JP2009012464A - 積層体、並びに該積層体を用いた延伸フィルム、熱収縮性フィルム、成形品、及び該フィルムを装着した容器 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】下記に示す樹脂組成物を主成分とする(I)層、(II)層、及び(III)層をこの順で少なくとも3層有し、(I)層をポリ乳酸系樹脂(A)を50質量%を超えて含有する樹脂組成物、(II)層をポリ乳酸系樹脂(A)、ポリオレフィン系樹脂(B)、及び、エチレン−α−オレフィン共重合体ゴム等からなる群から選ばれる熱可塑性樹脂セグメント(a)及び少なくとも1種のアクリル系単量体から形成されるアクリル系重合体セグメント(b)を有する共重合体(C)とで構成し、これらの質量比が(A)/(B)/(C)=0〜80/0〜50/1〜100であり、かつ(A)+(B)+(C)=100である樹脂組成物、(III)層をポリオレフィン系樹脂(B)を50質量%を超えて含有する樹脂組成物でそれぞれ構成する。
【選択図】なし
Description
(I)層:ポリ乳酸系樹脂(A)50質量%超を含有する樹脂組成物
(II)層:ポリ乳酸系樹脂(A)と、ポリオレフィン系樹脂(B)と、エチレン系単独重合体、エチレン系共重合体、酸変性オレフィン系共重合体、オレフィン系熱可塑性エラストマー、スチレン系熱可塑性エラストマーからなる群から選ばれるセグメント(a)及び少なくとも1種のアクリル系単量体からなるセグメント(b)を有する共重合体(C)と、で構成され、これらの質量比が(A)/(B)/(C)=0〜80/0〜50/1〜100であり、かつ(A)+(B)+(C)=100である樹脂組成物
(III)層: ポリオレフィン系樹脂(B)50質量%超を含有する樹脂組成物
本発明の積層体は、下記に示す樹脂組成物を主成分とする(I)層、(II)層、及び(III)層の少なくとも3層を有する積層体であって、各層が(I)層、(II)層、(III)層の順で積層されていることを特徴とする。
(I)層:ポリ乳酸系樹脂(A)50質量%超を含有する樹脂組成物
(II)層:ポリ乳酸系樹脂(A)と、ポリオレフィン系樹脂(B)と、エチレン系単独重合体、エチレン系共重合体、酸変性オレフィン系共重合体、オレフィン系熱可塑性エラストマー、スチレン系熱可塑性エラストマーからなる群から選ばれるセグメント(a)及び少なくとも1種のアクリル系単量体からなるセグメント(b)を有する共重合体(C)と、で構成され、これらの質量比が(A)/(B)/(C)=0〜80/0〜50/1〜100であり、かつ(A)+(B)+(C)=100である樹脂組成物
(III)層:ポリオレフィン系樹脂(B)50質量%超を含有する樹脂組成物
ポリ乳酸系樹脂(A)
(I)層で用いられるポリ乳酸系樹脂(A)(後述の(II)層でも用いられる。)は、D−乳酸若しくはL−乳酸の単独重合体又はそれらの共重合体であり、これらの混合物も含まれる。より具体的には、構造単位がD−乳酸であるポリ(D−乳酸)、構造単位がL−乳酸であるポリ(L)−乳酸、L−乳酸とD−乳酸との共重合体であるポリ(DL)−乳酸、又はこれらの混合物である。
ポリオレフィン系樹脂(B)
(III)層で用いられるポリオレフィン系樹脂(B)(後述の(II)層でも用いられる。)は特に限定されないが、積層体の柔軟性、収縮特性等の機械的物性や成形性付与の観点より、ポリエチレン系樹脂、ポリプロピレン系樹脂、又はこれらの混合物を用いることが好ましい。以下に、本発明で用いられる好適なポリエチレン系樹脂、ポリプロピレン系樹脂を例示する。
共重合体(C)
次に、本発明の積層体の(II)層で用いられる共重合体(C)成分について説明する。この共重合体(C)成分は、熱可塑性樹脂セグメント(a)とアクリル系重合体セグメント(b)とで形成される。
