JP4304565B2 - 化学反応装置及びその制御方法 - Google Patents

Description

【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、化学反応装置及びその制御方法に関し、特に、微小基板に形成された反応流路における吸熱触媒反応により、水素ガス等の所望の流体物質の生成が可能な化学反応装置及びその制御方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
従来、化学反応工学の分野においては、流体化された混合物質を反応流路（チャネル）内に設けられた触媒による化学反応（触媒反応）により、所望の流体物質を生成する化学反応装置（流路反応器、又は、チャネルリアクタともいう）が知られている。
【０００３】
近年、このような化学反応装置の技術分野に、集積回路等の半導体製造技術で蓄積された微細加工技術（マイクロテクノロジー）を適用して、微小空間にミクロンオーダーの混合器や反応流路、分析器等の各種機能要素を集積化したマイクロリアクタ（又は、マイクロチャネルリアクタともいう）の研究開発が活発に行われている。
【０００４】
ここで、従来技術におけるマイクロリアクタの反応流路部の概略構成について、図２０を参照して簡単に説明する。
マイクロリアクタの反応流路部は、概略、図２０（ａ）、（ｂ）、（ｃ）に示すように、シリコン等の微小な基板１０ｐの一面側にフォトエッチング技術等を用いてミクロンオーダーの幅及び深さを有する溝部からなる反応流路（マイクロチャネル）２０ｐを形成し、該反応流路２０ｐの内壁面に所定の膜厚で触媒（図示を省略）を付着形成した後、該基板１０ｐの一面側に、上記反応流路２０ｐの開放部を閉止するようにガラス等の閉止基板３０ｐを接合した構成を有している。ここで、マイクロリアクタにおける化学反応（触媒反応）が所定の熱条件による吸熱反応を伴う場合には、化学反応時に反応流路（詳しくは、触媒）に所定の熱量を供給するために、図２０（ｂ）に示すように、各基板１０ｐ、３０ｐ間に介装して、あるいは、図２０（ｃ）に示すように、基板１０ｐの他面側に、上記反応流路２０ｐが形成された領域全体に対応して設けられた単一の薄膜ヒータ４０ｐ等を備えた構成が適用される。なお、図２０（ａ）においては、反応流路２０ｐの形状を明確化するために、便宜的にハッチングを施して示した。
【０００５】
このような構成を有するマイクロリアクタにおいて、例えば、メタノールと水からなる混合物質を気化した流体物質（混合ガス）を上記反応流路の導入部２０in側から導入するとともに、薄膜ヒータ４０ｐに所定の電圧を印加して反応流路の温度が概ね３００℃となるように所定の熱エネルギー（熱流束）を供給することにより、反応流路内に付着形成された触媒による吸熱触媒反応が生じて、水素ガスと少量の二酸化炭素等が生成される（メタノール水蒸気改質反応）。なお、メタノール等のアルコール系原料から上述したような水蒸気改質反応により水素ガスを生成する技術は、近年、研究開発が目覚ましい燃料改質型の燃料電池の燃料（水素）供給装置にも適用される技術である。
【０００６】
このようなマイクロリアクタにおける特徴は、反応流路の構成を微細化することにより、
（１）反応流路における反応容積が小さくなるので、表面積／体積比効果が顕著となり、触媒反応時の伝熱特性が向上して反応効率が改善するという利点がある。
（２）混合物質を構成する反応分子の拡散混合時間が短くなるので、反応流路内における触媒反応の進行速度（反応速度）が向上するという利点がある。
（３）反応流路を含む構成を複数層積層することにより、スケールアップ（装置規模の大型化や流体物質の生成能力の向上）に対する煩雑な反応工学的な検討が不要となるという利点がある。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、上述したようなマイクロリアクタにおいては、図２０に示したように、反応流路２０ｐが形成された領域を含めた基板１０ｐ全面に対応して、単一の薄膜ヒータ４０ｐが形成された構成を適用した場合、本願発明者が各種条件を設定したところ、次に示すような問題を有していることが判明した。
【０００８】
以下、従来構成におけるマイクロリアクタについての結果を示して、詳しく説明する。
図２１は、図２０に示したマイクロリアクタの反応流路部（流路長３２５ｍｍ）において、任意の流路位置に供給される熱エネルギー（熱流束）と流路温度との関係を示す。なお、この反応流路の全域において、流路温度を３００℃に維持するために、薄膜ヒータから供給する熱流束を一定に設定した状態で、上述したメタノール水蒸気改質反応を行った場合について説明する。
【０００９】
上述したような実験条件に基づいて、図２１（ａ）に示すように、反応流路２０ｐの全域で一定の温度（３００℃）を維持するために、上記薄膜ヒータ４０ｐの発熱状態を制御して、反応流路２０ｐに供給される熱エネルギーを一定（熱流束を概ね４７０Ｗ／ｍ^２の一定値）に制御する。ここで、吸熱触媒反応は、周知のように、触媒に供給される熱流束に依存して、その反応の進行状態（反応効率や反応速度）が大きく変化する。
【００１０】
このような実験状態において、反応流路２０ｐに混合ガスが導入されると、薄膜ヒータ４０ｐから反応流路２０ｐに供給された熱エネルギーが消費されて吸熱触媒反応が進行するが、その進行状態は、反応流路２０ｐの導入部２０in側の領域（図２１（ｂ）では、流路位置が導入部２０in（０ｍｍ）から概ね１６０ｍｍ以下の領域；特に、導入部２０in近傍領域）ＡＰ１においては、吸熱触媒反応の原料となる混合ガスの濃度が高いことから、薄膜ヒータ４０ｐから供給される熱エネルギーに比較して、より大きな熱エネルギーを吸収して上記吸熱触媒反応が急速に進行するため、図２１（ｂ）に示すように、当該領域ＡＰ１における流路温度が急激に下降して（概ね２９０℃以下）、吸熱触媒反応における最適な熱条件（３００℃）以下となる実験結果が得られた。このことから、領域ＡＰ１においては、全体として吸熱触媒反応に必要な熱エネルギーが不足することになり、反応速度の低下を招くという問題を有していることが判明した。また、導入部２０in側の領域のみの流路長では水素への転化率が十分ではないので、さらに流路を１６０ｍｍ以上に延長するように設定されている。
【００１１】
反応流路２０ｐの排出部２０out側の領域（図２１（ｂ）では、流路位置が導入部２０in（０ｍｍ）から概ね１６０ｍｍ以上の領域）ＡＰ２においては、上記領域ＡＰ１における吸熱触媒反応の急激な進行により、混合ガスの濃度が低くなるとともに、水素ガス等の流体物質の生成が飽和状態に近づくことにより、吸熱触媒反応の進行が鈍化して反応流路２０ｐに供給される熱エネルギーが吸収（消費）されなくなるため、当該領域ＡＰ２における流路温度が急速に上昇して（概ね３１０℃以上）、吸熱触媒反応における最適な熱条件（３００℃）以上に達する実験結果が得られた。
【００１２】
このことから、領域ＡＰ２においては、全体として吸熱触媒反応に利用されない熱エネルギーが反応流路２０ｐ内に蓄積されて、反応流路２０ｐ内に付着形成された触媒が高温に晒されることになり、触媒特性の劣化や触媒寿命の短命化、さらには、破壊をも招くという問題を有していることが判明した。また、反応流路２０ｐの排出部２０out側への過剰の加熱のために薄膜ヒータ４０ｐの熱利用効率も低くなるといった問題があった。
このように、従来技術における化学反応装置においては、吸熱触媒反応の進行状態に関わらず、均一な熱エネルギーを反応流路２０ｐの全域に供給する構成を有していたため、特定の領域において反応速度の低下や触媒特性の劣化等を招き、反応流路２０ｐ全体として触媒反応の反応効率が低いものとなっていた。
【００１３】
そこで、本発明は、上述した問題点に鑑み、微小空間に反応流路等の機能要素が集積化された化学反応装置において、触媒反応の反応速度の低下や触媒の特性劣化等を抑制して、反応効率の高い触媒反応を実現することができる化学反応装置及びその制御方法を提供することを目的とする。
【００１４】
【課題を解決するための手段】
本発明に係る化学反応装置は、微小基板に連続して形成された反応流路内で第１の流体物質を第２の流体物質に変換する化学反応を生じる化学反応装置において、前記反応流路に対応する領域に、複数に分割して設けられ、前記反応流路に所定の熱エネルギーを供給する熱伝達手段と、前記熱伝達手段の各々の温度状態を制御する熱伝達制御手段と、を有し、前記熱伝達手段は、各々、平面形状が均一であって、膜厚が異なる薄膜状の発熱体材料からなることを特徴としている。
また微小基板に連続して形成された反応流路内で第１の流体物質を第２の流体物質に変換する吸熱化学反応を生じる化学反応装置において、前記反応流路に対応する領域に、複数に分割して設けられ、前記反応流路に所定の熱エネルギーを供給する熱伝達手段と、前記熱伝達手段の各々の温度状態を制御する熱伝達制御手段と、
を有し、前記熱伝達手段は、各々、膜厚が均一であって、平面形状が異なる薄膜状の発熱体材料からなることによって前記熱伝達手段の各々から前記反応流路に供給される熱エネルギーが、前記反応流路の導入部から排出部方向に順次小さくなるように設定されていることを特徴としている。
【００１５】
すなわち、微小空間に各種機能要素が集積化された化学反応装置において、所定の吸熱反応（化学反応）を行う反応流路の形成領域に対応して複数の熱伝達手段が設けられ、熱伝達制御手段による発熱状態の制御により、複数の熱伝達手段の各々から所定の熱エネルギー（熱流束）供給されて、第１の流体物質を第２の流体物質に変換する上記吸熱反応が実現される。
【００１６】
このような構成を有する化学反応装置によれば、反応流路の形成領域に対応して、複数に分割された熱伝達手段を設けた簡易な構成により、反応流路の任意の領域に対して、所望の熱エネルギーを供給することができるので、化学反応装置における反応流路部周辺の構成の複雑化や大型化を抑制しつつ、熱利用効率の高い吸熱反応を実現することができる。
【００１７】
ここで、各熱伝達手段から反応流路に供給される熱エネルギーを、反応流路の導入部から排出部方向に順次小さくなるように、望ましくは、指数関数的に小さくなるように設定することにより、反応流路の導入部側から排出部方向に吸熱反応が鈍化する傾向（吸熱反応の進行状態）に良好に対応した熱エネルギーを供給することができるので、反応流路の導入部側における熱エネルギーの不足による反応速度の低下や、排出部側における熱エネルギーの蓄積による反応特性（特に、触媒特性）の劣化の発生を抑制して、反応効率の一層の向上を図ることができる。このように、吸熱反応により第２の流体物質に変換する場合、反応流路内に反応を促進する触媒を設けると、従来余剰の加熱により触媒を劣化させていたが、熱利用効率を高くしたために触媒や反応流路内の過熱を防止でき、化学反応装置の長寿命化をなし得ることができる。
【００１８】
