JP2008538533A - ガス・ストリームの精製方法 - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、ガス・ストリームから酸素を分離するための一つあるいは複数の酸素イオン導電性電解質を有する電気的に駆動される一連の酸素分離ゾーンに同ガス・ストリームを導入するガス・ストリームの精製方法に関し、より詳しくは、各々の分離ゾーンに電圧を印加して酸素イオン電流を発生させる精製方法に関する。同酸素イオン電流は、それ以上に電圧を上昇しても酸素分離の向上は見られない限界値に達する。
酸素の分離により原料を精製するために電気的に駆動される酸素輸送膜が使用される。このような膜には、通常はガドリウムがドープされたセリアあるいはイットリアで安定化されたジルコニアのようなイオン導体である電解質が使用される。このような電解質が電極で挟まれて、それに対して高温状態で電位を印加すれば、酸素は正極として働く電極上でイオン化して酸素イオンが生成される。同酸素イオンは酸素輸送膜を浸透して負極に到達する。そこで、酸素イオン同士が結合して分子状の二酸素となり、その過程で余剰電子を負極に与える。
後述するように、本発明は特定の能力を有する電気的に駆動される酸素分離装置での電力消費量を最小限にする精製方法を提供することを目的とする。
本発明は、ガス・ストリームから酸素を分離することによる同ストリームの精製方法を提供する。同方法では、ガス・ストリームは高圧下で運転される電気的に駆動される一連の酸素分離ゾーンに送られ、そこで酸素はガス・ストリームから分離される。酸素の分離によって、精製ガス・ストリームが生成される。各々の電気的に駆動される酸素分離ゾーンは電解質と正極・負極アセンブリーを有しており、正極(cathode:カソード)上で酸素がイオン化され、酸素イオンは電解質膜を通過して負極(anode:アノード)に到達し、そこで酸素イオン同士が再結合して分子状の酸素となるように電解質膜に対して電圧を印加する。これにより、酸素はガス・ストリームから分離されて、精製ガス・ストリームを生成する。
本明細書は、本発明の出願人が自己の発明と考えている主題を明確に指摘する特許請求の範囲により締め括っているが、本発明は下記の添付図面の参照により更によく理解されるものと考えられる。
図1は電気的に駆動される酸素分離装置10を示している。同装置はガス・ストリーム12を処理してそれから酸素を分離することにより精製ガス・ストリーム14を生成するように設計されている。酸素は電気的に駆動される酸素分離ゾーン16、18および20内で分離される。これらのゾーンは各々が正極および負極22、24;26、28および30、32を有する正極・負極アセンブリーで範囲が決められている。図示されてはいないが当業界での専門家には知られているように、同正極・負極アセンブリーには通常型の集電装置が装備されているであろう。これらの電極および集電装置は全て多孔質であり、電解質34を挟んでいる。同電解質は、後述するように、独立した区分を有してよい。同正極・負極アセンブリーおよび電解質34はケーシング34内に設置され、電解質34の両側に通路36および37を形成する。本明細書(特許請求の範囲を含む)内で使用される「正極・負極アセンブリー」との用語は、多孔質の正極、負極およびこれらに関連する多孔質の集電装置を有している。
ネルンスト電位は以下の式により与えられる。
上式において、Rはガス定数、Tはケルビン温度、Fはファラデー定数、pO2は酸素分圧である。
上式において、Rはガス定数、Tはケルビン温度、Fはファラデー定数、Iは電流である(Iionic…イオン電流,Ilimit…限界電流)。
ここで「n」は1以上4以下の数値であり実験により決められる。
アルゴン・ストリーム中の酸素濃度が低下するに従い、電気化学的性能は電極の抵抗値にますます強く依存するようになり、特に粗アルゴンに直接的に接触し電解質の電気化学的性能に対する依存性が相対的に低い正極ではこのような現象が見られる。このような条件下では、たとえば6モル%のイットリアでドープされたジルコニア(6YSZ、Zr0.886Y0.114O1.943)あるいは3モル%のイットリアでドープされたジルコニア(3YSZ、Zr0.942Y0.058O1.971)のようなイオン導電性はより低いが強度が改善されている材料の使用が有利である。このようにして、粗アルゴン・ストリームの精製に適用される電気的に駆動される酸素分離装置10においては、電解質34の部位46は8モル%のイットリアでドープされたジルコニア(8YSZ)で、また部位48および50は6あるいは3モル%のイットリアでドープされたジルコニアで製作できる。
Claims (20)
- 以下の工程を含む、ガス・ストリームから酸素を分離して同ガス・ストリームを精製する方法:
該ガス・ストリームを高温で運転され電気的に駆動される一連の酸素分離ゾーンに導入してそれから酸素を分離し、それにより精製ガス・ストリームを生成する;
電解質と正極・負極アセンブリーを有する各々の電気的に駆動される酸素分離ゾーンにおいて、酸素イオンが同電解質を通過した後に再結合して分子状の酸素となるように電解質膜に対して電圧を印加することにより酸素を同ガス・ストリームから分離する;
酸素はガス・ストリームから電気的に駆動される一連の酸素分離ゾーンで順次分離されるので、それの分圧は順次低下した状態で分離される;
