JP2009535606A - 高アルカリ性放射性廃棄物および有害廃棄物をシリケート系ガラスの中に固定化するためのプロセスおよび組成物 - Google Patents

高アルカリ性放射性廃棄物および有害廃棄物をシリケート系ガラスの中に固定化するためのプロセスおよび組成物 Download PDF

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Abstract

本発明は、高アルカリ性放射性廃棄物および/または有害廃棄物をシリケート系ガラスの中に固定化するためのプロセスを提供するが、その廃棄物には、放射性核種、有害元素、有害化合物、および/またはその他の成分の1種または複数が含まれている。本発明はさらに、放射性廃棄物および/または有害廃棄物の固定化に使用するためのシリケート系ガラス組成物もまた提供する。

Description

(関連出願の相互参照)
本出願は、米国特許仮出願第60/783,415号(2006年3月20日出願)の優先権を主張する(その出願を参照することにより、そのすべてを本明細書に取り入れたものとする)。
(技術分野)
本発明は、一般的には、高アルカリ性放射性廃棄物および有害廃棄物の処理に関するが、さらに詳しくは、放射性核種、有害元素、有害化合物、および廃棄物中に存在するその他の化合物の1種または複数を含む廃棄物を固定化するためのプロセスに関する。
世界中で放射性および有害性物質を使用しているので、顕著な量の放射性廃棄物および有害廃棄物が蓄積してしまっている。それらの廃棄物を地中の深地層廃棄物処分場に埋設することによって、それらを計画的に廃棄することについては、国際的な合意ができている。現時点においては、高レベル放射性廃棄物は、長期保管されて、永久廃棄処分を待っている状態にある。一旦埋設すれば、時間が経過するうちに、地下水および熱水溶液が、その廃棄物の中に含まれる放射性核種、有害元素、または有害化合物と接触する可能性がある。その結果、地下水および熱水溶液が、それらの廃棄物から放射性核種、有害元素および有害化合物を、動植物が生存している生物圏の中へと容易に溶出する可能性がある。さらに、地下水および熱水溶液の影響がなかったとしても、放射性核種、有害元素、または有害化合物がそれらの廃棄物から拡散放出されて、生物圏を汚染してしまうこともあり得る。したがって、廃棄物の収蔵が不適切であると、重大な問題を引き起こす可能性がある。
放射性廃棄物および有害廃棄物の溶出および/または拡散を抑制することが可能なプロセスがいくつも存在している。しかしながら、既存のプロセスは、各種の欠点を有している。たとえば、低レベルおよび中間レベルの放射性廃棄物を固定化するためには、セメント固化が一般的に使用されている。このプロセスは、小量の廃棄物を固定化するのに大量のセメントを必要とし、廃棄地域の面積が膨大となるために、望ましいものではない。さらに、セメントは溶出および拡散いずれもを極めて受けやすい。
高レベル放射性廃棄物を処理する最も一般的な方法は、ホウケイ酸ガラス中へのガラス固化である。現在のところ、ガラス固化は、たとえば、フランス、米国、韓国、イタリア、ドイツ、英国、日本、ベルギー、中国、およびロシアなど、多くの国で使用されている。しかしながら、慣用されているガラス固化プロセスは、取り込むことができる廃棄物の量に限界があり、ホウケイ酸ガラスまたは溶融物の廃棄物の担持性能を向上させるための努力がなされてはいるものの、結晶化率の上昇、溶出速度の上昇、溶融装置の腐食の増大などが起きてしまって、慣用されるガラス固化溶融装置でそれらの組成物を使用するのが不適切となっている。
したがって、より高い廃棄物担持性を達成し、それらのプロセスおよび組成物を慣用されるガラス固化溶融装置で使用したときに上述のような欠点が存在しないような、改良されたガラス固化プロセスおよびホウケイ酸ガラス様の組成物が必要とされている。
低レベル放射性廃棄物は一般的にはガラス固化されないが、米国においては、たとえば、高ナトリウム含量の低レベル放射性廃棄物を、ワシントン州リッチランド(Richland,Washington State)の廃棄物処理プラント(Waste Treatment Plant)においてガラス固化させる計画がある。ナトリウムは活性の高いアルカリ元素であるので、高濃度でホウケイ酸ガラスの中に固定化させると、そのガラスの耐久性の低下を引き起こす。米国の放射性廃棄物サイトに見出される低レベル放射性廃棄物のほとんど、たとえば、ハンフォード(Hanford)LAWのエンベロープA(Envelope A)(ハンフォード廃棄物処理プラント(Hanford Waste Treatment Plant)で処理されるLAWの大部分)は、ナトリウム濃度が高いことを特徴としている。最近計画されているそれらの低レベル放射性廃棄物へのナトリウム廃棄物担持量は、約20〜23質量パーセントの間であるが、業界の報告によれば、実際に受容可能な廃棄物は約18〜20質量パーセントの間である。最終的なガラスに、より大量のナトリウムを導入すると、それが不安定となって、廃棄物形態の受入基準およびガラス固化溶融装置のための処理要件を満足させることができない。
最終的なガラスにおけるナトリウムの濃度を上げるためには、このナトリウムを組み入れることが可能で、かつ廃棄物形態の受入基準およびガラス固化溶融装置のための処理要件を満足させるような組成物を作り出さねばならない。廃棄物形態の受入基準(ガラスの耐久性および溶出抵抗性)は、蒸気水和試験(Vapor Hydration Test:VHT)、製品整合性試験(Product Consistency Test:PCT)および毒性溶出試験法(Toxicity Characteristic Leach Procedure:TCLP)によって試験する。処理要件には、粘度、比導電率、および結晶化度が含まれる。
したがって、より高いナトリウム廃棄物担持性を達成し、それらのプロセスおよび組成物を慣用されるガラス固化溶融装置で使用したときに上述のような欠点が存在しないような、改良されたガラス固化プロセスおよびホウケイ酸ガラス様の組成物が必要とされている。
本発明は、高アルカリ性放射性廃棄物および/または有害廃棄物をシリケート系ガラスの中に固定化するためのプロセス、ならびにそれらのプロセスに使用するための組成物を提供する。本発明の一つの態様においては、高アルカリ性廃棄物を固定化するためのプロセスが提供されるが、それに含まれるのは、その廃棄物を、ガラス形成性成分と、特定の比率で組み合わせる工程、その混合物を溶融させて、廃棄物ガラス固化溶融装置に適した性質を有する、廃棄物と一体化させたガラスを形成させる工程、その溶融させた廃棄物と一体化させたガラスを受容キャニスター(receptive canister)の中に注入する工程、およびその溶融させた廃棄物と一体化させたガラスを冷却することにより固化させる工程、である。標準的な廃棄物ガラス固化溶融装置を使用することに加えて、廃棄物を「イン−コンテナー(in−container)」または「イン−カン(in−can)」プロセスでガラス固化させてもよく、そうすれば、溶融させた廃棄物と一体化させたガラスを受容キャニスターの中に注入する必要がなくなる。形成されるガラスの造岩成分(すなわち、SiO、Al、アルカリ土類酸化物およびアルカリ酸化物)の間の比率は、天然の高アルカリ性超塩基性岩主成分の間の比率に近い。このガラスは、高アルカリ性廃棄物を固定化させるのには特に適している。
本発明のまた別な態様においては、高アルカリ性廃棄物を固定化するためのプロセスが提供されるが、それに含まれるのは、その廃棄物を、ガラス形成性成分と、特定の比率で組み合わせる工程、その混合物を約1150℃までの温度で溶融させ、約20〜約100ポワズの粘度と、約0.1Ω−1cm−1〜約0.7Ω−1cm−1の間の範囲の比導電率のような性質とを有し、廃棄物のガラス固化溶融装置に好適な低粘度の溶融ガラスを形成させる工程、その溶融させた廃棄物と一体化させたガラスを受容キャニスターの中に注入する工程、および冷却することによって、その溶融させた廃棄物と一体化させたガラスを固化させる工程、である。現時点では、米国においてガラス固化に使用される溶融温度は1150℃である。溶融温度を高くすれば、ガラス固化のプロセス速度が向上することは公知である。本発明のプロセスとガラスは、約1150℃までの溶融温度で望ましい利点を有してはいるが、より高い、およびより低い温度もまた好適で、利点を有している。標準的な廃棄物ガラス固化溶融装置において使用することに加えて、廃棄物を「イン−コンテナー(in−container)」または「イン−カン(in−can)」ガラス固化プロセスでガラス固化させてもよく、そうすれば、溶融させた廃棄物と一体化させたガラスを受容キャニスターの中に注入する必要がなくなる。本発明の好ましい実施形態においては、形成されるガラスの造岩成分の間の比率は、天然の高アルカリ性超塩基性岩の主成分の間の比率に近い。
