JP2009262106A - マイクロリアクタ - Google Patents

Abstract

【課題】系全体の圧力損失を小さくできるマイクロリアクタを提供することにある。
【解決手段】２種類の原料１０１，１０２を混合させる混合流路を有する混合リアクタ１０３と、混合流路の下流側に接続され、混合流路から流出した混合物を受け入れて、その内部で前記混合物が化学反応を起こす反応流路を有する反応リアクタ１０９を有する。反応リアクタ１０９は、反応流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が大きい上流側の第１のリアクタ部１０７と、反応流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が小さい下流側の第２のリアクタ部１０８とを有する。
【選択図】図１

Description

本発明は、マイクロリアクタに係り、特に、少なくとも２種類の原料を混合させる混合流路と、その混合流路の下流側に接続され、混合流路から流出した混合物を受け入れて、その内部で混合物が化学反応を起こす反応流路を備えるマイクロリアクタに関する。

近年、マイクロ加工技術などにより作製された、微細な流路内で流体を混合させる装置、いわゆるマイクロリアクタを、バイオ・医療分野、あるいは化学反応の分野に応用しようとする取り組みが盛んに行われている。

マイクロリアクタにおける合成反応における特徴として、反応場のサイズの低下に伴い、流体の体積に対する表面積の効果が相対的に大きくなるため、熱交換の効率が極めて高くなることが知られている。従って、通常のバッチ反応では発熱により暴走してしまう危険性のある反応、精密な温度制御を必要とする反応、急速な加熱あるいは冷却を必要とする反応でも、マイクロリアクタでは容易に行うことができる可能性がある、と期待されている。しかし、反応ごとに反応速度や反応熱、副反応の数などが異なるため、対象とする反応に応じて、マイクロリアクタの性能を最適化する必要が生じる。

マイクロリアクタの温度制御性に関しては、これまでいろいろな開発および検討が行われている。第１には、単位長の整数倍の長さをもち、その長さが順に長くなるように配列した複数のマイクロヒータを選択的に通電するものが知られている（例えば、特許文献１参照）。

また、第２には、並列に設けられた複数のマイクロチャネルに沿って複数のマイクロヒータを備え、互いに共通する各位置を一つの制御単位としてそれぞれ制御するものが知られている（例えば、特許文献２参照）。

そして、第３には、所定の熱エネルギーを供給する複数の熱伝達手段と、各々の温度状態を制御する熱伝達制御手段をもつものが知られている（例えば、特許文献３参照）。

特開２００３−４７８３９公報 特開２００３−４７８４０公報 特開２００３−８８７５４公報

しかしながら、反応の種類は非常に多いため、実際には、反応ごとマイクロリアクタの温度制御性を最適化するのは現実的ではない。つまり、反応により発生する反応熱に応じた温度制御性をもつマイクロリアクタを、いかに簡単に構成できるかが重要になると考えられる。

マイクロリアクタでは、特に原料が迅速に混合するため、原料の合流部付近で一気に反応が起こる。反応が発熱反応の場合には、反応により発生する反応熱により、原料の合流部を中心に局所的に発熱し、下流側に行くに従って発熱量が減っていくことになる。マイクロリアクタの熱制御性が十分であれば、反応に伴う温度変化は抑えられるが、実際には、熱制御性は十分でない場合が多い。従って、反応で発生する熱を適切に制御し、所定の反応温度を維持するために、反応により発生する反応熱に応じた温度制御対策が必要となる。

マイクロリアクタにおける温度制御を効率よく行うためには、１）マイクロリアクタの材質に熱伝導性の高いものを用いる、２）流体と流路の間の表面積を増大する、などの方法が挙げられる。１）については、熱伝導率の高い、主に金属の材質を用いるのが望ましいが、熱伝導率が高い材質は耐腐食性が低く、耐腐食性が高い材質は加工性に難がある場合が多い、といった問題がある。

一方、２）については、代表長さを短くすると、熱制御性はよくなるが圧力損失が増大するため、生産量が減少したり、高粘度流体の送液が難しくなったりする。逆に代表長さを長くすると、圧力損失は小さくなるが熱制御性は悪くなる。すなわち、温度制御性は、系全体の圧力損失と熱制御性のトレードオフになる。従って、上流側では、圧力損失が大きくても熱制御性を重視するが、下流側では、ほどほどの熱制御性ではあるが圧力損失を小さくして、系全体の圧力損失を小さくすることが望まれる。

本発明の第１の目的は、系全体の圧力損失を小さくできるマイクロリアクタを提供することにある。

本発明の第２の目的は、系全体の圧力損失を小さくできるとともに、構成の簡単なマイクロリアクタを提供することにある。

本発明の第３の目的は、系全体の圧力損失を小さくでき、構成が簡単であるとともに、温度制御性を有するマイクロリアクタを提供することにある。

（１）上記第１の目的を達成するため、本発明は、少なくとも２種類の原料を混合させる混合流路と、該混合流路の下流側に接続され、前記混合流路から流出した混合物を受け入れて、その内部で前記混合物が化学反応を起こす反応流路とを有するマイクロリアクタであって、前記反応流路内を前記混合物が流動する過程において、少なくとも１回は前記反応流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が変わり、しかも、上流側のほうが前記反応流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が大きくなるようにしたものである。
かかる構成により、系全体の圧力損失を小さくできるものとなる。

（２）上記（１）において、好ましくは、前記反応流路の流路内体積比が、表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が変わる地点を基準として、上流側：下流側＝１：０．６５〜１：４の範囲内にある。

（３）また、上記第２の目的を達成するため、本発明は、少なくとも２種類の原料を混合させる混合流路と、該混合流路の下流側に接続され、前記混合流路から流出した混合物を受け入れて、その内部で前記混合物が化学反応を起こす反応流路とを有するマイクロリアクタであって、流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が異なる２種類の平板状のプレートを設け、前記２種類のプレートを同じ枚数ずつ積層させ、流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が変わる地点を基準として、上流側のほうが流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が大きくなるように、前記反応流路を形成するようにしたものである。
かかる構成により、系全体の圧力損失を小さくできるとともに、構成を簡単とし得るものとなる。

（４）上記（３）において、好ましくは、前記平板状のプレートの流路が形成されている面を対面させることにより、反応流路を形成するようにしたものである。

（５）上記（３）において、好ましくは、前記反応流路が形成されている面の裏側の面に、熱制御用の流路が形成されているものである。

（６）さらに、上記第３の目的を達成するため、本発明は、少なくとも２種類の原料を混合させる混合流路と、該混合流路の下流側に接続され、前記混合流路から流出した混合物を受け入れて、その内部で前記混合物が化学反応を起こす反応流路とを有するマイクロリアクタであって、流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が異なる２種類の平板状のプレートと、熱制御用の流路が形成されている平板状のプレートを設け、前記２種類の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が異なるプレートを同じ枚数ずつ積層させるとともに、少なくとも１枚は前記熱制御用のプレートを積層させ、流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が変わる地点を基準として、上流側のほうが前記流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が大きくなるように、前記反応流路および熱媒体が流動する流路を形成するようにしたものである。
かかる構成により、系全体の圧力損失を小さくでき、構成が簡単であるとともに、温度制御性を有するものとなる。

（７）また、上記第１の目的を達成するため、本発明は、少なくとも２種類の原料を混合させる第１の混合流路と、該第１の混合流路の下流側に接続され、前記第１の混合流路から流出した混合物を受け入れて、その内部で前記混合物が化学反応を起こす第１の反応流路と、該第１の反応流路から流出した生成物に他の原料を混合させる第２の混合流路と、該第２の混合流路の下流側に接続され、前記第２の混合流路から流出した混合物を受け入れて、その内部で前記混合物が化学反応を起こす第２の反応流路とを有するマイクロリアクタであって、前記第１及び第２の反応流路内を前記混合物が流動する過程において、少なくとも１回は前記反応流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が変わり、しかも、上流側のほうが前記反応流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が大きいようにしたものである。
かかる構成により、系全体の圧力損失を小さくできるものとなる。

