JP2008135540A - 有機光電変換素子 - Google Patents
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Abstract
Description
本発明は、一対の電極の間に有機材料からなる電子供与層及び電子受容層とを備える有機光電変換素子に関するものである。
大量の化石燃料の使用で引き起こされるCO2濃度増加による地球温暖化、更に人工増加に伴うエネルギー需要の増大は、人類の存亡にまで関わる問題と認識されている。そのため近年、無限で有害物質を発生しない太陽光の利用が精力的に検討されている。このクリーンエネルギー源である太陽光利用として現在実用化されているものは住宅用の単結晶シリコン、多結晶シリコン、アモルファスシリコン及びテルル化カドミウム等の無機系太陽電池が挙げられる。
これらの無機系太陽電池においては種々の問題がある。例えばシリコン系太陽電池においては、非常に純度の高いシリコンが要求され、そのため精製の工程は複雑となり、プロセス数が多く、製造コストが高くなるという問題がある。また、軽量化等の要求もあり、特にユーザーへのペイバックが長い点において不利な面もあり、さらなる普及には問題があった。
一方、有機材料を用いた太陽電池も多く提案されている。有機太陽電池としては、電子供与性のp型有機半導体と仕事関数の小さい金属を接合させるショットキー型光電変換素子、p型有機半導体と電子受容性のn型無機半導体、あるいはp型有機半導体と電子受容性のn型有機半導体を接合させるヘテロ接合型光電変換素子等がある。利用されるn型有機半導体としては、クロロフィル、ペリレン等の合成色素や顔料、ポリアセチレン等の導電性高分子材料、またはそれらの複合材料等が挙げられる。これらを真空蒸着法、キャスト法、またはディッピング法等により、薄膜化し、電池材料が構成されている。有機材料は低コスト等の長所もあるが、変換効率は1%以下と低いものが多かった。
上記のような状況の中で、良好な特性を示す有機太陽電池がアメリカのコダック社タン博士らによって、以下のヘテロ接合型有機薄膜太陽電池(非特許文献1参照)として報告されている。すなわち電子供与性の銅フタロシアニン(CuPc)と電子受容性のペリレン誘導体を真空蒸着法により積層した薄膜が、高い効率で光電変換を行うことを報告している。変換効率は0.95%ではあったが、有機太陽電池のブレイクスルーとなった。
さらに励起子拡散長の長いフラーレンを用いることによって変換効率が3.6%まで向上されている(非特許文献2参照)。
上記の有機太陽電池をモジュール化したものは未だ市販にいたっていないが、これらの素子をモジュール化する際には所望の電圧まで直列接続することになる。現状では素子1個あたりの開放電圧0.5Vであるから、他種太陽電池と同等かあるいは少し劣る程度である。1つのアプローチとして、タンデム型としては、電子供与性材料−電子受容性材料単位を2回あるいはそれ以上繰り返し積層させる構造が提案されている(特許文献1参照)。しかしながら、取り出せる電流が1つの単位のときよりも減少してしまう。
また、単一素子では、電子供与性の銅フタロシアニン(CuPc)に代わって、ルブレンを使用した光電変換素子において、開放電圧0.91Vが得られている(非特許文献3参照)。これによって、素子1個あたりの開放電圧が向上したが、その一方で短絡電流はCuPcに比べ減少しているため、光電変換効率としては大きな向上が得られていなかった。
非特許文献4及び特許文献2には、本発明において用いるペリフランテン化合物の合成方法が開示されている。
特表2004−523129号公報
特表2003−104616号公報
Appl.Phys.Lett., 48,183(1986)
Appl.Phys.Lett., 79,126(2001)
J.J.Appl.Phys., 45,L995(2006)
J.Am.Chem.Soc., 118,2374(1996)
本発明の目的は、開放電圧、短絡電流及び光電変換効率を高めることができる有機光電変換素子を提供することにある。
本発明の有機光電変換素子は、一対の電極と該一対の電極の間に配置される電子供与層及び電子受容層とを備える有機光電変換素子であり、電子供与層が、一般式(1)で表わされるペリレン誘導体から形成されていることを特徴としている。
(式中、R1及びR2は、ベンゼン環を基本単位とした縮合数が1〜4の範囲の縮合環であり、アルキル基、アルケニル基、アリール基、アラルキル基、またはヘテロ環基を有する縮合環であってもよく、互いに異なっていてもよい。AR1〜AR8は、アルキル基、アルケニル基、アリール基、アラルキル基、またはヘテロ環基を表わし、互いに異なっていてもよい。)
ペリレン誘導体は、以下に示す一般式(2)で表わされるペリフランテン誘導体であることが好ましい。
ペリレン誘導体は、以下に示す一般式(2)で表わされるペリフランテン誘導体であることが好ましい。
