構成され、例えば、撥水処理を施した多孔質炭素シートなどが用いられる。正極拡散層１３や負極拡散層１７の触媒層側には、更なる撥水性向上及び触媒層との接触向上を目的として、フッ素樹脂粒子（ＰＴＦＥ樹脂粒子など）を含む炭素粉末のペーストが塗布されている場合もある。

正極触媒層１４は、正極拡散層１３を介して拡散してきた酸素を還元する機能を有している。正極触媒層１４は、例えば、触媒を担持した炭素粉末（触媒担持炭素粉末）と、プロトン伝導性材料とを含有している。また、必要に応じて、バインダを更に含有していてもよい。

正極触媒層１４が含有する触媒としては、酸素を還元できるものであれば特に制限はないが、例えば、白金微粒子が挙げられる。また、上記触媒は、鉄、ニッケル、コバルト、錫、ルテニウム及び金よりなる群から選ばれる少なくとも１種の金属元素と白金との合金で構成される微粒子などであってもよい。

触媒の担体である炭素粉末としては、例えば、ＢＥＴ比表面積が１０〜２０００ｍ²／ｇであり、平均粒子径が２０〜１００ｎｍのカーボンブラックなどが用いられる。炭素粉末への上記触媒の担持は、例えば、コロイド法などで行うことができる。

上記炭素粉末と上記触媒との含有比率としては、例えば、炭素粉末１００質量部に対して、触媒が５〜４００質量部であることが好ましい。このような含有比率であれば、十分な触媒活性を有する正極触媒層が構成できるからである。また、例えば、炭素粉末上に触媒を析出させる方法（例えば、コロイド法）で触媒担持炭素粉末が作製される場合には、炭素粉末と触媒とが上記の含有比率であれば、触媒の径が大きくなりすぎず、十分な触媒活性が得られるからである。

正極触媒層１４に含まれるプロトン伝導性材料としては特に制限はないが、例えば、ポリパーフルオロスルホン酸樹脂、スルホン化ポリエーテルスルホン酸樹脂、スルホン化ポリイミド樹脂などのスルホン酸基を有する樹脂を用いることができる。ポリパーフルオロスルホン酸樹脂としては、具体的には、デュポン社製の“ナフィオン”（登録商標）、旭硝子社製の“フレミオン”（登録商標）、旭化成工業社製の“アシプレックス”（商品名）などが挙げられる。

正極触媒層１４におけるプロトン伝導性材料の含有量は、触媒担持炭素粉末１００質量部に対して、２〜２００質量部であることが好ましい。プロトン伝導性材料が上記の量で含有されていれば、正極触媒層において十分なプロトン伝導性が得られ、電気抵抗値が大きくなりすぎず、電池性能の良好な燃料電池を得ることができるからである。

正極触媒層１４に用いるバインダとしては特に制限はないが、例えば、ＰＴＦＥ、テトラフルオロエチレン−パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体（ＰＦＡ）、テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体（ＦＥＰ）、テトラフルオロエチレン−エチレン共重合体（Ｅ／ＴＦＥ）、ポリビニリデンフルオライド（ＰＶＤＦ）及びポリクロロトリフルオロエチレン（ＰＣＴＦＥ）などのフッ素樹脂や、ポリエチレン、ポリプロピレン、ナイロン、ポリスチレン、ポリエステル、アイオノマー、ブチルゴム、エチレン・酢酸ビニル共重合体、エチレン・エチルアクリレート共重合体及びエチレン・アクリル酸共重合体などの非フッ素樹脂などを用いることができる。

正極触媒層１４におけるバインダの含有量は、触媒担持炭素粉末１００質量部に対して、０．０１〜１００質量部であることが好ましい。バインダが上記の量で含有されていれば、正極触媒層について十分な結着性が得られ、電気抵抗値が大きくなりすぎず、電池性能の良好な燃料電池を得ることができるからである。

負極触媒層１６は、負極拡散層１７を介して拡散してきた水素やメタノールなどの燃料を酸化する機能を有している。負極触媒層１６は、例えば、触媒を担持した炭素粉末（触媒担持炭素粉末）と、プロトン伝導性材料とを含有している。必要に応じて、樹脂などのバインダを更に含有していてもよい。