本発明のさらなる態様においては、シリケート系ガラスの中に高アルカリ性放射性廃棄物および/または有害廃棄物を固定化させるためのプロセスが提供される。そのプロセスにおいては、シリケート系ガラスは、形成されるガラスの造岩成分の間の比率が天然の高アルカリ性超塩基性岩の主成分の間の比率に近いようにして、形成される。形成されるシリケート系ガラスは、放射性廃棄物および有害廃棄物のための固定化マトリックスとして使用される。そのプロセスには、実質的に酸化物の三つの群:(RO+RO)、R、および(RO+R)からなる、ガラス形成性成分と廃棄物成分を合わせて溶融させる工程が含まれる。形成されるガラスの造岩成分の間の比率は、質量パーセントで約(1.6〜2.2):(1):(2〜3)であるが、(RO+RO)は主としてNaOからなり、Rは主としてAlからなり、そして(RO+R)は主としてSiOからなる。高アルカリ性廃棄物を固定化させるためには、超塩基性岩の溶融温度を下げる目的で、他のシリケート系ガラスにおけるよりも、多くの量のBおよびその他のフラックス成分を使用する。
本発明のさらに別な態様においては、高アルカリ性放射性廃棄物および/または有害廃棄物を固定化するためのシリケート系ガラス組成物が提供される。形成されるガラスの造岩成分の間の比率は、天然の高アルカリ性超塩基性岩の主成分の間の比率に近い。そのシリケート系ガラスは、実質的に酸化物の三つの群:(RO+RO)、R、および(RO+R)からなる。このガラスの造岩成分は、質量パーセントで約(1.6〜2.2):(1):(2〜3)の比率を有しているが、(RO+RO)は主としてNaOからなり、Rは主としてAlからなり、そして(RO+R)は主としてSiOからなる。高アルカリ性廃棄物を固定化させるためには、超塩基性岩の溶融温度を下げる目的で、他のシリケート系ガラスにおけるよりも、多くの量のBおよびその他のフラックス成分を使用する。
これらのプロセスおよびそれらの組成物に従って形成されるガラスには、従来実施されてきたよりは実質的に高いパーセントの高アルカリ性廃棄物が含まれており、しかもそれと同時に、廃棄物ガラス固化溶融装置において製造されるガラスについての、処理要件(粘度、比導電率、および結晶化度を含む)と、廃棄物形態の受入基準(蒸気水和試験(VHT)、製品整合性試験(PCT)および毒性溶出試験法(TCLP)によって試験される、ガラスの耐久性および溶出抵抗性を含む)との両方を満足させる。本発明のさらなる利点と特徴は、本発明の好ましい実施形態を説明する、以下の詳細な説明および実施例からも明らかとなるであろう。
本発明の現時点で好ましい実施形態について詳しく参照するが、それは、下記の実施例とあいまって、本発明の原理を説明するのに役立つことであろう。それらの実施形態は、当業者が本発明を実施することが可能となるように、充分に詳しく説明するが、本発明の精神と範囲から外れることなく、他の実施形態もまた用いることができること、構造的、化学的および物理的な変更が可能であることは理解されたい。
定義:
「廃棄物」という用語には、廃棄物質、たとえば核分裂生成物が含まれるが、それには、放射性核種、有害元素、放射性化合物、有害化合物、および/または廃棄物中に存在するその他の成分が含まれる。廃棄物混合物には、たとえば以下のような元素およびそれらの化合物が含まれていてよい:Fe、Na、S、P、Cr、Al、Mn、Ni、Na、Zr、K、Cs、Ru、Sr、Ba、Tc、Rh、Mg、I、ランタニド、アクチニド(たとえば、Th、U、Pu、Np、Am、Cm、およびCe)およびそれらの化合物、ならびに、放射性廃棄物および有害廃棄物のその他の成分。廃棄物にはさらに、貴金属、ならびに揮発性成分たとえばHOおよび/またはCOが含まれていてもよい。分離した場合に、それらの元素およびそれらの化合物のすべてが有害であるという訳ではない。
「放射性核種」という用語には、アルファ、ベータ、およびガンマ放出の1種または複数を含めて、放射線を放出するすべての核種が含まれる。「核種」という用語には、すべての原子が同一の原子番号と質量数を有する原子種が含まれる。しかしながら、異なった放射性核種の混合物が固定化されるプロセスが、特に本発明の範囲内に含まれる。放射性核種の例は、SrおよびCs、ならびにアクチニドおよびランタニド、たとえばトリウムおよびウランである。
「放射性廃棄物」という用語には、以下のように分類される3種のレベルの放射性廃棄物が含まれる:
1.「低レベル放射性廃棄物」(LLW)および「低活性放射性廃棄物」(LAW)は、主として、病院、研究施設、および産業分野で発生する。低レベル放射性廃棄物はさらに、高レベル放射性廃棄物を濃縮したために、その高レベル放射性廃棄物から成分を除去した場合にも発生する。低レベル放射性廃棄物は、全世界の放射性廃棄物の約90容量%を占めるが、放射能としてはほんの約1パーセントを占めるに過ぎない。
2.「中間レベル放射性廃棄物」(ILW)には、樹脂、化学スラッジ、および原子炉成分が含まれる。中間レベル放射性廃棄物は、全世界の放射性廃棄物の約7容量%、そして放射能としては約4パーセントを占めている。
3.「高レベル放射性廃棄物」(HLW)には、使用済み原子炉燃料(使用済み燃料)ならびに主として使用済み燃料の再処理および核兵器の開発で発生するその他の高レベル放射性廃棄物が含まれる。高レベル放射性廃棄物は、全世界の放射性廃棄物の約3容量%しか占めていないが、放射能としては約95パーセントを占めている。
放射性元素または有害元素の文脈において使用される「元素」という用語には、周期律表における原子元素が含まれる。有害性化合物または放射性化合物の文脈において使用される「化合物」という用語には、2種以上の元素から構成されている物質が含まれる。
「有害廃棄物」という用語は、EPA・環境用語集(EPA Environmental Glossary)においては、その廃棄物が非崩壊性であるかもしくは本質的に持続性であるためか、またはそれらが生物学的に増幅されうるためか、またはそれらが致死性となりうるためか、またはそれらが有害な蓄積効果の原因であるかもしくは原因となりうるために、ヒトの健康または生物体に対して、有害性が存在するかもしくは有害となる可能性があるような、各種の廃棄物または廃棄物の組合せであると定義されている。
廃棄物混合物の化合物の多くのものは、ガラス固化プロセスにおいて酸化物に転化されるために、それらの混合物は一般に、それらの「廃棄酸化物」含量という用語で呼ばれる。「廃棄酸化物担持量(waste oxide loading)」、「廃棄酸化物の担持量」、「廃棄物担持量」、または「廃棄物の担持量」という用語は、廃棄物固定化プロセスの最終生成物中での廃棄物混合物(ガラス固化プロセスにおいて熱的に酸化物に転化されたもので、非有害性成分を含んでいてもよい)の質量パーセントを表している。本明細書で使用するとき、「質量%」という略語は質量パーセントを意味している。
本明細書で使用するとき、「天然の高アルカリ性超塩基性岩」は、(a)ネットワーク変性成分である1価のカチオン酸化物(RO)と2価のカチオン酸化物(RO)との合計,(b)ネットワーク形成成分である3価のカチオン酸化物(R)、および(c)これもまたネットワーク形成成分である4価のカチオン酸化物(RO)と5価のカチオン酸化物(R)との合計、の間の質量パーセントによる比率によって、決められる。本明細書においてこの比率を表現したり参照したりする場合には、簡略化して、(RO+RO):R:(RO+R)とする。天然の高アルカリ性超塩基性岩の場合のこの比率は、質量パーセントで、約(1.6〜2.2):(1):(2〜3)である。
