JP2008231185A

JP2008231185A - シンチレータ組成物及びその製造方法並びに放射線検出器

Info

Publication number: JP2008231185A
Application number: JP2007070317A
Authority: JP
Inventors: Natsuki Ito; 奈津紀伊藤; Hideki Hoshino; 秀樹星野
Original assignee: Konica Minolta Medical and Graphic Inc
Current assignee: Konica Minolta Medical and Graphic Inc
Priority date: 2007-03-19
Filing date: 2007-03-19
Publication date: 2008-10-02

Abstract

【課題】高密度で高解像度を達成できるシンチレータ組成物及びその製造方法を提供する。
【解決手段】下記一般式（１）で表される化合物からなることを特徴とするシンチレータ組成物及びその製造方法並びに放射線検出器。
一般式（１）ＡＴａＯ₄
（式中、Ａはランタノイド元素、Ｓｃ、Ｙのうちのいずれか１〜５種の元素を表す。）
【選択図】なし

Description

本発明は、シンチレータ組成物及びその製造方法並びに放射線検出器に関する。より具体的には、様々な条件下でγ線、Ｘ線、中性子線などの放射線を検出するのに有用なシンチレータ組成物に関する。

シンチレータ組成物は、例えばγ線、Ｘ線、宇宙線、及び約１ｋｅＶよりも大きいエネルギーレベルに特徴がある粒子などの高エネルギー放射線のための検出器において広く利用されている。例えばＸ線ＣＴ装置及びＰＥＴ装置、中高エネルギー物理研究の放射線検出器などに使用されている。

ＰＥＴ装置は、被検査体が置かれる測定空間の周囲に多数の小型検出器を配置して構成されている。ＰＥＴ装置は放射性元素を含む薬剤が投与された被検査体内における電子・陽電子の対消滅に伴って発生し、互い逆方向に放出される５１１ｋｅＶのγ線の対を検出器で捉えることにより、その被検査体内の極微量物質の挙動を画像化する。

現在、ＰＥＴ装置の放射線検出器には、ＮａＩ、ゲルマニウム酸ビスマス（ＢＧＯ；Ｂｉ₄Ｇｅ₃Ｏ₁₂）、セリウム活性化ケイ酸ガドリニウム（ＧＳＯ；Ｇｄ₂ＳｉＯ₅：Ｃｅ）、セリウム活性化ケイ酸ルテチウム（ＬＳＯ；Ｌｕ₂ＳｉＯ₅：Ｃｅ）などの単結晶のシンチレータ組成物が広く使用されて（例えば、特許文献１、２参照）いる。

上述したような従来のＰＥＴ装置では解像度の向上が求められている。解像度の向上のためには検出器を小型化することが不可欠であり、そのためにシンチレータ組成物の高密度化が重要となる。しかしＰＥＴ装置の放射線検出器で使用されているシンチレータ組成物は全て単結晶であり、結晶を小さく加工するのは困難である。
特開昭５７−１９５６４号公報特開平２−２２５５８７号公報

本発明は、上記課題を解決するために高密度で高解像度を達成できるシンチレータ組成物及びその製造方法を提供することを目的とする。

本発明の上記目的は、以下の構成により達成することができる。

１．下記一般式（１）で表される化合物からなることを特徴とするシンチレータ組成物。

一般式（１）ＡＴａＯ₄
（式中、Ａはランタノイド元素、Ｓｃ、Ｙのうちのいずれかから選ばれる１〜５種の元素を表す。）
２．上記一般式（１）のＡ以外の希土類元素を賦活剤として含むことを特徴とする前記１に記載のシンチレータ組成物。