本発明によれば、系全体の圧力損失を小さくできるものとなる。

また、本発明によれば、系全体の圧力損失を小さくできるとともに、構成を簡単にすることができる。

さらに、本発明によれば、系全体の圧力損失を小さくでき、構成が簡単であるとともに、温度制御性を有するものとすることができる。

以下、図１〜図１１を用いて、本発明の第１の実施形態によるマイクロリアクタの構成について説明する。
最初に、図１を用いて、本実施形態によるマイクロリアクタの全体構成について説明する。
図１は、本発明の第１の実施形態によるマイクロリアクタの全体構成を示す正面図である。

本実施形態のマイクロリアクタは、混合流路を有する混合リアクタ１０３と、接続チューブ１０４と、反応流路を有する反応リアクタ１０９とから構成される。混合リアクタ１０３には、第１の原料１０１と、第２の原料１０２とが導入され、その内部の混合流路において、２種類の原料を混合される。混合リアクタ１０３にて混合された原料は、接続チューブ１０４を経由して、反応リアクタ１０９に導入される。反応リアクタ１０９の内部では、混合された２種類の原料が化学反応して、生成物１０６が生成される。また、反応リアクタ１０９における化学反応を所定温度で行うための、温度制御用の熱媒体１０５が反応リアクタ１０９に導入される。反応リアクタ１０９の内部には、熱媒体が流れるための熱媒体流路が形成されている。なお、混合リアクタ１０３の混合流路の構成については、図２を用いて後述する。また、反応リアクタ１０９の反応流路及び熱媒体流路の構成については、図３を用いて後述する。

本実施形態における反応リアクタ１０９の特徴としては、反応リアクタ１０９は、上流側の反応流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）の大きな第１のリアクタ部１０７と、下流側の流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）の小さな第２のリアクタ部１０８から構成されている。なお、Ｓ／Ｖ比の詳細については、図３以降を用いて後述する。

ここで、第１の原料１０１、第２の原料１０２および熱媒体１０５は、何らかの送液手段により導入されるが、送液手段は、例えばシリンジポンプや、手動によるシリンジや、プランジャーポンプや、ダイヤフラムポンプや、スクリューポンプを用いることができる。また、水頭差を用いる送液手段でもよいものである。

熱媒体１０５の種類は、設定したい反応温度に応じて適宜変更することができる。例えば、水、水−エタノール混合溶媒、エチレングリコールなど、設定したい反応温度で液体であるものを用いることができる。また、反応温度が室温である場合には、反応熱とマイクロリアクタの熱制御性によっては、必ずしも熱媒体１０５は必要ないものである。

また、混合リアクタ１０３では２種類の原料を混合させているが、３種類以上の原料を混合させてもよい。さらに、原料どうしは、均一に混ざり合っても、混ざり合わなくて不均一になっても（いわゆる乳化状態になっても）よいものである。

接続チューブ１０４の材質は、反応に悪い影響を与えないものであれば、チューブ内を流れる溶液の温度や物性に応じて適宜変更することができる。例えば、ステンレス、シリコン、ガラス、ハステロイ、シリコン樹脂、およびフッ素系樹脂などを用いることができる。また、グラスライニング、ステンレスやシリコンなどの表面にニッケルや金などのコーティングをしたものや、シリコンの表面を酸化させたものなど、耐食性を向上させたものを用いることもできる。

さらに、反応リアクタ１０９の材質は、反応に悪い影響を与えないものであれば、反応の種類に応じて適宜変更することができる。例えば、ステンレス、シリコン、金、ガラス、ハステロイ、シリコン樹脂、およびフッ素系樹脂などを用いることができる。また、グラスライニング、金属の表面にニッケルや金などのコーティングをしたものや、シリコンの表面を酸化させたものなど、耐食性を向上させたものを用いてもよいものである。

次に、図２を用いて、本実施形態によるマイクロリアクタに用いる混合リアクタ１０３の構成について説明する。
図２は、本発明の第１の実施形態によるマイクロリアクタに用いる混合リアクタの構成を示す斜視図である。

混合リアクタ１０３は、その内部に、点線で示すように、流入口が２つで、流出口が１つのＹ字状の混合流路１０３ａを備えている。第１の流入口から、第１の原料１０１が混合流路１０３ａの内部に導入され、第２の流入口から、第２の原料１０２が混合流路１０３ａの内部に導入される。第１の流入口と第２の流入口から流入した２種類の原料は、混合流路１０３ａの途中で合流し、混合される。

次に、図３〜図６を用いて、本実施形態によるマイクロリアクタに用いる反応リアクタ１０９の構成について説明する。
図３は、本発明の第１の実施形態によるマイクロリアクタの第１のリアクタ部に用いるプレートの構成を示す平面図及び底面図である。図４は、本発明の第１の実施形態によるマイクロリアクタの第２のリアクタ部に用いるプレートの構成を示す平面図及び底面図である。図５は、本発明の第１の実施形態によるマイクロリアクタに用いる反応リアクタの第１及び第２のリアクタ部の構成を示す平面図である。図６は、本発明の第１の実施形態によるマイクロリアクタに用いる反応リアクタの分解正面図及び正面図である。

前述したように、本実施形態における反応リアクタ１０９は、上流側の反応流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）の大きな第１のリアクタ部１０７と、下流側の流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）の小さな第２のリアクタ部１０８から構成されている。第１のリアクタ部１０７は、図３に示す第１のプレート１０７Ａを２枚重ね合わせることで形成される。第１のプレート１０７Ａの一方の面には、反応流路が形成され、他方の面には、熱媒体流路が形成されている。また、第２のリアクタ部１０８は、図４に示す第２のプレート１０８Ａを２枚重ね合わせることで形成される。第２のプレート１０８Ａの一方の面には、反応流路が形成され、他方の面には、熱媒体流路が形成されている。ここで、上流側に配置される第１のプレート１０７Ａの反応流路における表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）は、下流側に配置される第２のプレート１０８Ａの反応流路における表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）よりも大きくなるように設定されている。

最初に、図３を用いて、本実施形態によるマイクロリアクタの第１のリアクタ部１０７に用いるプレート１０７Ａの構成について説明する。図３（Ａ）は正面側から見たプレート１０７Ａの表面２０１の図であり、図３（Ｂ）は底面側から見たプレート１０７Ａの裏面２０２の図である。プレート１０７Ａには、反応流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が大きくなるような流路が形成されている。

図３（Ａ）に示すように、第１のプレート１０７Ａの表面２０１には、プレートを積層してネジ留めするためのネジ穴２０３と、プレートからの漏れを防ぐために用いるＯリング用の溝２０６と、表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）の大きな流路２０５と、第１のプレート１０７Ａ上の流路２０５内の液体を次のプレートに連通させるための貫通穴２０４Ａとが形成されている。

また、図３（Ｂ）に示すように、第１のプレート１０７Ａの裏面２０２には、プレートを積層してネジ留めするためのネジ穴２０３と、プレートからの漏れを防ぐために用いるＯリング用の溝２０６と、熱媒体用の流路２０７と、第１のプレート１０７Ａ上の流路２０７内の液体を次のプレートに連通させるための貫通穴２０４Ｂと、熱媒体の流れを確保するためのガイド２０８が形成されている。

次に、図４を用いて、本実施形態によるマイクロリアクタの第２のリアクタ部１０８に用いるプレート１０８Ａの構成について説明する。図４（Ａ）は正面側から見たプレート１０８Ａの表面２０９の図であり、図４（Ｂ）は底面側から見たプレート１０８Ａの裏面２１０の図である。プレート１０８Ａには、反応流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が、プレート１０７Ａの反応流路に比べて小さくなるような流路が形成されている。