負極触媒層１６に用いる触媒は、水素やメタノールなどの燃料を酸化できれば特に制限はなく、例えば、正極触媒層１４に用いる触媒として例示した上記の各触媒を用いることができる。負極触媒層１６に用いる上記炭素粉末、プロトン伝導性材料、及びバインダについても、正極触媒層１４に用いる炭素粉末、プロトン伝導性材料、及びバインダとして例示した上記の各材料を用いることができる。

固体電解質膜１５は、プロトンを輸送可能であり、かつ電子伝導性を示さない材料で構成された膜であれば特に制限はない。固体電解質膜１５を構成し得る材料としては、例えば、ポリパーフルオロスルホン酸樹脂、具体的には、デュポン社製の“ナフィオン”（登録商標）、旭硝子社製の“フレミオン”（登録商標）、旭化成工業社製の“アシプレックス”（商品名）などが挙げられる。その他、スルホン化ポリエーテルスルホン酸樹脂、スルホン化ポリイミド樹脂、硫酸ドープポリベンズイミダゾールなども、固体電解質膜１５の材料として用いることができる。

図９に、シール部９ａ、９ｂの平面模式図を示す。このシール部９ａ、９ｂは、ＭＥＡの上下に配置される。その際、ＭＥＡの電極はシール部９ａ、９ｂに設けた孔２９に収まり、固体電解質膜のうち電極部分からはみ出た部分は、シール部９ａ、９ｂに挟まれる。このような構成とすることで、燃料と空気中の酸素とを隔離して、燃料電池を良好に機能させることが可能となる。図９に示すシール部９ａ、９ｂには直列接続タブ接触エリア２８が設けられており、この部分で正極集電プレートの正極直列接続タブと負極集電プレートの負極直列接続タブとを電気的に接触させ、各ＭＥＡを直列に接続することができる。また、図９のシール部９ａ、９ｂには、固定部２０（ネジ穴）も設けられている。

シール部９ａ、９ｂの材質としては、燃料電池分野などにおいてシール材として用いられている各種材料、例えば、シリコンゴム、エチレン−プロピレン−ジエンゴム、ＰＴＦＥフィルム、ポリイミドフィルムなどを用いることができる。

全てのＭＥＡを一体化するための正極加圧プレートと負極加圧プレートとの固定は、各ＭＥＡをある程度の均一性を保持して抑え込むことができれば、その手段については特に制限はない。例えば、正極加圧プレート、正極絶縁プレート、正極集電プレート、シール部、負極集電プレート、負極絶縁プレート及び負極加圧プレートにおけるＭＥＡの電極部分以外に相当する部分、並びにＭＥＡの固体電解質膜のうち電極部分からはみ出した部分の全体を、接着するなどして固定してもよい。

しかし、ＭＥＡをより抑え込み易いことから、図１に示すように、間隔を保持して配置された固定部において、機械的挟持手段により正極加圧プレート１と負極加圧プレート２とを固定することが好ましい。この場合、固定部における機械的挟持手段としては、例えば、図１に示すボルト１８とナット１９とを用いたネジ止めや、リベット止めなどが好ましく採用できる。

また、上記のように、正極加圧プレートと負極加圧プレートとを、間隔を保持して配置された固定部により固定する場合には、ＭＥＡを挟んで隣り合う固定部間のうち、より短い固定部間の距離を１０ｍｍ以上４０ｍｍ以下とすることが好ましい。上記の固定部間が上記のような距離となるように固定部を配置することで、電池特性をより良好にすることができる。

上記の固定部間の距離を図２を用いて説明すると、固定部２０ａとＭＥＡを挟んで隣り合う固定部としては、２０ｂ、２０ｃ、２０ｄがあるが、このうち、固定部２０ａとの間の距離がより短くなるのは２０ｃである。「ＭＥＡを挟んで隣り合う固定部間のうち、より短い固定部間の距離が１０ｍｍ以上４０ｍｍ以下」とは、固定部２０ａと固定部２０ｃとの間の距離が１０ｍｍ以上４０ｍｍ以下であることを意味している。

上記の固定部間の距離が短すぎると、ＭＥＡの電極部分の面積が小さくなってしまい、長すぎると、機械的挟持手段により締め付けたときの加圧プレートのたわみが大きくなってＭＥＡを均一に抑え込むことが困難となり、電池の内部抵抗が高くなったり、相対的に抑えの効いた部分で電流集中が生じて、電極の劣化を引き起こすことがある。上記の固定部間の距離は、１５ｍｍ以上であることがより好ましく、また、３０ｍｍ以下であることがより好ましい。

