JP2008500913A - 放射線硬化性積層プレート又はシート - Google Patents
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Abstract
Description
欧州特許出願EP−A2819516及びEP−A2819520はコーティングされたフィルムを開示しており、コーティングはガラス転移点40℃未満であり、バインダーを例えばホスファゼン樹脂、ウレタン又はアクリレートとすることができる。硬化は2工程において実施しなければならない。基盤へのフィルムの接着結合の前に、部分的硬化を行い、最終硬化はその後にのみ行われる。
最上層は放射線硬化性である。従って使用する最上層はフリーラジカル又はイオン化法により硬化可能な基(硬化可能な基と略記する)を含む放射線硬化性物質である。フリーラジカル法により硬化可能な基が好ましい。
i)エチレン性不飽和基を有し、そして、2000g/モル超の平均分子質量Mnを有する重合体、
ii)i)とは異なり、そして、2000g/モル未満のモル質量を有するエチレン性不飽和低分子量化合物とのi)の混合物、
iii)エチレン性不飽和化合物との飽和熱可塑性重合体の混合物、
よりなる群から選択されるバインダー少なくとも1つを含む。
適当な重合体は、例えば、エチレン性不飽和化合物の重合体であるが、2000g/モル超の分子質量を有するポリエステル、ポリエーテル、ポリカーボネート、ポリエポキシド又はポリウレタンも同様である。
(a)少なくとも1つの有機脂肪族、芳香族または環状脂肪族ジ−またはポリイソシアネート、
(b)イソシアネートに対し反応する少なくとも1つの基およびフリーラジカル重合能力のある少なくとも1つの不飽和基を有する少なくとも1つの化合物、
(c)適切であれば、イソシアネートに対し反応する少なくとも2つの基を有する少なくとも1つの化合物、
(d)イソシアネートに対し反応する少なくとも1つの基および少なくとも1つの酸基を有する少なくとも1つの化合物。
1)イソシアヌレートを有し、芳香族、脂肪族および/または環状脂肪族ジシオシアネートから得られたポリイソシアネート。ここで特に好ましくは相当する脂肪族および/または環状脂肪族イソシアナトイソシアヌレートおよび、特にヘキサメチレンジイソシアネートおよびイソホロンジイソシアネート系のものである。存在するイソシアヌレートは特にトリスイソシアナトアルキルまたはトリスイソシアナトシクロアルキルイソシアヌレートであり、これらはジイソシアネートの環状トリマーまたは1つ以上のイソシアヌレート環を有するこれらの高度な同族体の混合物である。イソシアナトイソシアヌレートは一般に10〜30重量%、特に15〜25重量%のNCO成分および3〜4.5も平均NCO機能を有する。
2)芳香族、脂肪族および/または環状脂肪族で結合したイソシアネート基を有し、好ましくは脂肪族および/または環状脂肪族で結合した基、特にヘキサメチレンジイソシアネートまたはイソホロンジイソシアネートから誘導したものを有するウレトジオンジイソシオシアネート。ウレトジオンジイソシアネートはジイソシアネートの環状2量体生成物である。
3)ビウレット基を有し、芳香族、環状脂肪族または脂肪族、好ましくは環状脂肪族または脂肪族でイソシアネート基と結合しているポリイソシアネート、特にトリス(6−イソシアナトヘキシル)ビウレットまたはこの高度な同族体とこれらの混合物。ビウレット基を有するこれらのポリイソシアネートは一般に18〜22重量%のNCO成分と3〜4.5の平均NCO機能を有している。
4)例えば、過剰量のヘキサメチレンジイソシアネート、または例えばトリメチロルプロパン、ネオペンチルグリコール、ペンタエリスリトール、1,4−ブタンジオール、1,6−ヘキサンジオール、1,3−プロパンジオール、エチレングリコール、ジエチレングリコール、グリセロール、1,2−ジヒドロキシプロパンまたはこれらの混合物のようなポリヒドリックアルコールと一緒のイソホロンジイソシアネートの反応により得られることができる、ウレタンおよび/またはアロファネート基を有し、芳香族、脂肪族または環状脂肪族、好ましくは脂肪族または環状脂肪族と結合したイソシアネート基を有するポリイソシアネート。ウレタンおよび/またはアロファネート基を有するポリイソシアネートは一般に12〜20重量%のNCO成分および1.8〜3の平均NCO機能を有している。
