JP2008283173A - 磁気抵抗効果素子及び磁気メモリ装置 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】対の強磁性層(磁化固定層5と磁化自由層7)が中間層6を介して対向され、膜面に対して垂直に電流を流すことによって磁気抵抗変化を得る構成であり、対の強磁性層5,7のうち少なくとも一方は、Fe,Co,Niを主成分とし、非晶質化のための添加元素として、C,P,Al,Ge,Ti,Nb,Ta,Zr,Moのいずれか1種以上を含み、結晶化温度が623K以上である非晶質強磁性材料を含む磁気抵抗効果素子1と、この磁気抵抗効果素子1を厚み方向に挟むビット線及びワード線とを備えた磁気メモリ装置を構成する。
【選択図】図1
Description
しかしながら、フラッシュメモリは、書き込み速度がμ秒のオーダーと遅いという欠点がある。一方、FRAMにおいては、書き換え可能回数が少ないという問題が指摘されている。
2P1P2/(1−P1P2) (A)
従って、TMR比(磁気抵抗変化率)が高いほど有利であり、高速で集積度が高く、エラーレートの低いメモリが実現される。
このような半導体回路とTMR素子とを同一チップ内に共存させる場合には、半導体回路の作製に350℃以上の加熱を必要とする工程があるため、TMR素子にも同様な温度耐久性が必要とされる。
しかし、このような非晶質合金を、その結晶化温度以上に加熱すると、磁気抵抗変化率等、MRAM用のTMR素子に求められる磁気特性が劣化する。
これにより、磁気抵抗効果素子と半導体回路作製プロセスとの親和性を向上させることができ、磁気抵抗効果素子を磁気メモリ装置に適用した場合に、読み出しエラーを低減することができ、優れた読み出し特性が得られる。
即ち、強磁性層の一方が磁化固定層5とされ、他方が磁化自由層7とされた、いわゆるスピンバルブ型のTMR素子を構成しており、対の強磁性層である磁化固定層5と磁化自由層7とでトンネルバリア層6を挟み込むことにより、強磁性トンネル接合9を形成している。
そして、磁気メモリ装置等にこのTMR素子1を適用した場合には、磁化自由層7が情報記録層となり、そこに情報が記録される。
反強磁性層4を構成する材料としては、Fe、Ni、Pt、Ir、Rh等を含むMn合金、Co酸化物、Ni酸化物等を使用することができる。
トンネルバリア層6を構成する材料としては、例えばAl、Mg、Si、Li、Ca等の酸化物、窒化物、ハロゲン化物等の絶縁材料を使用することができる。
また、有機金属と、酸素、オゾン、窒素、ハロゲン、ハロゲン化ガス等とを用いるCVD法によっても得ることができる。
強磁性遷移金属元素のみで強磁性層(この場合の強磁性層は結晶質である)を構成した従来のTMR素子や、結晶化温度が623Kよりも低い非晶質強磁性材料を強磁性層に用いたTMR素子では、半導体回路作製プロセス等における熱処理によって、TMR比が劣化したりR−Hループ(抵抗−磁場曲線)の角形性が損なわれてしまったりする等の不具合がある。
これに対して、結晶化温度が623K以上の非晶質強磁性材料を含む構成の強磁性層とすることにより上述の不具合が改善される。
しかし、磁化自由層に用いた非晶質強磁性材料が、その結晶化温度よりも高い温度まで加熱されると、磁気特性が劣化してしまい、優れた磁気特性が得られなくなる。半導体回路プロセスでは、350℃以上の熱処理が必要な工程が存在する。
ただし、結晶化温度はBの濃度の大きい方が高温になり、例えばCoに対してBを添加した場合においては、15原子%添加したときの結晶化温度が約650K、20原子%添加したときの結晶化温度が約660K、27原子%添加したときの結晶化温度が約700Kとなる。
また、B及びSiを共に添加した場合には、結晶化温度がさらに上昇し、例えばB20%とSi10%を添加したときには、結晶化温度が800K程度まで上昇する。
この最適範囲について、以下に詳しく説明する。
Bの添加量が10原子%未満である場合には、非晶質の形成が困難であり、結晶化温度も600K程度となるため、非晶質相の熱的安定性が低い。また、磁気特性に関してもベースとなるFe−Co合金の磁気特性が大きく反映され、緩やかな改善効果が認められるのみである。
従って、10原子%以上のBを含有することが必要である。特にBのみを添加することにより623K以上の結晶化温度を得るためには、Bの添加量を20原子%以上にする必要がある。
一方、Bの添加量は30原子%以下であることが好ましい。Bの添加量が30原子%を超えると、結晶化温度が低下していくと共に、非晶質相が形成されにくくなる。即ちBの添加量−結晶化温度の関係において、結晶化温度の極大が存在する。
