JP2009016279A - セパレータおよびこれを用いた電池、並びにセパレータの製造方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】
セパレータ4は、例えば、微多孔性のポリオレフィン系樹脂が露出する露出層4aと、微多孔性のポリオレフィン系樹脂の微細骨格4cの表面がガラス層4dで被覆されている被覆層4bと、を備えるものである。
【選択図】図3
Description
ポリオレフィン系樹脂の微細骨格がガラス層で被覆されている被覆層を備えることを
を特徴とするセパレータである。
正極および負極と、電解質と、セパレータと、を有し、
セパレータは、ポリオレフィン系樹脂の微細骨格がガラス層で被覆されている被覆層を備えるものであること
を特徴とする電池である。
ポリオレフィン系樹脂に、ポリシラザン類化合物のみからなる粘凋な液状体、またはポリシラザン類化合物のみからなる粘凋な液状体とポリカルボシラザン類化合物との混合物、を含む前駆体を設けた後、水浴に浸漬し、乾燥する工程により、ポリオレフィン系樹脂の微細骨格をガラス層で被覆すること
を特徴とするセパレータの製造方法である。
図2は、図1に示した巻回電極体20の一部を拡大して表すものである。図2に示すように、正極2は、例えば、対向する一対の面を有する正極集電体2Aと、正極集電体2Aの両面に設けられた正極合剤層2Bとを有している。なお、正極集電体2Aの片面のみに正極合剤層2Bが設けられた領域を有するようにしてもよい。正極集電体2Aは、例えば、アルミニウム(Al)箔等の金属箔により構成されている。正極合剤層2Bは、例えば、正極活物質を含んでおり、必要に応じてグラファイトなどの導電剤と、ポリフッ化ビニリデンなどの結着剤とを含んでいてもよい。
LipNi(1-q-r)MnqM1rO(2-y)Xz
(式中、M1は、ニッケル(Ni)、マンガン(Mn)を除く2族〜15族から選ばれる元素のうち少なくとも一種を示す。Xは、酸素(O)以外の16族元素および17族元素のうち少なくとも1種を示す。p、q、y、zは、0≦p≦1.5、0≦q≦1.0、0≦r≦1.0、−0.10≦y≦0.20、0≦z≦0.2の範囲内の値である。)
LiaCo1-bM2bO2-c
(式中、M2はバナジウム(V)、銅(Cu)、ジルコニウム(Zr)、亜鉛(Zn)、マグネシウム(Mg)、アルミニウム(Al)、ガリウム(Ga)、イットリウム(Y)および鉄(Fe)からなる群のうちの少なくとも1種を表す。a、bおよびcの値は、0.9≦a≦1.1、0≦b≦0.3、−0.1≦c≦0.1の範囲内である。なお、リチウムの組成は充放電の状態によって異なり、aの値は完全放電状態における値を表している。)
LiwNixCoyMnzM31-x-y-zO2-v
(式中、M3はバナジウム(V)、銅(Cu)、ジルコニウム(Zr)、亜鉛(Zn)、マグネシウム(Mg)、アルミニウム(Al)、ガリウム(Ga)、イットリウム(Y)および鉄(Fe)からなる群のうちの少なくとも1種を表す。v、w、x、yおよびzの値は、−0.1≦v≦0.1、0.9≦w≦1.1、0<x<1、0<y<1、0<z<0.5、0≦1−x−y−zの範囲内である。なお、リチウムの組成は充放電の状態によって異なり、wの値は完全放電状態における値を表している。)
(化IV)
LipMn2-qM4qOrFs
(式中、M4は、コバルト(Co)、ニッケル(Ni)、マグネシウム(Mg)、アルミニウム(Al)、ホウ素(B)、チタン(Ti)、バナジウム(V)、クロム(Cr)、鉄(Fe)、銅(Cu)、亜鉛(Zn)、モリブデン(Mo)、スズ(Sn)、カルシウム(Ca)、ストロンチウム(Sr)およびタングステン(W)からなる群のうちの少なくとも1種を表す。p、q、rおよびsは、0.9≦p≦1.1、0≦q≦0.6、3.7≦r≦4.1、0≦s≦0.1の範囲内の値である。なお、リチウムの組成は充放電の状態によって異なり、pの値は完全放電状態における値を表している。
(化V)
LiaM5bPO4
(式中、M5は、2族〜15族から選ばれる元素のうちの少なくとも一種を示す。a、bは、0≦a≦2.0、0.5≦b≦2.0の範囲内の値である。)