本明細書で使用するとき、「RO」は、LiO、NaO、およびKOなどの1価のカチオン酸化物を指すが、これらに限定される訳ではない;「RO」は、CaO、MgO、およびSrOなどの2価のカチオン酸化物を指すが、これらに限定される訳ではない;「R」は、AlおよびFeなどの3価のカチオン酸化物を指すが、これらに限定される訳ではない;「RO」は、SiOおよびZrOなどの4価のカチオン酸化物を指すが、これらに限定される訳ではない;そして、「R」は、Pなどの5価のカチオン酸化物を指すが、これらに限定される訳ではない。
「造岩成分」という用語には、主として、SiO、Al、ZrO、アルカリ土類酸化物、およびアルカリ酸化物が含まれる。「ガラス形成性成分」という用語には、主として、SiO、Al、ZrO、B、P、アルカリ土類酸化物、およびアルカリ酸化物;ZrOおよびTiOなど(これらに限定される訳ではない)のガラス安定化剤;そしてフラックスたとえば、LiO、F、BおよびP(BおよびPは、ガラス形成性成分としておよびフラックスとしての両方に機能することができる)、が含まれる。「フラックス成分」という用語には、主として、B、P、およびFが含まれる。
「シリケート系ガラス」という用語には、各種のタイプのシリケート系ガラス、たとえばホウケイ酸ガラス、リン−シリケートガラス、チタン−シリケートガラス、およびジルコニウム−シリケートガラスが含まれるが、これらに限定される訳ではない。本明細書においては、好ましい実施形態としての説明でホウケイ酸ガラスを用いているが、本発明はホウケイ酸ガラスに限定されるものではなく、固定化マトリックスとして他のシリケート系ガラスを使用することも包含していることは理解されたい。
説明:
本発明は、安定であり、すなわち、廃棄物(高アルカリ性廃棄物を含む)を組み入れることが可能であり、さらに廃棄物形態の受入基準およびガラス固化溶融装置のための処理要件を満足するような、天然の岩に可能な限り類似するように設計した、改良されたガラス組成物を目的としている。天然の岩には主として、花崗岩、安山岩、玄武岩および超塩基性岩の、4種のタイプが存在する。それらを区別する主なものは、ネットワーク形成成分のSiOおよびAlの濃度である。表1に、それぞれのタイプの岩中のそれら酸化物の平均濃度を示す。
表1
主な4種のタイプの天然の岩の中のSiOおよびAlの平均濃度(重量パーセント)
Figure 2009535606
表1から判るように、超塩基性岩におけるSiO濃度は、他のタイプの岩に見出される濃度よりも低く、超塩基性岩におけるAl濃度は、他のタイプの岩に見出される濃度よりも高い。このように超塩基性岩におけるAlの濃度が高いために、他の3種のタイプの岩におけるよりもアルカリの量を多く組み入れることが可能となるが、それは、アルミナシリケート中のAlが、アルカリと結合して、強い構造単位を形成するからである。
天然の高アルカリ性超塩基性岩は、(a)ネットワーク変性成分である1価のカチオン酸化物(RO)と2価のカチオン酸化物(RO)との合計,(b)ネットワーク形成成分である3価のカチオン酸化物(R)、および(c)これもまたネットワーク形成成分である4価のカチオン酸化物(RO)と5価のカチオン酸化物(R)との合計、の間の質量パーセントによる比率によって、決められる。本明細書においてこの比率を表現したり参照したりする場合には、簡略化して、(RO+RO):R:(RO+R)とする。天然の高アルカリ性超塩基性岩の場合の(RO+RO):R:(RO+R)の比率は、質量パーセントで、約(1.6〜2.2):(1):(2〜3)である。
本発明の第一の好ましい実施形態においては、形成されたガラスの造岩成分の間の(RO+RO):R:(RO+R)の比率が、質量パーセントで、(1.6〜2.2):(1):(2〜3)、であるシリケート系ガラスを製造する。この比率は、天然の高アルカリ性超塩基性岩の主成分の間の比率に近い。
本発明の第二の好ましい実施形態においては、(RO+RO):R:(RO+R)の比率が、質量パーセントで、(1.6〜2.2):(1):(2〜3)、である、シリケート系ガラスを製造するが、ここで、(RO+RO)は、主として約23質量パーセントを超えるNaOからなり、Rは、主として約13〜20質量パーセントの間のAlからなり、そして(RO+R)は、主として約30〜48質量パーセントの間のSiOからなる。この(1.6〜2.2):(1):(2〜3)の比率は、天然の高アルカリ性超塩基性岩の主成分の間の比率に似ている。
この実施形態のガラスは、以下のものよりも実質的に安定である:(1)高アルカリ物を固定化するために現在製造されているが、その造岩成分の間では(1.6〜2.2):(1):(2〜3)の比率を有していないシリケート系ガラス、または、(2)その造岩成分の間では(1.6〜2.2):(1):(2〜3)の比率を有してはいるが、約23質量パーセントを超えるNaO、約13〜20質量パーセントの間のAl、および約30〜48質量パーセントの間のSiOを含んでいない、高アルカリ物を固定化するためのシリケート系ガラス。
本発明の第三の好ましい実施形態においては、(RO+RO):R:(RO+R)の比率が、質量パーセントで、(1.6〜2.2):(1):(2〜3)、である、シリケート系ガラスを製造するが、ここで、(RO+RO)は、主として約23、24、25、26、27、もしくは28質量パーセントを超えるNaOからなり、Rは、主としてたとえば約15〜20質量パーセントの間のAlからなり、そして(RO+R)は、主として約30〜48質量パーセントの間のSiOからなる。この(1.6〜2.2):(1):(2〜3)の比率は、天然の高アルカリ性超塩基性岩の主成分の間の比率に似ている。
本発明の第四の好ましい実施形態においては、Bおよびその他のフラックス成分、たとえばPおよびFを、合計して約9〜15質量パーセントの間で、先の実施形態のガラスに添加する。(LiOも同様にしてフラックス成分として使用されるが、そのものは、アルカリ性酸化物であって、そのため固定化することが可能なアルカリ性廃棄物の量を減らすことになるので、高アルカリ性廃棄物の中には添加されないであろう)。Bは二つの機能を有している。それは、ガラス形成性成分としての挙動を有していて、ほぼ5質量パーセントよりも高い量で使用すると、相分離の原因となりうるPまたはFとは対照的に、相分離を防止する。(超塩基性岩は、ガラス形成性成分たとえばBを添加しないと、それ自体でガラス固化することができない)。ガラス形成性成分であることに加えて、Bは、フラックスの役目も果たして、全組成物の融点を低下させ、慣用されるガラス固化溶融装置において使用するのに必要とされるホウケイ酸ガラスを与える。Bおよびその他のフラックス成分の本明細書における濃度は、合計して約9〜15質量パーセントの間の範囲であるが、それは実質的に、高アルカリ性廃棄物を固定化させる他のホウケイ酸ガラスにおいて見出されるBおよびその他のフラックス成分の濃度よりは高い。
およびその他のフラックス成分は造岩成分ではないが、最終的なホウケイ酸ガラスの成分の比が約(1):(1):(1)ではあるものの、ガラスの造岩成分(すなわち、Bおよびその他のフラックス成分を除いた全部の成分)の(RO+RO):R:(RO+R)の比率は、約(1.6〜2.2):(1):(2〜3)に留まっている。ガラスの造岩成分の間のこの比率は、超塩基性岩の主成分の間の比率に類似していて、そのために好ましい実施形態のホウケイ酸ガラスに超塩基性岩に固有の安定性を与えているという点で、本質的なものである。添加される(したがって、ホウケイ酸ガラスを製造する)Bは、超塩基性岩のような火成岩に本来的には含まれていない酸化物(non−coherent oxide)である。