これに対して、Bと共にSiを添加する場合には、これらの添加量の合計が30原子%でも高い結晶化温度が得られる。例えばBの添加量が15原子%で、Siの添加量が15原子%であるとき、約800Kと高い結晶化温度となる。このようにSiを添加したことによる効果も得られるため、その分Bの添加量を少なくしても同様の添加効果を得ることができる。ただし、Siの添加量−結晶化温度の関係においても結晶化温度の極大が存在し、例えばBの添加量が10〜30原子%の場合に、Siの添加量が10〜15原子%の範囲に結晶化温度の極大を有し、15原子%を超えると添加量の増大に従って結晶化温度が低下し始める。例えばSiの添加量が20原子%の場合には、添加量が15原子%の場合よりも結晶化温度が少し低くなって750〜800Kの結晶化温度となり、しかも非晶質構造になりにくくなる。従って、Siの添加量は20原子%以下であることが望ましい。
高いTMR比を実現するためには、Co−Feの割合はCoが主体即ちCoが50原子%以上含まれているのが好ましい。Feが主体即ちFeが50原子%以上であると保磁力が大きくなって、磁化が反転しにくくなることからサブミクロンサイズの微小なTMR素子の磁化自由層に用いるには不適当となる。
しかしながら、Feの量が少なすぎると、スピン分極率が小さくなり、充分な磁気抵抗変化率が得られなくなるため、TMR素子からの信号出力が不足する。
そして、充分な磁気抵抗変化率を得るためには、少なくともFeの含有量を5原子%以上にする必要がある。
以上のことから、CoFe合金におけるFeの含有量は、5原子%以上50原子%未満とすることが好ましい。
Niを含有する場合でも、保磁力の増大を抑えつつ良好なTMR比を維持し、R−H曲線の角形性を改善する効果が得られる。
そして、Niの含有量にも最適範囲が存在し、Niの含有量を0原子%以上35原子%以下とすることが好ましい。Niの含有量が35原子%を超えると、保磁力が小さくなりすぎてTMR素子の動作の制御が困難となるおそれがあるためである。
そして、この組成範囲のうち、結晶化温度が623K以上となる組成の非晶質強磁性材料を用いればよい。
もちろん、623K以上の結晶化温度を有する非晶質強磁性材料を含む強磁性層以外の強磁性層には、この種の磁気抵抗効果素子に通常用いられる材料をいずれも使用可能である。
例えば図2に示すように、磁化固定層5が、第1の磁化固定層5aと第2の磁化固定層5bとで非磁性導電体層5cを挟み込んでなる積層フェリ構造とされる場合であっても、本発明の効果を得ることができる。
例えば中間層としてCu等の非磁性導電層を用いた巨大磁気抵抗効果素子(GMR素子)で、膜面に対して垂直に電流を流して磁気抵抗効果を得る構成、即ちいわゆるCPP型のGMR素子にも本発明を適用することができる。
各メモリセル11は、図4に示すように、例えばシリコン基板12上に、ゲート電極13、ソース領域14及びドレイン領域15からなるトランジスタ16を有する。ゲート電極13は、読み出し用のワード線WL1を構成している。ゲート電極13上には、絶縁層を介して書き込み用のワード線(前述したワード書き込み線に相当する)WL2が形成されている。トランジスタ16のドレイン領域15にはコンタクトメタル17が接続され、さらにコンタクトメタル17には下地層18が接続されている。この下地層18上の書き込み用のワード線WL2の上方に対応する位置に、本発明のTMR素子1が形成されている。このTMR素子1上に、ワード線WL1及びWL2と直交するビット線(前述したビット書き込み線に相当する)BLが形成されている。尚、下地膜18は、平面位置の異なるTMR素子1とドレイン領域15との電気的接続をする役割から、バイパスとも称される。
また、各ワード線WL1,WL2とTMR素子1とを絶縁するための層間絶縁膜19及び絶縁膜20と、全体を保護するパッシベーション膜(図示せず)等を有して成る。
以下、本発明を適用した具体的な実施例について、実験結果に基づいて説明する。
尚、図4に示したように、MRAMにはTMR素子1以外にスイッチング用のトランジスタ16が存在するが、本実施例ではTMR特性を調べるために、図5及び図6に示すような強磁性トンネル接合のみを形成したウェハにより特性の測定・評価を行った。
まず、強磁性トンネル接合を構成する強磁性層、即ち磁化固定層と磁化自由層に、それぞれ結晶質強磁性材料或いは非晶質強磁性材料を用いた場合の磁気特性について調べた。
<サンプル1>
図5及び図6に示すように、特性評価用素子TEG(Test Element Group)として、基板21上にワード線WLとビット線BLとが直交して配置され、これらワード線WLとビット線BLとの交差する部分にTMR素子22が形成された構造を作製した。このTEGは、TMR素子22が短軸0.5μm×長軸1.0μmの楕円形状であり、ワード線WL及びビット線BLの両端にそれぞれ端子パッド23,24が形成され、ワード線WLとビット線BLとをAl2 O3 から成る絶縁膜25,26によって互いに電気的に絶縁した構成となっている。
まず、表面に熱酸化膜(厚さ2μm)が形成された厚さ0.6mmのシリコンから成る基板21を用意した。
次に、この基板21上にワード線の材料を成膜し、フォトリソグラフィによってマスクした後にワード線以外の部分をArプラズマにより選択的にエッチングし、ワード線WLを形成した。このとき、ワード線WL以外の領域は、基板21の深さ5nmまでエッチングした。
