JP2009515025A - 熱可塑性エラスマー組成物及びその製造方法 - Google Patents
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Abstract
【選択図】なし
Description
熱可塑性オレフィン(「TPO」)は、弾性及び熱可塑性の両方を組み合わせた性質を有するポリマーの配合体である。それらは、熱可塑性樹脂の再加工性や硬化エラストマーの性質の若干を示す。配合体の一成分が、全体や一部が架橋された加硫可能エラストマーである場合、前記エラストマーの性質は増強される。
熱可塑性エンジニアリング樹脂はハロゲン化イソブチレンベースターポリマーと相溶し、熱可塑性物質中で微細ゴム分散体サイズの配合体を形成することが今日知られている。低透過性、高じん性及び良好な弾性能を有する物質を必要とする様々な用途で、前記微細ゴム分散体は、熱可塑性マトリックスを強化し、軟化し、及び弾性化することが出来る。さらに、アリルハライドとベンジルハライドの反応性、及びハロゲン化ターポリマーの不飽和性は、ターポリマーと熱可塑性マトリックスとの両方と反応する多機能的相溶化剤の用途を提供でき、多角的な加硫システムをもたらすことができる。
本発明に係る熱可塑性組成物は、熱可塑性エンジニアリング樹脂、及び炭素原子数4個から8個のイソオレフィンのターポリマーの配合体、マルチオレフィン、及びスチレンモノマーを含む。熱可塑性組成物は、非加硫組成物とすることができるか、又は静的加硫、もしくは動的加硫を施こすことができる。前記組成物は、優れた空気遮断特性が有り、インナーライナーやインナーチューブとして使用することができる。
本発明の実施に適した熱可塑性エンジニアリング樹脂は、単体又は組み合わせで用いられることができ、窒素、酸素、ハロゲン、硫黄、又は芳香族ハロアルキル類と相互作用できる別の官能基を含む樹脂である。適したエンジニアリング樹脂は、ポリアミド、ポリカーボネート、ポリエステル、ポリスルホン、ポリラクトン、ポリアセタール、アクリロニトリル‐ブタジエン‐スチレン樹脂(ABS)、ポリフェニレンオキシド(PPO)、ポリフェニレンスルフィド(PPS)、スチレン‐アクリロニトリル樹脂(SAN)、ポリイミド、スチレン無水マレイン酸(SMA)、芳香族ポリケトン(PEEK、PEK、及びPEKK)及びそれらの混合物から構成される群より選択される樹脂を含む。好ましい熱可塑性エンジニアリング樹脂は、ポリアミドである。好ましいポリアミドは、ナイロン6、ナイロン66、ナイロン6/66、及びナイロン11である。
びポリ(オクタメチレンサルホニル‐4、4‐ジベンゾエート)やポリ(デカメチレンサルホニル‐4、4‐ジベンゾエート)等のポリ(C2-10アルキレンサルホニル‐4、4‐ジベンゾエート)が含まれる。適切な直鎖型ポリエステルの付加的な例は、高分子科学及び技術百科事典(Encyclopedia of Polymer Science and Technology)、Vol. 11、ページ68‐73及びKorshak & Vinogradova Polyesters、Pergamon Press、ページ31‐64に記載されている。適したポリカルボネートは、商業的にも入手可能である。適したセグメントポリ(エーテル‐コ‐フタレート)は、Rubber World Blue Book上巻のページ46が参照される。ポリカプロラクトン等のポリラクトンは、本発明の実施に適している。本発明に係る好ましいポリエステルはナフタル酸(naphthalenic)またはフタル酸のような芳香族ジカルボン酸である。さらに好ましいポリエステルは、ポリ(アルキレンテレフタレート)特にポリテトラメチレンテレフタレート、又は2以上のグリコール、2以上のフタル酸、ポリ(アルキレンテレコイソフタレート)のような2以上のグリコールと2以上のフタル酸から由来する混合されたポリフタレートである。