(化VI)
LitM6PO4
(式中、M6は、コバルト(Co)、マンガン(Mn)、鉄(Fe)、ニッケル(Ni)、マグネシウム(Mg)、アルミニウム(Al)、ホウ素(B)、チタン(Ti)、バナジウム(V)、ニオブ(Nb)、銅(Cu)、亜鉛(Zn)、モリブデン(Mo)、カルシウム(Ca)、ストロンチウム(Sr)、タングステン(W)およびジルコニウム(Zr)からなる群のうちの少なくとも1種を表す。tは、0.9≦t≦1.1の範囲内の値である。なお、リチウムの組成は充放電の状態によって異なり、tの値は完全放電状態における値を表している。)
負極3は、例えば、対向する一対の面を有する負極集電体3Aの両面に負極合剤層3Bが設けられた構造を有している。なお、図示はしないが、負極集電体3Aの片面のみに負極合剤層3Bを設けるようにしてもよい。負極集電体3Aは、例えば、銅箔などの金属箔により構成されている。
電解液としては、非水溶媒に電解質塩を溶解させた非水電解液を用いることができる。非水溶媒としては、例えば、エチレンカーボネートおよびプロピレンカーボネートのうちの少なくとも一方を含んでいることが好ましい。サイクル特性を向上させることができるからである。特に、エチレンカーボネートとプロピレンカーボネートとを混合して含むようにすれば、よりサイクル特性を向上させることができるので好ましい。非水溶媒としては、また、ジエチルカーボネート、ジメチルカーボネート、エチルメチルカーボネートまたはメチルプロピルカーボネート等の鎖状炭酸エステルの中から、少なくとも1種を含んでいることが好ましい。サイクル特性をより向上させることができるからである。
セパレータ4は、正極2と負極3とを隔離し、両極の接触による電流の短絡を防止しつつ、リチウムイオンを通過させるものである。
外装材37は、例えば、接着層、金属層、表面保護層を順次積層した積層構造を有する。接着層は高分子フィルムからなり、この高分子フィルムを構成する材料としては、例えばポリプロピレン(PP)、ポリエチレン(PE)、無延伸ポリプロピレン(CPP)、直鎖状低密度ポリエチレン(LLDPE)、低密度ポリエチレン(LDPE)が挙げられる。金属層は金属箔からなり、この金属箔を構成する材料としては、例えばアルミニウム(Al)が挙げられる。また、金属箔を構成する材料としては、アルミニウム以外の金属を用いることも可能である。表面保護層を構成する材料としては、例えばナイロン(Ny)、ポリエチレンテレフタレート(PET)が挙げられる。なお、接着層側の面が、電池素子30を収納する側の収納面となる。
この電池素子30は、例えば、図5に示すように、両面にゲル電解質層45が設けられた帯状の負極43と、セパレータ44と、両面にゲル電解質層45が設けられた帯状の正極42と、セパレータ44とを積層し、長手方向に巻回されてなる巻回型の電池素子30である。なお、セパレータ44の構造などは、第1の実施形態と同様であるので詳細な説明を省略する。
厚さ16μmのポリエチレン微多孔膜に、前駆体としてポリシラザン類化合物のみからなる粘凋な液状体を卓上コータで塗布し、水浴に浸漬した後、熱風にて乾燥させて、ポリエチレンからなる露出層4aと、ポリエチレン微多孔膜の微細骨格4cがガラス層4dで被覆されている被覆層4bと、を備えたセパレータ4を作製した。また、ガラス層4dの厚さを、膜厚計にて測定したところ2μmであった。なお、ガラス層4dの厚さは、膜厚計を用いて、「ポリエチレン微多孔膜の厚さ」、「露出層4aおよび被覆層4bを備えたセパレータ4の厚さ」を測定し、これらの値を以下の式に代入して求めたものである。
(式)
(「ガラス層4dの厚さ」)=(「露出層4aおよび被覆層4bを備えたセパレータ4の厚さ」)−(「ポリエチレン微多孔膜の厚さ」)
セパレータ4を作製する際に、前駆体としてポリシラザン類化合物のみからなる粘凋な液状体の量を調整して、ガラス層4dの厚さが、0.5μmとなるようにした点以外は、実施例1と同様にして、実施例2の電池を作製した。
セパレータ4を作製する際に、前駆体としてポリシラザン類化合物のみからなる粘凋な液状体の量を調整して、ガラス層4dの厚さが、0.3μmとなるようにした点以外は、実施例1と同様にして、実施例3の電池を作製した。
