JP2009209332A - 発光装置用蛍光体およびそれを用いた発光装置 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】一般式:a(Ba1-b-cMIbEuc)O・SiO2で実質的に表わされる2価のユ−ロピウム付活珪酸塩蛍光体、および、1次光が窒化ガリウム(GaN)系半導体よりなる発光素子であり、前記1次光を吸収して、前記1次光の波長よりも長い波長を有する2次光を発する波長変換部とを備えた発光装置において、前記波長変換部は1種以上の蛍光体からなり、前記蛍光体は、一般式:a(Ba1-b-cMIbEuc)O・SiO2で実質的に表わされる2価のユ−ロピウム付活珪酸塩蛍光体を含む発光装置に関する。
【選択図】図1
Description
一般式:a(Ba1-b-cMIbEuc)O・SiO2 (I)
(式中、MIはアルカリ土類金属元素であり、Mg、Ca、およびSrから選ばれる少なくとも1種の元素を示し、1.60≦a≦2.02、0<b≦0.55、0.03≦c≦0.10を満足する数である)で実質的に表わされる2価のユ−ロピウム付活緑色系発光珪酸塩蛍光体であることを特徴とする。
一般式:a(Ba1-b-cMIbEuc)O・SiO2 (I)
(式中、MIはアルカリ土類金属元素であり、Mg、CaおよびSrから選ばれる少なくとも1種の元素を示し、1.60≦a≦2.02、0<b≦0.55、0.03≦c≦0.10を満足する数である)で実質的に表わされる2価のユ−ロピウム付活緑色系発光珪酸塩蛍光体を含むことを特徴とする。
一般式:(MII1-dEud)MIIISiN3 (II)
(式中、MIIはアルカリ土類金属元素であり、Mg、Ca、SrおよびBaから選ばれる少なくとも1種の元素を示し、MIIIは3価の金属元素からなり、Al、Ga、In、Sc、Y、La、GdおよびLuから選ばれる少なくとも1種の元素を示し、0.001≦d≦0.05を満足する数である)で実質的に表わされる2価のユ−ロピウム付活赤色系発光窒化物蛍光体を含むことを特徴とする。
図1は、本発明の発光装置の好ましい一例を模式的に示す断面図である。以下、図1に基づいて説明する。
本発明の発光装置10における波長変換部12に用いられる緑色系発光蛍光体21は、以下の一般式で実質的に表わされる2価のユーロピウム付活緑色系発光珪酸塩蛍光体である。
上記一般式中、MIはアルカリ土類金属元素であり、Mg、CaおよびSrから選ばれる少なくとも1種の元素を示す。中でも、より一層効率的に緑色系を発光することができることから、MIはSrであることが好ましい。
なお、緑色系発光蛍光体21は、たとえば以下の通り調整することができる。まず、炭酸バリウム(BaCO3:4Nグレード)、炭酸ストロンチウム(SrCO3:4Nグレード)、酸化ユーロピウム(Eu2O3:4Nグレード)、二酸化珪素(SiO2:4Nグレード)、塩化アンモニウム(NH4Cl:4Nグレード)をそれぞれ必要量秤量し、ボールミル等により、良く混合する。得られた混合物をアルミナ等の坩堝に入れ、窒素(N2)雰囲気中にて、850℃、2時間焼成する。得られた焼成物を粉状にほぐし、石英等の坩堝に入れ、還元雰囲気(H2:3%、N2:97%)中にて、1250℃、4時間焼成する。得られた焼成物をボールミル等により、粉砕する。その後、酢酸ブチル(CH3COO(CH2)3CH3)2l中に焼成物を入れ、デカンテーションにより、粉砕時生じた微粉末等を除去する。次に、濾過、減圧乾燥して緑色系発光蛍光体21を得る。
本発明の発光装置10における波長変換部12に用いられる赤色系発光蛍光体22は、以下の一般式で実質的に表わされる2価のユーロピウム付活窒化物蛍光体である。
上記一般式中、MIIはアルカリ土類金属元素であり、Mg、Ca、SrおよびBaから選ばれる少なくとも1種の元素を示し、MIIIは3価の金属元素からなり、Al、Ga、In、Sc、Y、La、GdおよびLuから選ばれる少なくとも1種の元素を示す。中でも、より一層効率的に赤色系を発光することができることから、MIIIはAl、GaおよびInから選ばれる少なくとも1種の元素であることが好ましい。
本発明の発光装置10における波長変換部は、上述した緑色系発光蛍光体21および赤色系発光蛍光体22含有し、半導体発光素子11から発せられる一次光の一部を吸収して、一次光の波長以上の長さの波長を有する二次光を発し得るものであれば、その封止樹脂23は特に制限されるものではない。封止樹脂23としては、たとえばエポキシ樹脂、アクリル樹脂、イミド樹脂、フェノール樹脂、シリコーン樹脂、ノルボネン樹脂、ポリメチルペンテン樹脂、非晶質ナイロン樹脂、ポリアリレート、ポリカーボネート樹脂、尿素樹脂、エポキシ変成シリコーン樹脂および有機物変;成シリコーン樹脂から選ばれることが好ましいが、これらに限定されるものではない。
本発明の発光装置10に用いられる発光素子11としては、効率の観点から、窒化ガリウム(GaN)系半導体を好ましく用いることができる。たとえば、窒化ガリウム系化合物半導体よりなるLEDチップなど公知のものを用いることができるが、特に限定はされない。