３．前記シンチレータの賦活剤が、Ｃｅ、Ｐｒのうちの１種または２種の元素であることを特徴とする前記１または２に記載のシンチレータ組成物。

４．前記１〜３のいずれか１項に記載のシンチレータ組成物を基板上に気相堆積法により形成して製造することを特徴とするシンチレータ組成物の製造方法。

５．前記４に記載のシンチレータ組成物の製造方法により製造されたシンチレータ組成物を使用することを特徴とする放射線検出器。

６．前記４に記載のシンチレータ組成物の製造方法により製造されたシンチレータ組成物を使用することを特徴とするＰＥＴ装置用放射線検出器。

本発明により、高密度で高解像度を達成できるシンチレータ組成物及びその製造方法を提供することができた。

本発明を更に詳しく説明する。

（シンチレータ組成物）
本発明のシンチレータ組成物は、前記一般式（１）で表される化合物である。一般式（１）において、Ａは、ランタノイド元素、Ｓｃ、Ｙのうちのいずれかから選ばれる１〜５種の元素を表すが、Ｂｉ、Ｇｄが好ましい。

また、本発明のシンチレータ組成物は、前記一般式（１）で表される化合物に賦活剤を添加することが好ましい。好ましい賦活剤としてはＣｅ、Ｐｒを挙げることができる。また、賦活剤の濃度は一般式（１）で表される化合物に対して１００〜１×１０^-5モル％で、特に好ましくは３０〜０．００１モル％である。

（気相堆積法）
シンチレータ組成物の気相堆積法としては、蒸着法、スパッタリング法、ＣＶＤ法、イオンプレーティング法、その他を用いることができるが、本発明では特に蒸着法が好ましい。

以下、本発明に好適な蒸着法について説明する。なお、ここでは図１に示す蒸着装置を使用して支持体にシンチレータを蒸着するので、蒸着装置とともに説明する。

図１に示すように、蒸着装置１は、真空容器２と、真空容器２内に設けられて基板１１に蒸気を蒸着させる蒸発源３と、基板１１を保持する基板ホルダ４と、該基板ホルダ４を蒸発源３に対して回転させることによって蒸発源３からの蒸気を蒸着させる基板回転機構５と、真空容器２内の排気及び大気の導入を行う真空ポンプ６等を備えている。

蒸発源３は、シンチレータ組成物の形成材料を収容して抵抗加熱法で加熱するため、ヒータを巻いたイリジウム製のルツボから構成してもよいし、ボートや高融点金属からなるヒータから構成してもよい。また、シンチレータ組成物の形成材料を加熱する方法は、抵抗加熱法以外に電子ビームによる加熱や、高周波誘導による加熱等の方法でもよいが、本発明では、比較的簡単な構成で取り扱いが容易、安価、かつ、非常に多くの物質に適用可能である点から抵抗加熱法が好ましい。また、蒸発源３は分子源エピタキシャル法による分子線源でもよい。

基板回転機構５は、例えば、基板ホルダ４を支持するとともに基板ホルダ４を回転させる回転軸５ａと、真空容器２外に配置されて回転軸５ａの駆動源となるモータ（図示しない）等から構成されている。

また、基板ホルダ４には、基板１１を加熱する加熱ヒータ（図示しない）を備えることが好ましい。基板１１を加熱することによって、基板１１表面の吸着物を離脱・除去し、基板１１表面とシンチレータ組成物との間に不純物層の発生を防いだり、密着性の強化やシンチレータ組成物の膜質調整を行ったりすることができる。

さらに、基板１１と蒸発源３との間に、蒸発源３から基板１１に至る空間を遮断するシャッタ７（保持方法は図示しない）を備えるようにしてもよい。シャッタ７によってシンチレータ組成物の表面に付着した目的物以外の物質が蒸着の初期段階で蒸発し、基板に付着するのを防ぐことができる。

このように構成された蒸着装置１を使用して、基板１１にシンチレータ組成物を形成するには、まず、基板ホルダ４に基板１１を取り付ける。次いで、真空容器２内を真空排気する。その後、基板回転機構５により基板ホルダ４を蒸発源３に対して回転させ、蒸着可能な真空度に真空容器２が達したら、加熱された蒸発源３からシンチレータ組成物の形成材料を蒸発させて、基板１１表面にシンチレータを所望の厚さに成長させる。