図４（Ａ）に示すように、第２のプレート１０８Ａの表面２０９には、プレートを積層してネジ留めするためのネジ穴２０３と、プレートからの漏れを防ぐために用いるＯリング用の溝２０６と、表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）の小さな流路２１１と、第２のプレート１０８Ａ上の流路２１１内の液体を次のプレートに連通させるための貫通穴２０４Ａとが形成されている。

また、図４（Ｂ）に示すように、第２のプレート１０８Ａの裏面２１０は、プレートを積層してネジ留めするためのネジ穴２０３と、プレートからの漏れを防ぐために用いるＯリング用の溝２０６と、熱媒体用の流路２０７と、第２のプレート１０８Ａ上の流路２０７内の液体を次のプレートに連通させるための貫通穴２０４Ｂと、熱媒体の流れを確保するためのガイド２０８とが形成されている。

ここで、第１のプレート１０７Ａの表面２０１、裏面２０２、第２のプレート１０８Ａの表面２０９、裏面２１０のすべてにおいて、プレートを１８０度回転させたときの流路構造が、もとの流路構造の鏡像体になっている。また、第１のプレート１０７Ａの裏面２０２および第２のプレート１０８Ａの裏面２１０は同じ流路構造となっており、一方のプレートを１８０度回転させたときの流路構造が、同じプレートの流路構造の構造体になるとともに、他方のプレートの流路構造の鏡像体にもなっている。

図５（Ａ）は、流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が大きい第１のプレート１０７Ａを表面側から見た状態を示している。図５（Ｂ）は、流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が第１のプレート１０７Ａに比べて小さい第２のプレート１０８Ａを表面側から見た状態を示している。第１のプレート１０７Ａ、第２のプレート１０８Ａともに、表面と裏面で流路の構造は異なっているが、貫通穴２０４は重なっている。

図６（Ａ）は、反応リアクタ１０９の組立状態を示している。２種類の平板状プレートである第１のプレート１０７Ａおよび第２のプレート１０８Ａを、それぞれ、２枚ずつ積層させて、マイクロリアクタを構築する。

第１のプレート１０７Ａの表面２０１および第２のプレート１０８Ａの表面２０９において、プレートを１８０度回転させたときの流路構造が、もとの流路構造の鏡像体になっているため、同じ種類のプレート、第１のプレート１０７Ａもしくは第２のプレート１０８Ａの表面どうしを、貫通穴２０４Ａ，２０４Ｂが連通するように合わせることにより、各面の流路形状が完全に一致し、反応流路を形成することができる。

また、第１のプレート１０７Ａの裏面２０２および第２のプレート１０８Ａの裏面２１０は同じ流路構造となっており、一方のプレートを１８０度回転させたときの流路構造が、同じプレートの流路構造の構造体になるとともに、他方のプレートの流路構造の鏡像体にもなっているため、同じ種類のプレート、第１のプレート１０７Ａもしくは第２のプレート１０８Ａの裏面どうしを、もしくは一方のプレートの裏面と他方のプレートの裏面を、貫通穴２０４Ａ，２０４Ｂが連通するように合わせることにより、各面の流路形状が完全に一致し、熱媒体流路を形成することができる。

貫通穴２０４Ａ，２０４Ｂが連通するように合わせると、図６（Ａ）に示すように、上流側から下流側に行くにつれて、第１のプレート１０７Ａの裏面２０２、第１のプレート１０７Ａの表面２０１、第１のプレート１０７Ａの表面２０１、第１のプレート１０７Ａの裏面２０２、第２のプレート１０８Ａの裏面２１０、第２のプレート１０８Ａの表面２０９、第２のプレート１０８Ａの表面２０９、第２のプレート１０８Ａの裏面２１０の順番に積層することが可能である。従って、上流側から導入される混合物１０６および熱媒体１０５は、貫通穴２０４Ａ，２０４Ｂを経て、第１のプレート１０７Ａおよび第２のプレート１０８Ａを連通できる。なお、流路からの液体の漏れを防止するため、必要箇所にＯリング４０５を設けている。

また、図６（Ｂ）に示すように、くみ上げられた反応リアクタ１０９は、上流側から導入される混合物１０６および熱媒体１０５は、貫通穴２０４Ａ，２０４Ｂを経て、第１のプレート１０７Ａおよび第２のプレート１０８Ａを連通できる。

なお、第１のプレート１０７Ａの裏面２０２および第２のプレート１０８Ａの裏面２１０の流路構造については、熱媒体の流れが確保されるように、貫通穴２０４Ａ，２０４Ｂさえ合うような位置関係になっていればよく、流路構造のすべてが、必ずしも一方のプレートを１８０度回転させたときの流路構造が、同じプレートの流路構造の構造体になっていたり、他方のプレートの流路構造の鏡像体になっていたりする必要はない。また、図６（Ａ），（Ｂ）において、ネジ穴２０３およびネジ留めするためのネジは図示していない。

また、図６（Ａ）に示す状態において、最下段に位置する第１のプレート１０７Ａの裏面２０２の熱媒体流路の部分及び、最上段に位置する第２のプレート１０８Ａの裏面２１０の熱媒体流路の部分は、熱媒体流路としては用いないものである。

さらに、表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）の大きな流路２０５および表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）の小さな流路２１１の代表長さは、反応の種類や使用目的に応じて設定する。通常は、１ｃｍ以下の範囲、より好ましくは、バッチ法による実験において撹拌することにより得られる渦塊の直径より小さい値、すなわち１ｍｍ以下の範囲で、適宜変更する。熱媒体用の流路２０７の代表長さについても、使用目的に応じて設定すればよいが、通常は、熱制御性を向上させるとともに、系全体の圧力損失ができるだけ少なくなるように、使用する送液手段に応じて変更することができる。

なお、流路の代表長さとは、流路の断面形状が矩形（長方形や、台形等）の場合には、その対角線の長さである。また、流路の断面形状が円形の場合には、その直径である。長円の場合には、長径と短径の平均値である。

次に、図７〜図１１を用いて、本実施形態によるマイクロリアクタに用いる反応リアクタにおける流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）の値の設定方法について説明する。
図７は、本発明の第１の実施形態によるマイクロリアクタに用いる反応リアクタにおいて、解析に用いた熱反応モデルの説明図である。図８は、本発明の第１の実施形態によるマイクロリアクタに用いる反応リアクタにおいて、解析に用いた流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）を変更させたリアクタモデルの説明図である。図９及び図１０は、本発明の第１の実施形態によるマイクロリアクタに用いる反応リアクタの解析結果の説明図である。図１１は、本発明の第１の実施形態によるマイクロリアクタに用いる反応リアクタにおける、ｋ_Ａ／ｋ_Ｑ１の体積比依存性の解析結果の説明図である。

前述したように、本実施形態における反応リアクタ１０９は、上流側の反応流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）の大きな第１のリアクタ部１０７と、下流側の流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）の小さな第２のリアクタ部１０８から構成されている。ここで、流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）の値は、次のような方法により決めることができる。ここでは、流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）の値を変えた場合の、熱量の時間変化に関する解析による検討を行っている。原料Ａからの反応は、厳密には素反応の組み合わせで表現されるが、実験的には大まかに一次反応として記述可能であると考えられる。従って、流路中で反応させたときの温度−時間曲線（熱−時間曲線）は、大まかには１次反応の組み合わせで近似可能であると考えられる。