本発明における積層体の具体的な層構成としては、例えば(I)層/(II)層/(III)層からなる3層構成、(I)層/(II)層/(III)層/(II)層/(I)層 または(III)層/(II)層/(I)層/(II)層/(III)層からなる5層構成、(I)層/(II)層/(III)層/(III)層/(II)層/(I)層からなる6層構成、それ以上の他層構成などを挙げることができるが、本発明において好適な積層構成は、(I)層/(II)層/(III)層/(II)層/(I)層 または(III)層/(II)層/(I)層/(II)層/(III)層であり、中でも好適な実施形態のひとつが(I)層/(II)層/(III)層/(II)層/(I)層の5層構成のフィルムである。この5層構成を採用することにより、本発明の目的である層間接着性、透明性や仕上がり特性などに優れた材料を得ることができる。この5層構成において、各層の厚み比は、上述した効果及び作用を考慮して設定すればよく、特に限定されるものではない。
本発明の積層体は、延伸することで引張強度、衝撃強度も上昇するので、延伸フィルムとして好適に使用することができる。また、延伸後、熱固定温度を調整することで熱収縮性フィルムとして使用することもできる。その他、各種の成形品にも好適に使用することができる。
本発明の積層体を熱収縮性フィルムとして用いた場合、80℃温水中10秒浸漬したときの熱収縮率が少なくとも一方向において20%以上であることが重要である。
本発明の延伸フィルム及び熱収縮性フィルムは、公知の方法によって製造することができる。フィルムの形態としては平面状、チューブ状の何れであってもよいが、生産性(原反フィルムの幅方向に製品として数丁取りが可能)や内面に印刷が可能という点から平面状が好ましい。平面状のフィルムの製造方法としては、例えば、複数の押出機を用いて樹脂を溶融し、Tダイから共押出し、チルドロールで冷却固化し、縦方向にロール延伸をし、横方向にテンター延伸をし、アニールし、冷却し、(印刷が施される場合にはその面にコロナ放電処理をして、)巻取機にて巻き取ることによりフィルムを得る方法が例示できる。また、チューブラー法により製造したフィルムを切り開いて平面状とする方法も適用できる。
本発明の積層体は、用途が特に制限されるものではないが、必要に応じて印刷層、蒸着層その他機能層を形成することにより、ボトル(ブローボトル)、トレー、弁当箱、惣菜容器、乳製品容器等の様々な成形品として用いることができる。特に本発明のフィルムを食品容器(例えば清涼飲料水用または食品用のPETボトル、ガラス瓶、好ましくはPETボトル)用熱収縮性ラベル又は成形品として用いる場合、複雑な形状(例えば、中心がくびれた円柱、角のある四角柱、五角柱、六角柱など)であっても該形状に密着可能であり、シワやアバタ等のない美麗なラベル又は成形品が装着された容器が得られる。本発明の成形品及び容器は、通常の成形法を用いることにより作製することができる。
なお、実施例に示す測定値及び評価は次のように行った。また実施例では、積層体の引取り(流れ)方向をMD(Machine Direction)または縦方向、その直角方向をTD(Transverse Direction)または横方向と記載する。
得られた延伸フィルムをMD15mm×TD150mmの大きさに切り取り、TD端面の片側の(I)層を(II)層から一部剥離し、剥離したこの剥離層と被剥離層を引張試験機のチャックにそれぞれ挟み、TD方向に対して、試験速度50mm/minにて180度剥離試験を行った。剥離試験にて得られる荷重が安定した値を示す領域において、その平均値を層間剥離強度として評価した。また下記の評価基準により層間剥離強度を評価した。
◎:剥離強度が3.0(N/15mm幅)以上
○:剥離強度が1.0(N/15mm幅)以上で3.0(N/15mm幅)未満
×:剥離強度が1.0(N/15mm幅)未満
得られた積層体及び延伸フィルムを目視により外観を下記基準で評価した。
○:表面及び内部にフィッシュアイなどのゲル物やムラがない
×:表面及び内部にフィッシュアイなどのゲル物やムラがある