本発明に係る組成物は、炭素原子数4個から7個のイソモノオレフィン由来単位を有するターポリマーを含む。前記イソモノオレフィンは、炭素原子数4個から7個の化合物とすることができ、1つの実施形態では、イソブチレン、イソブテン、2‐メチル‐1‐ブテン、3‐メチル‐1‐ブテン、2‐メチル‐2‐ブテン、及び4‐メチル‐1‐ペンテンから選択される。前記ターポリマーは、他のモノマー由来単位を含むこともできる。1つの実施形態では、前記ターポリマーは、少なくとも1つのスチレンモノマーを含む。前記スチレンモノマーは、任意の置換型スチレンモノマー単位であり、望ましくは、スチレン、α‐メチルスチレン又はアルキルスチレン(オルソ、メタ、もしくはパラ)、任意の炭素原子数1個から5個のアルキル又は分枝構造のアルキルのいずれかのアルキルから選択される。望ましい実施形態では、前記スチレンモノマーはp‐メチルスチレンである。別の実施形態では、前記ターポリマーは、炭素原子数4個から14個のジエン、共役又は非共役とすることができる少なくとも1つのマルチオレフィンを含み、1つの実施形態では、イソプレン、ブタジエン、2、3‐ジメチル‐1、3‐ブタジエン、ミルセン、6、6‐ジメチル‐フルベン、ヘキサジエン、シクロペンタジエン、メチルシクロペンタジエン、及びピペリレンから選択される。
第二ゴム又は「汎用ゴム」の成分は、組成物及び本発明の最終用途製品とすることができる。これらのゴムは、次に限定されないが、天然ゴム、ポリイソプレンゴム、ポリ(スチレン‐コ‐ブタジエン)ゴム(SBR)、ポリブタジエンゴム(BR)、ポリ(イソプレン‐コ‐ブタジエン)ゴム(IBR)、スチレン‐イソプレン‐ブタジエンゴム(SIBR)、エチレン‐プロピレンゴム(EPM)、エチレン‐プロピレン‐ジエンゴム(EPDM)、ポリスルフィド、ニトリルゴム、プロピレンオキシドポリマー、星状分枝ブチルゴム及びハロゲン化星状分枝ブチルゴム、臭素化ブチルゴム、塩素化ブチルゴム、星状分枝ポリイソブチレンゴム、星状分枝臭素化ブチル(ポリイソブチレン/イソプレンコポリマー)ゴム、ポリ(イソブチレン‐コ‐p‐メチルスチレン)及び例えばイソブチレン由来単位のターポリマー、p‐メチルスチレン由来単位のターポリマー、及びp‐ブロモメチルスチレン由来単位、及びそれらの混合物のようなハロゲン化ポリ(イソブチレン‐コ‐p‐メチルスチレン)を含む。
本発明の組成物は、1つ以上の例えば炭酸カルシウム、クレイ、マイカ、シリカ及びケイ酸塩、タルク、二酸化チタン、及びカーボンブラック等の充填剤成分も含む。1つの実施形態では、充填剤は、カーボンブラック又は修飾カーボンブラックである。好ましい充填剤は、配合体の10から150phr、より好ましくは30から120phrのレベルで存在する半強化グレード(semi-reinforcing grade)のカーボンブラックである。RUBBER TECHNOLOGYの59から85(1995)に記載されているカーボンブラックの有用なグレードは、N110からN990に及ぶ。例えばタイヤトレッド等に有用なカーボンブラックのより望ましい実施形態は、ASTM(D3037、D1510、及びD3765)で得られるN229、N351、N339、N220、N234及びN110である。例えば、タイヤのサイドウォールに有用なカーボンブラックの実施形態は、N330、N351、N550、N650、N660、及びN762である。例えば、タイヤのインナーライナーに有用なカーボンブラックの実施形態は、N550、N650、N660、N762、及びN990である。
本発明に係る前記組成物は、ポリマー溶解配合工程により形成される。前記成分の配合は、例えば、Banbury(登録商標)ミキサー、Brabender(登録商標)ミキサー又は好ましいミキサー/押し出し機のような任意の適した混合器具内で、ポリマー成分を調合し、ターポリマーが可塑性エンジニア樹脂中で十分均一に分散するせん断条件の下、120℃以上400℃以下の範囲の温度で混合することにより行うことができる。
1.熱可塑性組成物であって、
ポリアミド、ポリエステル、ポリカーボネート、ポリスルフォン、ポリアセタール、ポリラクトン、アクリルニトリル‐ブタジエン‐スチレン樹脂、ポリフェニレンオキシド、ポリフェニレンスルフィド、スチレンアクリルニトリル樹脂、スチレン‐無水マレイン酸樹脂、ポリイミド、芳香族ポリケトン、又はそれらの混合物からなる群より選択される熱可塑性エンジニアリング樹脂と、
炭素原子数4個から7個のイソモノオレフィン、スチレンモノマー、マルチオレフィン由来のモノマー単位を含む、前記熱可塑性エンジニアリング樹脂内に少なくとも一部が分散されたハロゲン化ターポリマーと
を含む熱可塑性組成物。
2.熱可塑性エンジニアリング樹脂は、ポリアミドである請求項1に記載の組成物。
3.ポリアミドが、ナイロン6、ナイロン6、6、ナイロン11、及びそれらの混合物からなる群から選択される、請求項2に記載の組成物。
4.ポリアミドが、ポリアミド6/66コポリマーである、請求項2又は請求項3の組成物。