図７は、解析に用いた熱反応モデルを示している。この反応では、反応物Ａから生成物Ｂが生成し、反応に伴って発生する反応熱がＱである。この反応の反応速度定数をｋ_Ａ、反応熱の反応熱定数をＵ_Ｂで表す。また、発生した反応熱Ｑは、反応時間ｔが０≦ｔ≦ｔ_ｓの範囲では除熱速度定数ｋ_Ｑ１により、ｔ_ｓ≦ｔ≦ｔ_Ｒの範囲では除熱速度定数ｋ_Ｑ２により、Ｑ_Ｃへと除熱される。ここで、ｔ_ｓは流路幅が変更する反応時間であり、ｔ_Ｒは反応が終了する時間である。また、ｋ_Ｑ１＞ｋ_Ｑ２である。

図７のモデルに基づいて反応速度式を記述すると、以下の式（１）〜式（５）のようになる。

ここで、Ｑは熱量、Ｑ_Ｃは除熱量、［Ｍ］は物質Ｍの濃度、ｔは反応時間、ｔ_ｓ：流路幅が変更する反応時間、ｔ_Ｒ：反応が終了する時間、ｋ_Ａ：反応速度定数、Ｕ_Ｂ：反応熱定数、ｋ_Ｑ１：除熱速度定数（０≦ｔ≦ｔ_ｓ）、ｋ_Ｑ２：除熱速度定数（ｔ_ｓ≦ｔ≦ｔ_Ｒ）、およびｋ_Ｑ１＞ｋ_Ｑ２である。

反応開始時（ｔ＝０）の条件は、式（６）及び式（７）で与えられる。

流路幅変更時（ｔ＝ｔ_ｓ）の条件は、式（８）で与えられる。

従って、式（１）および式（７）より、物質Ａの濃度は、式（９）となる。

ここで、式（７）を式（２）に代入し、式（６）式の関係を使うと、以下の式（１０）となる。

また、式（７）を式（３）に代入し、式（８）の関係を使うと、以下の式（１１）となる。

次に、図８を用いて、流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）を変更させた反応リアクタのモデルについて説明する。

図８（Ａ）は、平板状マイクロリアクタ（直方型流路）のモデルである。ここで、上流側の流路の長さをＬ_１、体積をＶ_１、流路幅をｄ_１とし、下流側の流路の長さをＬ_２、体積をＶ_２、流路幅をｄ_２とおき、流路深さｗを一定で共通としている。そして、圧力損失Ｐおよび流路内の全体積Ｖ（Ｖ＝Ｖ_１＋Ｖ_２）は一定の条件下で、流路幅ｄ_１およびｄ_２（および流路長さＬ_１、Ｌ_２）を変更した。

図８（Ｂ）は、チューブ状リアクタ（円柱型流路）のモデルである。上流側の流路の長さをＬ_１、体積をＶ_１、流路径をｄ_１とし、下流側の流路の長さをＬ_２、体積をＶ_２、流路幅径をｄ_２とおいている。そして、圧力損失Ｐおよび流路内の全体積Ｖ（Ｖ＝Ｖ_１＋Ｖ_２）は一定の条件下で、流路径ｄ_１およびｄ_２（および流路長さＬ_１、Ｌ_２）を変更した。

図９は、図８（Ａ）に示した平板状マイクロリアクタ（直方型流路）のモデルによる解析結果である。ここで、除熱速度は流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）に比例し、流路長さに垂直な方向には発熱分布はないと仮定している。

図９（Ａ）は、熱−時間曲線の一例であり、点線で示すＱ（ｋ_Ｑ１）は除熱速度定数がｔ＝ｔ_ｓ以降もｋ_Ｑ１で一定の場合、破線で示すＱ（ｋ_Ｑ２）は除熱速度定数がｔ＝ｔ_ｓ以前もｋ_Ｑ２で一定の場合、実線で示すＱ（ｋ_Ｑ１→ｋ_Ｑ２）は、ｔ＝ｔ_ｓで流路幅がｄ_１からｄ_２に変わり、除熱速度定数がｋ_Ｑ１からｋ_Ｑ２に変わる場合である。時刻ｔ＝ｔ_ｓまでは、点線で示すＱ（ｋ_Ｑ１）は、実線で示すＱ（ｋ_Ｑ１→ｋ_Ｑ２）と同じ曲線となっている。

図９（Ｂ）は、熱量の体積比依存性の一例であり、図９（Ａ）の熱−時間曲線のうち、Ｑ（ｋ_Ｑ１→ｋ_Ｑ２）を時間積分したものと、Ｑ（ｋ_Ｑ２）を時間積分したものとの比∫Ｑ（ｋ_Ｑ１→ｋ_Ｑ２）ｄｔ／∫Ｑ（ｋ_Ｑ２）ｄｔの、体積比Ｖ_１／Ｖへの依存性を示したものである。また、ｄ_１／ｄ_２の流路内体積比Ｖ_１／Ｖへの依存性も併せて示している。∫Ｑ（ｋ_Ｑ１→ｋ_Ｑ２）ｄｔ／∫Ｑ（ｋ_Ｑ２）ｄｔが１以下の場合に、上流側の除熱速度定数をｋ_Ｑ１にすると除熱性能が上がることを示している。従って、図９（Ｂ）の場合には、Ｖ_１／Ｖ≧０．３１のときに、流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ）比を変えることにより、効率よく除熱できる効果があることを表している。ここで、ｔ＝ｔ_Ｒは、原料Ａが９９．９％反応したときの反応時間とした。

図１０は、図８（Ｂ）に示したチューブ状マイクロリアクタ（円柱型流路）のモデルによる解析結果である。ここで、除熱速度は流路の表面積に比例し、流路の長さに垂直な方向には発熱分布はないと仮定している。

図１０（Ａ）は、熱−時間曲線の一例であり、Ｑ（ｋ_Ｑ１）は除熱速度定数がｔ＝ｔ_ｓ以降もｋ_Ｑ１で一定の場合、Ｑ（ｋ_Ｑ２）は除熱速度定数がｔ＝ｔ_ｓ以前もｋ_Ｑ２で一定の場合、Ｑ（ｋ_Ｑ１→ｋ_Ｑ２）は、ｔ＝ｔ_ｓで流路径がｄ_１からｄ_２に変わり、除熱速度定数がｋ_Ｑ１からｋ_Ｑ２に変わる場合である。

図８（Ｂ）は、熱量の体積比依存性の一例であり、図８（ａ）の熱−時間曲線のうち、Ｑ（ｋ_Ｑ１→ｋ_Ｑ２）を時間積分したものとＱ（ｋ_Ｑ２）を時間積分したものの比∫Ｑ（ｋ_Ｑ１→ｋ_Ｑ２）ｄｔ／∫Ｑ（ｋ_Ｑ２）ｄｔの、体積比Ｖ_１／Ｖへの依存性を示したものである。また、ｄ_１／ｄ_２の流路内体積比Ｖ_１／Ｖへの依存性も併せて示している。∫Ｑ（ｋ_Ｑ１→ｋ_Ｑ２）ｄｔ／∫Ｑ（ｋ_Ｑ２）ｄｔが１以下の場合に、上流側の除熱速度定数をｋ_Ｑ１にすると除熱性能が上がることを示している。従って、図８（Ｂ）の場合には、Ｖ_１／Ｖ≧０．２４のときに、流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）を変えることにより、効率よく除熱する効果があることを表している。ここで、ｔ＝ｔ_Ｒは、原料Ａが９９．９％反応したときの反応時間とした。

図１１は、図８（Ａ），（Ｂ）のマイクロリアクタモデルにおける、ｋ_Ａ／ｋ_Ｑ１の体積比依存性の解析結果であり、∫Ｑ（ｋ_Ｑ１→ｋ_Ｑ２）ｄｔ／∫Ｑ（ｋ_Ｑ２）ｄｔ＝１のときのｋ_Ａ／ｋ_Ｑ１の、流路内体積比Ｖ_１／Ｖへの依存性を示したものである。また、ｄ_１／ｄ_２の流路内体積比Ｖ_１／Ｖへの依存性も併せて示している。