本発明は二重の利点を有しているが、その第一は、既存のガラス固化システムにおいて、従来からホウケイ酸ガラスを用いて達成されていたよりも高い廃棄物担持量が可能となり、しかも、廃棄物のガラス固化で必要とされる処理条件および製品品質(すなわち、粘度、比導電率、および耐薬品性)もまた満足させている点にある。たとえば、米国において必要とされる処理条件および製品品質については、たとえば、U.S.DOE/RW「ウェイスト・アクセプタンス・システム・リクワイアメンツ・ドキュメント(Waste Acceptance System Requirements Document、WASRD)、および「ガラス・フォーミュレーションズ・フォア・インモビライジング・ハンフォード・ロウ−アクティビティ・ウェイスツ(Glass Formulations for Immobilizing Hanford Low−Activity Wastes)、(D−S.キム(D−S.Kim)ら、ウェイスツ・マネージメント・’06・カンファレンス(Waste Management ’06 Conference)、2006年2月26〜3月2日、アリゾナ州トゥーソン(Tucson,AZ)を参照されたい。第二には、アルゴリズムに従ってそれらの高い廃棄物担持量を達成することができ、実験に基づいた試行錯誤を最小限とすることが可能である点が挙げられる。これらの利点はいずれも、本発明を商業的に価値の高いものとしている。
ここで協調しておかねならぬが、本発明のプロセスおよびガラスは、慣用される溶融装置において使用するのにも適しているし、また、補助的なガラス固化技術、たとえば(これに限定される訳ではない)、AMEC・アース・アンド・エンバイロメンタル・インコーポレーテッド(AMEC Earth and Environmental Inc.)の「バルク・ビトリフィケーション(Bulk Vitrification)」(これは、「イン−コンテナー」ガラス固化技術である)において使用するのにも適している。
たとえば、好ましい実施形態のガラスを、AMEC・アース・アンド・エンバイロメンタル・インコーポレーテッド(AMEC Earth and Environmental Inc.)のAMBG−13ガラス(パシフィック・ノースウェスト・ナショナル・ラボラトリー(Pacific Northwest National Laboratory)によってAMECのために製造されたガラス組成物であって、ハンフォード廃棄物処理プラント(Hanford Waste Treatment Plant)の高ナトリウム低活性放射性廃棄物をガラス固化させるための補助的な処理技術として、AMECのバルク・ビトリフィケーション(Bulk Vitrification)プロセスを試験するための、ベースライン組成物(baseline composition)として最も好適であると認められ、選択されているもの)と比較すると、AMBG−13ガラスの造岩成分では、(RO+RO)、R、および(RO+R)の間の比率が、質量パーセントで、(1.24):(1):(2.41)であることが判る。このAMBG−13ガラスは、NaO担持量が20質量パーセント、9.89質量パーセントがAl、そして42.55質量パーセントがSiOである。AMBG−13ガラスのフラックス成分には、5質量パーセントのB、0.07質量パーセントのF、および0.6質量パーセントのPが含まれている。「ガラス・フォーミュレーションズ・フォア・インモビライジング・ハンフォード・ロウ−アクティビティ・ウェイスツ(Glass Formulations for Immobilizing Hanford Low−Activity Wastes)、(D−S.キム(D−S.Kim)ら、ウェイスツ・マネージメント・’06・カンファレンス(Waste Management ’06 Conference)、2006年2月26〜3月2日、アリゾナ州トゥーソン(Tucson,AZ)を参照されたい。
AMBG−13ガラスと同じ廃棄物類似配合物を使用して、本発明の教示を適用して、NaO担持量28質量パーセントであって、しかもさらに、廃棄物のガラス固化で必要とされる処理条件および製品品質(すなわち、粘度、比導電率、および耐薬品性)を満足させるホウケイ酸ガラスを製造した。このように、廃棄物により高いナトリウムを担持させることに成功したのは、本発明のガラスの造岩成分の(RO+RO)、R、および(RO+R)の間で、ほぼ(1.6〜2.2):(1):(2〜3)の比率としたためであって、これは主として、約23質量パーセントを超えるNaO、約13〜20質量パーセントの間のAl、および約30〜48質量パーセントの間のSiOとすることにより維持されている。
具体的には、得られたガラスにおいて、(RO+RO)は主として28質量%のNaOからなり、Rは主として16質量%のAlからなり、そして(RO+R)は、主として36質量%のSiOおよび5質量%のZrOからなっている。(それらの主成分を合計した質量%が85%であって、100%ではないが、その理由は、14質量%のBと廃棄物の数種のマイナー成分が含まれていないからである。先に説明したように、Bが含まれていないのは、火成岩たとえば超塩基性岩には本来的には含まれていない酸化物であり、したがって、造岩成分としてではなく、ガラス形成性成分としての挙動をするためである。)このガラスにおける、Bおよびその他のフラックス成分の濃度は、ほぼ14.77質量パーセントである。組み合わせると、それら3種の造岩成分(NaO、AlおよびSiO)の濃度と、Bおよびその他のフラックス成分の比較的高い濃度は、高アルカリ性廃棄物を固定化させるために現在製造されているホウケイ酸ガラスにおけるそれらの濃度とは、実質的に異なっている。
先にも説明したように、本発明の好適なガラスは、約23質量パーセントを超えるNaO、約13質量パーセント〜20質量パーセントの間のAl、約30質量パーセント〜約48質量パーセントの間のSiO、および合計して約9質量パーセント〜15質量パーセントのBおよびその他のフラックス成分を使用している。本発明の好適なガラスにおけるNaOおよびAlの高い濃度(高アルカリ性廃棄物を固定化するホウケイ酸ガラスを製造するために一般的に使用される濃度よりは、相対的に高い濃度)、およびSiOの比較的低い濃度によって、造岩成分の、質量パーセントで、ほぼ(1.6〜2.2):(1):(2〜3)の比率が維持されている。Bおよびその他のフラックス成分の濃度を比較的高くすることによって、全組成物の融点が下がる。
公知の高アルカリ性ガラスが、個々の成分をその好ましい範囲の中で有しているかもしれないが、それら4種の成分(NaO、Al、SiO、およびB)のそれぞれの組合せをその好適な範囲の中で含み、本発明のシリケート系ガラスに見出されるような、天然の高アルカリ性超塩基性岩の比率に近い、造岩成分の間の総合的な比率を有しているようなガラスは知られていない。
たとえば、米国エネルギー省(U.S.Department of Energy)によって開始された最近の性能向上検討において評価された、ハンフォード(Hanford)低活性廃棄物のための公知の目標ガラス(LAWA187;ハンフォード(Hanford)のエンベロープA(Envelope A)、AN−105LAWのために配合されたガラス)は、NaO担持量23質量パーセント、10.57質量パーセントのAl、および34.8質量パーセントのSiO、ならびに合計して12.77質量パーセントのBおよびその他のフラックス成分の濃度を有している。「パフォーマンス・エンハンスメント・トゥ・ザ・ハンフォード・ウェイスト・トリートメント・アンド・インモビライゼーション・プラント・ロウ−アクティビティ・ウェイスト・ビトリフィケーション・システム(Performance Enhancements to the Hanford Waste Treatment and Immobilization Plant Low−Activity Waste Vitrification System)」(ハメル(Hamel)ら、ウェイスツ・マネージメント・’06・カンファレンス(Waste Management ’06 Conference)、2006年2月26〜3月2日、アリゾナ州トゥーソン(Tucson,AZ)を参照されたい。しかしながら、LAWA187ガラスの造岩成分では、(RO+RO)、R、および(RO+R)の間の比率は、質量パーセントで、(4.45):(1):(9.96)である。