得られた積層体の端部を除いた中央部分をミクロトームによりTD方向に切断し、その切断面をイオンエッチング処理した試料を作製した。次いで、その試料における(II)層部分の相構造を電界放射型走査電子顕微鏡(SEM、日立ハイテクノロジーズ製、S−4500)を用いて加速電圧5kVで2000倍において観察した。SEM観察写真は白と黒の二色で表されており、白く観察される部分がエッチングを受けずに残存したオレフィン系樹脂及びグラフト共重合体からなるオレフィンリッチ相に起因する凸部分であり、黒く観察される部分が、ポリ乳酸系樹脂相がエッチングにより除去された凹部分である。この観察写真より、下記の評価基準で相構造を決定した。
海島:一方の色のマトリックス相中にもう一方の色の球状相が観察される
共連続:黒色の相と白色の相が入り組み、球状相があまり観察されない
単一相:白色と黒色の明確な色の差及び相の形状がほとんど観察されない
得られたフィルムをMD100mm×TD100mmに切り取り、80℃の温水浴に10秒間浸漬させ、その後30秒間23℃の冷水に浸漬させた後のフィルムの主収縮方向(横方向)の収縮量を測定し、収縮前の原寸に対する収縮量の比率を%値で求めた。
得られた延伸フィルムを縦横10mm間隔の格子目を印刷し、縦方向100mm×横方向298mmの大きさに切り取り、横方向の両端を10mm重ねて溶剤シールし円筒状にした。この円筒状フィルムを、内容量1.5リットルの丸型ペットボトルに装着し、蒸気加熱方式の長さ3mの収縮トンネルの中を、回転させずに10秒間で通過させてフィルムを被覆した。ただし、吹き出し蒸気温度は99℃、トンネル内雰囲気温度は90〜94℃であった。ペットボトルに被覆されたフィルムについて、下記基準に基づき、収縮仕上がり性の評価を行なった。
○:収縮が十分であり、シワ入りやアバタはなく、格子目の歪みも実用上問題なく、かつフィルムの密着性も良好なもの
×:明らかに収縮不足部分があるか、あるいはシワ入りやアバタ、格子目の歪みなどが目立つもの
(I)層としてNature Works LLC社製ポリ乳酸、商品名「Nature Works NW4060D」(L体/D体=88/12)(以下、「PLA」と略称)60質量%と、三井化学社製ポリ乳酸、商品名「レイシアH440」(L体/D体=95.75/4.25)30質量%、DIC社製軟質ポリ乳酸系樹脂、商品名「プラメートPD−150」10質量%を用い、(III)層として宇部興産社製直鎖状低密度ポリエチレン、商品名「ユメリット0540F」50質量%、住友化学社製ポリプロピレン、商品名「ノーブレンFH3315」35質量%、及び荒川化学社製水添石油樹脂、商品名「アルコンP125」15質量%を用い、それぞれ二軸押出機で混練し混合樹脂ペレットを得た。
(II)層としてPLAを65質量%、ダウ・ケミカル社製ランダムPP、商品名「バーシファイ2400」(以下「PO」と略称)30質量%、日本油脂製エチレン−アクリル酸エチル/(メタ)アクリル酸メチルグラフト共重合体、商品名「モディパーA5200」(以下「相溶化剤1」と略称)5質量%を用い、二軸押出機で混練し混合樹脂ペレットを得た。このペレットと(I)層及び(III)層に用いるペレットを各層の厚みがそれぞれ(I)層/(II)層/(III)層/(II)層/(I)層=30μm/5μm/180μm/5μm/30μmとなるよう3種5層ダイスにより共押出し、50℃のキャストロールで引き取り、冷却固化させて幅300mm、厚さ250μmの積層体を得た。得られた積層体の外観評価結果、相構造の観察結果を表1に、相構造を図1にそれそれ示す。さらに得られた積層体を京都機械株式会社製フィルムテンターにて、予熱温度80℃、延伸温度78℃で横一軸方向に5.0倍延伸後、90℃にて熱処理を行い、厚さ50μmの延伸フィルムを得た。この延伸フィルムの層間剥離強度を表1に示した。表1において得られた結果について総合評価も行い、評価項目の全てに対して問題がなかったフィルムを記号(○)、1つでも問題があったフィルムを記号(×)で示した。また、延伸フィルムの外観、熱収縮率、及び収縮仕上がり性を表2に示した。
実施例1において、(II)層に用いる材料の組成比をPLA:60質量%、PO:35質量%、相溶化剤1:5質量%と変更した以外は、実施例1と同様の条件によって積層体及び延伸フィルムを得た。得られた積層体及び延伸フィルムの評価結果を表1に示す。