5)オキサジアジントリオン基、好ましくはヘキサメチレンジイソシアネートまたはイソホロンジイソシアネートから誘導したものを含むポリイソシアネート。オキサジアジントリオン基を含むこのようなポリイソシアネートはジイソシアネートおよび二酸化炭素から製造できる。
6)ウレトンイミン置換ポリイソシアネート
1)〜6)のポリイソシアネートは混合物として、また適宜ジイソシアネートとの混合物として使用してよい。
(b)イソシアネートに反応する基の0.5〜3.0、好ましくは0.8〜2.5、特に好ましくは1.0〜2.2、そして特に1.4〜1.8モル、
(c)イソシアネートに反応する基の0〜2.0、好ましくは0.1〜1.8、特に好ましくは0.5〜1.5、そして特に0.8〜1.3モル、
(d)イソシアネートに反応する基の0.001〜1.5、好ましくは0.005〜1.0、特に好ましくは0.01〜0.8、そして特に0.1〜0.5モル、
水系でポリウレタンを使用する場合、実質的に好ましくは存在する全イソシアネート基は反応している。
不飽和重合体i)はエチレン性不飽和の低分子量化合物との混合物として使用されてよい。
適当な飽和熱可塑性重合体は、例えば、ポリメチルメタクリレート、ポリスチレン、耐衝撃性ポリメチルメタクリレート、ハイインパクトポリスチレン、ポリカーボネート及びポリウレタンである。
i)少なくとも20重量%、好ましくは少なくとも30重量%、特に好ましくは少なくとも50、極めて特に好ましくは少なくとも60、特に少なくとも75及びとりわけ少なくとも80重量%、そして100重量%以下、好ましくは98%以下、特に好ましくは95%以下、極めて特に好ましくは90以下、とりわけ85重量%以下、
ii)例えば70重量%以下、好ましくは50重量%以下、特に好ましくは25重量%以下、極めて特に好ましくは10以下、特に5重量%以下、そしてとりわけ0重量%、
iii)例えば50重量%以下、好ましくは25重量%以下、特に好ましくは10重量%以下、極めて特に好ましくは5重量%以下、そしてとりわけ0重量%、
であるが、ただし、合計は常に100重量%である。
バインダーのガラス転移点TgはASTM3418/82に従ってDSC法(示差操作熱量計)により測定する。
基盤層は基材として作用し、そして、全体的積層物の恒久的に高い強靭性を確保することを意図している。
最上層及び基盤層に加えて、フィルムは更に別の層を含んでよい。
A)最上層
B)熱可塑性中間層(任意)
C)色彩付与中間層(任意)
D)基盤層
E)接着層(任意)
接着層は、フィルムを基盤に接着結合しようとする場合は、基盤層の背面(即ち積層相手の物体に面する側)に適用してよい。
層B)〜D)を含む積層物は例えば層の全て又は一部の共押し出しにより製造できる。
使用方法
フィルムは後の使用時まで部分的硬化を伴うことなく保存できる(EP−A2819516参照)。
用途及び利点
フィルムは鋳造物品を積層するために使用できる。何れかの所望の鋳造物質が適している。特に好ましくは、フィルムは極めて良好な表面特性、高い耐候性及び良好なUV耐性が重要である鋳造物品を積層するために使用される。得られる表面は更に極めて耐擦傷性が高く、良好な接着強度を有するため、擦傷による表面の破壊又は表面の脱剥離が信頼性高く防止できる。即ち建造物の外部で屋外使用するための鋳造物品は好ましい用途分野を構成する。特に、フィルムは自動車部品、例えばフェンダー、ドアトリム、バンパー、スポイラー、スカート並びに外ミラーの積層のための使用に適している。
以下の化合物を使用した。
Basonat(登録商標)HI100、BASF製:ヘキサメチレンジイソシアネート系のポリイソシアネート(イソシアヌレート)、NCO含有量:21.5〜22.5%(DIN EN ISO 11909)
Basonat(登録商標)HB100、BASF製:ヘキサメチレンジイソシアネート系のポリイソシアネート(ビウレット)、NCO含有量:22〜23%(DIN EN ISO 11909)
Vestanat(登録商標)T1890、Degussa製:イソホロンジイソシアネート系のポリイソシアネート(イソシアヌレート)、NCO含有量:11.7〜12.3%(DIN EN ISO 11909)