上述したような化学反応装置の構成において、前記熱伝達手段は、各々、流体からなる熱伝達制御媒体であり、前記熱伝達制御手段は、前記熱伝達制御媒体の供給量又は前記熱伝達制御媒体の温度が前記熱伝達手段の各々で互いに異なるように制御することようにしてもよい。
この場合、上記熱伝達制御手段は、熱伝達手段の各々に供給される熱伝達制御媒体の供給量を、反応流路の導入部から排出部方向に順次低くなるように、特に、指数関数的に低くなるように制御することが望ましい。
【００１９】
すなわち、同一の発熱特性を有する複数の熱伝達手段の各々に対して、熱伝達制御媒体の供給量が個別に制御されることにより、反応流路の導入部から排出部方向に発生する熱エネルギーが小さくなるように設定される。これにより、各熱伝達制御手段により熱伝達制御媒体の供給量を調整する比較的簡易な構成及び制御方法で、反応流路における吸熱反応の進行状態に良好に対応した熱エネルギーを供給することができる。
【００２０】
このような熱伝達手段の具体的構成としては、各々、膜厚及び平面形状が均一な薄膜状の発熱体材料からなる薄膜ヒータを良好に適用することができる。これにより、薄膜ヒータから発生する熱エネルギーを、印加電圧を調整する簡易な方法により制御することができるとともに、該薄膜ヒータの構成を、製造プロセスにおける成膜条件等の大幅な変更を伴うことなく、容易かつ安価に実現することができる。
【００２１】
また、上述したような化学反応装置の構成において、前記熱伝達制御手段は、単一であってもよく、また、熱伝達手段は、各々、所定量の熱伝達制御媒体の供給に対して、異なる熱エネルギーを発生する発熱特性を有し、前記熱伝達制御手段により、熱伝達手段の各々への熱伝達制御媒体の供給量を均一に設定することにより、反応流路に供給される熱エネルギーを制御するようにしてもよい。この場合、上記熱伝達手段は、各々、熱伝達制御手段から供給される均一な供給量の熱伝達制御媒体に対して、発熱特性が反応流路の導入部から排出部方向に順次低くなるように、特に、指数関数的に低くなるように制御することが望ましい。
【００２２】
すなわち、異なる発熱特性を有する複数の熱伝達手段の各々に対して、熱伝達制御媒体の供給量が均一に制御されることにより、反応流路の導入部から排出部方向に発生する熱エネルギーが小さくなるように設定される。これにより、単一の熱伝達制御手段により所定量の熱伝達制御媒体を供給する極めて簡素化された構成及び制御方法で、反応流路における吸熱反応の進行状態に良好に対応した熱エネルギーを供給することができる。
【００２３】
このような熱伝達手段の具体的構成としては、各々、平面形状が均一であって、膜厚が異なる薄膜状の発熱体材料からなる薄膜ヒータや、あるいは、各々、膜厚が均一であって、平面形状が異なる薄膜状の発熱体材料からなる薄膜ヒータを適用することもできる。これにより、前者の構成を有する熱伝達手段においては、均一な電圧を印加するだけで、薄膜ヒータから発生する熱エネルギーを膜厚により規定された所定値に設定することができるとともに、該薄膜ヒータの構成を、製造プロセスにおける成膜条件を若干変更するだけで、容易に実現することができる。また、後者の構成を有する熱伝達手段においては、例えば、各々、方形形状を有し、前記熱伝達制御媒体の供給方向に対して垂直方向に延在する幅が均一であって、前記熱伝達制御媒体の供給方向に延在する長さが異なるように構成することにより、前者の構成と同様に、均一な電圧を印加するだけで、薄膜ヒータから発生する熱エネルギーを平面形状の長さにより規定された所定値に設定することができるとともに、該薄膜ヒータの構成を、製造プロセスにおける成膜条件等の大幅な変更を伴うことなく、容易かつ安価に実現することができる。
なお、熱伝達手段として、上述した薄膜ヒータの構成を適用する場合にあっては、熱伝達制御手段として、直流電圧又は交流電圧（熱伝達制御媒体）を熱伝達手段の各々に印加する電源装置が適用される。
【００２４】
さらに、上述したような化学反応装置の構成において、同一の発熱特性を有する熱伝達手段、あるいは、異なる発熱特性を有する熱伝達手段の他の具体的構成としては、各々、気体又は液体からなる熱流体（熱伝達制御媒体）が通過することにより所定の熱エネルギーを発生する媒体通過流路を備えているものであってもよく、この場合、熱伝達制御手段として、熱流体を熱伝達手段の各々に供給する流体ポンプが適用される。
【００２５】
そして、以上説明したような化学反応装置の構成において、上記薄膜ヒータや媒体通過流路からなる熱伝達手段が、微小基板に形成された反応流路の近傍領域に、微細加工技術を用いて形成された構成を適用することができ、また、熱伝達制御手段についても、微細加工技術を用いて形成された構成を適用することができる。これにより、化学反応装置の構成全体を微小空間に集積化することができ、例えば、ポータブル型の燃料電池への搭載等、化学反応装置の応用範囲を大幅に拡大することができる。
【００２６】
なお、上述した化学反応装置は、第１の流体物質から第２の流体物質への変換が、少なくとも、所定の熱条件の下で生じる化学反応（吸熱反応）であればよく、例えば、反応流路の内壁面に所定の触媒が付着形成され、上記熱伝達手段から供給される熱エネルギーによる吸熱触媒反応により、第１の流体物質を第２の流体物質に変換するものであってもよい。
【００２７】
本発明に係る化学反応装置の制御方法は、微小基板に連続して形成された反応流路内で第１の流体物質を第２の流体物質に変換する吸熱化学反応を生じる化学反応装置の制御方法において、前記化学反応装置は、前記反応流路に対応する領域に複数に分割して設けられ、各々、膜厚が均一であって、平面形状が異なる薄膜状の発熱体材料からなる前記反応流路に所定の熱エネルギーを供給する熱伝達手段を有し、前記反応流路に対応する領域を複数に分割し、各領域に対して各々異なる熱エネルギーを前記反応流路の導入部から排出部方向に順次小さくなるように供給するようにしたことを特徴としている。
すなわち、化学反応装置の制御方法において、所定の吸熱反応（化学反応）を行う反応流路の任意の領域に対して、所望の熱エネルギーを個別に供給することにより、吸熱反応が急速に進行する傾向を示す反応流路の導入部側の領域に対しては、該吸熱反応の進行状態に対応した比較的大きな熱エネルギーを供給し、一方、吸熱反応が鈍化する傾向を示す反応流路の排出部側の領域に対しては、比較的小さな熱エネルギーを供給することができるので、反応流路の各領域における反応速度の低下や反応特性の劣化等を抑制して、化学反応装置（反応流路）全体としての反応効率の向上を図ることができる。
【００２８】
ここで、各熱伝達手段から反応流路に供給される熱エネルギーを、反応流路の導入部から排出部方向に順次小さくなるように、具体的には、熱伝達手段の各々に供給される熱伝達制御媒体の供給量を、指数関数的に小さくなるように設定することにより、反応流路の導入部側から排出部方向に吸熱反応が鈍化する傾向（吸熱反応の進行状態）に良好に対応した熱エネルギーを供給することができるので、反応流路の導入部側における熱エネルギーの不足による反応速度の低下や、排出部側における熱エネルギーの蓄積による反応特性（特に、触媒特性）の劣化の発生を抑制して、反応効率の一層の向上を図ることができる。
【００２９】
【発明の実施の形態】
以下、本発明に係る化学反応装置及びその制御方法の実施の形態について、図面を参照しながら説明する。
＜第１の実施形態＞
図１は、本発明に係る化学反応装置に適用される反応流路部の第１の実施形態を示す概略構成図であり、図２は、本実施形態に適用される熱伝達手段及び熱伝達制御手段の一構成例を示す概略図であり、図３は、本実施形態に適用される薄膜ヒータの具体例を示す断面構成図である。また、図４は、本実施形態に適用される熱伝達手段（薄膜ヒータ）の各寸法を示す模式図である。なお、上述した従来技術（図２０参照）と同等の構成については、同一の符号を付して説明する。また、化学反応装置の構成を明瞭にするために、反応流路及び薄膜ヒータの平面形状に対して便宜的にハッチングを施して示した。
【００３０】
図１、図２に示すように、本実施形態に係る化学反応装置に適用される反応流路部は、大別して、微小基板１０の一面側に所定の溝形状を有して形成された反応流路２０Ａと、該反応流路２０Ａの内壁面のうち、少なくとも一面（本実施形態においては、反応流路２０Ａの底面）に付着形成された触媒２１と、反応流路２０Ａの開放端側を閉止するように微小基板１０の一面側に対向して接合されたガラス基板等の閉止基板３０と、微小基板１０の他面側に所定の同一形状でパターニング形成された複数の薄膜ヒータ（熱伝達手段）４１ａ、４１ｂ、４１ｃと、該複数の薄膜ヒータ４１ａ、４１ｂ、４１ｃを真空状態のキャビティ５１中に密閉封止するように微小基板１０の他面側に接合された封止基板５０と、複数の薄膜ヒータ４１ａ、４１ｂ、４１ｃの各々に異なる電力を供給して、各薄膜ヒータにおける発熱状態を個別に制御する複数の発熱制御部（熱伝達制御手段）６１ａ、６１ｂ、６１ｃと、を備えて構成されている。
【００３１】
反応流路２０Ａは、図１（ｂ）に示すように、シリコン等の微小基板１０の一面側をフォトエッチング技術等を用いて、任意の溝形状にエッチングした後、該溝の内壁面（ここでは、底面）に、例えば、銅-亜鉛（Ｃｕ-Ｚｎ）系の触媒２１を化学気相成長法（ＣＶＤ）等により任意の厚さ（１μｍ〜１００μｍ）に付着形成することにより、図１（ａ）に示したような平面パターン（ここでは、蛇行パターン）を有する反応流路２０Ａを形成する。ここで、反応流路２０Ａは、微小基板１０の一面側に開放端を有しているため、この反応流路２０Ａの開放端を外部から遮断するために、ガラス等の閉止基板３０を接合して閉止する。これにより、導入部２０ａ及び排出部２０ｂにのみ開口部を備えた流路が形成される。反応流路２０Ａの溝は、周囲に触媒２１が付着するため図１（ｂ）に示す断面での流体が移動できる面積が小さくなっているが、流体が移動できる隙間として幅１００μｍ以下、深さ５００μｍ以下が望ましい。
【００３２】
薄膜ヒータ４１ａ、４１ｂ、４１ｃは、図１（ｂ）、（ｃ）に示すように、いずれも同一の発熱特性を有する発熱体材料により同一のパターン形状（ここでは、長方形）及び同一の膜厚を有し、かつ、相互に電気的且つ物理的に離間して形成された構成を有している。ここで、各薄膜ヒータ４１ａ、４１ｂ、４１ｃは、上記反応流路２０Ａの平面パターン（形成領域）を略３等分に分割した各領域に対応するように配置形成される。
【００３３】
薄膜ヒータ４１ａ、４１ｂ、４１ｃの具体的な構成としては、図３に示すように、シリコン基板１０の一面にシリコン酸化膜（ＳｉＯ_２）１１及び窒化タンタル（Ｔａ−Ｎ）１２を介して、チタン-タングステン合金（Ｔｉ−Ｗ）１３及び金（Ａｕ）１４、チタン-タングステン合金１５からなり、所定のパターン形状で積層形成された発熱部（発熱体材料）４０が設けられ、該発熱部４０を含むシリコン基板１０全域に窒化シリコン（Ｓｉ_３Ｎ_４）１６等の絶縁膜を被覆形成した構成を良好に適用することができる。なお、発熱部４０を構成する発熱体材料としては、上述した金等に限定されるものではなく、発熱制御部６１ａ、６１ｂ、６１ｃから供給される電力（電圧）に基づいて、所定の熱効率で発熱する、例えば、白金（Ｐｔ）、シリコン（Ｓｉ）、ニッケルクロム（Ｎｉ−Ｃｒ）、炭化シリコン（ＳｉＣ）、タングステン（Ｗ）等の導電性材料から選択される１又は複数の材料を良好に適用することができる。