また、ＭＥＡを挟まずに隣り合う固定部間の距離（例えば、図２では、固定部２０ａと固定部２０ｅとの間の距離）も、上記の「ＭＥＡを挟んで隣り合う固定部間のうち、より短い固定部間の距離」と同じ理由から、１０ｍｍ以上、より好ましくは１５ｍｍ以上であることが望ましく、また、４０ｍｍ以下、より好ましくは３０ｍｍ以下であることが望ましい。

これまで本発明の燃料電池を図１〜図９を用いて説明したが、これらの図面に示したものは本発明の一例に過ぎず、本発明の燃料電池はこれらの図面に示された構造のものに限定されるものではない。

以下、実施例に基づいて本発明を詳細に述べる。ただし、下記実施例は本発明を制限するものではなく、前・後記の趣旨を逸脱しない範囲で変更実施をすることは、全て本発明の技術的範囲に包含される。

（実施例１）
図１に示す構造の燃料電池を作製した。ＭＥＡ１００には、図７に示す構成のものを用いたが、平面形状は図７に示すものとは異なる。ＭＥＡ１００の正極及び負極には、カーボンクロス上にＰｔ担持カーボンを塗布した電極（Ｅ−ＴＥＫ社製の“ＬＴ１４０Ｅ−Ｗ”、Ｐｔ量：０．５ｍｇ／ｃｍ²）を用いた。また、固体電解質膜１５には、デュポン社製の“ナフィオン１１２”を用いた。各電極の大きさは２５ｍｍ×９２ｍｍ、固体電解質膜の大きさは２９ｍｍ×９６ｍｍとした。

正極加圧プレート１には、図２Ａ、Ｂに示す構造で、ステンレス鋼（ＳＵＳ３０４）で構成された厚みが２ｍｍのプレートを用いた。正極開口部を形成するための酸素導入孔１１ａは、１ｍｍ×２５ｍｍの大きさの長方形の孔として形成し、図２Ａに示すように各ＭＥＡの正極拡散層上部に当たる部分全域にわたり、各々上下に４２個配置した。また、加圧格子１ａの幅Ｗａは１ｍｍ、加圧格子１ｂの幅Ｗｂは２ｍｍとした。これにより、ＭＥＡの短辺方向に加圧格子１ａ、１ｂが形成され、加圧格子の間隔Ｌは、１ｍｍとなる。固定部２０には、直径３ｍｍの穴を、図２Ａに示すように、ＭＥＡの外周部に相当する位置に設けた。ＭＥＡを挟んで隣り合う固定部間のうち、より短い固定部間の距離は３１ｍｍとし、ＭＥＡを挟まずに隣り合う固定部間の距離は１５ｍｍとした。

また、負極加圧プレート２には、正極加圧プレート１と同じ材質・形状のものを用意した。

正極集電プレート５、６には、図３（正極端部集電プレート）及び図４に示す構造で、２種の金属の積層体の表面全体にＡｕの蒸着膜を有する構成とし、積層体の電極側の層（厚み０．２３ｍｍ）はステンレス鋼（ＳＵＳ３０４）で構成し、電極と反対側の層（厚み０．０７ｍｍ）はＣｕで構成し、Ａｕの被覆層の厚みは０．２μｍとした。正極開口部を形成するための酸素導入孔１１ｂは、１ｍｍ×１３ｍｍの大きさの長方形の孔として形成し、各々上下に６個、左右に１２個、合計７２個配置した。また、集電格子５ａの幅は１ｍｍとした。これにより、ＭＥＡの長辺方向に平行な集電格子５ａが形成され、集電格子の間隔は１ｍｍとなる。また、ＭＥＡの短辺方向に平行な幅２ｍｍの集電格子５ｂが設けられている。正極端部集電プレート５には、正極集電端子部２１を設けた。更に、正極集電プレート６には、燃料電池の外周部に相当する位置に、正極直列接続タブ２２を１つ設けた。