その後、ワード線WLを覆って絶縁膜26を形成し、表面を平坦化した。
Ta(3nm)/PtMn(20nm)/Co75Fe25(2.5nm)/Ru(0.8nm)/Co75Fe25(3.0nm)/Al(1nm)−Ox /Co75Fe25(2.5nm)/Ta(5nm)
続いて、TMR素子22及びその下の絶縁膜26をパターニングして、図5に示す平面パターンを有するTMR素子22を形成した。
さらに、Al2 O3 をスパッタすることにより、厚さ100nm程度の絶縁層25を成膜し、さらにフォトリソグラフィによりビット線BL及び端子パッド24を形成し、図5及び図6に示したTEGを得た。
TMR素子22の層構成を、下記の通りとした以外はサンプル1と同様にしてTEGを得た。
Ta(3nm)/PtMn(20nm)/Co75Fe25(2.5nm)/Ru(0.8nm)/Co75Fe25(3.0nm)/Al(1nm)−Ox /(Co90Fe10)70Si10B20(4nm)/Ta(5nm)
TMR素子22の層構成を、下記の通りとした以外はサンプル1と同様にしてTEGを得た。
Ta(3nm)/PtMn(20nm)/Co75Fe25(2.5nm)/Ru(0.8nm)/(Co90Fe10)70Si10B20(4.5nm)/Al(1nm)−Ox /(Co90Fe10)70Si10B20(4nm)/Ta(5nm)
TMR素子22の層構成を、下記の通りとした以外はサンプル1と同様にしてTEGを得た。
Ta(3nm)/PtMn(20nm)/(Co90Fe10)70Si10B20(4nm)/Ru(1.0nm)/(Co90Fe10)70Si10B20(4.5nm)/Al(1nm)−Ox /(Co90Fe10)70Si10B20(4nm)/Ta(5nm)
TMR素子22の層構成を、下記の通りとした以外はサンプル1と同様にしてTEGを得た。
Ta(3nm)/PtMn(20nm)/Co75Fe25(3nm)/Al(1nm)−Ox /Co75Fe25(3nm)/Ta(5nm)
サンプル1〜サンプル4は磁化固定層が積層フェリ構造を有する層構成であったが、このサンプル5の層構成は積層フェリ構造を有していない。
TMR素子22の層構成を、下記の通りとした以外はサンプル1と同様にしてTEGを得た。
Ta(3nm)/PtMn(20nm)/Co75Fe25(3nm)/Al(1nm)−Ox /(Co90Fe10)70Si10B20(4.5nm)/Ta(5nm)
TMR素子22の層構成を、下記の通りとした以外はサンプル1と同様にしてTEGを得た。
Ta(3nm)/PtMn(20nm)/(Co90Fe10)70Si10B20(4.5nm)/Al(1nm)−Ox /(Co90Fe10)70Si10B20(4.5nm)/Ta(5nm)
TMR素子22の層構成を、下記の通りとした以外はサンプル1と同様にしてTEGを得た。
Ta(20nm)/(Co90Fe10)70Si10B20(4nm)/Al(1nm)−Ox /Co75Fe25(3nm)/Ru(1.0nm)/Co75Fe25(3nm)/PtMn(20nm)/Ta(5nm)
即ちこのサンプル8は、磁化自由層が基板側に形成され、磁化固定層側が積層フェリ構造を有する構成となっている。
TMR素子22の層構成を、下記の通りとした以外はサンプル1と同様にしてTEGを得た。
Ta(20nm)/(Co90Fe10)70Si10B20(4nm)/Al(1nm)−Ox /(Co90Fe10)70Si10B20(4nm)/Ru(1.0nm)/Co75Fe25(3.0nm)/PtMn(20nm)/Ta(5nm)
磁化固定層を2層のCoFeとRuから成る積層フェリ構造とし、磁化自由層をCoFeにSi又はBを添加した組成の強磁性層として、Bの添加量及びSiの添加量の最適範囲を調べた。
TMR素子22の層構成を、下記の層構成(1)とした。
Ta(3nm)/PtMn(20nm)/Co75Fe25(2.5nm)/Ru(0.8nm)/Co75Fe25(3.0nm)/Al(1nm)−Ox /(Co90Fe10)100−y−zSiyBz(4nm)/Ta(5nm)−(1)
上記の層構成(1)のうち、磁化自由層を構成する(Co90Fe10)100−x−ySiyBzのy及びzは原子%の組成比を示すものであり、括弧内の(Co90Fe10)は、CoとFeが90:10の組成比であることを示している。例えばy=10原子%、z=10原子%である場合、(Co90Fe10)80Si10B10である。これはCo:Fe=90原子%:10原子%の組成比のCo−Fe合金が80原子%であり、Siが10原子%、Bが10原子%である組成比を有することを示している。従って、元素ごとの組成比の表記ではCo72Fe8Si10B10になる。