【００３４】
このようなパターン形状（長方形）を有する薄膜ヒータ４１ａ、４１ｂ、４１ｃにおいては、図４に示すように、電圧Ｖの印加方向に対して発熱体材料４１の幅方向の寸法をＬ_ｈｘ、長さ方向の寸法をＬ_ｈｙ、膜厚寸法をδ_ｈ、抵抗率をρ_ｈと設定すると、次に示す（１）式によって算出される熱流束ｑ（本発明に係る熱エネルギーに相当）が発生し、上述した反応流路２０Ａ（詳しくは、触媒２１）に供給されて、後述する吸熱触媒反応の進行に寄与する。
【００３５】
【数１】

【００３６】
なお、本実施形態においては、薄膜ヒータ４１ａ、４１ｂ、４１ｃの構成として、反応流路２０Ａの平面パターンを含む略均等な領域ごとに、長方形状の広がりを有して薄膜形成された発熱体材料を設けた構成のみを示したが、本発明に係る化学反応装置に適用される薄膜ヒータは、反応流路２０Ａの平面パターン（例えば、蛇行パターン）に対応して、該反応流路２０Ａの直下の位置にのみ、蛇行パターン状に薄膜形成した薄膜ヒータを、上記領域ごとに設けた構成を有するものであってもよい。
【００３７】
そして、このような薄膜ヒータ４１ａ、４１ｂ、４１ｃは、微小基板１０の他面側に封止基板５０を接合することにより、真空状態に保持された単一のキャビティ５１内に密閉封止されて、後述する発熱制御部６１ａ、６１ｂ、６１ｃからの電力の供給により発生する熱エネルギーの封止基板５０側への放出を抑制するように構成されている。
【００３８】
また、複数の発熱制御部６１ａ、６１ｂ、６１ｃは、図２に示すように、各々、薄膜ヒータ４１ａ、４１ｂ、４１ｃに接続され、各薄膜ヒータ４１ａ、４１ｂ、４１ｃに個別独立して所定の電圧Ｖ１１、Ｖ１２、Ｖ１３（熱伝達制御媒体）を印加する制御を行う。すなわち、発熱制御部６１ａ、６１ｂ、６１ｃは、各々、異なる電圧Ｖ１１、Ｖ１２、Ｖ１３を生成、出力する電源装置としての機能を有している。
【００３９】
これにより、各薄膜ヒータ４１ａ、４１ｂ、４１ｃにおいて発生する熱エネルギーを異ならせて、反応流路２０Ａの各形成領域における吸熱触媒反応の進行状態に対応した熱エネルギーを供給するように制御する。具体的には、後述するように、各薄膜ヒータ４１ａ、４１ｂ、４１ｃにおいて発生する熱エネルギー（熱流束）が、流体物質の流下方向（反応流路２０Ａの導入部２０ａ側から排出部２０ｂ方向）に徐々に減少するように、各発熱制御部６１ａ、６１ｂ、６１ｃから各薄膜ヒータ４１ａ、４１ｂ、４１ｃに印加される電圧Ｖ１１、Ｖ１２、Ｖ１３が、少なくとも、|Ｖ１１|＞|Ｖ１２|＞|Ｖ１３|となる所定の関係を示すように調整する。
【００４０】
なお、ここで、各発熱制御部６１ａ、６１ｂ、６１ｃから薄膜ヒータ４１ａ、４１ｂ、４１ｃの各々に印加される電圧（熱伝達制御媒体）は、直流電圧であってもよいし、交流電圧であってもよい。直流電圧を適用した場合には、薄膜ヒータ４１ａ、４１ｂ、４１ｃにおいて発生する熱エネルギーを時間経過に対して一定に制御することができ、一方、交流電圧を適用した場合には、交流周期に応じて上記熱流束を時間経過に対して間欠的に制御することができる。
【００４１】
次に、上述したような化学反応装置における動作（吸熱触媒反応）について、上記構成（図１、図２）を参照しながら具体的に説明する。なお、ここでは、吸熱触媒反応の一例として、アルコール系原料（例えば、メタノールガス）から水素ガスを生成する水蒸気改質反応を行う場合について説明する。
【００４２】
図１、図２に示した反応流路部を備えた化学反応装置において、反応流路２０Ａの導入部２０ａからメタノールガスと水蒸気の混合ガス（第１の流体物質）が導入され、かつ、反応流路２０Ａに所定の熱エネルギー（熱流束）が供給されることにより、反応流路２０Ａの内壁面に付着形成された触媒２１による吸熱触媒反応が生じる。この吸熱触媒反応（水蒸気改質反応）は、具体的には、メタノール（ＣＨ_３ＯＨ）と水（Ｈ_２Ｏ）に加え、概ね４９.４ｋＪ／ｍｏｌの熱エネルギーが供給されることにより、次の（２）式に示すように、水素（Ｈ_２）（第２の流体物質）及び二酸化炭素（ＣＯ_２）と、微量の一酸化炭素（ＣＯ）等が生成されて、反応流路２０Ａの排出部２０ｂから排出される。
ＣＨ_３ＯＨ+Ｈ_２Ｏ→３Ｈ_２+ＣＯ_２ ・・・（２）
【００４３】
ここで、上記（２）式に示した吸熱触媒反応を促進するために必要な熱エネルギーは、本実施形態（図１、図２）においては、反応流路２０Ａの形成領域に対応して略３等分に分割して設けられた各薄膜ヒータ４１ａ、４１ｂ、４１ｃから供給される。
ところで、反応流路２０Ａの導入部２０ａ側においては、吸熱触媒反応が急激に進行する傾向にあり、一方、反応流路２０Ａの排出部２０ｂ側においては、吸熱触媒反応が鈍化する傾向にあることを、従来技術（図２１）において示したが、本願発明者が上記（２）式に示したメタノールと水から水素を生成する吸熱触媒反応（メタノール水蒸気改質反応）について、さらに詳しく検討した結果、その進行状態が反応流路２０Ａの流路位置に対して概ね指数関数的に低下する傾向を有していることを見出した。
【００４４】
これにより、例えば、上記（２）式に示した吸熱触媒反応において、各薄膜ヒータ４１ａ、４１ｂ、４１ｃから反応流路２０Ａに供給される熱エネルギー、すなわち、各薄膜ヒータ４１ａ、４１ｂ、４１ｃにおいて発生する熱流束を、反応流路２０Ａの導入部２０ａ側から排出部２０ｂ方向に指数関数的に徐々に（実質的には、段階的に）減少するように制御することにより、反応流路２０Ａの導入部２０ａ側における急激な吸熱触媒反応の進行に伴う熱エネルギーの不足を補うことができ、一方、反応流路２０Ａの排出部２０ｂ側における吸熱触媒反応の鈍化に伴って反応流路２０Ａに蓄積される熱エネルギーを抑制することができることが判明した。なお、上記吸熱触媒反応において、反応流路に供給される熱エネルギー（熱流束）と反応流路の任意の位置における流路温度との関係については、詳しく後述する。
【００４５】
したがって、本実施形態においては、各薄膜ヒータ４１ａ、４１ｂ、４１ｃから反応流路２０Ａに供給される熱エネルギーが、反応流路２０Ａの導入部２０ａ側から排出部２０ｂ方向に徐々に減少するように、各発熱制御部６１ａ、６１ｂ、６１ｃから各薄膜ヒータ４１ａ、４１ｂ、４１ｃに印加される電圧Ｖ１１、Ｖ１２、Ｖ１３の絶対値を、|Ｖ１１|＞|Ｖ１２|＞|Ｖ１３|の関係となるように、より望ましくは、各電圧Ｖ１１、Ｖ１２、Ｖ１３が流路位置に対して指数関数曲線上の所定の電圧となるよう設定制御することにより、反応流路２０Ａにおける吸熱触媒反応の進行状態（傾向）により合致した温度制御を行うことができるので、反応流路２０Ａの導入部２０ａ側における急激な吸熱触媒反応の進行に伴う流路温度の低下を抑制して、反応速度の速い吸熱触媒反応を実現することができるとともに、反応流路２０Ａの排出部２０ｂ側における流路温度の上昇を抑制して、触媒２１の特性劣化や破壊を良好に回避することができ、反応流路２０Ａ全体として高い反応効率で吸熱触媒反応を実現することができる。
【００４６】
次いで、本発明の特徴である反応流路の形成領域に対応して、均等なパターン形状を有する熱伝達手段の分割と、該熱伝達手段の各々から熱エネルギーを供給される反応流路における吸熱触媒反応の進行状態との関係について、詳しく説明する。ここでは、上述したメタノール水蒸気改質反応において、熱伝達手段の分割数を２、３、６に設定し、各分割された熱伝達手段から反応流路に任意に設定した熱エネルギー（熱流束）を供給した場合の反応流路内の温度変化を、後述する所定の計算式を用いた結果に基づいて、熱伝達手段の分割数及び供給する熱エネルギーと、吸熱触媒反応の進行状態との関係を明らかにした。また、ここでは、上述した従来技術（図２１）との作用効果の差異を明確化するために、反応流路の断面形状及び流路長を、従来技術に示した場合と同等に設定する。なお、以下に示すような反応流路に供給される熱エネルギーと流路温度との関係は、上述した第１の実施形態の構成に限定されるものではなく、後述する各実施形態においても共通に適用されるものである。
【００４７】
図５、図６、図７は、各々、本実施形態に適用される熱伝達手段を２等分、３等分、６等分に分割して設けた場合における各熱伝達手段の熱エネルギー（熱流束）の設定値と、その場合の反応流路の任意の位置における流路温度を示すグラフである。また、図８は、図５乃至図７に示された結果に基づく熱伝達手段の分割数と薄膜ヒータへの印加電圧の関係を示す相関図である。ここでは、従来の化学反応装置における反応流路の流路位置に対する熱流束及び流路温度の変化傾向を示す結果（図２１）を適宜参照しながら説明する。
【００４８】
まず、図５（ａ）に示すように、２等分に分割された熱伝達手段４０Ａ、４０Ｂを、反応流路の形成領域（流路位置が導入部２０in（０ｍｍ）から概ね１６０ｍｍ以下の領域Ｄ２１と概ね１６０ｍｍ以上の領域Ｄ２２）に対応するように設け、さらに、反応流路の任意の位置における流路温度を一定（３００℃）に維持するように、各熱伝達手段４０Ａ、４０Ｂから供給される熱エネルギーを任意に設定した場合について説明する。
ここで、従来技術において、図２１（ａ）に示したように、単一の熱伝達手段（薄膜ヒータ４０ｐ）により一定の熱流束（概ね４７０Ｗ／ｍ^２）を発生させて反応流路２０ｐに熱エネルギーを供給した場合、図２１（ｂ）に示したように、反応流路２０ｐの導入部２０ａ側では急激に吸熱触媒反応が進行して熱エネルギーが不足して流路温度が低下する傾向を示し、反応流路２０ｐの排出部２０ｂ側では吸熱触媒反応の鈍化に伴って熱エネルギーが蓄積され、流路温度が上昇する傾向を示すことをすでに説明した。
【００４９】
そこで、このような反応流路２０ｐの導入部２０ａ側と排出部２０ｂ側における流路温度の変化傾向に対応して、図５（ｂ）に示すように、導入部２０ａ側に設けられた熱伝達手段４０Ａから発生する熱流束が、排出部２０ｂ側に設けられた熱伝達手段４０Ｂから発生する熱流束に比較して大きくなるように任意に設定する。具体的には、熱伝達手段４０Ａから発生する熱流束を概ね５７０Ｗ／ｍ^２、熱伝達手段４０Ｂから発生する熱流束を概ね３４０Ｗ／ｍ^２に設定する。
そして、このような設定条件に基づいて、以下の１次元モデルの一連の連立計算式（（３）、（４）、（５）式）を解くことにより、任意の流路位置における温度を解析し、図５（ｃ）に示すような結果を得た。
【００５０】
【数２】

【００５１】