また、負極端部集電プレート７及び負極集電プレート８には、正極端部集電プレート５及び正極集電プレート６と同じ材質・形状のものを用意した。

正極絶縁プレート３には、図５Ａ、Ｂに示す構造で、ガラスエポキシ樹脂で構成された厚みが０．５ｍｍのプレートを用いた。正極絶縁プレート３の酸素導入孔１１ｃ及び固定部２０の形状・配置は、正極集電プレート５、６と同様とした。また、負極絶縁プレート４には、正極絶縁プレート３と同じ材質・形状のものを用意した。

燃料タンク部１０には、図６Ａ、Ｂ、Ｃに示す構造で、ガラスエポキシ樹脂で構成された厚み３ｍｍのタンクを用いた。中央のタンク内部２７の深さは２ｍｍとした。

シール部９ａ、９ｂには、図９に示す構造で、シリコンゴムで構成された厚み０．２ｍｍのシール材を用いた。電極を収めるための孔２９の大きさは２６ｍ×９３ｍｍとした。

以上の各部材を図１に示す順序で積層し、ボルト１８とナット１９を用いて締め込んで、燃料電池を作製した。

本実施例では、正極加圧プレート１からの平面視において、正極開口部の総面積Ｍと正極の面積Ｎとから求められる開口率〔（Ｍ／Ｎ）×１００％〕は、２２％である。

（比較例１）
以下の点を変更した以外は、実施例１と同様にして燃料電池を作製した。先ず、正極加圧プレート１を図１０に示す構造とし、正極開口部を形成するための酸素導入孔１１ａは、１ｍｍ×１３ｍｍの大きさの長方形の孔として形成し、図１０に示すように各ＭＥＡの正極拡散層上部に当たる部分全域にわたり、各々上下に６個、左右に１２個、合計７２個配置した。また、ＭＥＡの短辺方向に平行な格子１ｃの幅は２ｍｍとし、ＭＥＡの長辺方向に平行な格子１ｄの幅は１ｍｍとした。これにより、格子１ｃの間隔は１３ｍｍとなる。負極加圧プレート２も、正極加圧プレート１と同じ構成とした。

実施例１及び比較例１の燃料電池に、燃料として水素を燃料供給口２４より供給し、２Ｖの定電圧で発電試験を行い、燃料電池の出力を求めた。試験は室温２５℃で行った。その結果を表１に示す。

表１から明らかなように、実施例１の燃料電池では、比較例１に対して出力が優れていることが分かる。これは、比較例１の電池では、正極加圧プレート及び負極加圧プレートに形成されたＭＥＡの短辺方向に平行な各格子間の間隔が１３ｍｍと長く、ＭＥＡと、正極集電プレート及び負極集電プレートとの接触が充分でなく、これらによって電池の出力が低下したものと考えられる。

以上の通り、本発明の燃料電池は、複数のＭＥＡが平面状に配置されてなる平面型の燃料電池であり、上記構成の採用によって、ブロアなどによる強制的な酸素の供給手段を用いることなく、優れた電池特性を確保することができる。よって、本発明の燃料電池は、容易に小型化が可能であり、小型ポータブル電源に好適である他、従来の燃料電池が適用されている各種用途に好ましく用いることができる。

本発明の燃料電池の一例を示す断面模式図である。 図２Ａは正極加圧プレートの平面模式図であり、図２Ｂは図２Ａの部分拡大図である。 正極端部集電プレートの平面模式図である。 正極集電プレートの平面模式図である。 図５Ａは正極絶縁プレートの平面模式図であり、図５Ｂは図５ＡのＩ−Ｉ線断面図である。 図６Ａは燃料タンク部の平面模式図であり、図６Ｂは図６ＡのＩＩ−ＩＩ線断面図であり、図６Ｃは図６ＡのＩＩＩ−ＩＩＩ線断面図である。 図７ＡはＭＥＡの平面模式図であり、図７Ｂは図７Ａの断面図である。 図８ＡはＭＥＡの平面模式図であり、図８Ｂは図８Ａの断面図である。 シール部の平面模式図である。 比較例１の正極加圧プレートの平面模式図である。