各々の電気的に駆動される酸素分離ゾーンは、正極・負極アセンブリーに対して印加される電圧に対する増加関数として酸素を分離することができ、電圧は電気的に駆動される酸素分離ゾーンで発生する酸素イオン電流がそれ以上電圧を上昇させても酸素分離の向上は見られない限界値に達し、酸素イオン電流の限界値は印加電圧が電気的に駆動される各々の酸素分離ゾーンで順次低下するので順次低下する酸素分圧の関数である;および
各々の酸素分離ゾーンに印加される電圧の値は、酸素イオン電流をそれの限界値に近づける値から選択される。 - 該ガス・ストリームが空気の深冷分離プラントでの粗アルゴン塔から抜き出された液化粗アルゴン・ストリームを気化させることによって得られ、酸素を約0.1〜3容量%の濃度で含有している粗アルゴン・ストリームであることを特徴とする請求項1の方法。
- 該ガス・ストリームが空気の深冷分離プラントでの粗アルゴン塔から抜き出された液化粗アルゴン・ストリームを気化させることによって得られ、酸素を約0.5〜2容量%の濃度で含有している粗アルゴン・ストリームであることを特徴とする請求項1の方法。
- 該ガス・ストリームが圧力スイング吸着装置あるいは膜分離装置から抜き出され酸素を約0.05〜2容量%の濃度で含有している粗窒素ストリームであることを特徴とする請求項1の方法。
- 該ガス・ストリームが圧力スイング吸着装置あるいは膜分離装置から抜き出され酸素を約0.1〜1容量%の濃度で含有している粗窒素ストリームであることを特徴とする請求項1の方法。
- 該ガス・ストリームが圧力スイング吸着装置あるいは膜分離装置から抜き出され酸素を約0.15〜0.5容量%の濃度で含有している粗窒素ストリームであることを特徴とする請求項1の方法。
- 酸素イオン電流が同電流限界値の約80〜99.99%であることを特徴とする請求項2あるいは4の方法。
- 酸素イオン電流が少なくとも同電流限界値の約95%であることを特徴とする請求項7の方法。
- 該電解質がYSZから製作され、該高温が約600〜900°Cの範囲内であることを特徴とする請求項2あるいは4の方法。
- 該高温が約650〜800°Cの範囲内であることを特徴とする請求項2あるいは4の方法。
- 該高温が約700〜800°Cの範囲内であることを特徴とする請求項3あるいは6の方法。
- 該電気的に駆動される酸素分離ゾーンが独立して設置され;
該電気的に駆動される酸素分離ゾーンの最初のゾーンの電解質は8YSZから製作され、その後のゾーンの電解質は6YSZあるいは3YSZから製作されていることを特徴とする請求項2あるいは4の方法。 - 液化粗アルゴン・ストリームを空気との間接的な熱交換により気化させ、これにより空気ストリームを液化し処理される粗アルゴン・ガス・ストリームを生成する方法において、
同粗アルゴン・ガス・ストリームは、精製ガス・ストリームとの間接的な熱交換により加熱され、そして
同精製ガス・ストリームは液化空気ストリームとの間接的な熱交換により液化されることを特徴とする請求項2の方法。 - 液化粗アルゴン・ストリーム、精製ガス・ストリームおよび液化窒素ストリームが間接的な熱交換を受け、これにより同液化粗アルゴン・ストリームを気化させて処理される気化粗アルゴン・ガス・ストリームを生成し、また同液化窒素ストリームを気化させ、同精製ガス・ストリームを液化する方法において、
同粗アルゴン・ガス・ストリームは同精製ガス・ストリームと更に間接的な熱交換により加熱され、その後同精製ガス・ストリームは同液化粗アルゴン・ストリームと熱交換を行い、そして
同粗アルゴン・ストリームの圧力をブロワーにより同精製ガス・ストリームの圧力以上に更に高めることを特徴とする請求項2の方法。 - 空気深冷分離プラントでの主熱交換器により液化粗アルゴン・ストリームの気化と生成物ストリームの液化を行い、そして
同粗アルゴン・ストリームは、精製ガス・ストリームとの間接的な熱交換により加熱され、その後精製ガス・ストリームが主熱交換器により液化されることを特徴とする請求項2の方法。 - 空気深冷分離プラントで精留される空気ストリームが圧縮され精製された後に主熱交換器で冷却され、また同プラントからの酸素および窒素の生成物ストリームは主熱交換器により加熱されることを特徴とする請求項15の方法。
- 該粗ガス・ストリームおよび精製ガス・ストリームは間接的な熱交換により前者は加熱され後者は冷却されることを特徴とする請求項4の方法。
- 該電気的に駆動される酸素分離装置が運転を開始する期間中あるいは保全措置を受けている期間中に、該圧力スイング吸着装置あるいは膜分離装置を通常能力よりも低い能力で運転して設計能力で運転する場合に比べて高純度の粗窒素ストリームを生成することを特徴とする請求項4あるいは17の方法。
- 該ガス・ストリームから分離された酸素は同ガス・ストリームの一部により構成されるパージ・ガスと共に電気的に駆動される酸素分離装置から抜き出されることを特徴とする請求項1、2、4、13、14、15あるいは17の方法。
- 該ガス・ストリームから分離された酸素はパージ・ガスと共に電気的に駆動される酸素分離装置から抜き出されることを特徴とする請求項1、2、4、13、14、15あるいは17の方法。
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