Desmodur(登録商標)W、Bayer製:メチレンビスマス(4−イソシアナトシクロヘキサン)
ペンタリスチチルトリ−/テトラアクリレート(USCより市販されている製品、平均OH数=100〜111mgKOH/g)
WO00/39189の24ページ第1表に記載のヘキサメチレンジイソシアネートとヒドロキシエチルアクリレートより製造したアロファネート
Lupraphen(登録商標)VP9327:平均分子質量800g/モルを有するアジピン酸/シクロヘキサンジメタノール/イソフタル酸よりなるBASF AG製のポリエステロール
ビス(4−ヒドロキシシクロヘキサン)イソプロピリデンを攪拌しながら60℃において2−ヒドロキシエチルアクリレート中に粗放に分散させた。イソシアネート、ハイドロキノンモノメチルエーテル、1,6−ジ−t−ブチル−p−クレゾール及びメチルエチルケトンをこの懸濁液に添加した。ラウリン酸ジブチルスズを添加した後、バッチが加温された。75℃の内部温度において、反応混合物のNCO値が実質的にそれ以上変化しなくなるまで攪拌を数時間行った。NCO値が0%になるまでグリコール酸、次いでメタノールを添加した。
ビス(4−ヒドロキシシクロヘキサン)イソプロピリデン170.52g(OH33.7モル%)
2−ヒドロキシエチルアクリレート229.22g(OH49.4モル%)
Basonat(登録商標)HI100BASFAG製285.90g(NCO37.5モル%)
Basonat(登録商標)HB100BASFAG製297.17g(NCO37.5モル%)
DesmodurWBayer製131.00g(NCO25モル%)
ハイドロキノンモノメチルエーテル0.557g(固体を基にして0.05%)
1,6−ジ−t−ブチル−p−クレゾール1.114g(固体を基にして0.1%)
メチルエチルケトン497.35g(固体の70%)
ジブチルジラウレート0.223g(固体を基にして0.02%)
グリコール酸15.53g(OH5.15モル%)
メタノール24.9g(OH11.7モル%)
未硬化バインダーの特性:
Tg=19.2℃、η=5.0Pa・s/RT(RT=23℃においてプレートアンドコーン粘度計を用いて測定)、二重結合密度=1.77モル/kg(100%)
酸数AN=12.13mgKOH/g(100%)
ビス(4−ヒドロキシシクロヘキサン)イソプロピリデンを攪拌しながら60℃においてヒドロキシエチルアクリレート中に粗放に分散させた。イソシアネート、ペンタエリスリチルトリ/テトラアクリレート、ハイドロキノンモノメチルエーテル、1,6−ジ−t−ブチル−p−クレゾール及びメチルエチルケトンをこの懸濁液に添加した。ラウリン酸ジブチルスズを添加した後、バッチが加温された。75℃の内部温度において、反応混合物のNCO値が実質的にそれ以上変化しなくなるまで攪拌を数時間行った。NCO値が0%になるまでグリコール酸、次いでメタノールを添加した。
ビス(4−ヒドロキシシクロヘキサン)イソプロピリデンOH33.7モル%
2−ヒドロキシエチルアクリレートOH24.7モル%
ペンタエリスリチルトリ/テトラアクリレート(平均OH数、100〜111mgKOH/g)OH24.7モル%
Basonat(登録商標)HI100BASFAG製NCO56.25モル%
アロファネート、HDIとHEAからWO00/39183に従って製造、NCO18.75モル%
DesmodurWBayer製NCO25モル%
ハイドロキノンモノメチルエーテル固体を基にして0.05%
1,6−ジ−t−ブチル−p−クレゾール固体を基にして0.1%
メチルエチルケトン固体の70%
ジブチルジラウレート固体を基にして0.02%
グリコール酸OH6.8モル%
メタノールOH10.1モル%
未硬化バインダーの特性:
Tg=2.5℃、η=2.0Pa・s/RT、二重結合密度=3.12モル/kg(100%)
酸数AN=11.41mgKOH/g(100%)