これにより、上記（３）、（４）、（５）式に基づいて得られる結果は、図５（ｃ）に示すように、反応流路２０Ａの導入部２０ａ側に対応する領域Ｄ２１においては、十分に大きな熱エネルギー（熱流束５７０Ｗ／ｍ^２）が反応流路２０Ａに供給されることになるので、従来、導入部２０ａ近傍において発生していた急激な吸熱触媒反応の進行に伴う流路温度の低下傾向（図２１（ｂ）における領域ＡＰ１）が抑制される（概ね２９０℃以上）。一方、反応流路２０Ａの排出部２０ｂ側に対応する領域Ｄ２２においては、十分に小さな熱エネルギー（熱流束３４０Ｗ／ｍ^２）が反応流路２０Ａに供給されることになるので、従来、排出部２０ｂ側において発生していた吸熱触媒反応の鈍化に伴う流路温度の上昇傾向が抑制される（概ね３１０℃以下）。よって、反応流路２０Ａの略全域で流路温度が任意に制御されることにより、従来技術に比較して、吸熱触媒反応（メタノール水蒸気改質反応）における最適な熱条件（３００℃）近傍の温度範囲（概ね２９０℃〜３１０℃）内で変化する流路温度が実現されることが判明した。
【００５２】
次いで、図６（ａ）に示すように、本実施形態（図１）と同様に、３等分に分割された熱伝達手段４０Ｃ、４０Ｄ、４０Ｅを、反応流路の形成領域（流路位置が導入部２０in（０ｍｍ）から概ね１１０ｍｍ以下の領域Ｄ３１と概ね１１０ｍｍ〜２２０ｍｍの領域Ｄ３２と概ね２２０ｍｍ以上の領域Ｄ３３）に対応するように設け、さらに、反応流路の任意の位置における流路温度を一定（３００℃）に維持するように、各熱伝達手段４０Ｃ、４０Ｄ、４０Ｅから供給される熱エネルギーを任意に設定した場合について説明する。
【００５３】
ここでは、上述した反応流路２０Ａにおける流路温度の変化傾向（図２１（ｂ）参照）に対応して、図６（ｂ）に示すように、導入部２０ａ側に設けられた熱伝達手段４０Ｃ、中間領域に設けられた熱伝達手段４０Ｄ、排出部２０ｂ側に設けられた熱伝達手段４０Ｅの各々から発生する熱流束が順次（段階的に）小さくなるように設定する。具体的には、熱伝達手段４０Ｃ、４０Ｄ、４０Ｅの各々から発生する熱流束を概ね６２０Ｗ／ｍ^２、４１０Ｗ／ｍ^２、３１０Ｗ／ｍ^２に設定する。
そして、このような設定条件及び上述した１次元モデルの計算式（（３）、（４）、（５）式）に基づいて、図６（ｃ）に示すような任意の流路位置における温度の変化傾向を得た。
【００５４】
これにより、図６（ｃ）に示すように、反応流路２０Ａの導入部２０ａ近傍の領域Ｄ３１においては、十分に大きな熱エネルギー（熱流束６２０Ｗ／ｍ^２）が反応流路２０Ａに供給されることになるので、導入部２０ａ近傍において発生する急激な吸熱触媒反応の進行に伴う流路温度の低下傾向が比較的抑制される（概ね２９４℃以上）。
【００５５】
一方、反応流路２０Ａの中間領域に対応する領域Ｄ３２においては、反応流路２０Ａに供給される熱エネルギーが吸熱触媒反応における最適な熱条件（３００℃）に対応した理想値近傍（熱流束４１０Ｗ／ｍ^２）に設定されることになるので、中間領域において発生する吸熱触媒反応の進行状態（反応の進行及び鈍化）による流路温度の下降や上昇が比較的抑制される（概ね２９８℃以上３０５℃以下）。また、反応流路２０Ａの排出部２０ｂ近傍の領域Ｄ３３においては、十分に小さな熱エネルギー（熱流束３１０Ｗ／ｍ^２）が反応流路２０Ａに供給されることになるので、排出部２０ｂ近傍において発生する吸熱触媒反応の鈍化による流路温度の上昇傾向が抑制される（概ね３０３℃以下）。
よって、反応流路２０Ａの略全域で流路温度が任意に制御されることにより、吸熱触媒反応における最適な熱条件（３００℃）に対して、比較的近傍の温度範囲（概ね２９５℃〜３０５℃）内で変化する流路温度が実現されることが判明した。
【００５６】
さらに、図７（ａ）に示すように、６等分に分割された熱伝達手段４０Ｆ〜４０Ｋの各々を、反応流路の形成領域（流路位置が導入部２０in（０ｍｍ）から概ね５５ｍｍ以下の領域Ｄ６１、概ね５５ｍｍ〜１１０ｍｍの領域Ｄ６２、概ね１１０ｍｍ〜１６５ｍｍの領域Ｄ６３、概ね１６５ｍｍ〜２２０ｍｍの領域Ｄ６４、概ね２２０ｍｍ〜２７５ｍｍの領域Ｄ６５、概ね２７５ｍｍ以上の領域Ｄ６６）に対応するように設けた場合には、反応流路の任意の位置における流路温度を、上述した反応流路における流路温度の変化傾向（図２１（ｂ）参照）に対応して、一定（３００℃）に維持するように、図７（ｂ）に示すように、導入部２０ａ側から排出部２０ｂ側に順次に設けられた熱伝達手段４０Ｆ〜４０Ｋの各々から発生する熱流束が順次（段階的に）小さくなるように設定する。具体的には、熱伝達手段４０Ｆ〜４０Ｋの各々から発生する熱流束を概ね６９０Ｗ／ｍ^２、５２０Ｗ／ｍ^２、４４０Ｗ／ｍ^２、３９０Ｗ／ｍ^２、３４０Ｗ／ｍ^２、２９０Ｗ／ｍ^２に設定する。
そして、このような設定条件及び上述した１次元モデルの計算式（（３）、（４）、（５）式）に基づいて、図７（ｃ）に示すような任意の流路位置における温度の変化傾向を得た。
【００５７】
これにより、図７（ｃ）に示すように、反応流路２０Ａの導入部２０ａ直近の領域Ｄ６１、Ｄ６２においては、十分に大きな熱エネルギー（熱流束６９０Ｗ／ｍ^２、５２０Ｗ／ｍ^２）が反応流路２０Ａに供給されることになるので、導入部２０ａ近傍において発生する急激な吸熱触媒反応の進行に伴う流路温度の低下傾向が大幅に抑制される（概ね２９７℃以上）。
【００５８】
一方、反応流路２０Ａの比較的中間に位置する領域に対応する領域Ｄ６３、Ｄ６４においては、反応流路２０Ａに供給される熱エネルギーが吸熱触媒反応における最適な熱条件（３００℃）に対応した理想値近傍（熱流束４４０Ｗ／ｍ^２、３９０Ｗ／ｍ^２）に設定されることになるので、この領域において発生する吸熱触媒反応の進行状態（反応の進行及び鈍化）による流路温度の下降や上昇が大幅に抑制される（概ね２９８℃以上３０２℃以下）。また、反応流路２０Ａの排出部２０ｂ直近の領域Ｄ６５、Ｄ６６においては、十分に小さな熱エネルギー（熱流束３４０Ｗ／ｍ^２、２９０Ｗ／ｍ^２）が反応流路２０Ａに供給されることになるので、排出部２０ｂ近傍において発生する吸熱触媒反応の鈍化による流路温度の上昇傾向が大幅に抑制される（概ね３０２℃以下）。
よって、反応流路２０Ａの略全域で流路温度が細かに制御されることにより、吸熱触媒反応における最適な熱条件（３００℃）に対して、極近傍の温度範囲（概ね２９７℃〜３０３℃）内で変化する流路温度が実現されることが判明した。
【００５９】
以上のことから、反応流路２０Ａの形成領域に対応して設けられる熱伝達手段の分割数を多くし、反応流路２０Ａの各領域に供給される熱エネルギーを、反応流路２０Ａの導入部２０ａから排出部２０ｂ側方向に順次小さくなるように制御することにより、反応流路の全域において流路温度が安定化し、上記吸熱触媒反応の反応効率が向上することが確認された。特に、本願発明者が上記各結果を詳しく検討したところ、上述した図５（ｂ）、図６（ｂ）、図７（ｂ）に示したような流路温度の変化傾向を得るためには、上述した各熱伝達手段から発生する熱流束の設定値として、反応流路２０Ａの各流路位置における吸熱触媒反応の進行状態に対応して、図５（ａ）、図６（ａ）、図７（ａ）中に破線で示すように、概ね指数関数的な減少傾向を示す値を設定することが有効であることが判明した。
【００６０】
これにより、上述した第１の実施形態に示した反応流路部の構成においては、複数に分割（３等分割）された薄膜ヒータ４１ａ、４１ｂ、４１ｃの各々から発生する熱エネルギーを、図６（ｂ）に示したように、反応流路２０Ａの導入部２０ａ側から排出部２０ｂ側方向に指数関数的に減少するように個別に設定することにより、反応流路２０Ａの略全域にわたって、図６（ｃ）に示したように、流路温度を吸熱触媒反応の進行に適した比較的安定した熱条件に設定することができるので、上記図４及び（１）式に示した熱流束の計算式に基づいて、発熱制御部６１ａ、６１ｂ、６１ｃから各薄膜ヒータ４１ａ（熱伝達手段４０Ｃ）、４１ｂ（熱伝達手段４０Ｄ）、４１ｃ（熱伝達手段４０Ｅ）に印加される電圧を、例えば、図８（ｂ）に示すような値（直流電圧、又は、交流電圧）に設定する比較的簡易な発熱制御方法により、反応流路２０Ａの導入部２０ａ側における熱エネルギーの不足を抑制することができるとともに、反応流路２０Ａの排出部２０ｂ側における熱エネルギーの蓄積を抑制することができ、吸熱触媒反応における反応効率の向上を図りつつ、触媒の特性劣化や破壊を回避することができる。
【００６１】
ここで、各薄膜ヒータ４１ａ、４１ｂ、４１ｃに印加される電圧（直流電圧、又は、交流電圧）の設定値は、具体的には、薄膜ヒータ４１ａ（熱伝達手段４０Ｃに相当）に対して直流電圧では１３．２Ｖ、交流電圧では１８．７Ｖを印加することにより、上記（１）式に基づいて６２０Ｗ／ｍ^２の熱流束が得られ、薄膜ヒータ４１ｂ（熱伝達手段４０Ｄに相当）に対して直流電圧では１０．７Ｖ、交流電圧では１５．２Ｖを印加することにより、４１０Ｗ／ｍ^２の熱流束が得られ、薄膜ヒータ４１ｃ（熱伝達手段４０Ｅに相当）に対して直流電圧では９．３Ｖ、交流電圧では１３．２Ｖを印加することにより、３１０Ｗ／ｍ^２の熱流束が得られ、上述した図６（ｃ）に近似した温度変化を有する流路温度が得られる。また、図８（ａ）は、薄膜ヒータを２分割（熱伝達手段４０Ａ、４０Ｂ）した場合、さらに、図８（ｃ）は、薄膜ヒータを６分割（熱伝達手段４０Ｆ〜４０Ｋ）した場合における各薄膜ヒータに印加される電圧設定値を示したものである。
【００６２】
なお、上記結果においては、熱伝達手段（薄膜ヒータ）の分割数を多くして、各熱伝達手段から発生する熱流束を個別に設定することにより、反応流路の各流路位置における温度を細かく、かつ、精度よく制御することができるものの、上述したような第１の実施形態に示したように、各熱伝達手段（薄膜ヒータ）ごとに熱伝達制御手段（発熱制御部；電源装置）を設けた構成を適用する場合にあっては、熱伝達手段の分割数に応じて熱伝達制御手段の装置規模が増大するので、各吸熱触媒反応において必要とされる流路温度の設定精度と化学反応装置の装置規模とのバランスを勘案して、適当な分割数（例えば、３分割）を適用することが望ましい。
【００６３】
＜第２の実施形態＞
次に、本発明に係る化学反応装置の第２の実施形態について、図面を参照して説明する。
図９は、本発明に係る化学反応装置に適用される反応流路部の第２の実施形態を示す概略構成図であり、図１０は、本実施形態に適用される熱伝達手段への熱流体の供給状態を示す概略図である。ここで、上述した第１の実施形態と同等の構成については、同一の符号を付して、その説明を簡略化又は省略する。
【００６４】
上述した第１の実施形態（図１参照）においては、反応流路２０Ａ（触媒２１）に所定の熱エネルギーを供給する熱伝達手段として、膜厚及びパターン形状が均一な複数の薄膜ヒータ４１ａ、４１ｂ、４１ｃを備えるとともに、該薄膜ヒータ４１ａ、４１ｂ、４１ｃから発生する熱流束を制御する熱伝達制御手段として、熱伝達手段の各々に所定の電圧を印加する電源機能を備えた複数の発熱制御部６１ａ、６１ｂ、６１ｃを備え、各薄膜ヒータ４１ａ、４１ｂ、４１ｃに印加する電圧を個別に制御することにより、反応流路２０Ａに供給される熱エネルギーを制御する構成について説明したが、本実施形態においては、熱伝達手段として上記薄膜ヒータ４１ａ、４１ｂ、４１ｃに替えて、熱流体流路（媒体通過流路）を備えた熱流体回路を適用した構成を有している。