そして、このサンプル10では、上記層構成(1)においてy=0、z=10原子%、即ち(Co90Fe10)90B10の組成とした。それ以外はサンプル1と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、y=0、z=15原子%、すなわち(Co90Fe10)85B15の組成とした以外はサンプル10と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、y=0、z=20原子%、すなわち(Co90Fe10)80B20の組成とした以外はサンプル10と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、y=0、z=25原子%、すなわち(Co90Fe10)75B25の組成とした以外はサンプル10と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、y=0、z=30原子%、すなわち(Co90Fe10)70B30の組成とした以外はサンプル10と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、y=0、z=35原子%、すなわち(Co90Fe10)65B35の組成とした以外はサンプル10と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、y=2.5原子%、z=15原子%、すなわち(Co90Fe10)82.5Si2.5B15の組成とした以外はサンプル10と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、y=2.5原子%、z=20原子%、すなわち(Co90Fe10)77.5Si2.5B20の組成とした以外はサンプル10と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、y=5原子%、z=10原子%、すなわち(Co90Fe10)85Si5B10の組成とした以外はサンプル10と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、y=5原子%、z=15原子%、すなわち(Co90Fe10)80Si5B15の組成とした以外はサンプル10と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、y=5原子%、z=20原子%、すなわち(Co90Fe10)75Si5B20の組成とした以外はサンプル10と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、y=5原子%、z=25原子%、すなわち(Co90Fe10)70Si5B25の組成とした以外はサンプル10と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、y=10原子%、z=0、すなわち(Co90Fe10)90Si10の組成とした以外はサンプル10と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、y=10原子%、z=5原子%、すなわち(Co90Fe10)85Si10B5の組成とした以外はサンプル10と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、y=10原子%、z=10原子%、すなわち(Co90Fe10)80Si10B10の組成とした以外はサンプル10と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、y=10原子%、z=15原子%、すなわち(Co90Fe10)75Si10B15の組成とした以外はサンプル10と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、y=10原子%、z=20原子%、すなわち(Co90Fe10)70Si10B20の組成とした以外はサンプル10と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、y=10原子%、z=25原子%、すなわち(Co90Fe10)65Si10B25の組成とした以外はサンプル10と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、y=10原子%、z=30原子%、すなわち(Co90Fe10)60Si10B30の組成とした以外はサンプル10と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、y=15原子%、z=5原子%、すなわち(Co90Fe10)85Si15B5の組成とした以外はサンプル10と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、y=15原子%、z=10原子%、すなわち(Co90Fe10)75Si15B10の組成とした以外はサンプル10と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