ビス(4−ヒドロキシシクロヘキサン)イソプロピリデンを攪拌しながら60℃においてヒドロキシエチルアクリレート中に粗放に分散させた。イソシアネート、ペンタエリスリチルトリ/テトラアクリレート、ハイドロキノンモノメチルエーテル、1,6−ジ−t−ブチル−p−クレゾール及びメチルエチルケトンをこの懸濁液に添加した。ラウリン酸ジブチルスズを添加した後、バッチが加温された。75℃の内部温度において、反応混合物のNCO値が実質的にそれ以上変化しなくなるまで攪拌を数時間行った。NCO値が0%になるまでグリコール酸、次いでメタノールを添加した。
ビス(4−ヒドロキシシクロヘキサン)イソプロピリデンOH33.7モル%
2−ヒドロキシエチルアクリレートOH24.5モル%
ペンタエリスリチルトリ/テトラアクリレートOH24.5モル%
アロファネート、HDIとHEAから製造、NCO55モル%
Vestana(登録商標)T1890Degussa製NCO45モル%
ハイドロキノンモノメチルエーテル固体を基にして0.05%
1,6−ジ−t−ブチル−p−クレゾール固体を基にして0.1%
メチルエチルケトン固体の70%
ジブチルジラウレート固体を基にして0.04%
グリコール酸OH12.7モル%
メタノールOH4.8モル%
未硬化バインダーの特性:
Tg=8.9℃、η=3.8Pa・s/RT、二重結合密度=4.25モル/kg(100%)
酸数AN=18.00mgKOH/g(100%)
ビス(4−ヒドロキシシクロヘキサン)イソプロピリデンを攪拌しながら60℃においてヒドロキシエチルアクリレート中に粗放に分散させた。イソシアネート、ペンタエリスリチルトリ/テトラアクリレート、ハイドロキノンモノメチルエーテル、1,6−ジ−t−ブチル−p−クレゾール及びメチルエチルケトンをこの懸濁液に添加した。ラウリン酸ジブチルスズを添加した後、バッチが加温された。75℃の内部温度において、反応混合物のNCO値が実質的にそれ以上変化しなくなるまで攪拌を数時間行った。NCO値が0%になるまでグリコール酸、次いでメタノールを添加した。
ビス(4−ヒドロキシシクロヘキサン)イソプロピリデン255.78g(OH33.7モル%)
2−ヒドロキシエチルアクリレート171.91g(OH24.7モル%)
ペンタエリスリチルトリ/テトラアクリレート749.15(OH24.7モル%)
Basonat(登録商標)HI100BASFAG製428.83g(NCO37.5モル%)
Basonat(登録商標)HB100BASFAG製445.78g(NCO37.5モル%)
Vestanat(登録商標)T1890Degussa製364.22g(NCO25モル%)
ハイドロキノンモノメチルエーテル1.21g(固体を基にして0.05%)
1,6−ジ−t−ブチル−p−クレゾール2.42g(固体を基にして0.1%)
メチルエチルケトン1035.29g(固体の70%)
ジブチルジラウレート0.966g(固体を基にして0.04%)
グリコール酸53.24g(OH11.66モル%)
メタノール25.00g(OH5.24モル%)
未硬化バインダーの特性:
Tg=18.2℃、η=32Pa・s/RT、二重結合密度=2.70モル/kg(100%)
酸数AN=18.60mgKOH/g(100%)
ビス(4−ヒドロキシシクロヘキサン)イソプロピリデンを攪拌しながら60℃においてヒドロキシエチルアクリレート中に粗放に分散させた。イソシアネート、ペンタエリスリチルトリ/テトラアクリレート、ハイドロキノンモノメチルエーテル、1,6−ジ−t−ブチル−p−クレゾール及びメチルエチルケトンをこの懸濁液に添加した。ラウリン酸ジブチルスズを添加した後、バッチが加温された。75℃の内部温度において、反応混合物のNCO値が実質的にそれ以上変化しなくなるまで攪拌を数時間行った。NCO値が0%になるまでグリコール酸、次いでメタノールを添加した。
ビス(4−ヒドロキシシクロヘキサン)イソプロピリデン152.89g(OH25.18モル%)
ヒドロキシエチルアクリレート136.97g(OH24.6モル%)
ペンタエリスリチルトリ/テトラアクリレート596.89(OH24.6モル%)
Lupraphen(登録商標)VP9327BASFAG製168.53g(OH8.32モル%)
Basonat(登録商標)HI100BASFAG製457.44g(NCO50モル%)
Vestanat(登録商標)T1890Degussa製582.72g(NCO50モル%)
ハイドロキノンモノメチルエーテル1.05g(固体を基にして0.05%)