本発明の発光装置10に用いられる緑色系発光蛍光体21および赤色系発光蛍光体22は、従来公知の適宜の方法にて作製したものを用いてもよいし、また市販のものを用いても勿論よい。また、本発明の発光装置10における波長変換部12は、上述した複数の蛍光体((1)緑色系発光蛍光体21、または、(2)緑色系発光蛍光体21および赤色系発光蛍光体22)を適宜の封止樹脂13中に分散させ、適宜の条件で成形することによって作製することが可能であり、その作製方法は特に制限されるものではない。
炭酸バリウム(BaCO3:4Nグレード)188.49g、炭酸ストロンチウム(SrCO3:4Nグレード)52.37g、酸化ユーロピウム(Eu2O3:4Nグレード)9.61g、二酸化珪素(SiO2:4Nグレード)40.79g、塩化アンモニウム(NH4Cl:4Nグレード)8.74gを秤量し、ボールミル等により、良く混合する。得られた混合物をアルミナ等の坩堝に入れ、窒素(N2)雰囲気中にて、850℃、2時間焼成する。得られた焼成物を粉状にほぐし、石英等の坩堝に入れ、還元雰囲気(H2:3%、N2:97%)中にて、1250℃、4時間焼成する。得られた焼成物をボールミル等により、粉砕する。その後、酢酸ブチル(CH3COO(CH2)3CH3)2l中に焼成物を入れ、デカンテーションにより、粉砕時生じた微粉末等を除去する。次に、濾過、減圧乾燥する。
なお、評価にあたっては、順電流(IF)20mAにて点灯し、発光装置からの光出力(光電流)を測定した。
炭酸バリウム(BaCO3:4Nグレード)129.02g、炭酸ストロンチウム(SrCO3:4Nグレード)64.35g、酸化ユーロピウム(Eu2O3:4Nグレード)10.10g、二酸化珪素(SiO2:4Nグレード)34.63g、塩化アンモニウム(NH4Cl:4Nグレード)11.90gを秤量した。これらの原材料を用い、実施例1と同様な方法にて蛍光体を調製した。
種々のaの値を有する緑色系発光珪酸塩蛍光体について、その評価結果を表3および表4に示す。
発光素子として、450nmにピーク波長を有する窒化ガリウム(GaN)系半導体を用い、波長変換部には、2.01(Ba0.70Sr0.26Eu0.04)O・SiO2(メディアン径:15.1μm)なる組成を有する緑色系発光珪酸塩蛍光体と(Ca0.99Eu0.01)AlSiN3(メディアン径:9.3μm)なる組成を有する赤色系発光窒化物蛍光体を用いた。
比較例としては、2.20(Ba0.70Sr0.26Eu0.04)O・SiO2(メディアン径(50%D):15.3μm)なる組成を有する緑色系発光蛍光体と(Ca0.99Eu0.01)AlSiN3(メディアン径:9.3μm)なる組成を有する赤色系発光窒化物蛍光体を用いた。
各種緑色系発光珪酸塩蛍光体と赤色系発光窒化物蛍光体との組み合わせについての評価結果を表6および表7に示す。
Claims (8)
- 一般式:a(Ba1-b-cMIbEuc)O・SiO2 (I)
(式中、MIはアルカリ土類金属元素であり、Mg、CaおよびSrから選ばれる少なくとも1種の元素を示し、1.60≦a≦2.02、0<b≦0.55、0.03≦c≦0.10を満足する数である)で実質的に表わされる2価のユ−ロピウム付活緑色系発光珪酸塩蛍光体であることを特徴とする発光装置用蛍光体。 - 前記式(I)が、
式中、1.80≦a≦1.98、0.15≦b≦0.45、0.04≦c≦0.08であることを特徴とする請求項1記載の発光装置用蛍光体。 - 前記式(I)が、
式中、MIがSrであることを特徴とする請求項1記載の発光装置用蛍光体。 - 1次光が430nm〜480nmのピーク波長を有する窒化ガリウム(GaN)系半導体よりなる発光素子と、前記1次光を吸収して、前記1次光の波長よりも長い波長を有する2次光を発する波長変換部とを備えた発光装置において、前記波長変換部は1種以上の蛍光体からなり、前記蛍光体は、
一般式:a(Ba1-b-cMIbEuc)O・SiO2
(式中、MIはアルカリ土類金属元素であり、Mg、CaおよびSrから選ばれる少なくとも1種の元素を示し、1.60≦a≦2.02、0<b≦0.55、0.03≦c≦0.10を満足する数である)で実質的に表わされる2価のユ−ロピウム付活緑色系発光珪酸塩蛍光体を含むことを特徴とする発光装置。 - 前記発光装置が、
前記式(I)が、
式中、1.80≦a≦1.98、0.15≦b≦0.45、0.04≦c≦0.08であることを特徴とする2価のユ−ロピウム付活緑色系発光珪酸塩蛍光体を含むことを特徴とする請求項4記載の発光装置。 - 前記発光装置が、
前記式(I)が、
式中、MIがSrであることを特徴とする2価のユ−ロピウム付活緑色系発光珪酸塩蛍光体を含むことを特徴とする請求項4記載の発光装置。 - 前記発光装置が、
一般式:(MII1-dEud)MIIISiN3 (II)
(式中、MIIはアルカリ土類金属元素であり、Mg、Ca、SrおよびBaから選ばれる少なくとも1種の元素を示し、MIIIは3価の金属元素からなり、Al、Ga、In、Sc、Y、La、GdおよびLuから選ばれる少なくとも1種の元素を示し、0.001≦d≦0.05を満足する数である)で実質的に表わされる2価のユ−ロピウム付活赤色系発光窒化物蛍光体を含むことを特徴とする請求項4記載の発光装置。 - 前記発光装置が、
前記式(II)が、
式中、MIIIはAl、GaおよびInから選ばれる少なくとも1種の元素であることを特徴とする2価のユ−ロピウム付活赤色系発光窒化物蛍光体を含むことを特徴とする請求項7記載の発光装置。
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