同様にして、ハンフォード(Hanford)廃棄物のために配合された1,900種を超えるガラス組成物と比較してみても、それらのガラスの造岩成分の間の(RO+RO)、R、および(RO+R)の比率が(1.6〜2.2):(1):(2〜3)であることと、NaO、Al、SiOおよびBおよびその他のフラックス成分の濃度の組合せが好ましい実施形態において記載された範囲の中にあること、の両方を満たすものは一つもない。「データベース・アンド・インテリム・ガラス・プロパティ・モデルズ・フォア・ハンフォード・HLW・アンド・LAW・グラシズ(Database and Interim Glass Property Models for Hanford HLW and LAW Glasses)」(ビエナ(Vienna)ら、2002);「パフォーマンス・エンハンスメント・トゥ・ザ・ハンフォード・ウェイスト・トリートメント・アンド・インモビライゼーション・プラント・ロウ−アクティビティ・ウェイスト・ビトリフィケーション・システム(Performance Enhancements to the Hanford Waste Treatment and Immobilization Plant Low−Activity Waste Vitrification System)」(ハメル(Hamel)ら、ウェイスツ・マネージメント・’06・カンファレンス(Waste Management ’06 Conference)、2006年2月26〜3月2日、アリゾナ州トゥーソン(Tucson,AZ)を参照されたい。
本発明の教示を特定の問題または環境に対して適用することは、本明細書に含まれる教示を考慮すれば、当業者の能力の範囲に入る。本発明の生成物およびプロセスの例は、以下の実施例に示される。
実施例1
28質量パーセントのNaO担持量を用いた、ハンフォード(Hanford)タンク241−S−109低活性廃棄物(LAW)類似物のガラス固化
1.列Aのハンフォード(Hanford)タンク241−S−109LAW廃棄物組成物を、列Bの量で使用した。列Cには、28質量パーセントのNaO担持量を用いた、目標の最終的なガラス生成物中の、それらの成分の量(単位:質量パーセント)を示す。
Figure 2009535606
2.列Dの量に従ったガラス形成性成分を241−S−109廃棄物組成物に添加して、列Eに示された最終ガラス組成物を得た。使用されたガラス形成性成分の正確な量を、241−S−109廃棄物成分と合わせて計算すると、それらの成分の合計量では、(RO+RO):R:(RO+R)の比が、質量パーセントで、約(1.6〜2.2):(1):(2〜3)の範囲となった。約(1.73):(1):(2.56)の比が達成された。
3.工程1と工程2の混合物を合わせて、環境温度で1時間撹拌して、水性懸濁液を得た。
4.次いで、工程3の生成物を、実験室オーブンの中で150℃で3時間かけて乾燥させた。
5.次いで、工程4の生成物を、粉砕し、420ミクロンの金網を通して篩別してから、マッフル炉中、1150℃で2.5時間かけて溶融させた。
6.次いで、工程5の生成物を、15mm×15mm×25mmのスロットを刻み込んだ、カーボンのスラブの中に注ぎ込んだ。材料(たとえば、白金、ステンレス鋼、炭素、ムライトなど)が異なっていたり、サイズが異なっていたりする他の型を使用してもよい。次いでそのものを、マッフル炉の中で最低でも15時間かけて、各種の冷却方式に従って環境温度にまで冷却した。
7.次いで、得られたガラスについて、液体供給セラミック溶融装置(LFCM)法を用いた処理に対するこの組成物の適用性を求める試験を行った。6種の試験の結果から、この組成物が、LFCM法を使用した処理に適していることが明らかとなった:
(a)蒸気水和試験(VHT)結果(図1〜3の走査型電子顕微鏡(SEM)写真参照):
1週間:9.105g/m/日(図1)
2週間:16.203g/m/日(図2)
4週間:17.83g/m/日(図3)
(これらの結果は、同一のガラス組成物を用いて調製した三つの個別のバッチについて実施した、4個のVHT試験からの結果を平均したものである。)
(b)粘度:38.3ポワズ(1150℃)〜382ポワズ(950℃)の範囲。
(c)比導電率:0.48Ω−1cm−1(1150℃)〜0.26Ω−1cm−1(950℃)の範囲。
(d)製品整合性試験(PCT)結果(g/m/d):Na−2.72×10−1;B−4.03×10−1;Si−2.27×10−2
(e)毒性溶出試験法(TCLP)結果(mg/L):Cr−1.8
(f)二次相の同定(Secondary Phase Identification):X線回折を使用しても結晶は見えなかった。
実施例2
28質量パーセントのNaO担持量を用いた、ハンフォード(Hanford)タンクAN−105低活性廃棄物(LAW)類似物のガラス固化
1.列Aのハンフォード(Hanford)タンクAN−105LAW廃棄物組成物を、列Bの量で使用した。列Cには、28質量パーセントのNaO担持量を用いた、目標の最終的なガラス生成物中の、それらの成分の量(単位:質量パーセント)を示す。
Figure 2009535606
2.列Dの量に従ったガラス形成性成分をAN−105廃棄物組成物に添加して、列Eに示された最終ガラス組成物を得た。使用されたガラス形成性成分の正確な量を、AN−105廃棄物成分と合わせて計算すると、それらの成分の合計量では、(RO+RO):R:(RO+R)の比が、質量パーセントで、約(1.6〜2.2):(1):(2〜3)の範囲となった。約(1.78):(1):(2.59)の比が達成された。
3.工程1と工程2の混合物を合わせて、環境温度で1時間撹拌して、水性懸濁液を得た。
4.次いで、工程3の生成物を、実験室オーブンの中で150℃で3時間かけて乾燥させた。
5.次いで、工程4の生成物を、粉砕し、420ミクロンの金網を通して篩別してから、マッフル炉中、1150℃で2.5時間かけて溶融させた。
6.次いで、工程5の生成物を、15mm×15mm×25mmのスロットを刻み込んだ、カーボンのスラブの中に注ぎ込んだ。材料(たとえば、白金、ステンレス鋼、炭素、ムライトなど)が異なっていたり、サイズが異なったりしている他の型を使用することもできる。次いでそのものを、マッフル炉の中で最低でも15時間かけて、環境温度にまで冷却した。
その最終的なガラス組成物は、実施例1におけるガラス組成物と極めて類似していたので、物理化学的性質(VHT、PCT、TCLP、粘度、比導電率、二次相の同定)は実施例1の場合と同じであると考えられる。
上述の本発明の好ましい実施形態の開示は、説明し描写することを目的として提供されたものである。それは、すべてを網羅したり、本発明を開示されたそのままの形態に限定したりすることを意図したものではない。本明細書に記載された実施形態の各種の変形や修正は、上述の開示を参照すれば、当業者には明らかであろう。本発明の範囲は、本明細書に添付された特許請求項およびそれらの等価物によってのみ定義される。さらに、本発明の代表的な実施形態の記載においては、本発明の方法および/またはプロセスを特定の順序の工程として、詳細に説明してきた。しかしながら、その方法またはプロセスが本明細書において言及された特定の順序の工程に依存しないという限りにおいて、その方法またはプロセスは、上述の特定の順序の工程に限定されるべきものではない。当業者のよく認識しているところであるが、他の工程の順序も可能であろう。したがって、本明細書において言及された特定の順序の工程は、特許請求項を限定するものと考えてはならない。さらに、本発明の方法および/またはプロセスを目的とした特許請求項は、書かれた順序のそれらの工程を実施することに限定されるべきではなく、順序は変更することが可能であって、それでもなお本発明の精神と範囲の中にあるということは、当業者ならば容易に理解できるであろう。
本発明のガラスについての、1週間の蒸気水和試験の結果を示す、走査型電子顕微鏡写真である。 本発明のガラスについての、2週間の蒸気水和試験の結果を示す、走査型電子顕微鏡写真である。 本発明のガラスについての、4週間の蒸気水和試験の結果を示す、走査型電子顕微鏡写真である。

Claims (52)

  1. ガラスの中に高アルカリ性廃棄物を固定化して、高濃度の廃棄物構成成分(廃棄物担持量)を達成するためのプロセスであって:
    実質的に、約1.6〜約2.2部(質量パーセント)の1価のカチオン酸化物(RO)および2価のカチオン酸化物(RO)の組合せ、約1部(質量パーセント)の3価のカチオン酸化物(R)、ならびに約2〜約3部(質量パーセント)の4価のカチオン酸化物(RO)および5価のカチオン酸化物(R)の組合せからなり、NaOが23質量パーセントを超える量で存在し、Alが約13質量パーセントを超え、約20質量パーセント未満の量で存在し、SiOが約30質量パーセントを超え、約48質量パーセント未満の量で存在し、そしてBおよびその他のフラックス成分が、約9質量パーセントを超え、約15質量パーセント未満の合計量で存在する、高アルカリ性シリケート系ガラスが形成できるような混合物が達成される割合で、核種、有害元素、および有害成分の1種または複数を含む廃棄物の流れをガラス形成性成分と組み合わせる工程;
    前記混合物を溶融させて、廃棄物と一体化させた溶融されたガラスを形成させる工程;および
    前記溶融させた廃棄物と一体化させたガラスを冷却することにより固化させて、前記高アルカリ性シリケート系ガラスを形成させる工程、
    を含むプロセス。
  2. 前記溶融工程を約1150℃までの温度で実施する、請求項1に記載のプロセス。
  3. 形成される前記ガラスの造岩成分の間の比率が、天然の高アルカリ性超塩基性岩の主成分の間の比率に近い、請求項1のプロセスによって製造されるシリケート系ガラス。
  4. 前記シリケート系ガラスの造岩成分が、実質的に、
    約1.6〜約2.2部(質量パーセント)の1価のカチオン酸化物(RO)および2価のカチオン酸化物(RO)の組合せ;
    約1部(質量パーセント)の3価のカチオン酸化物(R);
    約2〜約3部(質量パーセント)の4価のカチオン酸化物(RO)および5価のカチオン酸化物(R)の組合せからなり、
    NaOが23質量パーセントを超える量で存在し、Alが約13質量パーセントを超え、約20質量パーセント未満の量で存在し、SiOが約30質量パーセントを超え、約48質量パーセント未満の量で存在し、そしてBおよびその他のフラックス成分が、約9質量パーセントを超え、約15質量パーセント未満の合計量で存在する、
    請求項1のプロセスによって製造されるシリケート系ガラス。
  5. 前記シリケート系ガラスの造岩成分が、実質的に、
    約1.6〜約2.2部(質量パーセント)の、アルカリ酸化物を含む1価のカチオン酸化物(RO)およびアルカリ土類酸化物を含む2価のカチオン酸化物(RO)の組合せ;
    約1部(質量パーセント)の、アルミニウムおよび第二鉄の酸化物を含む3価のカチオン酸化物(R);
    約2〜約3部(質量パーセント)の、ケイ素、ジルコニウムおよびチタンを含む4価のカチオン酸化物(RO)、ならびにリンの酸化物を含む5価のカチオン酸化物(R)の組合せからなり、
    NaOが23質量パーセントを超える量で存在し、Alが約13質量パーセントを超え、約20質量パーセント未満の量で存在し、SiOが約30質量パーセントを超え、約48質量パーセント未満の量で存在し、そしてBおよびその他のフラックス成分が、約9質量パーセントを超え、約15質量パーセント未満の合計量で存在する、
    請求項1のプロセスによって製造されるシリケート系ガラス。
  6. 前記シリケート系ガラスが、約1150℃の温度で20〜100ポワズの粘度を有する、請求項1のプロセスによって製造されるシリケート系ガラス。
  7. 前記シリケート系ガラスが、約1150℃の温度で、ガラス固化溶融装置における加工を可能とする、約0.1Ω−1cm−1〜約0.7Ω−1cm−1の間の範囲の比導電率を有する、請求項1のプロセスによって製造されるシリケート系ガラス。
  8. 前記シリケート系ガラスが、約50g/m/日未満の蒸気水和試験(VHT)の要件を満たして、現行の米国廃棄物形態の受入基準に適合する、請求項1のプロセスによって製造されるシリケート系ガラス。
  9. 前記シリケート系ガラスが、約2g/m未満の製品整合性試験(PCT)(米国材料試験協会(ASTM)C1285に定義された試験)の要件を満たして、それにより現行の米国廃棄物形態の受入基準に適合する、請求項1のプロセスによって製造されるシリケート系ガラス。
  10. 米国環境保護局(EPA)の毒性溶出試験法(TCLP)(SW−846法1311)を実施し、前記シリケート系ガラスが、米国EPAユニバーサル処理基準(UTS)の列記されたすべての分析対象物(analytes)について適合して、それにより現行の米国廃棄物形態の受入基準に適合する、請求項1のプロセスによって製造されるシリケート系ガラス。
  11. 廃棄物を固定化させるためのプロセスであって:
    実質的に、約1.6〜約2.2部(質量パーセント)の、アルカリ酸化物およびアルカリ土類酸化物を含む1価のカチオン酸化物(RO)および2価のカチオン酸化物(RO)の組合せ、約1部(質量パーセント)の、アルミナおよび酸化第二鉄を含む3価のカチオン酸化物(R)、ならびに、約2〜約3部(質量パーセント)の、シリカ、ジルコニア、チタニア、およびリンの酸化物を含む4価のカチオン酸化物(RO)および5価のカチオン酸化物(R)の組合せ、からなり、NaOが23質量パーセントを超える量で存在し、Alが約13質量パーセントを超え、約20質量パーセント未満の量で存在し、SiOが約30質量パーセントを超え、約48質量パーセント未満の量で存在し、そしてBおよびその他のフラックス成分が、約9質量パーセントを超え、約15質量パーセント未満の合計量で存在する、高アルカリ性シリケート系ガラスが形成できるような混合物が達成される割合で、核種、有害元素、および有害成分の1種または複数を含む廃棄物の流れをガラス形成性成分と組み合わせる工程;
    前記混合物を溶融させて、廃棄物と一体化させた溶融されたガラスを形成させる工程;および
    前記溶融させた廃棄物と一体化させたガラスを冷却することにより固化させて、前記高アルカリ性シリケート系ガラスを形成させる工程、
    を含むプロセス。
  12. 前記溶融工程を約1150℃までの温度で実施する、請求項11に記載のプロセス。
  13. 形成される前記ガラスの造岩成分の間の比率が、天然の高アルカリ性超塩基性岩の主成分の間の比率に近い、請求項11のプロセスによって製造されるシリケート系ガラス。
  14. 前記シリケート系ガラスの造岩成分が、実質的に、
    約1.6〜約2.2部(質量パーセント)の1価のカチオン酸化物(RO)および2価のカチオン酸化物(RO)の組合せ;
    約1部(質量パーセント)の3価のカチオン酸化物(R);
    約2〜約3部(質量パーセント)の4価のカチオン酸化物(RO)および5価のカチオン酸化物(R)の組合せからなり、
    NaOが23質量パーセントを超える量で存在し、Alが約13質量パーセントを超え、約20質量パーセント未満の量で存在し、SiOが約30質量パーセントを超え、約48質量パーセント未満の量で存在し、そしてBおよびその他のフラックス成分が、約9質量パーセントを超え、約15質量パーセント未満の合計量で存在する、
    請求項11のプロセスによって製造されるシリケート系ガラス。
  15. 前記シリケート系ガラスの造岩成分が、実質的に、
    約1.6〜約2.2部(質量パーセント)の、アルカリ酸化物を含む1価のカチオン酸化物(RO)およびアルカリ土類酸化物を含む2価のカチオン酸化物(RO)の組合せ;
    約1部(質量パーセント)の、アルミニウムおよび第二鉄の酸化物を含む3価のカチオン酸化物(R);
    約2〜約3部(質量パーセント)の、ケイ素、ジルコニウムおよびチタンを含む4価のカチオン酸化物(RO)、ならびにリンの酸化物を含む5価のカチオン酸化物(R)の組合せからなり、
    NaOが23質量パーセントを超える量で存在し、Alが約13質量パーセントを超え、約20質量パーセント未満の量で存在し、SiOが約30質量パーセントを超え、約48質量パーセント未満の量で存在し、そしてBおよびその他のフラックス成分が、約9質量パーセントを超え、約15質量パーセント未満の合計量で存在する、
    請求項11のプロセスによって製造されるシリケート系ガラス。