、y=15原子%、z=15原子%、すなわち(Co90Fe10)70Si15B15の組成とした以外はサンプル10と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、y=15原子%、z=20原子%、すなわち(Co90Fe10)65Si15B20の組成とした以外はサンプル10と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、y=15原子%、z=25原子%、すなわち(Co90Fe10)60Si15B25の組成とした以外はサンプル10と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、y=20原子%、z=0、すなわち(Co90Fe10)80Si20の組成とした以外はサンプル10と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、y=20原子%、z=5原子%、すなわち(Co90Fe10)75Si20B5の組成とした以外はサンプル10と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、y=20原子%、z=10原子%、すなわち(Co90Fe10)70Si20B10の組成とした以外はサンプル10と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、y=20原子%、z=15原子%、すなわち(Co90Fe10)65Si20B15の組成とした以外はサンプル10と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、y=20原子%、z=20原子%、すなわち(Co90Fe10)60Si20B20の組成とした以外はサンプル10と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、y=25原子%、z=5原子%、すなわち(Co90Fe10)70Si25B5の組成とした以外はサンプル10と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、y=25原子%、z=10原子%、すなわち(Co90Fe10)65Si25B10の組成とした以外はサンプル10と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、y=25原子%、z=15原子%、すなわち(Co90Fe10)60Si25B15の組成とした以外はサンプル10と同様にしてTEGを得た。
磁化固定層を2層のCoFeとRuから成る積層フェリ構造とし、磁化自由層を(Co,Fe)にSi及びBを添加した組成の強磁性層として、Feの含有量の最適範囲を調べた。
層構成(1)において、磁化自由層を、(Co100−xFex)70Si10B20とし、さらにx=0、すなわちCo70Si10B20の組成とした以外はサンプル10と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、x=5原子%、すなわち(Co95Fe5)70Si10B20の組成とした以外はサンプル42と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、x=10原子%、すなわち(Co90Fe10)70Si10B20の組成とした以外はサンプル42と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、x=25原子%、すなわち(Co75Fe25)70Si10B20の組成とした以外はサンプル42と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、x=40原子%、すなわち(Co60Fe40)70Si10B20の組成とした以外はサンプル42と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、x=50原子%、すなわち(Co50Fe50)70Si10B20の組成とした以外はサンプル42と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、x=70原子%、すなわち(Co30Fe70)70Si10B20の組成とした以外はサンプル42と同様にしてTEGを得た。
磁化固定層を2層のCoFeとRuから成る積層フェリ構造とし、磁化自由層を(Co,Fe,Ni)にSi及びBを添加した組成の強磁性層として、Feの含有量及びNiの含有量の最適範囲を調べた。