【００６５】
具体的には、図９、図１０に示すように、本実施形態に係る化学反応装置に適用される反応流路部は、大別して、微小基板１０の一面側に形成され、内壁面に触媒２１が付着形成された反応流路２０Ａと、微小基板１０の一面側に接合された閉止基板３０と、反応流路２０Ａの形成領域に対応して分割して配策され、液体あるいは気体からなる熱流体（熱伝達制御媒体）が供給される複数組の熱流体流路（媒体通過流路）４２ａ、４２ｂ、４２ｃを備えた熱流体回路４２が形成され、微小基板１０の他面側に接合された封止基板５２と、複数の熱流体流路４２ａ、４２ｂ、４２ｃに各々に異なる量の熱流体を供給して、各熱流体流路４２ａ、４２ｂ、４２ｃにおける発熱状態を個別に制御する複数の流体ポンプ（熱伝達制御手段；図示を省略）と、を備えて構成されている。ここで、反応流路２０Ａの構成は、上述した第１の実施形態と同等であるので、詳しい説明を省略する。また、流体ポンプは、反応流路２０Ａが形成される微小基板１０に対して、微細加工技術を用いて形成されたマイクロポンプであってもよい。
【００６６】
このような構成を有する化学反応装置において、図１０に示すように、流体ポンプから複数の熱流体流路４２ａ、４２ｂ、４２ｃに各々供給する熱流体の量Ｆａ、Ｆｂ、Ｆｃを、上述により得られた吸熱触媒反応の進行状態に対応して、反応流路２０Ａの導入部２０ａ側から排出部２０ｂ方向に指数関数的に徐々に（実質的には、段階的に）減少するように制御することにより、反応流路２０Ａの導入部２０ａ側に十分大きな熱エネルギーを供給し、反応流路２０Ａの排出部２０ｂ側に十分小さな熱エネルギーを供給する。ここで、各熱流体流路４２ａ、４２ｂ、４２ｃにおいて発生する熱エネルギーは、流体ポンプから複数の熱流体流路４２ａ、４２ｂ、４２ｃに各々に供給される熱流体の量に略比例する。流体の単位時間当たりの流量は、熱流体流路４２ａ、４２ｂ、４２ｃの流入口４５ａ、４５ｂ、４５ｃの径、流出口４６ａ、４６ｂ、４６ｃの径の設定や流体ポンプにより制御されている。
【００６７】
これにより、上述した実施形態と同様に、反応流路２０Ａの導入部２０ａ側における急激な吸熱触媒反応の進行に伴う熱エネルギーの不足を補い、また、反応流路２０Ａの排出部２０ｂ側における吸熱触媒反応の鈍化に伴って反応流路２０Ａに蓄積される熱エネルギーを抑制することができるので、吸熱触媒反応の速度の低下や、触媒の特性劣化や破壊を回避して、反応流路の全域において高い反応効率でメタノール水蒸気改質反応等の吸熱触媒反応を実現することができる。
【００６８】
なお、本発明に係る熱伝達手段は、上述した各実施形態に示した構成に限定されるものではなく、反応流路の所定の領域に対して異なる熱エネルギーを個別に供給することができる熱源となるものであればよく、また、熱伝達制御手段は、熱伝達手段に供給される電圧や熱流体等の熱伝達制御媒体の供給量を、反応流路２０Ａの導入部２０ａ側から排出部２０ｂ方向に指数関数的に徐々に（実質的には、段階的に）減少するように、個別に制御することができるものであれば、他の構成を有するものであっても良好に適用することができる。
【００６９】
＜第３の実施形態＞
次に、本発明に係る化学反応装置の第３の実施形態について、図面を参照して説明する。
図１１は、本発明に係る化学反応装置の第３の実施形態を示す概略構成図であり、図１２は、本実施形態に係る化学反応装置に適用される熱伝達手段の一構成例を示す概略図である。また、図１３は、熱伝達手段の分割数と薄膜ヒータの膜厚の関係を示す相関図である。ここで、上述した実施形態と同等の構成については、同一の符号を付して、その説明を簡略化又は省略する。
【００７０】
上述した第１の実施形態（図１参照）においては、膜厚及びパターン形状が均一な複数の薄膜ヒータ４１ａ、４１ｂ、４１ｃの各々に対して、異なる発熱制御部６１ａ、６１ｂ、６１ｃから印加する電圧を個別に設定することにより、各薄膜ヒータ４１ａ、４１ｂ、４１ｃから発生する熱流束を制御する構成について説明したが、本実施形態においては、単一の熱伝達制御手段（発熱制御部）から供給される共通の熱伝達制御媒体（電圧）に対して、各々異なる発熱特性を示す複数の熱伝達手段（薄膜ヒータ）を設けた構成を有している。
【００７１】
すなわち、図１１、図１２に示すように、本実施形態に係る化学反応装置に適用される反応流路部は、大別して、微小基板１０の一面側に形成され、内壁面に触媒２１が付着形成された反応流路２０Ａと、微小基板１０の一面側に接合された閉止基板３０と、微小基板１０の他面側に同一のパターン形状を有するとともに、異なる膜厚を有して形成された複数の薄膜ヒータ（熱伝達手段）４３ａ、４３ｂ、４３ｃと、該複数の薄膜ヒータ４３ａ、４３ｂ、４３ｃを真空状態のキャビティ５１中に密閉封止するように微小基板１０の他面側に接合された封止基板５０と、複数の薄膜ヒータ４３ａ、４３ｂ、４３ｃの各々に均一な電力を共通に供給して、各薄膜ヒータ４３ａ、４３ｂ、４３ｃにおける発熱状態を一括して制御する単一の発熱制御部（熱伝達制御手段）６３と、を備えて構成されている。ここで、反応流路２０Ａの構成は、上述した第１の実施形態と同等であるので、詳しい説明を省略する。
【００７２】
複数の薄膜ヒータ４３ａ、４３ｂ、４３ｃは、具体的には、図１１（ｂ）、（ｃ）に示すように、いずれも同一の発熱体材料により同一のパターン形状（ここでは、長方形）を有するとともに、反応流路２０Ａの導入部２０ａ側から排出部２０ｂ方向に膜厚δａ、δｂ、δｃが、δａ＞δｂ＞δｃとなる所定の関係を有して徐々に小さくなるように、望ましくは、薄膜ヒータ４３ａ、４３ｂ、４３ｃの各膜厚が流路位置に対して指数関数的に小さくなるように構成されている。そして、このような薄膜ヒータ４３ａ、４３ｂ、４３ｃは、図１２に示すように、反応流路２０Ａの平面パターン（形成領域）を略３等分に分割した各領域に対応するように配置形成されるとともに、所定の電圧Ｖ３１を生成、出力する電源装置としての機能を有する単一の発熱制御部６３に対して並列的に接続されている。
【００７３】
そして、このようなパターン形状（長方形）を有する各薄膜ヒータ４３ａ、４３ｂ、４３ｃから発生し、反応流路２０Ａの各形成領域に供給される熱エネルギー（熱流束）は、発熱制御部６３から印加される電圧Ｖ３１が一定の場合、上記図４及び（１）式に示した熱流束の計算式に基づいて、薄膜ヒータの膜厚δ_ｈに応じて一義的に決定されるので、各薄膜ヒータ４３ａ、４３ｂ、４３ｃの膜厚δａ、δｂ、δｃに応じて反応流路２０Ａの導入部２０ａ側から排出部２０ｂ方向に、（指数関数的に）徐々に低下するように設定される。これにより、反応流路２０Ａの各形成領域における吸熱触媒反応の進行状態に対応した熱エネルギーが供給されることになる。
【００７４】
したがって、本実施形態に示した反応流路部の構成においては、単一の発熱制御部６３から各薄膜ヒータ４３ａ、４３ｂ、４３ｃに均一な電圧を共通に印加する簡易な構成及び制御方法により、図６（ｂ）に示したように、各薄膜ヒータ４３ａ（熱伝達手段４０Ｃ）、４３ｂ（熱伝達手段４０Ｄ）、４３ｃ（熱伝達手段４０Ｅ）から発生する熱エネルギーを、反応流路２０Ａの導入部２０ａ側から排出部２０ｂ側方向に指数関数的に減少するように個別に設定することができるので、反応流路２０Ａの略全域にわたって、図６（ｃ）に示したように、流路温度を吸熱触媒反応の進行に適した比較的安定した熱条件に設定することができる。
【００７５】
ここで、各薄膜ヒータ４３ａ、４３ｂ、４３ｃの膜厚δａ、δｂ、δｃの具体的な設定は、上述した結果においては、図１３（ｂ）に示すように、薄膜ヒータ４３ａでは膜厚δａを０．５９μｍに設定することにより、上記（１）式に基づいて６２０Ｗ／ｍ^２の熱流束が得られ、薄膜ヒータ４３ｂでは膜厚δｂを０．３９μｍに設定することにより、４１０Ｗ／ｍ^２の熱流束が得られ、薄膜ヒータ４３ｃでは膜厚δｃを０．３０μｍに設定することにより、３１０Ｗ／ｍ^２の熱流束が得られ、上述した図６（ｃ）に近似した温度変化を有する流路温度が得られる。また、図１３（ａ）は、薄膜ヒータを２分割（熱伝達手段４０Ａ、４０Ｂ）した場合、さらに、図１３（ｃ）は、薄膜ヒータを６分割（熱伝達手段４０Ｆ〜４０Ｋ）した場合における各薄膜ヒータの膜厚設定値を示したものである。
【００７６】
これにより、反応流路２０Ａの導入部２０ａ近傍の領域においては、十分に大きな熱エネルギー（熱流束６２０Ｗ／ｍ^２）が供給されることになるので、導入部２０ａ近傍における熱エネルギーの不足を抑制することができ、また、反応流路２０Ａの中間領域に対応する領域においては、吸熱触媒反応における最適な熱条件（３００℃）に対応した熱エネルギー（熱流束４１０Ｗ／ｍ^２）が反応流路２０Ａに供給されることになるので、中間領域において発生する吸熱触媒反応の進行状態（反応の進行及び鈍化）による流路温度の下降や上昇が比較的抑制され、さらに、反応流路２０Ａの排出部２０ｂ近傍の領域においては、十分に小さな熱エネルギー（熱流束３１０Ｗ／ｍ^２）が供給されることになるので、排出部２０ｂ近傍における熱エネルギーの蓄積を抑制することができ、吸熱触媒反応における反応効率の向上を図りつつ、触媒の特性劣化や破壊を回避することができる。
【００７７】
加えて、本実施形態に係る化学反応装置によれば、膜厚のみを変化させて複数の薄膜ヒータの形成することにより、各薄膜ヒータから反応流路に供給される熱エネルギーを個別に制御する構成を有しているが、このような構成によれば、単一の製造プロセスにおいて、膜厚形成条件（成膜条件）を変更するだけで、比較的容易に図１１に示したような化学反応装置の構成を実現することができる。
【００７８】
なお、本実施形態においては、熱伝達手段として膜厚の異なる複数の薄膜ヒータを備え、熱伝達制御手段として各薄膜ヒータに一定の電圧を共通に印加する電源機能を備えた発熱制御部を備えた構成について説明したが、本発明はこれに限定されるものではなく、薄膜ヒータ以外の熱伝達手段、例えば、反応流路の形成領域に対応して分割して配策され、各々異なる密度（単位面積あたりの流量）の熱流体が流れる複数組の熱流体流路が並列に接続された熱流体回路と、熱流体回路に所定の流量の熱流体を供給するマイクロポンプ等の単一の流体ポンプとを備え、各熱流体流路から反応流路の各形成領域に供給される熱エネルギーを、上述した第２の実施形態と同様に、反応流路の導入部側から排出部方向に指数関数的に減少させるように設定した構成を適用するものであってもよい。
【００７９】
また、本実施形態に適用される熱伝達手段の他の構成としては、複数の薄膜ヒータとして、パターン形状及び膜厚が均一であって、各々異なる発熱特性を有する発熱体材料により構成されているものであってもよい。ここで、各薄膜ヒータにおける発熱特性は、反応流路の導入部側から排出部方向に、発生する熱エネルギーが低下するように、望ましくは、指数関数的に低下するように発熱体材料が選択される。すなわち、図４及び（１）式に示したように、薄膜ヒータから発生する熱流束ｑは、薄膜ヒータを構成する発熱体材料の抵抗率ρ_ｈに対して反比例の関係を有して一義的に決定されるので、各薄膜ヒータを構成する発熱体材料の抵抗率ρ_ｈを、反応流路２０Ａの導入部２０ａ側から排出部２０ｂ方向に徐々に増加するように設定することにより、熱流束を（望ましくは、指数関数的に）徐々に減少するように制御することができる。この場合においても、単一の発熱制御部を備えた簡易な構成により、複数の薄膜ヒータから反応流路の各領域に供給される熱エネルギーを各々異ならせることができる。