  16. 前記シリケート系ガラスが、約1150℃の温度で20〜100ポワズの粘度を有する、請求項11のプロセスによって製造されるシリケート系ガラス。
  17. 前記シリケート系ガラスが、約1150℃の温度で、ガラス固化溶融装置における加工を可能とする、約0.1Ω−1cm−1〜約0.7Ω−1cm−1の間の範囲の比導電率を有する、請求項11のプロセスによって製造されるシリケート系ガラス。
  18. 前記シリケート系ガラスが、約50g/m/日未満の蒸気水和試験(VHT)の要件を満たして、現行の米国廃棄物形態の受入基準に適合する、請求項11のプロセスによって製造されるシリケート系ガラス。
  19. 前記シリケート系ガラスが、約2g/m未満の製品整合性試験(PCT)(米国材料試験協会(ASTM)C1285に定義された試験)の要件を満たして、それにより現行の米国廃棄物形態の受入基準に適合する、請求項11のプロセスによって製造されるシリケート系ガラス。
  20. 米国環境保護局(EPA)の毒性溶出試験法(TCLP)(SW−846法1311)を実施し、前記シリケート系ガラスが、米国EPAユニバーサル処理基準(UTS)の列記されたすべての分析対象物(analytes)について適合して、それにより現行の米国廃棄物形態の受入基準に適合する、請求項11のプロセスによって製造されるシリケート系ガラス。
  21. 実質的に、
    約1.6〜約2.2部(質量パーセント)の1価のカチオン酸化物(RO)および2価のカチオン酸化物(RO)の組合せ;
    約1部(質量パーセント)の3価のカチオン酸化物(R);
    約1〜約2部(質量パーセント)の4価のカチオン酸化物(RO)および5価のカチオン酸化物(R)の組合せからなり、
    NaOが23質量パーセントを超える量で存在し、Alが約13質量パーセントを超え、約20質量パーセント未満の量で存在し、SiOが約30質量パーセントを超え、約48質量パーセント未満の量で存在し、そしてBおよびその他のフラックス成分が、約9質量パーセントを超え、約15質量パーセント未満の合計量で存在する、シリケート系ガラス。
  22. 形成される前記ガラスの造岩成分の間の比率が、天然の高アルカリ性超塩基性岩の主成分の間の比率に近い、請求項21に記載のシリケート系ガラス。
  23. 前記シリケート系ガラスの造岩成分が、実質的に、
    約1.6〜約2.2部(質量パーセント)の1価のカチオン酸化物(RO)および2価のカチオン酸化物(RO)の組合せ;
    約1部(質量パーセント)の3価のカチオン酸化物(R);
    約2〜約3部(質量パーセント)の4価のカチオン酸化物(RO)および5価のカチオン酸化物(R)の組合せからなり、
    NaOが23質量パーセントを超える量で存在し、Alが約13質量パーセントを超え、約20質量パーセント未満の量で存在し、SiOが約30質量パーセントを超え、約48質量パーセント未満の量で存在し、そしてBおよびその他のフラックス成分が、約9質量パーセントを超え、約15質量パーセント未満の合計量で存在する、
    請求項22に記載のシリケート系ガラス。
  24. 前記シリケート系ガラスの造岩成分が、実質的に、
    約1.6〜約2.2部(質量パーセント)の、アルカリ酸化物を含む1価のカチオン酸化物(RO)およびアルカリ土類酸化物を含む2価のカチオン酸化物(RO)の組合せ;
    約1部(質量パーセント)の、アルミニウムおよび第二鉄の酸化物を含む3価のカチオン酸化物(R);
    約2〜約3部(質量パーセント)の、ケイ素、ジルコニウムおよびチタンを含む4価のカチオン酸化物(RO)、ならびにリンの酸化物を含む5価のカチオン酸化物(R)の組合せからなり、
    NaOが23質量パーセントを超える量で存在し、Alが約13質量パーセントを超え、約20質量パーセント未満の量で存在し、SiOが約30質量パーセントを超え、約48質量パーセント未満の量で存在し、そしてBおよびその他のフラックス成分が、約9質量パーセントを超え、約15質量パーセント未満の合計量で存在する、
    請求項22に記載のシリケート系ガラス。
  25. 前記シリケート系ガラスが、約1150℃の温度で、ガラス固化溶融装置における加工を可能とする、20〜100ポワズの粘度を有する、請求項21に記載のシリケート系ガラス。
  26. 前記シリケート系ガラスが、約1150℃の温度で、ガラス固化溶融装置における加工を可能とする、約0.1Ω−1cm−1〜約0.7Ω−1cm−1の間の範囲の比導電率を有する、請求項21に記載のシリケート系ガラス。
  27. 前記シリケート系ガラスが、約50g/m/日未満の蒸気水和試験(VHT)の要件を満たして、現行の米国廃棄物形態の受入基準に適合する、請求項21に記載のシリケート系ガラス。
  28. 前記シリケート系ガラスが、約2g/m未満の製品整合性試験(PCT)(米国材料試験協会(ASTM)C1285に定義された試験)の要件を満たして、それにより現行の米国廃棄物形態の受入基準に適合する、請求項21に記載のシリケート系ガラス。
  29. 米国環境保護局(EPA)の毒性溶出試験法(TCLP)(SW−846法1311)を実施し、前記シリケート系ガラスが、米国EPAユニバーサル処理基準(UTS)の列記されたすべての分析対象物(analytes)について適合して、それにより現行の米国廃棄物形態の受入基準に適合する、請求項21に記載のシリケート系ガラス。
  30. 実質的に、
    約1.6〜約2.2部(質量パーセント)の、アルカリ酸化物を含む1価のカチオン酸化物(RO)およびアルカリ土類酸化物を含む2価のカチオン酸化物(RO)の組合せ;
    約1部(質量パーセント)の、アルミニウムおよび第二鉄の酸化物を含む3価のカチオン酸化物(R);
    約1〜約2部(質量パーセント)の、ケイ素、ジルコニウムおよびチタンを含む4価のカチオン酸化物(RO)、ならびにリンの酸化物を含む5価のカチオン酸化物(R)の組合せからなり、
    NaOが23質量パーセントを超える量で存在し、Alが約13質量パーセントを超え、約20質量パーセント未満の量で存在し、SiOが約30質量パーセントを超え、約48質量パーセント未満の量で存在し、そしてBおよびその他のフラックス成分が、約9質量パーセントを超え、約15質量パーセント未満の合計量で存在する、
    シリケート系ガラス。
  31. 形成される前記ガラスの造岩成分の間の比率が、天然の高アルカリ性超塩基性岩の主成分の間の比率に近い、請求項30に記載のシリケート系ガラス。
  32. 前記シリケート系ガラスの造岩成分が、実質的に、
    約1.6〜約2.2部(質量パーセント)の1価のカチオン酸化物(RO)および2価のカチオン酸化物(RO)の組合せ;
    約1部(質量パーセント)の3価のカチオン酸化物(R);
    約2〜約3部(質量パーセント)の4価のカチオン酸化物(RO)および5価のカチオン酸化物(R)の組合せからなり、
    NaOが23質量パーセントを超える量で存在し、Alが約13質量パーセントを超え、約20質量パーセント未満の量で存在し、SiOが約30質量パーセントを超え、約48質量パーセント未満の量で存在し、そしてBおよびその他のフラックス成分が、約9質量パーセントを超え、約15質量パーセント未満の合計量で存在する、
    請求項31に記載のシリケート系ガラス。
  33. 前記シリケート系ガラスの造岩成分が、実質的に、
    約1.6〜約2.2部(質量パーセント)の、アルカリ酸化物を含む1価のカチオン酸化物(RO)およびアルカリ土類酸化物を含む2価のカチオン酸化物(RO)の組合せ;
    約1部(質量パーセント)の、アルミニウムおよび第二鉄の酸化物を含む3価のカチオン酸化物(R);
    約2〜約3部(質量パーセント)の、ケイ素、ジルコニウムおよびチタンを含む4価のカチオン酸化物(RO)、ならびにリンの酸化物を含む5価のカチオン酸化物(R)の組合せからなり、
    NaOが23質量パーセントを超える量で存在し、Alが約13質量パーセントを超え、約20質量パーセント未満の量で存在し、SiOが約30質量パーセントを超え、約48質量パーセント未満の量で存在し、そしてBおよびその他のフラックス成分が、約9質量パーセントを超え、約15質量パーセント未満の合計量で存在する、