5.イソモノオレフィンが、イソブチレン、イソブテン、2‐メチル‐1‐ブテン、3‐メチル‐1‐ブテン、2‐メチル‐2‐ブテン、4‐メチル‐1‐ペンテン、又はそれらの混合物である、請求項1から4のいずれか1項に記載の組成物。
6.イソモノオレフィンが、イソブチレンである、請求項1から4のいずれか1項に記載の組成物。
7.スチレンモノマーが、スチレン、アルファメチルスチレン、又はアルキルが炭素原子数1個から5個のアルキルのいずれか又は分枝鎖アルキルから選択されるアルキルスチレンである、請求項1から請求項6のいずれか1項に記載の組成物。
8.スチレンモノマー単位が、パラアルキルスチレンである、請求項1から6のいずれか1項に記載の組成物。
9.パラアルキルスチレンが、パラメチルスチレンである、請求項8に記載の組成物。
10.マルチオレフィンが、炭素原子数4個から14個のジエンである、請求項1から9のいずれか1項に記載の組成物。
11.マルチオレフィンが、イソプレン、ブタジエン、2、3‐ジメチル‐1、3‐ブタジエン、ミルセン、6、6‐ジメチル‐フルベン、ヘキサジエン、シクロペンタジエン、メチルシクロペンタジエン、ピペリレン、ジビニルベンゼン及びそれらの混合物から成る群より選ばれる、請求項1から9のいずれか1項に記載の組成物。
12.ターポリマーが、臭素、塩素、又はそれらの混合物によりハロゲン化される、請求項1から11のいずれか1項に記載の組成物。
13.イソモノオレフィンが、イソブチレン、マルチオレフィンが、イソプレン、及びスチレンモノマーが、パラメチルスチレンである、請求項1から12のいずれか1項に記載の組成物。
14.ハロゲンが、パラメチルスチレンと化学的に結合する、請求項13に記載の組成物。
15.充填剤、ゴム配合添加剤、及びそれらの混合物から成る群より選択される成分を含む、請求項1から14のいずれか1項に記載の組成物。
16.ゴム加工油、可塑剤、及びそれらの混合物から成る群より選択される成分を含む、請求項1から15のいずれか1項に記載の組成物。
17.組成物が、加硫組成物である、請求項1から16のいずれか1項に記載の組成物。
18.組成物が、非加硫組成物である、請求項1から16のいずれか1項に記載の組成物。
19.請求項17に記載の熱可塑性組成物の生成方法であって、
熱可塑性エンジニアリング樹脂と、
ハロゲン化ターポリマーと、
ハロゲン化ターポリマー用の加硫剤と
を配合し、
加硫条件で、加硫熱可塑性組成物が生成される間、十分に配合物を混練及びせん断すること
を含む前記方法。
20.充填剤、ゴム配合添加剤、及びそれらの混合物から成る群より選択される成分の配合を含む、請求項19に記載の方法。
21.ゴム加工油、可塑剤、及びそれらの混合物から成る群より選択される成分の配合を含む、請求項19又は請求項20に記載の方法。
下記の各実施例では、以下の方法を用いて形成された組成物の透過性を分析した。所定の実施形態では、Brabender(登録商標)ミキサーで5分間、60rpm及び220℃の温度でポリマー配合体を調製した。ナイロンを、最初に添加し、その1分後にエラストマーを添加した。結果として得られた配合体を220℃で圧縮成形した。徐冷しながら試料を圧縮成形し、欠陥のないパッドを得た。圧縮成形パッドの典型的な厚みは、アーバ・プレス(Arbor press)を用いておよそ0.3から0.4mmであり、その後、2″直径ディスク体を、成形パッドから打ち抜き、透過性試験に用いた。測定の前に、これらのディスク体を真空オーブン内で60℃に一晩、調製した。R.A.Pasternakらによる8Journal of Polymer Science:パートA‐2 467(1970)の原則の下、60℃でMocon(登録商標) OX‐TRAN 2/61透過性テスターを用いて酸素透過試験を行った。その結果調製されたディスク体をテンプレートに乗せ、真空グリースでシールした。10psi窒素をディクス体の片側に保ち、もう一方の側は10psi酸素を保った。窒素側に酸素感知器を用い、時間毎に窒素側の酸素濃度の増加をモニターした。酸素がディスク体の透過に要した時間又は窒素側の酸素濃度が一定値に達するまで要した時間を記録し、酸素透過率の特定に用いた。60℃でのMocon(登録商標) WX‐TRAN 2/61の酸素透過率として透過率を測定した。