【００８０】
＜第４の実施形態＞
次に、本発明に係る化学反応装置の第４の実施形態について、図面を参照して説明する。
図１４は、本発明に係る化学反応装置の第４の実施形態を示す概略構成図であり、図１５は、本実施形態に係る化学反応装置に適用される熱伝達手段の一構成例を示す概略図である。また、図１６は、熱伝達手段の分割数と薄膜ヒータのパターン長の関係を示す相関図である。ここで、上述した実施形態と同等の構成については、同一の符号を付して、その説明を簡略化又は省略する。
【００８１】
上述した第１及び第３の実施形態においては、パターン形状が均一な複数の薄膜ヒータを備えた構成について説明したが、本実施形態においては、異なるパターン形状を有する複数の熱伝達手段（薄膜ヒータ）と、複数の熱伝達手段に均一な熱伝達制御媒体（電圧）を共通に供給する単一の熱伝達制御手段（発熱制御部）を備えた構成を有している。
【００８２】
すなわち、図１４、図１５に示すように、本実施形態に係る化学反応装置に適用される反応流路部は、大別して、微小基板１０の一面側に所定の平面パターンを有し、内壁面に触媒２１が付着形成された反応流路２０Ｂと、微小基板１０の一面側に接合された閉止基板３０と、微小基板１０の他面側に同一の膜厚を有するとともに、異なるパターン形状を有して形成された複数の薄膜ヒータ（熱伝達手段）４４ａ、４４ｂ、４４ｃと、該複数の薄膜ヒータ４４ａ、４４ｂ、４４ｃを真空状態のキャビティ５１中に密閉封止するように微小基板１０の他面側に接合された封止基板５０と、複数の薄膜ヒータ４４ａ、４４ｂ、４４ｃの各々に均一な電力を共通に供給して、各薄膜ヒータ４４ａ、４４ｂ、４４ｃにおける発熱状態を一括して制御する単一の発熱制御部（熱伝達制御手段）６４と、を備えて構成されている。
【００８３】
反応流路２０Ｂは、図１４（ａ）、（ｂ）に示すように、微小基板１０の一面側に、任意の溝形状及び任意の平面パターンを有し、内壁面に所定の触媒２１が付着形成された構成を有している。ここで、反応流路２０Ｂは、例えば、反応流路２０Ｂの導入部２０ａ側から排出部２０ｂ方向に、蛇行振幅（図１４（ａ）における上下方向の流路長さ）ＳＬが徐々に大きくなるように設定された蛇行パターンを有して構成されている。
【００８４】
複数の薄膜ヒータ４４ａ、４４ｂ、４４ｃは、具体的には、図１１（ｂ）、（ｃ）に示すように、いずれも同一の発熱体材料を用い、かつ、同一の膜厚及び同一のパターン幅（図１４（ｃ）における左右方向の長さ）を有した長方形状に形成され、反応流路２０Ｂの蛇行振幅ＳＬの変化に対応して導入部２０ａ側から排出部２０ｂ方向にパターン長（図１４（ｃ）における上下方向の長さ）Ｌａ、Ｌｂ、Ｌｃが、Ｌａ＜Ｌｂ＜Ｌｃとなる所定の関係を有して徐々に大きくなるように、望ましくは、薄膜ヒータ４４ａ、４４ｂ、４４ｃに対応する各パターンの総流路の長さが流路位置に対して指数関数的に大きくなるように構成されている。
【００８５】
そして、このような薄膜ヒータ４４ａ、４４ｂ、４４ｃは、図１５に示すように、反応流路２０Ｂの平面パターン（形成領域）を略３等分に分割した各領域に対応するように配置形成されるとともに、所定の電圧Ｖ４１を生成、出力する電源装置としての機能を有する単一の発熱制御部６４に対して並列的に接続されている。なお、図１４においては、図示の関係上、薄膜ヒータ４４ａ、４４ｂ、４４ｃが、反応流路２０Ｂの平面パターン（形成領域）を略３等分した領域に対応していないが、反応流路２０Ｂの平面パターンを適当に設計することにより、反応流路２０Ｂを流路の配索長さ方向に等分した各領域ごとに、パターン長さのみが異なる長方形状の薄膜ヒータが配置形成されているものとする。
【００８６】
そして、このようなパターン形状（長方形）を有する各薄膜ヒータ４４ａ、４４ｂ、４４ｃから発生し、反応流路２０Ｂの各形成領域に供給される熱エネルギー（熱流束）は、発熱制御部６４から印加される電圧Ｖ４１が一定の場合、上記図４及び（１）式に示した熱流束の計算式に基づいて、薄膜ヒータのパターン長さＬ_ｈｙに対して反比例の関係を有して一義的に決定されるので、各薄膜ヒータ４４ａ、４４ｂ、４４ｃのパターン長Ｌａ、Ｌｂ、Ｌｃを、反応流路２０Ａの導入部２０ａ側から排出部２０ｂ方向に徐々に増加するように設定することにより、熱流束を（指数関数的に）徐々に減少するように制御される。これにより、反応流路２０Ｂの各形成領域における吸熱触媒反応の進行状態に対応した熱エネルギーが供給されることになる。
【００８７】
したがって、本実施形態に示した反応流路部の構成においては、単一の発熱制御部６４から各薄膜ヒータ４４ａ、４４ｂ、４４ｃに均一な電圧を共通に印加する簡易な構成及び制御方法により、図６（ｂ）に示したように、各薄膜ヒータ４４ａ（熱伝達手段４０Ｃ）、４４ｂ（熱伝達手段４０Ｄ）、４４ｃ（熱伝達手段４０Ｅ）から発生する熱エネルギーを、反応流路２０Ｂの導入部２０ａ側から排出部２０ｂ側方向に指数関数的に減少するように個別に設定することができるので、反応流路２０Ｂの略全域にわたって、図６（ｃ）に示したように、流路温度を吸熱触媒反応の進行に適した比較的安定した熱条件に設定することができる。
【００８８】
ここで、各薄膜ヒータ４４ａ、４４ｂ、４４ｃのパターン長Ｌａ、Ｌｂ、Ｌｃの具体的な設定値は、上述した結果においては、図１６（ｂ）に示すように、薄膜ヒータ４４ａではパターン長Ｌａを１８．７ｍｍに設定することにより、上記（１）式に基づいて６２０Ｗ／ｍ^２の熱流束が得られ、薄膜ヒータ４４ｂではパターン長Ｌｂを１５．２ｍｍに設定することにより、４１０Ｗ／ｍ^２の熱流束が得られ、薄膜ヒータ４４ｃではパターン長Ｌｃを１３．２ｍｍに設定することにより、３１０Ｗ／ｍ^２の熱流束が得られ、上述した図６（ｃ）に近似した温度変化を有する流路温度が得られる。また、図１６（ａ）は、薄膜ヒータを２分割（熱伝達手段４０Ａ、４０Ｂ）した場合、さらに、図１６（ｃ）は、薄膜ヒータを６分割（熱伝達手段４０Ｆ〜４０Ｋ）した場合における各薄膜ヒータのパターン長の設定値を示したものである。
【００８９】
これにより、反応流路２０Ｂの導入部２０ａ近傍の領域においては、十分に大きな熱エネルギー（熱流束６２０Ｗ／ｍ^２）が供給されることになるので、導入部２０ａ近傍における熱エネルギーの不足を抑制することができ、また、反応流路２０Ｂの中間領域に対応する領域においては、吸熱触媒反応における最適な熱条件（３００℃）に対応した熱エネルギー（熱流束４１０Ｗ／ｍ^２）が反応流路２０Ｂに供給されることになるので、中間領域において発生する吸熱触媒反応の進行状態（反応の進行及び鈍化）による流路温度の下降や上昇が比較的抑制され、さらに、反応流路２０Ｂの排出部２０ｂ近傍の領域においては、十分に小さな熱エネルギー（熱流束３１０Ｗ／ｍ^２）が供給されることになるので、排出部２０ｂ近傍における熱エネルギーの蓄積を抑制することができ、吸熱触媒反応における反応効率の向上を図りつつ、触媒の特性劣化や破壊を回避することができる。
【００９０】
加えて、本実施形態に係る化学反応装置によれば、パターン長のみを変化させて複数の薄膜ヒータを形成することにより、各薄膜ヒータから反応流路に供給される熱エネルギーを個別に制御する構成を有しているが、このような構成によれば、単一の製造プロセスにおいて、マスクパターンのパターン長を変更するだけで、極めて容易に図１４に示したような化学反応装置の構成を実現することができる。
【００９１】
次に、上述した各実施形態に係る化学反応装置の適用例について、図面を参照して簡単に説明する。
上述したように、本発明に係る化学反応装置は、第１の流体物質を所定の熱条件下で第２の流体物質に変換する吸熱触媒反応を、触媒特性の劣化を抑制しつつ、高い反応効率で実現することができるとともに、少なくとも反応流路を含む化学反応装置の構成を微小空間に集積化することができるので、化学物質や薬品等の生成装置、あるいは、近年、研究開発の進展が著しい燃料電池における改質器等として良好に適用することができる。以下に、本発明に係る化学反応装置を燃料電池の改質器として適用した場合について説明する。
【００９２】
図１７は、本発明に係る化学反応装置の適用が可能な燃料電池の要部構成を示すブロック図であり、図１８は、本発明に係る化学反応装置の適用が可能な燃料電池の発電部を示す概略構成図である。また、図１９は、本発明に係る化学反応装置の適用が可能な燃料電池の改質部を示す概略構成図である。なお、ここでは、燃料電池の例として、燃料改質方式を採用した固体高分子型の燃料電池の構成を示して説明する。
【００９３】
図１７に示すように、本発明に係る化学反応装置の適用が可能な燃料電池１００は、大別して、燃料改質方式の固体高分子型燃料電池の構成を有する発電部（燃料電池本体）１１０と、図示を省略した燃料タンクや燃料パック等に貯蔵、封入された発電用燃料（主に、水素を含む液体燃料）の発電部１１０への供給量を制御する燃料制御部１２０と、発電部１１０への空気（酸素）の供給量を制御する空気制御部１３０と、燃料制御部１２０により供給された発電用燃料を改質して、発電用燃料に含有される水素をガス化して発電部１１０に供給する改質部１４０と、を有して構成されている。
【００９４】
ここで、発電部１１０は、図１８に示すように、大別して、例えば、白金や白金・ルテニウム等の触媒微粒子が付着した炭素電極からなる燃料極（カソード）１１１と、白金等の触媒微粒子が付着した炭素電極からなる空気極（アノード）１１２と、燃料極１１１と空気極１１２の間に介装されたフィルム状のイオン導電膜（交換膜）１１３と、を有して構成されている。ここで、燃料極１１１には、改質部１４０を介して抽出された水素ガス（Ｈ_２）が供給され、一方、空気極１１２には、空気制御部１３０を介して大気中の酸素ガス（Ｏ_２）が供給されることにより、電気化学反応により発電が行われ、負荷２００に対して所定の出力電圧／電流が供給される。
【００９５】
具体的には、燃料極１１１に水素ガス（Ｈ_２）が供給されると、次の化学反応式（６）に示すように、上記白金や白金・ルテニウム等の触媒により電子（ｅ⁻）が分離した水素イオン（プロトン；Ｈ^＋）が発生し、イオン導電膜１１３を介して空気極１１２側に通過するとともに、燃料極１１１を構成する炭素電極により電子（ｅ⁻）が取り出されて負荷２００に供給される。
３Ｈ_２ → ６Ｈ^＋＋６ｅ⁻ ・・・（６）
【００９６】
一方、空気極１１２に空気が供給されると、次の化学反応式（７）に示すように、上記白金等の触媒により負荷２００を経由した電子（ｅ⁻）とイオン導電膜１１３を通過した水素イオン（Ｈ^＋）と空気中の酸素ガス（Ｏ_２）が反応して水（Ｈ_２Ｏ）が生成される。