図１１（Ａ）は、図８（Ａ）の平板状マイクロリアクタ（直方型流路）のモデルの場合であり、Ｖ_１／Ｖ≧０．２５のときに、流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）を変えることにより、効率よく除熱する効果があることを表している。Ｖ_１／Ｖ＝０．６５が変曲点となっているので、実用的範囲を考えると、０．２５≦Ｖ_１／Ｖ≦０．６５の範囲で、流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）を変えることにより、効率よく除熱する効果があると言える。

一方、図１１（Ｂ）は、図８（Ｂ）のチューブ状マイクロリアクタ（円柱型流路）のモデルの場合であり、Ｖ_１／Ｖ≧０．２０のときに、流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）を変えることにより、効率よく除熱する効果があることを表している。Ｖ_１／Ｖ＝０．６０が変曲点となっているので、実用的範囲を考えると、０．２０≦Ｖ_１／Ｖ≦０．６０の範囲で、流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）を変えることにより、効率よく除熱する効果があると言える。

以上から、流路内体積比が０．２０≦Ｖ_１／Ｖ≦０．６５（Ｖ_１：Ｖ_２＝１：０．５３〜１：４）の範囲、さらに詳しくは０．２５≦Ｖ_１／Ｖ≦０．６０（Ｖ_１：Ｖ_２＝１：０．６７〜１：３）の範囲で、それに対応するｄ_１／ｄ_２の値を用いて、上流側と下流側で流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）を変えることにより、発熱量に応じて系全体の圧力損失Ｐを小さくしつつ、系全体の熱量を抑えることが可能となる。

また、ここでは、原料Ａからの反応が、反応熱が正の発熱反応であるとしているが、反応熱が負の吸熱反応でもよい。吸熱反応のときには、式（２）、式（４）におけるｋ_Ｑ１（０≦ｔ≦ｔ_ｓ）、および式（３）、式（５）におけるｋ_Ｑ２（ｔ_ｓ≦ｔ≦ｔ_Ｒ）をともに与熱速度定数とすることにより、同様の議論が成り立つことは明らかである。

以上説明したように、本実施形態によれば、前記反応流路内を前記混合物が流動する過程において、少なくとも１回は前記反応流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が変わり、しかも上流側のほうが前記反応流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が大きくすることで、系全体の圧力損失を小さくできる。

また、流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が異なる２種類の平板状のプレートを用い、この２種類のプレートを同じ枚数ずつ積層させることで反応リアクタを構成することで、反応リアクタの構成を簡単にすることができる。

さらに、熱制御用の流路が形成されている平板状のプレートを設けることで、温度制御性を有するものとすることができる。したがって、反応が進行するにつれて反応熱が発生しても、反応熱に応じた温度制御性が保たれているため、安定した温度場で反応を進行させることができ、温度変化に伴う副生成物の生成や反応の暴走を抑制できる。

次に、図１２〜図１６を用いて、本発明の第２の実施形態によるマイクロリアクタの構成について説明する。本実施形態によるマイクロリアクタの全体構成は、図１に示したものと同様である。また、本実施形態によるマイクロリアクタに用いる混合リアクタ１０３の構成は、図２に示したものと同様である。
図１２及び図１３は、本発明の第２の実施形態によるマイクロリアクタの第１のリアクタ部に用いるプレートの構成を示す平面図及び底面図である。図１４及び図１５は、本発明の第２の実施形態によるマイクロリアクタの第２のリアクタ部に用いるプレートの構成を示す平面図及び底面図である。図１６は、本発明の第２の実施形態によるマイクロリアクタに用いる反応リアクタの分解正面図及び正面図である。

本実施形態では、反応流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が大きい反応リアクタも、小さい反応リアクタも、それぞれ、２種類の平板状プレートを重ねて構成している。

最初に、図１２及び図１３を用いて、反応リアクタの第１のリアクタ部１０７に用いるプレートの構成について説明する。

図１２に示すプレート１０７Ｂと、図１３に示すプレート１０７Ｃは、一方の面には、反応流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が大きい反応流路が形成され、他方の面には、熱制御用の流路が形成されている。

図１２（Ａ）に示すように、プレート１０７Ｂの表面１００１には、プレートを積層してネジ留めするためのネジ穴２０３と、プレートからの漏れを防ぐために用いるＯリング用の溝２０６と、表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）の大きな流路２０５と、プレート１０７Ｂ上の流路２０５内の液体を次のプレートに連通させるための貫通穴２０４Ａとが形成されている。

図１２（Ｂ）に示すように、プレート１０７Ｂの裏面１００２には、プレートを積層してネジ留めするためのネジ穴２０３と、プレートからの漏れを防ぐために用いるＯリング用の溝２０６と、熱媒体用の流路２０７と、プレート１０７Ｂ上の流路２０７内の液体を次のプレートに連通させるための貫通穴２０４Ｂと、熱媒体の流れを確保するためのガイド２０８とが形成されている。

一方、図１３（Ａ）に示すように、プレート１０７Ｃの表面１００３には、プレートを積層してネジ留めするためのネジ穴２０３と、プレートからの漏れを防ぐために用いるＯリング用の溝２０６と、表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）の大きな流路２０５と、プレート１０７Ｃ上の流路２０５内の液体を次のプレートに連通させるための貫通穴２０４Ａとが形成されている。また、図１３（Ｂ）に示すように、プレート１０７Ｃの裏面１００４には、プレートを積層してネジ留めするためのネジ穴２０３と、プレートからの漏れを防ぐために用いるＯリング用の溝２０６と、熱媒体用の流路２０７と、プレート１０７Ｃ上の流路２０７内の液体を次のプレートに連通させるための貫通穴２０４Ｂと、熱媒体の流れを確保するためのガイド２０８が形成されている。

ここで、プレート１０７Ｂの表面１００１を１８０度回転させたときの流路構造が、プレート１０７Ｃの表面１００３の流路構造に重なるものであり、プレート１０７Ｂの裏面１００２を１８０度回転させたときの流路構造が、プレート１０７Ｃの裏面１００４の流路構造に重なるものである。また、プレート１０７Ｂの裏面１００２およびプレート１０７Ｃの裏面１００４は同じ流路構造となっており、一方のプレートを１８０度回転させたときに、その流路構造がもとの流路構造に重なるとともに、他方のプレートの流路構造にも重なるものである。

次に、図１４に示すプレート１０８Ｂと、図１５に示すプレート１０８Ｃは、一方の面には、反応流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が小さい反応流路が形成され、他方の面には、熱制御用の流路が形成されている。

図１４（Ａ）に示すように、プレート１０８Ｂの表面１１０１には、プレートを積層してネジ留めするためのネジ穴２０３と、プレートからの漏れを防ぐために用いるＯリング用の溝２０６と、表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）の小さな流路２１１と、プレート１０８Ｂ上の流路２１１内の液体を次のプレートに連通させるための貫通穴２０４Ａとが形成されている。図１４（Ｂ）に示すように、プレート１０８Ｂの裏面１１０２には、プレートを積層してネジ留めするためのネジ穴２０３と、プレートからの漏れを防ぐために用いるＯリング用の溝２０６と、熱媒体用の流路２０７と、プレート１０８Ｂ上の流路２０７内の液体を次のプレートに連通させるための貫通穴２０４Ｂと、熱媒体の流れを確保するためのガイド２０８が形成されている。

図１５（Ａ）に示すように、プレート１０８Ｃの表面１１０３には、プレートを積層してネジ留めするためのネジ穴２０３と、プレートからの漏れを防ぐために用いるＯリング用の溝２０６と、表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）の小さな流路２１１と、プレート１０８Ｃ上の流路２１１内の液体を次のプレートに連通させるための貫通穴２０４が形成されている。また、図１５（Ａ）に示すように、プレート１０８Ｃの裏面１１０４には、プレートを積層してネジ留めするためのネジ穴２０３と、プレートからの漏れを防ぐために用いるＯリング用の溝２０６と、熱媒体用の流路２０７と、プレート１０８Ｃ上の流路２０７内の液体を次のプレートに連通させるための貫通穴２０４Ｂと、熱媒体の流れを確保するためのガイド２０８とが形成されている。