層構成(1)において、磁化自由層を、(Co100−x−wFexNiw)70Si10B20とし、さらにx=6原子%、w=40原子%、すなわち(Co54Fe6Ni40)70Si10B20の組成とした以外はサンプル10と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、x=15原子%、w=40原子%、すなわち(Co45Fe15Ni40)70Si10B20の組成とした以外はサンプル49と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、x=6.5原子%、w=35原子%、すなわち(Co58.5Fe6.5Ni35)70Si10B20の組成とした以外はサンプル49と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、x=16.25原子%、w=35原子%、すなわち(Co48.75Fe16.25Ni35)70Si10B20の組成とした以外はサンプル49と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、x=7原子%、w=30原子%、すなわち(Co63Fe7Ni30)70Si10B20の組成とした以外はサンプル49と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、x=17.5原子%、w=30原子%、すなわち(Co52.5Fe17.5Ni30)70Si10B20の組成とした以外はサンプル49と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、x=8原子%、w=20原子%、すなわち(Co72Fe8Ni20)70Si10B20の組成とした以外はサンプル49と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、x=20原子%、w=20原子%、すなわち(Co60Fe20Ni20)70Si10B20の組成とした以外はサンプル49と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、x=9原子%、w=10原子%、すなわち(Co81Fe9Ni10)70Si10B20の組成とした以外はサンプル49と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、x=22.5原子%、w=10原子%、すなわち(Co67.5Fe22.5Ni10)70Si10B20の組成とした以外はサンプル49と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、x=10原子%、w=0、すなわち(Co90Fe10)70Si10B20の組成とした以外はサンプル49と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、x=25原子%、w=0、すなわち(Co75Fe25)70Si10B20の組成とした以外はサンプル49と同様にしてTEGを得た。
磁化固定層を2層のCoFeとRuから成る積層フェリ構造とし、磁化自由層を(Co,Fe)に様々な元素を添加して特性を調べた。
磁化自由層を、Co70.3Fe4.7P13C7(原子%)の組成とした以外はサンプル10と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、Co72Fe3P16B6Al13(原子%)の組成とした以外はサンプル10と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、Co69.6Fe4.6Mo1.8Si8B16(原子%)の組成とした以外はサンプル10と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、Co74.3Fe2.6Mn3.1Si4B16(原子%)の組成とした以外はサンプル10と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、Co70Mn6B24(原子%)の組成とした以外はサンプル10と同様にしてTEGを得た。
磁化自由層を、Co81.5Mo9.5Zr9(原子%)の組成とした以外はサンプル10と同様にしてTEGを得た。
通常のMRAM等の磁気メモリ装置では、電流磁界によって磁気抵抗効果素子を磁化反転させて情報を書き込むが、本実施例では、外部磁界によって磁気抵抗効果素子を磁化させることにより、抵抗値の測定を行った。即ち、まずTMR素子22の磁化自由層を磁化反転させるための外部磁界を磁化自由層の磁化容易軸に対して平行となるように印加した。測定のための外部磁界の大きさは、500Oeとした。
実施例の強磁性材料の微細構造の観察を、透過型電子顕微鏡(TEM)及びX線回折により行った。
尚、上述した強磁性トンネル接合を構成するような5nm程度もしくはそれよりも少ない膜厚領域ではX線が透過してしまい、回折図形を得るには不十分であるため、X線回折により非晶質相を同定するための試料として、新たに各サンプルの磁化自由層の組成と同じ膜厚500nmの強磁性材料単層膜を作製して測定を行った。X線回折図形において、低角度側にブロードピークのみが見られ結晶層の回折ピークが見られず、TEM観察においては電子線回折像でハローリングが得られるものを非晶質構造と同定した。