【００９７】
【数３】

【００９８】
このような一連の電気化学反応（（６）式及び（７）式）は、概ね６０〜８０℃の比較的低温の環境下で進行し、電力以外の副生成物は、基本的に水（Ｈ_２Ｏ）のみとなる。
なお、上述したような電気化学反応により負荷２００に供給される出力電圧／電流は、上記（６）式及び（７）式に示したように、発電部１１０の燃料極１１１に供給される水素ガス（Ｈ_２）の量に依存する。
【００９９】
また、燃料制御部１２０は、発電部１１０において、所定の電圧／電流を生成、出力するために必要な量の水素ガス（Ｈ_２）となる分の燃料や水等を取り込んで、後述する改質部１４０により水素ガスに改質して、発電部１１０の燃料極１１１に供給する制御を行い、また、空気制御部１３０は、発電部１１０の空気極１１２に供給する酸素ガス（Ｏ_２）の量を制御する。したがって、これらの制御部１２０、１３０による発電部１１０への水素ガス（Ｈ_２）及び酸素ガス（Ｏ_２）の供給量を調整することにより、発電部１１０における電気化学反応の進行状態を制御して、負荷２００に供給される出力電圧／電流を任意に設定することができる。
【０１００】
ここで、空気制御部１３０は、発電部１１０における単位時間あたりの酸素の最大消費量に相当する空気を供給可能であれば、発電部１１０の空気極１１２に供給する酸素ガスの量を制御することなく、発電部１１０の駆動時に常時酸素ガスを供給するものであってもよく、また、別の構成として、発電部１１０における電気化学反応の進行状態を、燃料制御部１２０において調整される水素ガスの供給量のみで制御し、空気制御部１３０の代わりに通気孔を設け、発電部１１０における電気化学反応に用いられる上記最大消費量以上の空気（大気）が通気孔を介して供給されるように構成されているものであってもよい。
【０１０１】
また、改質部１４０は、燃料制御部１２０により所定の供給量で供給される発電用燃料に対して、所定の吸熱触媒反応（水蒸気改質反応）を利用して発電用燃料に含まれる水素成分を抽出して上記発電部１１０に供給する。具体的には、メタノール等の水素を含む液体燃料（アルコール類）から、吸熱触媒反応である水蒸気改質反応を利用して、水素ガス（Ｈ_２）を生成する。ここで、現在、研究開発が行われている燃料改質方式の燃料電池に適用されている発電用燃料としては、上記発電部１１０の構成により、比較的高いエネルギー変換効率で電気エネルギーを生成することができる燃料であって、例えば、メタノール、エタノール、ブタノール等の液体燃料や、ジメチルエーテル、イソブタン、天然ガス（ＣＮＧ）等の液化ガス等の流体物質を良好に適用することができる。
【０１０２】
改質部１４０における水素ガスの生成に利用される吸熱触媒反応の例としては、液体燃料の一例であるメタノールを適用した場合には、次の化学反応式（８）に示すような水蒸気改質反応が生じ、また、定温常圧で気体となる液化ガスの一例であるジメチルエーテルを適用した場合には、次の化学反応式（９）に示すような水蒸気改質反応が生じる。なお、いずれの水蒸気改質反応においても、概ね３００℃の熱条件の下で当該反応が良好に進行する。また、この改質反応により生成される水素以外の微量の生成物（主に、ＣＯ_２）は、大気中に排出される。
ＣＨ_３ＯＨ＋Ｈ_２Ｏ → ３Ｈ_２＋ＣＯ_２ ・・・（８）
ＣＨ_３ＯＣＨ_３＋３Ｈ_２Ｏ → ６Ｈ_２＋２ＣＯ_２ ・・・（９）
【０１０３】
ここで、改質部１４０に適用される具体的な構成例は、例えば、図１９に示すように、シリコン等の微小基板１４１の一面側に、微細加工技術を用いて、所定の溝形状及び所定の平面パターンを有するように設けられた燃料吐出部１４２ａ、水吐出部１４２ｂ、燃料気化部１４３ａ、水気化部１４３ｂ、混合部１４３ｃ、改質反応流路１４４、水素ガス排気部１４６と、少なくとも、上記改質反応流路１４４の形成領域に対応する領域であって、例えば、微小基板１４１の他面側に複数に分割して設けられた発熱部１４５と、を備えて構成されている。
【０１０４】
燃料吐出部１４２ａ及び水吐出部１４２ｂは、上述したような水蒸気改質反応における発電用燃料又は水を、例えば、所定の単位量ごとに液状粒として流路内に吐出する流体吐出機構を有している。したがって、燃料吐出部１４２ａ及び水吐出部１４２ｂにおける発電用燃料又は水の吐出量に基づいて、例えば、上記（８）、（９）式に示した水蒸気改質反応の進行状態が制御されることになるため、燃料吐出部１４２ａ及び水吐出部１４２ｂは、上述した燃料制御部１２０における燃料供給量の制御機能の一部を担う構成を有している。
【０１０５】
燃料気化部１４３ａ及び水気化部１４３ｂは、燃料吐出部１４２ａ及び水吐出部１４２ｂから液状粒として吐出された発電用燃料又は水を、加熱処理あるいは減圧処理等することにより気化し、混合部１４３ｃにおいて、発電用燃料ガスと水蒸気の混合ガスを生成する。
改質反応流路１４４及び発熱部１４５は、上述した各実施形態に示した反応流路部に相当し、上記混合部１４３ｃにおいて生成された混合ガスを第１の流体物質として改質反応流路１４４に導入し、改質反応流路１４４の内壁面に付着形成された銅-亜鉛（Ｃｕ-Ｚｎ）系の触媒（図示を省略）、及び、改質反応流路１４４の形成領域に対応して複数に均等分割して設けられた発熱部１４５から、改質反応流路１４４の各領域に供給される所定の熱エネルギーに基づいて、例えば、上記（８）、（９）式に示した水蒸気改質反応を生じさせて、第２の流体物質として水素ガスを生成する。
【０１０６】
水素ガス排気部１４６は、改質反応流路１４４において生成された水素ガスを排出して、上述した発電部１１０に供給することにより、発電部１１０において、上記（６）式及び（７）式に基づく一連の電気化学反応が生じて、所定の出力電圧／電流が生成される。
そして、このような構成を有する改質部１４０において、改質反応流路１４４の形成領域に対応して複数に分割して設けられた発熱部１４５（例えば、上述した実施形態に示したような薄膜ヒータ）の分割数、及び、各々において発生する熱エネルギーを、上述した結果に基づく、所定の数値に設定することにより、改質反応流路１４４の略全域において、上記（８）、（９）式に示した水蒸気改質反応の進行状態に応じた適切な熱エネルギーが供給されることになり、反応効率の向上を図りつつ、触媒の特性劣化を抑制することができるとともに、改質部１４０を含む燃料電池１００の構成を大幅に小型化して、汎用の乾電池の代替えとなるポータブル電源を実現することができる。
【０１０７】
上記各実施形態では、１つの連続した流路を複数の領域に分割して、流路と流路の間（流路の設けられていない部分）を含めた各領域毎に、複数の薄膜ヒータ或いは複数の熱流体流路を設けたが、流路上のみにヒータあるいは熱流体流路を設け配置させると、さらに熱利用効率を向上することができる。
また、上記各実施形態では、吸熱反応を促進するために薄膜ヒータ等の熱伝達手段を用いたが、発熱反応により水素等の第２の流体物質を生成するマイクロリアクタの場合、複数の熱流体流路内には流路内の発熱を吸熱するようにより低い温度に設定して、各熱流体流路毎の単位時間当たりの流量又は流体の温度を互いに異ならせることにより効率よく反応を制御することができる。
【０１０８】
【発明の効果】
請求項１記載の化学反応装置によれば、微細加工技術を用いて微小空間に各種機能要素が集積化された化学反応装置において、所定の吸熱反応（化学反応）を行う反応流路の形成領域に対応して複数の熱伝達手段が設けられ、熱伝達制御手段による発熱状態の制御により、複数の熱伝達手段の各々から所定の熱エネルギー（熱流束）供給されて、第１の流体物質を第２の流体物質に変換する上記吸熱反応が実現される。このように、吸熱反応により第２の流体物質に変換する場合、反応流路内に反応を促進する触媒を設けると、従来余剰の加熱により触媒を劣化させていたが、熱利用効率を高くしたために触媒や反応流路内の過熱を防止でき、化学反応装置の長寿命化をなし得ることができる。
【０１０９】
このような構成を有する化学反応装置によれば、反応流路の形成領域に対応して、複数に分割された熱伝達手段を設けた簡易な構成により、反応流路の任意の領域に対して、所望の熱エネルギーを供給することができるので、化学反応装置における反応流路部周辺の構成の複雑化や大型化を抑制しつつ、反応効率の高い吸熱反応を実現することができる。
【０１１０】
ここで、各熱伝達手段から反応流路に供給される熱エネルギーを、反応流路の導入部から排出部方向に順次小さくなるように、望ましくは、指数関数的に小さくなるように設定することにより、反応流路の導入部側から排出部方向に吸熱反応が鈍化する傾向（吸熱反応の進行状態）に良好に対応した熱エネルギーを供給することができるので、反応流路の導入部側における熱エネルギーの不足による反応速度の低下や、排出部側における熱エネルギーの蓄積による反応特性（特に、触媒特性）の劣化の発生を抑制して、反応効率の一層の向上を図ることができる。
【０１１１】
上述したような化学反応装置の構成において、熱伝達手段は、各々、所定量の熱伝達制御媒体の供給に対して、同一の熱エネルギーを発生する発熱特性を有し、該熱伝達手段の各々に対応して複数設けられた熱伝達制御手段により、熱伝達手段の各々への熱伝達制御媒体の供給量を個別に設定することにより、反応流路に供給される熱エネルギーを制御するようにしてもよい。
この場合、上記熱伝達制御手段は、熱伝達手段の各々に供給される熱伝達制御媒体の供給量を、反応流路の導入部から排出部方向に順次低くなるように、特に、指数関数的に低くなるように制御することが望ましい。
【０１１２】
すなわち、同一の発熱特性を有する複数の熱伝達手段の各々に対して、熱伝達制御媒体の供給量が個別に制御されることにより、反応流路の導入部から排出部方向に発生する熱エネルギーが小さくなるように設定される。これにより、各熱伝達制御手段により熱伝達制御媒体の供給量を調整する比較的簡易な構成及び制御方法で、反応流路における吸熱反応の進行状態に良好に対応した熱エネルギーを供給することができる。
【０１１３】
このような熱伝達手段の具体的構成としては、各々、膜厚及び平面形状が均一な薄膜状の発熱体材料からなる薄膜ヒータを良好に適用することができる。これにより、薄膜ヒータから発生する熱エネルギーを、印加電圧を調整する簡易な方法により制御することができるとともに、該薄膜ヒータの構成を、製造プロセスにおける成膜条件等の大幅な変更を伴うことなく、容易かつ安価に実現することができる。
【０１１４】
また、上述したような化学反応装置の構成において、熱伝達手段は、各々、所定量の熱伝達制御媒体の供給に対して、異なる熱エネルギーを発生する特性を有し、単一の熱伝達制御手段により、熱伝達手段の各々への熱伝達制御媒体の供給量を均一に設定することにより、反応流路に供給される熱エネルギーを制御するようにしてもよい。この場合、上記熱伝達手段は、各々、熱伝達制御手段から供給される均一な供給量の熱伝達制御媒体に対して、発熱特性が反応流路の導入部から排出部方向に順次低くなるように、特に、指数関数的に低くなるように制御することが望ましい。