ポリエチレン微多孔膜をそのままセパレータ4として用いた点以外は、実施例1と同様にして、比較例1の電池を得た。
セパレータ4を作製する際に、前駆体としてポリシラザン類化合物のみからなる粘凋な液状体の量を調整して、ガラス層4dの厚さが、4μmとなるようにした点以外は、実施例1と同様にして、比較例2の電池を作製した。
セパレータ4を作製する際に、前駆体としてポリシラザン類化合物のみからなる粘凋な液状体の量を調整して、ガラス層4dの厚さが、0.2μmとなるようにした点以外は、実施例1と同様にして、比較例3の電池を作製した。
実施例1と同様の方法で、ポリプロピレンフィルム上に前駆体としてポリシラザン類化合物のみからなる粘凋な液状体を卓上コータで塗布し、水浴に浸漬した後、熱風にて乾燥させガラス層を形成した。ここで、膜厚計でガラス層の厚さを測定したところ、ガラス層の厚さは、2μmであった。その後、ポリプロピレンフィルムの表面からガラス層を剥離させて、ポリエチレン微多孔膜と積層したものをセパレータ4とした。以上の点以外は、実施例1と同様にして比較例4の電池を作製した。
まず、セパレータ4を長手方向(MD)×幅方向(TD)=5cm×5cmに切り出し、それぞれの中心に沿って、4cm間隔になるように2点印をつけた。次に、予め200℃に加熱した恒温層中に、テフロン板上に固定せず静置させた上記セパレータ4を入れ、20分後に取り出しMD、TDそれぞれの予め印をつけた間隔をノギスにて測定し、下記計算式にて面積収縮率を算出した。
(式)
面積収縮率(%)=100−{[(「熱処理後MDの2点間隔」×「熱処理後TDの2点間隔」)/(「熱処理前のMD2点間隔(4cm)」×「熱処理前のTD2点間隔(4cm)」)]×100}
満充電状態における開回路電圧が4.2Vとなるように充電を行い、この電池を140℃の恒温槽中に1時間放置し、1時間以内のガス噴出の有無を確認した。
2・・・正極
2A・・・正極集電体
2B・・・正極合剤層
3・・・負極
3A・・・負極集電体
3B・・・負極合剤層
4・・・セパレータ
4a・・・露出層
4b・・・被覆層
4c・・・微細骨格
4d・・・ガラス層
5,6・・・絶縁板
7・・・電池蓋
8・・・安全弁機構
9・・・熱感抵抗素子
10・・・ガスケット
11・・・ディスク板
12・・・センターピン
13・・・正極リード
14・・・負極リード
20・・・巻回電極体
30・・・電池素子
32・・・正極リード
33・・・負極リード
34,35・・・樹脂片
36・・・凹部
37・・・外装材0 カーボンブラック
Claims (9)
- ポリオレフィン系樹脂の微細骨格がガラス層で被覆されている被覆層を備えることを
を特徴とするセパレータ。 - 上記被覆層と、
ポリオレフィン系樹脂が露出する露出層と、
を備えること
を特徴とする請求項1記載のセパレータ。 - 上記ガラス層の厚さが、0.3μm以上2μm以下であること
を特徴とする請求項1記載のセパレータ。 - 正極および負極と、電解質と、セパレータと、を有し、
上記セパレータは、ポリオレフィン系樹脂の微細骨格がガラス層で被覆されている被覆層を備えるものであること
を特徴とする電池。 - 上記セパレータは、上記被覆層と、ポリオレフィン系樹脂が露出する露出層と、を備えるものであること
を特徴とする請求項4記載の電池。 - 上記ガラス層の厚さが、0.3μm以上2μm以下であること
を特徴とする請求項4記載の電池。 - 上記電解質の溶媒に有機溶媒を用いたこと
を特徴とする請求項4記載の電池。 - 満充電状態における開回路電圧が4.2V以上4.6V以下の範囲内であること
を特徴とする請求項7記載の電池。 - ポリオレフィン系樹脂に、ポリシラザン類化合物のみからなる粘凋な液状体、またはポリシラザン類化合物のみからなる粘凋な液状体とポリカルボシラザン類化合物との混合物、を含む前駆体を設けた後、水浴に浸漬し、乾燥する工程により、上記ポリオレフィン系樹脂の微細骨格をガラス層で被覆すること
を特徴とするセパレータの製造方法。
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