ここで、プレート１０８Ｂの表面１１０１を１８０度回転させたときの流路構造が、プレート１０８Ｃの表面１１０３の流路構造に重なるものであり、プレート１０８Ｂの裏面１１０２を１８０度回転させたときの流路構造が、プレート１０８Ｃの裏面１１０４の流路構造に重なるものである。また、プレート１０８Ｂの裏面１１０２およびプレート１０８Ｃの裏面１１０４は同じ流路構造となっており、一方のプレートを１８０度回転させたときに、その流路構造がもとの流路構造に重なるとともに、他方のプレートの流路構造にも重なるものである。

さらに、プレート１０８Ｂの裏面１１０２はプレート１０７Ｂの裏面１００２と、プレート１０８Ｃの裏面１１０４はプレート１０７Ｃの裏面１００４と同じ流路構造となっており、プレート１０８Ｂの裏面１１０２を１８０度回転させたときの流路構造が、プレート１０７Ｃの裏面１００４およびプレート１０８Ｃの裏面１１０４の流路構造に重なるとともに、プレート１０８Ｃの裏面１１０４を１８０度回転させたときの流路構造が、プレート１０７Ｂの裏面１００２およびプレート１０８Ｂの裏面１１０２の流路構造に重なるものである。

図１６（Ａ）は、反応リアクタ１０９の組立状態を示している。４種類の平板状プレート１０７Ｂ，プレート１０７Ｃ，プレート１０８Ｂ，プレート１０８Ｃを１枚ずつ積層させて、マイクロリアクタを構築している。

プレート１０７Ｂの表面１００１を１８０度回転させたときの流路構造が、プレート１０７Ｃの表面１００３の流路構造に重なるとともに、プレート１０８Ｂの表面１１０１を１８０度回転させたときの流路構造が、プレート１０８Ｃの表面１１０３の流路構造に重なるため、プレート１０７Ｂとプレート１０７Ｃの表面どうしを、もしくはプレート１０８Ｂとプレート１０８Ｃの表面どうしを、貫通穴２０４Ａ，２０４Ｂが連通するように合わせることにより、各面の流路形状が完全に一致し、流路を形成することができる。

また、プレート１０７Ｂの裏面１００２を１８０度回転させたときの流路構造が、プレート１０８Ｂの裏面１１０２の流路構造に重なるとともに、プレート１０７Ｃの裏面１００４を１８０度回転させたときの流路構造が、プレート１０８Ｃの裏面１１０４の流路構造に重なるため、同じ種類のプレート１０７Ｂ，１０７Ｃ，１０８Ｂ，１０８Ｃの裏面どうしを、もしくはこれらのうちの一つのプレートの裏面ともう一つのプレートの裏面を、貫通穴２０４Ａ，２０４Ｂが連通するように合わせることにより、各面の流路形状が完全に一致し、流路を形成することができる。

貫通穴２０４Ａ，２０４Ｂが連通するように合わせると、図１６（Ａ）に示すように、上流側から下流側に行くにつれて、プレート１０７Ｂの裏面１００２、プレート１０７Ｂの表面１００１、プレート１０７Ｃの表面１００３、プレート１０７Ｃの裏面１００４、プレート１０８Ｂの裏面１１０２、プレート１０８Ｂの表面１１０１、プレート１０８Ｃの表面１１０３、プレート１０８Ｃの裏面１１０４の順番に並ぶことが可能である。従って、上流側から導入される混合物１０６および熱媒体１０５は、貫通穴２０４Ａ，２０４Ｂを経て、プレート１０７Ｂ、プレート１０７Ｃおよびプレート１０８Ｂ、プレート１０８Ｃを連通できることがわかる。

また、図１６（Ｂ）に示すように、くみ上げられた反応リアクタ１０９は、上流側から導入される混合物１０６および熱媒体１０５は、貫通穴２０４Ａ，２０４Ｂを経て、プレート１０７Ｂ １２０１、プレート１０７Ｃ １２０２およびプレート１０８Ｂ １２０３、プレート１０８Ｃ １２０４を連通できことがわかる。

なお、プレート１０７Ｂ，１０７Ｃ，１０８Ｂ，１０８Ｃの裏面の流路構造については、熱媒体の流れは確保されるように、貫通穴２０４Ａ，２０４Ｂさえ合うような位置関係になっていればよい。また、図１６（Ａ）（Ｂ）において、ネジ穴２０３およびプレートを積層してネジ留めするためのネジ、Ｏリング用の溝２０６は図示していない。

以上説明したように、本実施形態によれば、前記反応流路内を前記混合物が流動する過程において、少なくとも１回は前記反応流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が変わり、しかも上流側のほうが前記反応流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が大きくすることで、系全体の圧力損失を小さくできる。

また、流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が異なる２種類の平板状のプレートを用い、この２種類のプレートを同じ枚数ずつ積層させることで反応リアクタを構成することで、反応リアクタの構成を簡単にすることができる。

さらに、熱制御用の流路が形成されている平板状のプレートを設けることで、温度制御性を有するものとすることができる。

次に、図１７及び図１８を用いて、本発明の第３の実施形態によるマイクロリアクタの構成について説明する。本実施形態によるマイクロリアクタの全体構成は、図１に示したものと同様である。また、本実施形態によるマイクロリアクタに用いる混合リアクタ１０３の構成は、図２に示したものと同様である。
図１７は、本発明の第３の実施形態によるマイクロリアクタに用いるプレートの構成を示す平面図である。図１８は、本発明の第３の実施形態によるマイクロリアクタに用いる反応リアクタの分解正面図及び正面図である。

本実施形態では、反応流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が大きい反応リアクタ用の平板状プレート１０７Ｄと、反応流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が小さい反応リアクタ用の平板状プレート１０８Ｄと、熱制御用流路の形成された平板状のプレート１１０とを用いている。各プレート１０７Ｄ，１０８Ｄ，１１０においては、流路は一方の面にのみ形成され、他方が平板状である。

最初に、図１７を用いて、反応リアクタに用いるプレートの構成について説明する。

図１７（Ａ）は、流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が大きい平板状プレート１０７Ｄを示している。プレート１０７Ｄの表面１３０１には、プレートを積層してネジ留めするためのネジ穴２０３と、プレートからの漏れを防ぐために用いるＯリング用の溝２０６と、表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）の大きな流路２０５と、プレート１０７Ｄ上の流路２０５内の液体を次のプレートに連通させるための貫通穴２０４Ａとが形成されている。プレート１０７Ｄの裏面は、貫通穴２０４が貫通している以外、流路等は形成されていない。

図１７（Ｂ）は、流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が小さい平板状プレート１０８Ｄを示している。プレート１０８Ｄの表面１３０２には、プレートを積層してネジ留めするためのネジ穴２０３と、プレートからの漏れを防ぐために用いるＯリング用の溝２０６と、表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）の小さな流路２１１と、プレート１０８Ｄ上の流路２１１内の液体を次のプレートに連通させるための貫通穴２０４Ａとが形成されている。プレート１０８Ｄの裏面は、貫通穴２０４が貫通している以外、流路等は形成されていない。

図１７（Ｃ）は、熱制御用プレート１１０を示している。熱制御プレート１１０の表面１３０３には、プレートを積層してネジ留めするためのネジ穴２０３と、プレートからの漏れを防ぐために用いるＯリング用の溝２０６と、熱媒体用の流路２０７と、熱制御用プレート上の流路２０７内の液体を次のプレートに連通させるための貫通穴２０４Ｂと、熱媒体の流れを確保するためのガイド２０８が形成されている。熱制御プレートの裏面は、貫通穴２０４が貫通している以外、流路等は形成されていない。