【０１１５】
すなわち、異なる発熱特性を有する複数の熱伝達手段の各々に対して、熱伝達制御媒体の供給量が均一に制御されることにより、反応流路の導入部から排出部方向に発生する熱エネルギーが小さくなるように設定される。これにより、単一の熱伝達制御手段により所定量の熱伝達制御媒体を供給する極めて簡素化された構成及び制御方法で、反応流路における吸熱反応の進行状態に良好に対応した熱エネルギーを供給することができる。
【０１１６】
このような熱伝達手段の具体的構成としては、各々、平面形状が均一であって、膜厚が異なる薄膜状の発熱体材料からなる薄膜ヒータや、あるいは、各々、膜厚が均一であって、平面形状が異なる薄膜状の発熱体材料からなる薄膜ヒータを適用することもできる。これにより、前者の構成を有する熱伝達手段においては、均一な電圧を印加するだけで、薄膜ヒータから発生する熱エネルギーを膜厚により規定された所定値に設定することができるとともに、該薄膜ヒータの構成を、製造プロセスにおける成膜条件を若干変更するだけで、容易に実現することができる。また、後者の構成を有する熱伝達手段においては、例えば、各々、方形形状を有し、前記熱伝達制御媒体の供給方向に対して垂直方向に延在する幅が均一であって、前記熱伝達制御媒体の供給方向に延在する長さが異なるように構成することにより、前者の構成と同様に、均一な電圧を印加するだけで、薄膜ヒータから発生する熱エネルギーを平面形状の長さにより規定された所定値に設定することができるとともに、該薄膜ヒータの構成を、製造プロセスにおける成膜条件等の大幅な変更を伴うことなく、容易かつ安価に実現することができる。
なお、熱伝達手段として、上述した薄膜ヒータの構成を適用する場合にあっては、熱伝達制御手段として、直流電圧又は交流電圧（熱伝達制御媒体）を熱伝達手段の各々に印加する電源装置が適用される。
【０１１７】
さらに、上述したような化学反応装置の構成において、同一の発熱特性を有する熱伝達手段、あるいは、異なる発熱特性を有する熱伝達手段の他の具体的構成としては、各々、気体又は液体からなる熱流体（熱伝達制御媒体）が通過することにより所定の熱エネルギーを発生する媒体通過流路を備えているものであってもよく、この場合、熱伝達制御手段として、熱流体を熱伝達手段の各々に供給する流体ポンプが適用される。
【０１１８】
そして、以上説明したような化学反応装置の構成において、上記薄膜ヒータや媒体通過流路からなる熱伝達手段が、微小基板に形成された反応流路の近傍領域に、微細加工技術を用いて形成された構成を適用することができ、また、熱伝達制御手段についても、微細加工技術を用いて形成された構成を適用することができる。これにより、化学反応装置の構成全体を微小空間に集積化することができ、例えば、ポータブル型の燃料電池への搭載等、化学反応装置の応用範囲を大幅に拡大することができる。
【０１１９】
なお、上述した化学反応装置は、第１の流体物質から第２の流体物質への変換が、少なくとも、所定の熱条件の下で生じる化学反応（吸熱反応）であればよく、例えば、反応流路の内壁面に所定の触媒が付着形成され、上記熱伝達手段から供給される熱エネルギーによる吸熱触媒反応により、第１の流体物質を第２の流体物質に変換するものであってもよい。
【０１２０】
また、本発明に係る化学反応装置の発熱制御方法によれば、微細加工技術を用いて微小空間に各種機能要素が集積化された化学反応装置において、所定の吸熱反応（化学反応）を行う反応流路の任意の領域に対して、所望の熱エネルギーを個別に供給することにより、吸熱反応が急速に進行する傾向を示す反応流路の導入部側の領域に対しては、該吸熱反応の進行状態に対応した比較的大きな熱エネルギーを供給し、一方、吸熱反応が鈍化する傾向を示す反応流路の排出部側の領域に対しては、比較的小さな熱エネルギーを供給することができるので、反応流路の各領域における反応速度の低下や反応特性の劣化等を抑制して、化学反応装置（反応流路）全体としての反応効率の向上を図ることができる。
【０１２１】
ここで、各熱伝達手段から反応流路に供給される熱エネルギーを、反応流路の導入部から排出部方向に順次小さくなるように、具体的には、熱伝達手段の各々に供給される熱伝達制御媒体の供給量を、指数関数的に小さくなるように設定することにより、反応流路の導入部側から排出部方向に吸熱反応が鈍化する傾向（吸熱反応の進行状態）に良好に対応した熱エネルギーを供給することができるので、反応流路の導入部側における熱エネルギーの不足による反応速度の低下や、排出部側における熱エネルギーの蓄積による反応特性（特に、触媒特性）の劣化の発生を抑制して、反応効率の一層の向上を図ることができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明に係る化学反応装置に適用される反応流路部の第１の実施形態を示す概略構成図である。
【図２】第１の実施形態に適用される熱伝達手段及び熱伝達制御手段の一構成例を示す概略図である。
【図３】第１の実施形態に適用される薄膜ヒータの具体例を示す断面構成図である。
【図４】第１の実施形態に適用される熱伝達手段（薄膜ヒータ）の各寸法を示す模式図である。
【図５】第１の実施形態に適用される熱伝達手段を２等分に分割して設けた場合における各熱伝達手段の熱エネルギー（熱流束）の設定値と、その場合の反応流路の任意の位置における流路温度を示すグラフである。
【図６】第１の実施形態に適用される熱伝達手段を３等分に分割して設けた場合における各熱伝達手段の熱エネルギー（熱流束）の設定値と、その場合の反応流路の任意の位置における流路温度を示すグラフである。
【図７】第１の実施形態に適用される熱伝達手段を６等分に分割して設けた場合における各熱伝達手段の熱エネルギー（熱流束）の設定値と、その場合の反応流路の任意の位置における流路温度を示すグラフである。
【図８】図５乃至図７に示された結果に基づく熱伝達手段の分割数と薄膜ヒータへの印加電圧の関係を示す相関図である。
【図９】本発明に係る化学反応装置に適用される反応流路部の第２の実施形態を示す概略構成図である。
【図１０】第２の実施形態に適用される熱伝達手段への熱流体の供給状態を示す概略図である。
【図１１】本発明に係る化学反応装置の第３の実施形態を示す概略構成図である。
【図１２】第３の実施形態に係る化学反応装置に適用される熱伝達手段の一構成例を示す概略図である。
【図１３】図５乃至図７に示された結果に基づく熱伝達手段の分割数と薄膜ヒータの膜厚の関係を示す相関図である。
【図１４】本発明に係る化学反応装置の第４の実施形態を示す概略構成図である。
【図１５】第４の実施形態に係る化学反応装置に適用される熱伝達手段の一構成例を示す概略図である。
【図１６】図５乃至図７に示された結果に基づく熱伝達手段の分割数と薄膜ヒータのパターン長の関係を示す相関図である。
【図１７】本発明に係る化学反応装置の適用が可能な燃料電池の要部構成を示すブロック図である。
【図１８】本発明に係る化学反応装置の適用が可能な燃料電池の発電部を示す概略構成図である。
【図１９】本発明に係る化学反応装置の適用が可能な燃料電池の改質部を示す概略構成図である。
【図２０】従来技術におけるマイクロリアクタの反応流路部の概略構成を示す図である。
【図２１】図２０に示したマイクロリアクタの反応流路部において、任意の流路位置に供給される熱エネルギー（熱流束）と流路温度との関係を示す結果である。
【符号の説明】
１０ 微小基板
２０Ａ、２０Ｂ 反応流路
２０ａ 導入部
２０ｂ 排出部
２１ 触媒
３０ 閉止基板
４１ａ〜４１ｃ、４３ａ〜４３ｃ、４４ａ〜４４ｃ 薄膜ヒータ
４２ａ〜４２ｃ 熱流体流路
５０、５２ 封止基板
５１ キャビティ
６１ａ〜６１ｃ、６３、６４ 発熱制御部

Claims (9)

1. 微小基板に連続して形成された反応流路内で第１の流体物質を第２の流体物質に変換する化学反応を生じる化学反応装置において、
   前記反応流路に対応する領域に、複数に分割して設けられ、前記反応流路に所定の熱エネルギーを供給する熱伝達手段と、
   前記熱伝達手段の各々の温度状態を制御する熱伝達制御手段と、
   を有し、前記熱伝達手段は、各々、平面形状が均一であって、膜厚が異なる薄膜状の発熱体材料からなることを特徴とする化学反応装置。
2. 前記化学反応装置は、前記熱伝達手段の各々から前記反応流路に供給される熱エネルギーが、前記反応流路の導入部から排出部方向に順次小さくなるように設定されていることを特徴とする請求項１記載の化学反応装置。
3. 前記熱エネルギーは、指数関数的に小さくなるように設定されていることを特徴とする請求項２記載の化学反応装置。
4. 前記熱伝達制御手段は、単一であることを特徴とする請求項１乃至３のいずれかに記載の化学反応装置。
5. 微小基板に連続して形成された反応流路内で第１の流体物質を第２の流体物質に変換する吸熱化学反応を生じる化学反応装置において、
   前記反応流路に対応する領域に、複数に分割して設けられ、前記反応流路に所定の熱エネルギーを供給する熱伝達手段と、
   前記熱伝達手段の各々の温度状態を制御する熱伝達制御手段と、
   を有し、
   前記熱伝達手段は、各々、膜厚が均一であって、平面形状が異なる薄膜状の発熱体材料からなることによって前記熱伝達手段の各々から前記反応流路に供給される熱エネルギーが、前記反応流路の導入部から排出部方向に順次小さくなるように設定されていることを特徴とする化学反応装置。
6. 前記熱伝達手段は、各々、方形形状を有し、前記熱伝達制御媒体の供給方向に対して垂直方向に延在する幅が均一であって、前記熱伝達制御媒体の供給方向に延在する長さが異なることを特徴とする請求項５記載の化学反応装置。
7. 微小基板に連続して形成された反応流路内で第１の流体物質を第２の流体物質に変換する吸熱化学反応を生じる化学反応装置の制御方法において、
   前記化学反応装置は、前記反応流路に対応する領域に複数に分割して設けられ、各々、膜厚が均一であって、平面形状が異なる薄膜状の発熱体材料からなる前記反応流路に所定の熱エネルギーを供給する熱伝達手段を有し、
   前記反応流路に対応する領域を複数に分割し、各領域に対して各々異なる熱エネルギーを前記反応流路の導入部から排出部方向に順次小さくなるように供給するようにしたことを特徴とする化学反応装置の制御方法。
8. 前記各領域に供給される前記熱エネルギーは、前記反応流路の導入部から排出部方向に、順次指数関数的に小さくなるように設定されていることを特徴とする請求項７記載の化学反応装置の制御方法。
9. 前記熱伝達手段の各々に供給される熱伝達制御媒体の供給量を、前記反応流路の導入部から排出部方向に順次指数関数的に低くなるように設定したことを特徴とする請求項７又は８記載の化学反応装置の制御方法。

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