    請求項31に記載のシリケート系ガラス。
  34. 前記シリケート系ガラスが、約1150℃の温度で、ガラス固化溶融装置における加工を可能とする、20〜100ポワズの粘度を有する、請求項30に記載のシリケート系ガラス。
  35. 前記シリケート系ガラスが、約1150℃の温度で、ガラス固化溶融装置における加工を可能とする、約0.1Ω−1cm−1〜約0.7Ω−1cm−1の間の範囲の比導電率を有する、請求項30に記載のシリケート系ガラス。
  36. 前記シリケート系ガラスが、約50g/m/日未満の蒸気水和試験(VHT)の要件を満たして、現行の米国廃棄物形態の受入基準に適合する、請求項30に記載のシリケート系ガラス。
  37. 前記シリケート系ガラスが、約2g/m未満の製品整合性試験(PCT)(米国材料試験協会(ASTM)C1285に定義された試験)の要件を満たして、それにより現行の米国廃棄物形態の受入基準に適合する、請求項30に記載のシリケート系ガラス。
  38. 米国環境保護局(EPA)の毒性溶出試験法(TCLP)(SW−846法1311)を実施し、前記シリケート系ガラスが、米国EPAユニバーサル処理基準(UTS)の列記されたすべての分析対象物(analytes)について適合して、それにより現行の米国廃棄物形態の受入基準に適合する、請求項30に記載のシリケート系ガラス。
  39. ガラスの中に高アルカリ性廃棄物を固定化して、高濃度の廃棄物構成成分(廃棄物担持量)を達成するためのプロセスであって:
    実質的に、質量パーセントで、約1.6〜約2.2部の1価のカチオン酸化物(RO)および2価のカチオン酸化物(RO)の組合せ、約1部の3価のカチオン酸化物(R)、ならびに約2〜約3部の4価のカチオン酸化物(RO)および5価のカチオン酸化物(R)の組合せからなり、NaOが23質量パーセントを超える量で存在し、Alが約13質量パーセントを超え、約20質量パーセント未満の量で存在し、SiOが約30質量パーセントを超え、約48質量パーセント未満の量で存在し、そしてBおよびその他のフラックス成分が、約9質量パーセントを超え、約15質量パーセント未満の合計量で存在する、高アルカリ性シリケート系ガラスが形成できるような混合物が達成される割合で、核種、有害元素、および有害成分の1種または複数を含む廃棄物の流れをガラス形成性成分と組み合わせる工程;
    前記混合物を溶融させて、廃棄物と一体化させた溶融されたガラスを形成させる工程;
    前記溶融させた廃棄物と一体化させたガラスを冷却することにより固化させて、前記高アルカリ性シリケート系ガラスを形成させる工程;
    前記溶融させた廃棄物と一体化させたガラスが、約50g/m/日未満という蒸気水和試験(VHT)の要件を満たしていることを確認する工程;
    前記溶融させた廃棄物と一体化させたガラスが、約2g/m未満という米国材料試験協会(ASTM)C1285において規定された製品整合性試験(PCT)の要件を満たしていることを確認する工程を含み、
    米国環境保護局(EPA)の毒性溶出試験法(TCLP)(SW−846法1311)を実施し、前記シリケート系ガラスが、米国EPAユニバーサル処理基準(UTS)の列記されたすべての分析対象物(analytes)について適合して、それにより現行の米国廃棄物形態の受入基準に適合する、
    プロセス。
  40. 実質的に、
    約1.6〜約2.2部(質量パーセント)の1価のカチオン酸化物(RO)および2価のカチオン酸化物(RO)の組合せ;
    約1部(質量パーセント)の3価のカチオン酸化物(R);
    約1〜約2部(質量パーセント)の4価のカチオン酸化物(RO)および5価のカチオン酸化物(R)の組合せからなり、
    NaOが23質量パーセントを超える量で存在し、Alが約13質量パーセントを超え、約20質量パーセント未満の量で存在し、SiOが約30質量パーセントを超え、約48質量パーセント未満の量で存在し、そしてBおよびその他のフラックス成分が、約9質量パーセントを超え、約15質量パーセント未満の合計量で存在し;
    前記溶融させた廃棄物と一体化させたガラスが、約50g/m/日未満という蒸気水和試験(VHT)の要件を満たし;
    前記溶融させた廃棄物と一体化させたガラスが、約2g/m未満という米国材料試験協会(ASTM)C1285において規定された製品整合性試験(PCT)の要件を満たし、
    米国環境保護局(EPA)の毒性溶出試験法(TCLP)(SW−846法1311)により、前記シリケート系ガラスが、米国EPAユニバーサル処理基準(UTS)の列記されたすべての分析対象物(analytes)について適合して、それにより現行の米国廃棄物形態の受入基準に適合する、
    シリケート系ガラス。
  41. ガラスの中に高アルカリ性廃棄物を固定化して、高濃度の廃棄物構成成分(廃棄物担持量)を達成するためのプロセスであって:
    実質的に、質量パーセントで、約1.6〜約2.2部の1価のカチオン酸化物(RO)および2価のカチオン酸化物(RO)の組合せ、約1部の3価のカチオン酸化物(R)、ならびに約2〜約3部の4価のカチオン酸化物(RO)および5価のカチオン酸化物(R)の組合せ、からなり、NaOが24質量パーセントを超える量で存在し、Alが約13質量パーセントを超え、約20質量パーセント未満の量で存在し、SiOが約30質量パーセントを超え、約48質量パーセント未満の量で存在し、そしてBおよびその他のフラックス成分が、約9質量パーセントを超え、約15質量パーセント未満の合計量で存在する、高アルカリ性シリケート系ガラスが形成できるような混合物が達成される割合で、核種、有害元素、および有害成分の1種または複数を含む廃棄物の流れをガラス形成性成分と組み合わせる工程;
    前記混合物を溶融させて、廃棄物と一体化させた溶融されたガラスを形成させる工程;および
    前記溶融させた廃棄物と一体化させたガラスを冷却することにより固化させて、前記高アルカリ性シリケート系ガラスを形成させる工程、
    を含むプロセス。
  42. NaOが、25質量パーセントを超える量で存在する、請求項41に記載のシリケート系ガラス。
  43. NaOが、26質量パーセントを超える量で存在する、請求項41に記載のシリケート系ガラス。
  44. NaOが、27質量パーセントを超える量で存在する、請求項41に記載のシリケート系ガラス。
  45. NaOが、28質量パーセントを超える量で存在する、請求項41に記載のシリケート系ガラス。
  46. Alが、約15質量パーセントを超え、約20質量パーセント未満の量で存在する、請求項41に記載のいずれかのシリケート系ガラス。
  47. 実質的に、
    約1.6〜約2.2部(質量パーセント)の1価のカチオン酸化物(RO)および2価のカチオン酸化物(RO)の組合せ;
    約1部(質量パーセント)の3価のカチオン酸化物(R);
    約1〜約2部(質量パーセント)の4価のカチオン酸化物(RO)および5価のカチオン酸化物(R)の組合せからなり、
    NaOが24質量パーセントを超える量で存在し、Alが約13質量パーセントを超え、約20質量パーセント未満の量で存在し、SiOが約30質量パーセントを超え、約48質量パーセント未満の量で存在し、そしてBおよびその他のフラックス成分が、約9質量パーセントを超え、約15質量パーセント未満の合計量で存在する、
    シリケート系ガラス。
  48. NaOが、25質量パーセントを超える量で存在する、請求項47に記載のシリケート系ガラス。
  49. NaOが、26質量パーセントを超える量で存在する、請求項47に記載のシリケート系ガラス。
  50. NaOが、27質量パーセントを超える量で存在する、請求項47に記載のシリケート系ガラス。
  51. NaOが、28質量パーセントを超える量で存在する、請求項47に記載のシリケート系ガラス。
  52. Alが、約15質量パーセントを超え、約20質量パーセント未満の量で存在する、請求項47に記載のいずれかのシリケート系ガラス。
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