結晶化温度は、真空熱処理炉中で4端子法抵抗測定を行うことにより測定した。結晶化前後で抵抗値が大きく変化するが、この抵抗変化が明確に見られた温度を「結晶化温度」と規定した。実際のTMR素子の層構成では、X線回折と同様に強磁性材料の結晶化温度を測定することは困難なので、結晶化温度測定用として、新たにTMR層構成を成膜する際と同じ条件にて膜厚100nmの測定試料を作製した。
まず、623K以上の結晶化温度を有する非晶質強磁性材料として、(Co90Fe10)70Si10B20を用いた場合の、最適な層構成と耐熱性の関係を、<サンプル1〜サンプル9>の評価結果を基に説明する。
この(Co90Fe10)70Si10B20は、X線回折とTEMにより、非晶質構造を有していると同定され、結晶化温度は800Kである。即ち本発明の要件を満たし、本発明の範囲内である。
<サンプル2>は、PtMn反強磁性層による磁化固定層と積層フェリ構造とを有しており、Al−Ox トンネル絶縁層上の磁化自由層に(Co90Fe10)70Si10B20を配している。
<サンプル3>は、PtMn反強磁性層による磁化固定層と積層フェリ構造とを有しており、Al−Ox トンネル絶縁層上の磁化自由層と、積層フェリ構造の第2の磁化固定層(参照層)に(Co90Fe10)70Si10B20を配している。
<サンプル4>は、PtMn反強磁性層による磁化固定層と積層フェリ構造とを有しており、Al−Ox トンネル絶縁層上の磁化自由層と、積層フェリ構造の第1の磁化固定層(ピンド層)、第2の磁化固定層(参照層)に(Co90Fe10)70Si10B20を配している。
<サンプル5>は、PtMn反強磁性層による磁化固定層構造を有しており、Al−Ox トンネル絶縁層上の磁化自由層と磁化固定層に結晶質強磁性材料Co75Fe25を配している。
<サンプル6>は、PtMn反強磁性層による磁化固定層構造を有しており、Al−Ox トンネル絶縁層上の磁化自由層に(Co90Fe10)70Si10B20を配している。
<サンプル7>は、PtMn反強磁性層による磁化固定層構造を有しており、Al−Ox トンネル絶縁層上の磁化自由層と磁化固定層に(Co90Fe10)70Si10B20を配している。
<サンプル8>は、PtMn反強磁性層による磁化固定層と積層フェリ構造を有しており、Al−Ox トンネル絶縁層の上側に積層フェリ構造の磁化固定層を配していて、Al−Ox トンネル絶縁層下の磁化自由層に(Co90Fe10)70Si10B20を配している。
<サンプル9>は、PtMn反強磁性層による磁化固定層と積層フェリ構造を有しており、Al−Ox トンネル絶縁層の上側に積層フェリ構造の磁化固定層を配していて、Al−Ox トンネル絶縁層下の磁化自由層と、積層フェリ構造の磁化固定層のうち下側の磁化固定層(この場合は参照層になる)とに(Co90Fe10)70Si10B20を配している。
これらの測定結果を表1に示す。
また、サンプル2〜サンプル4を比較すると、より高いTMR比を得るためには、サンプル2のように本発明の非晶質強磁性材料を磁化自由層のみに用いるのが好ましく、350℃の比較的高温での熱処理条件においても高いTMR比を得ることができる。
同様に、サンプル8及びサンプル9の結果から、トンネル絶縁層の上側に磁化固定層を配置した構成(いわゆるトップスピン型)であっても、本発明の非晶質強磁性材料を強磁性層に用いることにより耐熱性の向上が図られることがわかる。
従って、本発明の効果は、特にTMR素子の層構成によらず、結晶化温度623K以上の非晶質強磁性材料を強磁性層の1層もしくは2層以上に用いればよい。
実験2の各サンプル(サンプル10〜サンプル41)は、いずれもボトムスピン型で積層フェリ構造を有し、磁化自由層のみにCo,Fe,Si及びBを含む強磁性材料を用いた構成である。
各サンプルの結晶化温度を測定し、その結果を表2に示す。また、Siの含有量y(原子%)、Bの含有量z(原子%)と結晶化温度(K)の関係を図7に示す。
尚、表2において結晶化温度の測定値を※印で示しているサンプルは、結晶化温度の測定において、明確な抵抗変化が見られなかったことを示している。X線回折やTEM観察の結果から、おそらく結晶質と非晶質の混合相もしくは結晶質相が得られていると考えられる。これらのサンプルは図7では●印で示している。
これらの測定結果を表3に示す。また、Siの含有量y(原子%)、Bの含有量z(原子%)とTMR比の関係を図8及び図9に示す。図8は、作製したTEG即ち270℃・4時間の熱処理済みのTMR比を示し、図9は作製したTEGに対して350℃・10時間の熱処理を行った後のTMR比を示す。尚、図8及び図9において、○印及び●印は図7と同じである。
一方、非晶質構造を得にくい構成(サンプルNo.が15,22,28,33,38,39,40,41の各サンプル;●印)は、いずれも充分なTMR比が得られていないので、TMR素子の構成として好適ではないことがわかる。