図１８は、図１７の２種類の平板状プレート１０７Ｄと、プレート１０８Ｄを１枚ずつ積層させ、その間に熱制御用プレート１１０を挟んで反応リアクタ１０９を構築した状態を示している。

図１８（Ａ）に示すように、プレート１０７Ｄおよび熱制御用プレート１１０、もしくはプレート１０８Ｄおよび熱制御用プレート１１０を、貫通穴２０４Ａ，２０４Ｂが連通するように合わせることにより、一方のプレートの表面に形成されている流路が、隣り合う他方のプレートの裏面によりフタをされ、流路を形成することができる。

貫通穴２０４Ａ，２０４Ｂが連通するように合わせると、図１８（Ａ）に示すように、上流側から下流側に行くにつれて、熱制御用プレート１１０、プレート１０７Ｄ 、熱制御用プレート１１０、プレート１０８Ｄ、熱制御用プレート１１０の順番に並ぶことが可能である。従って、上流側から導入される混合物１０６および熱媒体１０５は、貫通穴２０４Ａ，２０４Ｂを経て、プレート１０７Ｄ、プレート１０８Ｄおよび熱制御プレート１１０を連通できる。

また、図１８（Ｂ）に示すように、上流側から導入される混合物１０６および熱媒体１０５は、貫通穴２０４Ａ，２０４Ｂを経て、プレート１０７Ｄ、プレート１０８Ｄおよび熱制御用プレート１１０を連通できる。

なお、図１８（Ａ），（Ｂ）において、ネジ穴２０３およびプレートを積層してネジ留めするためのネジ、Ｏリング用の溝２０６は図示していない。

以上説明したように、本実施形態によれば、前記反応流路内を前記混合物が流動する過程において、少なくとも１回は前記反応流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が変わり、しかも上流側のほうが前記反応流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が大きくすることで、系全体の圧力損失を小さくできる。

また、流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が異なる２種類の平板状のプレートを用い、この２種類のプレートを同じ枚数ずつ積層させることで反応リアクタを構成することで、反応リアクタの構成を簡単にすることができる。

さらに、熱制御用の流路が形成されている平板状のプレートを設けることで、温度制御性を有するものとすることができる。

また、プレートの枚数は、第１若しくは第２実施形態の例に比べると１枚増えることになるが、流路は一方の面にのみ形成されているため、製作性が向上する。

次に、図１９及び図２０を用いて、本発明の第４の実施形態によるマイクロリアクタの構成について説明する。
図１９は、本発明の第４の実施形態によるマイクロリアクタの全体構成を示す正面平面図である。図２０は、本発明の第４の実施形態によるマイクロリアクタに用いる混合リアクタの構成を示す斜視図である。

本実施形態のマイクロリアクタは、混合流路を有する混合リアクタ１０３Ａと、反応流路を有する反応リアクタ１０９とから構成される。本実施形態における特徴は、混合リアクタ１０３Ａが反応リアクタ１０９に積層され、一体的に構成されていることである。

混合リアクタ１０３Ａには、第１の原料１０１と、第２の原料１０２とが導入され、その内部の混合流路において、２種類の原料を混合される。混合リアクタ１０３Ａにて混合された原料は、反応リアクタ１０９に導入される。反応リアクタ１０９の内部では、混合された２種類の原料が化学反応して、生成物１０６が生成される。また、反応リアクタ１０９における化学反応を所定温度で行うための、温度制御用の熱媒体１０５が反応リアクタ１０９に導入される。反応リアクタ１０９の内部には、熱媒体が流れるための熱媒体流路が形成されている。なお、混合リアクタ１０３Ａの混合流路の構成については、図２０を用いて後述する。また、反応リアクタ１０９の反応流路及び熱媒体流路の構成は、図３〜図６に示したものや、図１２〜図１６に示したものや、図１７及び図１８に示したものである。

次に、図２０を用いて、本実施形態によるマイクロリアクタに用いる混合リアクタ１０３Ａの構成について説明する。
図２０は、本発明の第４の実施形態によるマイクロリアクタに用いる混合リアクタの構成を示す斜視図である。

混合リアクタ１０３Ａは、その内部に、点線で示すように、流入口が２つで、流出口が１つのＹ字状の混合流路１０３ｂを備えている。第１の流入口から、第１の原料１０１が混合流路１０３ｂの内部に導入され、第２の流入口から、第２の原料１０２が混合流路１０３ｂの内部に導入される。第１の流入口と第２の流入口から流入した２種類の原料は、混合流路１０３ｂの途中で合流し、混合される。

なお、図２に示したものとは、混合流路１０３ｂの流出口の位置が異なり、例えば、図６の最下段に示した第１のプレート１０７Ａの貫通穴２０４Ａに接続される位置に設けられている。また、熱媒体導入用の貫通穴１０３ｃを備えている。

以上説明したように、本実施形態によっても、前記反応流路内を前記混合物が流動する過程において、少なくとも１回は前記反応流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が変わり、しかも上流側のほうが前記反応流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が大きくすることで、系全体の圧力損失を小さくできる。

また、流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が異なる２種類の平板状のプレートを用い、この２種類のプレートを同じ枚数ずつ積層させることで反応リアクタを構成することで、反応リアクタの構成を簡単にすることができる。

さらに、熱制御用の流路が形成されている平板状のプレートを設けることで、温度制御性を有するものとすることができる。

また、混合リアクタを反応リアクタに一体化することで、マイクロリアクタをコンパクトに構成することができる。

次に、図２１及び図２２を用いて、本発明の第５の実施形態によるマイクロリアクタの構成について説明する。
図２１は、本発明の第５の実施形態によるマイクロリアクタの全体構成を示す分解正面図である。図２２は、本発明の第５の実施形態によるマイクロリアクタに用いる混合リアクタの構成を示す斜視図である。

本実施形態では、２種類の原料を混合させる混合リアクタ１０３Ａの下流側に、第１の反応リアクタ１００Ａが接続され、さらに、第３の原料を混合させる混合リアクタ１０３Ｂが接続され、さらに、第２の反応リアクタ１００Ｂが接続されている。また、第１の反応リアクタ１００Ａと、混合リアクタ１０３Ｂとの間には、第２の熱媒体１０５Ａを供給するための熱媒体用プレート１１０Ｂが挿入されている。

２種類の原料を混合させる混合リアクタ１０３Ａの構成は、図２０にて説明したものと同様である。第１の反応リアクタ１００Ａ及び第２の反応リアクタ１００Ｂの構成は、図３〜図６に示したものと同様である。

仕切り用熱媒体用プレート１１０Ｂでは、仕切り用熱媒体用プレート１１０Ｂより上流側で流れていた第１の熱媒体１０５を外に排出するとともに、第２の熱媒体１０５Ａを導入することができる。従って、仕切り用熱媒体用プレート１１０Ｂを入れることにより、仕切り熱媒体用プレート１１０Ｂの上流側と下流側を同じ温度に制御したい場合でも、より精密に温度制御することが可能であり、上流側と下流側を異なる温度に制御することもできる。

また、仕切り用熱媒体用プレート１１０Ｂの下流側に、２種類の原料を混合させる混合リアクタ１０３Ｂを接続することにより、上流側の混合リアクタから流出した混合物に対し、新たな第３の原料１０６Ａを導入することが可能である。これにより、本実施形態のマイクロリアクタは、多段反応やクエンチ反応にも適用することができる。