この場合に、基板１１と蒸発源３との間隔は、１００〜１５００ｍｍに設置するのが好ましい。尚、蒸発源として使用するシンチレータ組成物の形成材料は、加圧圧縮によりタブレットの形状に加工しておいてもよいし、粉末状態でもよい。又、シンチレータ組成物の形成材料の代わりにその原料もしくは原料混合物を用いても構わない。

（単結晶製造法）
単結晶の製造方法は、特に限定されるものではないが、例えば、ＣＺ法単結晶引上装置により育成することができる。原料をＲＦ誘導加熱方式による引上炉内に設置されたイリジウムるつぼ内に充填し、過熱溶融する。溶融原料に直径数ｍｍのイリジウムワイヤあるいは数ｍｍ角の種結晶を浸漬させ、前記溶融原料から単結晶を育成する。育成に際しては、回転速度、温度（ＲＦパワー）および結晶の引上速度等の条件を制御する。

実施例１
原料（ＢｉＴａＯ₄：Ｃｅ（Ｃｅ１モル％））を図１に示す抵抗加熱ルツボからなるに蒸発源３に充填し、基板ホルダ４に基板１１としてイリジウム板を設置し、抵抗加熱ルツボと基板との間隔を４００ｍｍに調節した。続いて真空容器２内を一旦排気し、Ａｒガスを導入して０．８Ｐａに真空度を調整した後、１０ｒｐｍの速度で基板を回転しながら基板の温度を２５０℃に保持した。次いで、抵抗加熱ルツボを加熱して蛍光体を蒸着し蛍光体層の膜厚が１５ｍｍとなったところで蒸着を終了した。蒸着後、イリジウム板からシンチレータを剥離し、フォトダイオードと組み合わせて相対解像度の評価を行った。

（相対解像度）
相対解像度は次のように求めた。５１１ｋｅＶのγ線を照射して周波数特性を測定、比較例１を１００として相対解像度を算出した。

実施例２
原料（ＧｄＴａＯ₄：Ｐｒ（Ｐｒ２０モル％））を実施例１と同様の方法で蒸着し、実施例１と同様の方法で解像度の評価を行った。

実施例３
厚さ１５ｍｍのＢｉＴａＯ₄：Ｃｅ（Ｃｅ１モル％）の単結晶をフォトダイオードと組み合わせて解像度の評価を行った。

比較例１
厚さ１５ｍｍのＢＧＯ（Ｂｉ₄Ｇｅ₃Ｏ₁₂）単結晶をフォトダイオードと組み合わせて解像度の評価を行った。

比較例２
厚さ１５ｍｍのＮａＩ：Ｔｌ（Ｔｌ５モル％）単結晶をフォトダイオードと組み合わせて解像度の評価を行った。

これらの結果を表１に示す。

表１から明らかなように、本発明の化合物は相対解像度で比較に較べ優れている。また本発明の化合物は気相堆積法によっても高密度のシンチレータ組成物を製造できることが判る。

蒸着装置の概略構成を示す図である。

符号の説明

１蒸着装置
２真空容器
３蒸発源
４基板ホルダ
５基板回転機構
５ａ回転軸
６真空ポンプ
７シャッタ
１１基板

Claims

下記一般式（１）で表される化合物からなることを特徴とするシンチレータ組成物。
一般式（１）ＡＴａＯ₄
（式中、Ａはランタノイド元素、Ｓｃ、Ｙのうちのいずれかから選ばれる１〜５種の元素を表す。）
上記一般式（１）のＡ以外の希土類元素を賦活剤として含むことを特徴とする請求項１に記載のシンチレータ組成物。
前記シンチレータの賦活剤が、Ｃｅ、Ｐｒのうちの１種または２種の元素であることを特徴とする請求項１または２に記載のシンチレータ組成物。
請求項１〜３のいずれか１項に記載のシンチレータ組成物を基板上に気相堆積法により形成して製造することを特徴とするシンチレータ組成物の製造方法。
請求項４に記載のシンチレータ組成物の製造方法により製造されたシンチレータ組成物を使用することを特徴とする放射線検出器。
請求項４に記載のシンチレータ組成物の製造方法により製造されたシンチレータ組成物を使用することを特徴とするＰＥＴ装置用放射線検出器。