また、結晶化温度が350℃即ち623Kより低い構成(サンプル10及びサンプル23)も、そのTMR比が、350℃・10時間の熱処理後に大きく低下していることがわかる。
この図10より、TMR比の劣化率は結晶化温度が高いほど小さくなる。そして、図10の一部の拡大図を図11に示すように、結晶化温度が623K(350℃)以上である場合に、TMR比の劣化率が60%以下となりその効果が顕著となる。
従って、結晶化温度が350℃即ち623Kより高い構成(サンプル11〜14、16〜21、23〜27、29〜32、35〜37)の材料組成が含まれる組成範囲が好適である。この組成範囲を、Siの含有量y(原子%)及びBの含有量z(原子%)の範囲として、図12に太線で囲んだ領域として示す。図12の○印及び●印は図7と同じであり、これらの印に付した数字はサンプル番号を示す。
実験3の各サンプル(サンプル42〜サンプル48)は、いずれもボトムスピン型で積層フェリ構造を有し、磁化自由層のみに非晶質強磁性材料を用いた構成である。そして、Siの含有量を10原子%、Bの含有量を20原子%に固定して、Co及びFeの組成比を変化させたものである。
これら各サンプルの結晶化温度を測定し、各サンプルのCoFe中のCoの組成比及びFeの組成比、並びに結晶化温度の測定結果を表4に示す。
これらの結果を表5に示す。
しかしながら、サンプル42及びサンプル48は、270℃・4時間の熱処理だけの段階で、TMR比が45%を下回っている。即ちMRAM等の磁気メモリ装置に用いるにはTMR比が小さい。
従って、Co,Fe,Si,Bから成る強磁性材料において、より好ましいCo及びFeの存在比率は、Co+Feの総含有量に対して、50≦Co/(Co+Fe)≦95、5≦Fe/(Co+Fe)≦50であることがわかる。
実験4の各サンプル(サンプル49〜サンプル60)は、いずれもボトムスピン型で積層フェリ構造を有し、磁化自由層のみに非晶質強磁性材料を用いた構成である。そして、Siの含有量を10原子%、Bの含有量を20原子%に固定して、Feの組成比とNiの組成比を変化させたときの特性の変化を調べるものである。
これらの結果を表7に示す。
しかしながら、サンプル49及びサンプル50は、270℃・4時間の熱処理だけの段階で、TMR比が45%を下回っている。即ちMRAM等の磁気メモリ装置に用いるにはTMR比が小さい。
従って、Co,Fe,Ni,Si,Bから成る強磁性材料において、より好ましいNiの存在比率は、Co+Fe+Niの総含有量に対して、0≦Ni/(Co+Fe+Ni)≦35であることがわかる。
実験5の各サンプル(サンプル61〜サンプル66)は、いずれもボトムスピン型で積層フェリ構造を有し、磁化自由層のみに非晶質強磁性材料を用いた構成である。そして、磁化自由層の構成するCoFeを基本とする強磁性合金に対して、Si,B,P,C,Al,Mo,Mn,Zrから選ばれる元素を添加したときの特性を調べるものである。
これらの結果を表9に示す。
このように、SiやB以外にも、非晶質化を促進して結晶化温度を上昇させる添加物であるC,P,Al,Mo,Zrを添加しても同等の効果が得られることがわかる。
言うまでもなく、Si,Bや実施例に挙げたこれらC,P,Al,Mo,Zr並びにMnのみならず、メタロイド元素として知られているような半金属元素、例えばGe,Ti,Nb,Ta等を添加しても同様の効果が得られ、しかもこれらのうち1種もしくは2種以上を(Co,Fe,Ni)強磁性合金に対する添加物の主成分としている限りにおいて、結晶化温度が623K以上であり、良好なTMR比が得られるのであれば、本発明の範囲に含まれる。そして、耐熱性が良好で、MRAM用途として最適なTMR素子を構成することができる。
Claims (2)
- 膜面に対して垂直に電流を流すことによって磁気抵抗変化を得る構成の磁気抵抗効果素子であって、
中間層と、
少なくとも一方が、Fe,Co,Niを主成分とし、非晶質化のための添加元素として、C,P,Al,Ge,Ti,Nb,Ta,Zr,Moのいずれか1種以上を含み、結晶化温度が623K以上である非晶質強磁性材料を含んでいる強磁性層であり、前記中間層を介して対向されてなる、対の強磁性層とを有する
磁気抵抗効果素子。 - 中間層と、少なくとも一方が、Fe,Co,Niを主成分とし、非晶質化のための添加元素として、C,P,Al,Ge,Ti,Nb,Ta,Zr,Moのいずれか1種以上を含み、結晶化温度が623K以上である非晶質強磁性材料を含んでいる強磁性層であり、前記中間層を介して対向されてなる、対の強磁性層とを有し、膜面に対して垂直に電流を流すことによって磁気抵抗変化を得る構成の磁気抵抗効果素子と、
前記磁気抵抗効果素子を厚み方向に挟む、ワード線及びビット線とを備えた
磁気メモリ装置。
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