符号の説明

１ 正極加圧プレート
１ａ、１ｂ 加圧格子
２ 負極加圧プレート
３ 正極絶縁プレート
４ 負極絶縁プレート
５ 正極端部集電プレート
５ａ、５ｂ 集電格子
６ 正極集電プレート
７ 負極端部集電プレート
８ 負極集電プレート
９ａ、９ｂ シール部
１０ 燃料タンク部
１１ 正極開口部
１１ａ、１１ｂ、１１ｃ 酸素導入孔
１２ 負極開口部
１００ 膜・電極接合体（ＭＥＡ）
１３ 正極拡散層
１４ 正極触媒層
１５ 固体電解質膜
１６ 負極触媒層
１７ 負極拡散層
１８ ボルト
１９ ナット
２０ ネジ穴
２１ 正極集電端子部
２２ 正極直列接続タブ
２３ 凹部
２４ 燃料供給口
２５ 燃料排出口
２６ 燃料流通ガイド部
２７ タンク内部
２８ 直列接続タブ接触エリア
２９ 孔

Claims (9)

1. 酸素を還元する正極と、燃料を酸化する負極と、前記正極と前記負極との間に配置された電解質膜とを含む膜・電極接合体を、平面状に複数配置した燃料電池であって、
   前記膜・電極接合体は、長方形状に形成され、
   前記複数の膜・電極接合体は、前記膜・電極接合体の短辺方向に配列され、
   前記膜・電極接合体の正極側には、正極集電プレート、正極絶縁プレート及び正極加圧プレートがこの順に配置され、
   前記膜・電極接合体の負極側には、負極集電プレート、負極絶縁プレート及び負極加圧プレートがこの順に配置され、
   前記膜・電極接合体は、前記正極加圧プレートと前記負極加圧プレートとによって挟持されて一体化しており、
   前記正極加圧プレート及び前記負極加圧プレートは、前記膜・電極接合体の短辺方向に平行な加圧格子を備え、
   前記加圧格子の幅は、０．５ｍｍ以上２ｍｍ以下であり、
   前記加圧格子の間隔は、０．７ｍｍ以上５ｍｍ以下であり、
   前記正極集電プレート及び前記負極集電プレートは、前記膜・電極接合体の長辺方向に平行な集電格子を備え、
   前記集電格子の幅は、０．５ｍｍ以上２ｍｍ以下であり、
   前記集電格子の間隔は、０．７ｍｍ以上５ｍｍ以下であることを特徴とする燃料電池。
2. 前記複数の膜・電極接合体は、電気的に直列に接続されている請求項１に記載の燃料電池。
3. 前記正極集電プレート、前記正極絶縁プレート及び前記正極加圧プレートは、酸素を正極に導入するための酸素導入孔を有し、かつ前記正極集電プレートの酸素導入孔、前記正極絶縁プレートの酸素導入孔及び前記正極加圧プレートの酸素導入孔により、前記正極加圧プレートの外表面から前記膜・電極接合体まで到達する正極開口部が形成され、
   前記負極集電プレート、前記負極絶縁プレート及び前記負極加圧プレートは、燃料を負極に導入するための燃料導入孔を有し、かつ前記負極集電プレートの燃料導入孔、前記負極絶縁プレートの燃料導入孔及び前記負極加圧プレートの燃料導入孔により、前記負極加圧プレートの外表面から前記膜・電極接合体まで到達する負極開口部が形成されている請求項１又は２に記載の燃料電池。
4. 前記正極加圧プレートからの平面視において、前記正極開口部の総面積Ｍと前記正極の面積Ｎとから求められる開口率〔（Ｍ／Ｎ）×１００％〕が、１０〜６０％である請求項３に記載の燃料電池。
5. 前記正極加圧プレートと前記正極絶縁プレートと前記正極集電プレートとの総厚みが、１〜４ｍｍである請求項１〜４のいずれかに記載の燃料電池。
6. 前記正極加圧プレート及び前記負極加圧プレートは、金属製である請求項１〜５のいずれかに記載の燃料電池。
7. 前記正極加圧プレート及び前記負極加圧プレートを構成する金属は、曲げ試験により求められるヤング率が５００００ＭＰａ以上である請求項６に記載の燃料電池。
8. 前記正極加圧プレートと前記負極加圧プレートとは、間隔を保持して配置された固定部において機械的挟持手段により固定されており、前記膜・電極接合体を挟んで隣り合う固定部間のうち、より短い固定部間の距離が１０〜４０ｍｍである請求項１〜７のいずれかに記載の燃料電池。
9. 前記正極集電プレート及び前記負極集電プレートは、前記膜・電極接合体同士を電気的に接続するためのタブを、燃料電池の外周部に相当する位置に２つ備えている請求項１〜８のいずれかに記載の燃料電池。

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