比較例1は、ナイロン6/66(Ube 5033B、約25パーセントのナイロン66と約65MPaの引張り強度を有するナイロン6/66コポリマー)と、イソブチレン及びパラメチルスチレンのコポリマー(XP50、10重量パーセント以下のパラメチルスチレン、臭素化されていない)との配合体である。比較例2は、ナイロン6/66(Ube 5033B)と、イソブチレン及びパラメチルスチレンの臭素化コポリマー(EXXPRO(登録商標) 89‐4、0.75モルパーセント以下の臭素、5重量パーセント以下のパラメチルスチレン)との配合体である。
Claims (21)
- 熱可塑性組成物であって、
ポリアミド、ポリエステル、ポリカーボネート、ポリスルフォン、ポリアセタール、ポリラクトン、アクリルニトリル‐ブタジエン‐スチレン樹脂、ポリフェニレンオキシド、ポリフェニレンスルフィド、スチレンアクリルニトリル樹脂、スチレン‐無水マレイン酸樹脂、ポリイミド、芳香族ポリケトン、又はそれらの混合物からなる群より選択される熱可塑性エンジニアリング樹脂と、
炭素原子数4個から7個のイソモノオレフィン、スチレンモノマー、マルチオレフィン由来のモノマー単位を含む、前記熱可塑性エンジニアリング樹脂内に少なくとも一部が分散されたハロゲン化ターポリマーと
を含む熱可塑性組成物。 - 熱可塑性エンジニアリング樹脂は、ポリアミドである請求項1に記載の組成物。
- ポリアミドが、ナイロン6、ナイロン6、6、ナイロン11、及びそれらの混合物からなる群から選択される、請求項2に記載の組成物。
- ポリアミドが、ポリアミド6/66コポリマーである、請求項2又は請求項3の組成物。
- イソモノオレフィンが、イソブチレン、イソブテン、2‐メチル‐1‐ブテン、3‐メチル‐1‐ブテン、2‐メチル‐2‐ブテン、4‐メチル‐1‐ペンテン、又はそれらの混合物である、請求項1から4のいずれか1項に記載の組成物。
- イソモノオレフィンが、イソブチレンである、請求項1から4のいずれか1項に記載の組成物。
- スチレンモノマーが、スチレン、アルファメチルスチレン、又はアルキルが炭素原子数1個から5個のアルキルのいずれか又は分枝鎖アルキルから選択されるアルキルスチレンである、請求項1から請求項6のいずれか1項に記載の組成物。
- スチレンモノマー単位が、パラアルキルスチレンである、請求項1から6のいずれか1項に記載の組成物。
- パラアルキルスチレンが、パラメチルスチレンである、請求項8に記載の組成物。
- マルチオレフィンが、炭素原子数4個から14個のジエンである、請求項1から9のいずれか1項に記載の組成物。
- マルチオレフィンが、イソプレン、ブタジエン、2、3‐ジメチル‐1、3‐ブタジエン、ミルセン、6、6‐ジメチル‐フルベン、ヘキサジエン、シクロペンタジエン、メチルシクロペンタジエン、ピペリレン、ジビニルベンゼン及びそれらの混合物から成る群より選ばれる、請求項1から9のいずれか1項に記載の組成物。
- ターポリマーが、臭素、塩素、又はそれらの混合物によりハロゲン化される、請求項1から11のいずれか1項に記載の組成物。
- イソモノオレフィンが、イソブチレン、マルチオレフィンが、イソプレン、及びスチレンモノマーが、パラメチルスチレンである、請求項1から12のいずれか1項に記載の組成物。
- ハロゲンが、パラメチルスチレンと化学的に結合する、請求項13に記載の組成物。
- 充填剤、ゴム配合添加剤、及びそれらの混合物から成る群より選択される成分を含む、請求項1から14のいずれか1項に記載の組成物。
- ゴム加工油、可塑剤、及びそれらの混合物から成る群より選択される成分を含む、請求項1から15のいずれか1項に記載の組成物。
- 組成物が、加硫組成物である、請求項1から16のいずれか1項に記載の組成物。
- 組成物が、非加硫組成物である、請求項1から16のいずれか1項に記載の組成物。
- 請求項17に記載の熱可塑性組成物の生成方法であって、
熱可塑性エンジニアリング樹脂と、
ハロゲン化ターポリマーと、
ハロゲン化ターポリマー用の加硫剤と
を配合し、
加硫条件で、加硫熱可塑性組成物が生成される間、十分に配合物を混練及びせん断すること
を含む前記方法。 - 充填剤、ゴム配合添加剤、及びそれらの混合物から成る群より選択される成分の配合を含む、請求項19に記載の方法。
- ゴム加工油、可塑剤、及びそれらの混合物から成る群より選択される成分の配合を含む、請求項19又は請求項20に記載の方法。
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