実施例1において、(II)層に用いる材料の組成比をPLA:50質量%、PO:40質、相溶化剤1:10質量% と変更した以外は、実施例1と同様の条件によって積層体及び延伸フィルムを得た。得られた積層体及び延伸フィルムの評価結果を表1に、相構造を図2に示す。また、延伸フィルムの外観、熱収縮率、及び収縮仕上がり性を表2に示す。
実施例1において、(II)層に用いる材料の組成比をPLA:50質量%、相溶化剤1:50質量% と変更した以外は、実施例1と同様の条件によって積層体及び延伸フィルムを得た。得られた積層体及び延伸フィルムの評価結果を表1に、相構造を図3に示す。
実施例1において、(II)層に用いる材料の組成比を相溶化剤1:100質量% と変更した以外は、実施例1と同様の条件によって積層体及び延伸フィルムを得た。得られた積層体及び延伸フィルムの評価結果を表1に示す。
実施例1 において、(II)層に用いる材料の組成比をPLA:65質量% 、PO:30質量% 、JSR製官能基含有水素添加スチレン‐ブタジエン共重合体、商品名「ダイナロン8630P」(以下「相溶化剤2」と略称)5質量%と変更した以外は、実施例1と同様の条件によって積層体及び延伸フィルムを得た。得られた積層体及び延伸フィルムの評価結果を表2に、相構造を図4に示す。
実施例1において、(II)層に用いる材料の組成比をPLA:65質量% 、PO:35質量% と変更した以外は、実施例1と同様の条件によって積層体及び延伸フィルムを得た。得られた積層体及び延伸フィルムの評価結果を表2に示す。
実施例1において、(II)層に用いる材料の組成比をPLA:60質量%、PO:40質量%と変更した以外は、実施例1と同様の条件によって積層体及び延伸フィルムを得た。得られた積層体及び延伸フィルムの評価結果を表2に、相構造を図5に示す。
実施例1において、(II)層に用いる材料の組成比をPLA:35質量%、PO:60質量%、相溶化剤1:5質量%と変更した以外は、実施例1と同様の条件によって積層体及び延伸フィルムを得た。得られた積層体及び延伸フィルムの評価結果を表2に示す。
実施例1において、(II)層に用いる材料の組成比をPLA:100質量%と変更した以外は、実施例1と同様の条件によって積層体及び延伸フィルムを得た。得られた積層体及び延伸フィルムの評価結果を表2に示す。
Claims (6)
- 下記に示す樹脂組成物を主成分とする(I)層と(II)層、若しくは(II)層と(III)層の少なくとも2層、又は(I)層、(II)層、(III)層の順に少なくとも3層を有することを特徴とする積層体。
(I)層:ポリ乳酸系樹脂(A)50質量%超を含有する樹脂組成物
(II)層:ポリ乳酸系樹脂(A)と、ポリオレフィン系樹脂(B)と、エチレン系単独重合体、エチレン系共重合体、酸変性オレフィン系共重合体、オレフィン系熱可塑性エラストマー、スチレン系熱可塑性エラストマーからなる群から選ばれるセグメント(a)及び少なくとも1種のアクリル系単量体からなるセグメント(b)を有する共重合体(C)と、で構成され、これらの質量比が(A)/(B)/(C)=0〜80/0〜50/1〜100であり、かつ(A)+(B)+(C)=100である樹脂組成物
(III)層:ポリオレフィン系樹脂(B)50質量%超を含有する樹脂組成物 - 請求項1に記載の積層体を少なくとも一方向に延伸してなることを特徴とする延伸フィルム。
- 請求項1に記載の積層体を少なくとも一方向に延伸してなり、80℃の温水中に10秒間浸漬したときの主収縮方向の熱収縮率が20%以上であることを特徴とする熱収縮性フィルム。
- 請求項1に記載の積層体、請求項2に記載の延伸フィルム、又は請求項3に記載の熱収縮性フィルムを成形してなる成形品。
- 請求項3に記載の熱収縮性フィルムを基材として用いた熱収縮性ラベル。
- 請求項5に記載の熱収縮性ラベルを装着した容器。
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