ここで、図２２を用いて、本実施形態によるマイクロリアクタに用いる混合リアクタ１０３Ｂの構成について説明する。
混合リアクタ１０３Ｂは、その内部に、点線で示すように、混合流路１０３ｄを備えている。第１の流入口から、第１の生成物１０６が混合流路１０３ｄの内部に導入され、第２の流入口から、第３の原料１０６Ａが混合流路１０３ｄの内部に導入される。第１の流入口と第２の流入口から流入した２種類の原料は、混合流路１０３ｄの途中で合流し、混合され、混合物１０６Ａが流出する。

なお、図２０と同様に、熱媒体導入用の貫通穴１０３ｃを備えている。

なお、本実施例では、マイクロリアクタ１１０Ａ，１１０Ｂの構成としては、図１２〜図１６に示したものや、図１７及び図１８に示したものを用いることができるし、マイクロリアクタ１１０Ａとマイクロリアクタ１１０Ｂに別々のものをもちいることもできる。

以上説明したように、本実施形態によっても、前記反応流路内を前記混合物が流動する過程において、少なくとも１回は前記反応流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が変わり、しかも上流側のほうが前記反応流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が大きくすることで、系全体の圧力損失を小さくできる。

また、流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が異なる２種類の平板状のプレートを用い、この２種類のプレートを同じ枚数ずつ積層させることで反応リアクタを構成することで、反応リアクタの構成を簡単にすることができる。

さらに、熱制御用の流路が形成されている平板状のプレートを設けることで、温度制御性を有するものとすることができる。

また、多段反応やクエンチ反応にも適用できる。

本発明の第１の実施形態によるマイクロリアクタの全体構成を示す正面図である。 本発明の第１の実施形態によるマイクロリアクタに用いる混合リアクタの構成を示す斜視図である。 本発明の第１の実施形態によるマイクロリアクタの第１のリアクタ部に用いるプレートの構成を示す平面図及び底面図である。 本発明の第１の実施形態によるマイクロリアクタの第２のリアクタ部に用いるプレートの構成を示す平面図及び底面図である。 本発明の第１の実施形態によるマイクロリアクタに用いる反応リアクタの第１及び第２のリアクタ部の構成を示す平面図である。 本発明の第１の実施形態によるマイクロリアクタに用いる反応リアクタの分解正面図及び正面図である。 本発明の第１の実施形態によるマイクロリアクタに用いる反応リアクタにおいて、解析に用いた熱反応モデルの説明図である。 本発明の第１の実施形態によるマイクロリアクタに用いる反応リアクタにおいて、解析に用いた流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）を変更させたリアクタモデルの説明図である。 本発明の第１の実施形態によるマイクロリアクタに用いる反応リアクタの解析結果の説明図である。 本発明の第１の実施形態によるマイクロリアクタに用いる反応リアクタの解析結果の説明図である。 本発明の第１の実施形態によるマイクロリアクタに用いる反応リアクタにおける、ｋ_Ａ／ｋ_Ｑ１の体積比依存性の解析結果の説明図である。 本発明の第２の実施形態によるマイクロリアクタの第１のリアクタ部に用いるプレートの構成を示す平面図及び底面図である。 本発明の第２の実施形態によるマイクロリアクタの第１のリアクタ部に用いるプレートの構成を示す平面図及び底面図である。 本発明の第２の実施形態によるマイクロリアクタの第２のリアクタ部に用いるプレートの構成を示す平面図及び底面図である。 本発明の第２の実施形態によるマイクロリアクタの第２のリアクタ部に用いるプレートの構成を示す平面図及び底面図である。 本発明の第２の実施形態によるマイクロリアクタに用いる反応リアクタの分解正面図及び正面図である。 本発明の第３の実施形態によるマイクロリアクタに用いるプレートの構成を示す平面図である。 本発明の第３の実施形態によるマイクロリアクタに用いる反応リアクタの分解正面図及び正面図である。 本発明の第４の実施形態によるマイクロリアクタの全体構成を示す正面平面図である。 本発明の第４の実施形態によるマイクロリアクタに用いる混合リアクタの構成を示す斜視図である。 本発明の第５の実施形態によるマイクロリアクタの全体構成を示す分解正面図である。 本発明の第５の実施形態によるマイクロリアクタに用いる混合リアクタの構成を示す斜視図である。

符号の説明

１０１…第１の原料
１０２…第２の原料
１０３…混合リアクタ
１０４…接続チューブ
１０５…熱媒体
１０６…混合物
１０７…第１のリアクタ部
１０７Ａ，１０７Ｂ，１０７Ｃ…第１のプレート
１０８…第２のリアクタ部
１０８Ａ，１０８Ｂ，１０８Ｃ…第２のプレート、
１０９…反応リアクタ
１１０…熱制御用プレート
１１０Ｂ…仕切り用プレート
２０３…ネジ穴
２０４…貫通穴
２０５…表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）の大きな流路
２０６…Ｏリング用の溝
２０７…熱媒体用流路
２０８…ガイド
２１１…表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）の小さな流路

Claims (7)

1. 少なくとも２種類の原料を混合させる混合流路と、該混合流路の下流側に接続され、前記混合流路から流出した混合物を受け入れて、その内部で前記混合物が化学反応を起こす反応流路とを有するマイクロリアクタであって、
   前記反応流路内を前記混合物が流動する過程において、少なくとも１回は前記反応流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が変わり、しかも、上流側のほうが前記反応流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が大きいことを特徴とするマイクロリアクタ。
2. 請求項１記載のマイクロリアクタにおいて、
   前記反応流路の流路内体積比が、表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が変わる地点を基準として、上流側：下流側＝１：０．６５〜１：４の範囲内にあることを特徴とするマイクロリアクタ。
3. 少なくとも２種類の原料を混合させる混合流路と、該混合流路の下流側に接続され、前記混合流路から流出した混合物を受け入れて、その内部で前記混合物が化学反応を起こす反応流路とを有するマイクロリアクタであって、
   流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が異なる２種類の平板状のプレートを設け、
   前記２種類のプレートを同じ枚数ずつ積層させ、
   流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が変わる地点を基準として、上流側のほうが流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が大きくなるように、前記反応流路を形成することを特徴とするマイクロリアクタ。
4. 請求項３記載のマイクロリアクタにおいて、
   前記平板状のプレートの流路が形成されている面を対面させることにより、反応流路を形成することを特徴とするマイクロリアクタ。
5. 請求項３記載のマイクロリアクタにおいて、
   前記反応流路が形成されている面の裏側の面に、熱制御用の流路が形成されていることを特徴とするマイクロリアクタ。
6. 少なくとも２種類の原料を混合させる混合流路と、該混合流路の下流側に接続され、前記混合流路から流出した混合物を受け入れて、その内部で前記混合物が化学反応を起こす反応流路とを有するマイクロリアクタであって、
   流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が異なる２種類の平板状のプレートと、熱制御用の流路が形成されている平板状のプレートを設け、
   前記２種類の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が異なるプレートを同じ枚数ずつ積層させるとともに、少なくとも１枚は前記熱制御用のプレートを積層させ、
   流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が変わる地点を基準として、上流側のほうが前記流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が大きくなるように、前記反応流路および熱媒体が流動する流路を形成することを特徴とするマイクロリアクタ。
7. 少なくとも２種類の原料を混合させる第１の混合流路と、
   該第１の混合流路の下流側に接続され、前記第１の混合流路から流出した混合物を受け入れて、その内部で前記混合物が化学反応を起こす第１の反応流路と、
   該第１の反応流路から流出した生成物に他の原料を混合させる第２の混合流路と、
   該第２の混合流路の下流側に接続され、前記第２の混合流路から流出した混合物を受け入れて、その内部で前記混合物が化学反応を起こす第２の反応流路とを有するマイクロリアクタであって、
   前記第１及び第２の反応流路内を前記混合物が流動する過程において、少なくとも１回は前記反応流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が変わり、しかも、上流側のほうが前記反応流路の表面積／体積比（Ｓ／Ｖ比）が大きいことを特徴とするマイクロリアクタ。

Images