1,6−ジ−t−ブチル−p−クレゾール2.10g(固体を基にして0.1%)
メチルエチルケトン1396.96g(固体の60%)
ジブチルジラウレート0.84g(固体を基にして0.04%)
グリコール酸45.63g(OH12.5モル%)
メタノール19.60g(OH4.8モル%)
未硬化バインダーの特性:
Tg=29.0℃、η=3.8Pa・s/RT、二重結合密度=2.48モル/kg(100%)
酸数AN=18.2mgKOH/g(100%)
振動減衰(pendulum damping)、エリクセンカッピング及び耐擦傷性の性能特性の測定
振動減衰の測定はDIN53157と同様に実施した。この目的のためには、放射線硬化性組成物をガラスに対し400μmの湿潤膜厚で適用した。湿潤フィルムをまず室温で15分間風乾し、次に100℃で20分間乾燥した。このようにして得られたフィルムの硬化は2つのUVランプ(高圧水銀ランプM400U2H型及びM400U2HC型)を有するISTコーティング装置(M40 2×1−R−IR−SLC−So不活型)上、そして10m/分のコンベヤーベルト速度において、窒素雰囲気下(O2≦500ppm)において実施した。放射線量は約1900mJ/cm2であった。振動減衰はコーティングの硬度の尺度である。高値が高硬度を意味する。
184(市販の光重合開始剤)と十分混合することにより行った。
Claims (21)
- 基盤層少なくとも1つ及び最上層を含む放射線硬化性の積層シート又はフィルムを、成形部材の積層のために用いる使用であって、最上層は放射線硬化性物質よりなり、該物質はガラス転移点50℃未満及び2モル/kg(バインダー)より高いエチレン性不飽和基含量及び0.05モル/kg(バインダー)より高い酸基含量を有するバインダーを含むことを特徴とする使用。
- 最上層が透明である、請求項1記載の放射線硬化性積層シート又はフィルムの使用。
- バインダーが、成分として脂環式イソシアネート少なくとも1つを含むウレタン(メタ)アクリレート少なくとも1つを含む、請求項1又は2記載の放射線硬化性積層シート又はフィルムの使用。
- バインダーが、成分としてイソホロンジイソシアネート又はヘキサメチレンジイソシアネートを含むウレタン(メタ)アクリレート少なくとも1つを含む、請求項1又は2記載の使用。
- バインダーが、成分としてイソシアネートに対して反応性の基少なくとも1つ及び酸基少なくとも1つを有する化合物(d)少なくとも1つを含むウレタン(メタ)アクリレート少なくとも1つを含む、請求項3又は4記載の使用。
- 化合物(d)がグリコール酸、2−ヒドロキシプロピオン酸、ヒドロキシピバル酸、6−ヒドロキシカプロン酸、ジメチロールプロピオン酸、ジメチロール酪酸、ヒドロキシピバル酸、6−アミノカプロン酸、アミノ酢酸(グリシン)、メルカプト酢酸、タウリン及び2−アミノプロピオン酸(アラニン)よりなる群から選択される、請求項5記載の使用。
- 基盤層と最上層との間に色彩付与中間層も存在する、請求項1から6までの何れか1項に記載の放射線硬化性積層シート又はフィルムの使用。
- 色彩付与中間層と最上層との間にポリメチルメタクリレート、ポリブチルメタクリレート、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリフッ化ビニリデン、ポリ塩化ビニル、ポリエステル、ポリオレフィン、アクリロニトリル−エチレン−プロピレン−ジエン−スチレン共重合体(A−EPDM)、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトン、ポリフェニレンスルフィド、ポリフェニレンエーテル又はこれ等の混合物の層もまた存在する、請求項1から7までの何れか1項に記載の放射線硬化性積層シート又はフィルムの使用。
- 放射線硬化性物質が、2000g/モル超のモル質量を有するエチレン性不飽和基を有する重合体を、適宜、それとは異なり2000g/モル未満のモル質量を有するエチレン性不飽和の低分子量の成分との混合物として、及び/又は、飽和熱可塑性重合体のエチレン性不飽和成分との混合物を含む、請求項1から8までの何れか1項に記載の放射線硬化性積層シート又はフィルムの使用。
- 基盤層が熱可塑性重合体、特にポリメチルメタクリレート、ポリブチルメタクリレート、ポリウレタン、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリフッ化ビニリデン、ポリ塩化ビニル、ポリエステル、ポリオレフィン、ポリアミド、ポリカーボネート、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン重合体(ABS)、アクリレート−スチレン−アクリロニトリル共重合体(ASA)、アクリロニトリル−エチレン−プロピレン−ジエン−スチレン共重合体(A−EPDM)、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトン、ポリフェニレンスルフィド、ポリフェニレンエーテル又はこれ等の混合物の層である、請求項1から9までの何れか1項に記載の放射線硬化性積層シート又はフィルムの使用。
- 放射線硬化性物質が硬化性の基1個のみを有する化合物10重量%以下を含む、請求項1から10までの何れか1項に記載の使用。
- 請求項1から11までの何れか1項に記載の放射線硬化性積層シート又はフィルムを成形部材に接着結合させ、そして次に最上層を放射線で硬化させる、積層された成形部材、特に自動車用部品の製造方法。
- 請求項1から11までの何れか1項に記載の放射線硬化性積層シート又はフィルムを深絞り成形金型内で深絞り成形し、そして基盤層の背面にプラスチック材料を背面噴霧し、最上層の放射線硬化は深絞り成形過程の後、または、背面噴霧の後に実施する、プラスチックを含む積層された成形部材、特に自動車用部品の製造方法。
- 請求項12又は13に記載の方法により得られる積層された成形部材。
- 基盤層少なくとも1つ及び最上層を含み、該最上層は放射線硬化性物質よりなり、該物質はガラス転移点50℃未満及び2モル/kg(バインダー)より高いエチレン性不飽和基含量及び0.05モル/kg(バインダー)より高い酸基含量を有するバインダーを含む放射線硬化性積層シート又はフィルムであって、前記基盤層と最上層との間に色彩付与中間層も存在することを特徴とする、放射線硬化性積層シート又はフィルム。
- 色彩付与中間層と最上層との間にポリメチルメタクリレート、ポリブチルメタクリレート、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリフッ化ビニリデン、ポリ塩化ビニル、ポリエステル、ポリオレフィン、アクリロニトリル−エチレン−プロピレン−ジエン−スチレン共重合体(A−EPDM)、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトン、ポリフェニレンスルフィド、ポリフェニレンエーテル又はこれ等の混合物の層もまた存在する、請求項15記載の放射線硬化性積層シート又はフィルム。
- 放射線硬化性物質が、2000g/モルより高いモル質量を有するエチレン性不飽和基を有する重合体を、適宜、それとは異なり2000g/モル未満のモル質量を有するエチレン性不飽和の低分子量の成分との混合物として、及び/又は、飽和熱可塑性重合体のエチレン性不飽和成分との混合物を含む、請求項15又は16記載の放射線硬化性積層シート又はフィルム。
- 放射線硬化性物質が硬化性の基1個のみを有する化合物10重量%以下を含む、請求項15から17までの何れか1項に記載の放射線硬化性積層シート又はフィルム。
- バインダーが、成分として脂環式イソシアネート少なくとも1つを含むウレタン(メタ)アクリレート少なくとも1つを含む、請求項15から18までの何れか1項に記載の放射線硬化性積層シート又はフィルム。
- バインダーが、成分としてイソホロンジイソシアネート又はヘキサメチレンジイソシアネートを含むウレタン(メタ)アクリレート少なくとも1つを含む、請求項15から18までの何れか1項に記載の放射線硬化性積層シート又はフィルム。
- バインダーが、成分としてイソシアネートに対して反応性の基少なくとも1つ及び酸基少なくとも1つを有する化合物(d)少なくとも1つを含むウレタン(メタ)アクリレート少なくとも1つを含む、請求項19から20までの何れか1項に記載の放射線硬化性積層シート又はフィルム。
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