(式中、BR1〜BR20は、アルキル基、アルケニル基、アリール基、アラルキル基、またはヘテロ環基を表わし、互いに異なっていてもよい。)
上記一般式(1)及び(2)におけるアルキル基及びアルケニル基としては、炭素数1〜5のものが好ましい。アルキル基としては、例えば、メチル基、エチル基、イソプロピル基等が挙げられる。アルケニル基としては、ビニル基、シクロヘキセニル基等が挙げられる。アラルキル基としては、ベンジル基、1−ナフチルメチル基等が挙げられる。ヘテロ環基としては、フリル基、チエニル基、インドリル基等が挙げられる。
上記一般式(1)及び(2)におけるアルキル基及びアルケニル基としては、炭素数1〜5のものが好ましい。アルキル基としては、例えば、メチル基、エチル基、イソプロピル基等が挙げられる。アルケニル基としては、ビニル基、シクロヘキセニル基等が挙げられる。アラルキル基としては、ベンジル基、1−ナフチルメチル基等が挙げられる。ヘテロ環基としては、フリル基、チエニル基、インドリル基等が挙げられる。
また、上記のアルキル基、アリール基、アラルキル基、ヘテロ環基は置換基を有していてもよい。置換基の具体例としては、上記のアルキル;メトキシ基、エトキシ基、n−ヘキシルチオ基等のアルキルチオ基;フェノキシ基、1−ナフチルオキシ基等のアリールオキシ基;フェニルチオ基等のアリールチオ基;塩素、臭素等のハロゲン原子;ジメチルアミノ基、ジフェニルアミノ基等のジ置換アミノ基;上述のアリール基;上述のヘテロ環基;カルボキシル基;カルボキシメチル基のようなカルボキシアルキル基;スルホニルプロピル基のようなスルホニルアルキル基;リン酸基、ヒドロキサム酸基等の酸性基;シアノ基、ニトロ基、トリフルオロメチル基等の電子吸引性基等が挙げられる。
上記ペリフランテン誘導体としては、以下に示す式(3)で表わされるものが挙げられる。
また、本発明において、電子供与層を形成するペリレン誘導体としては、以下のような具体的な構造のものが挙げられる。
本発明における電子受容層は、有機光電変換素子において電子受容層として用いることができるものであれば、特に限定されるものではなく、例えば、ナフタレン、カーボンナノチューブ、ペリレン等の材料を用いることができる。
本発明において、電子受容層と電極の間には励起子ブロック層が設けられていることが好ましい。励起子ブロック層は、光で生成した励起子を電荷分離界面の近くの励起に閉じ込め、電子受容層/電極の界面での励起子の寄生消光を防ぐものとして機能する(特許文献1参照)。
本発明における励起子ブロック層は、励起子ブロック層として用いることができるものであれば、特に限定されるものではなく、例えば、PTCBI(3,4,9,10−ペリレンテトラカルボキシリックビス−ベンゾイミダゾール)、PTCDA(3,4,9,10−ペリレンテトラカルボン酸二無水物)、PTCDI(3,4,9,10−ペリレンテトラカルボキシリックジイミド)やNTCDA(1,4,5,8−ナフタレンテトラカルボン酸二無水物)、及びこれらの誘導体等の材料を用いることができる。
本発明における電極は、有機光電変換素子の電極として用いることができるものであれば、特に限定されるものではなく、例えば、Al、Au、Ag、Sb、Sn、Inや、MgとAgの混合物、あるいは金属の酸化物等を用いることができる。
本発明によれば開放電圧、短絡電流及び光電変換効率を向上させることができる。
以下、本発明を具体的な実施例により説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
(実施例1)
図1に示す構造を有する有機光電変換素子を作製した。図1に示すように、第1の電極1の上には、電子供与層2及び電子受容層3が形成されており、電子受容層3の上には、励起子ブロック層4が形成されている。励起子ブロック層4の上には、第2の電極5が形成されている。
図1に示す構造を有する有機光電変換素子を作製した。図1に示すように、第1の電極1の上には、電子供与層2及び電子受容層3が形成されており、電子受容層3の上には、励起子ブロック層4が形成されている。励起子ブロック層4の上には、第2の電極5が形成されている。
ITO(インジウム錫酸化物)膜が形成されたガラス基板を用い、第1の電極1となるITO膜の上に、以下のようにして有機材料膜を加熱し蒸着させて形成した。蒸着条件としては、室温とし、圧力10−5Pa、堆積速度0.05〜0.2nm/秒とした。
電子供与層2は、上記式(3)の構造を有するジベンゾテトラフェニルペリフランテンを用い、20nmの膜厚で形成した。電子受容層3は、フラーレン(C60)を用い、膜厚20nmとなるように形成した。励起子ブロック層4は、BCP(2,9−ジメチル−4,7−ジフェニル−1,10−フェナントロリン)を用い、膜厚10nmとなるように形成した。
上記式(3)の構造を有するペリフランテン化合物は、非特許文献4にその合成方法が記載されており、特許文献2にも開示されている。
なお、用語「ペリフランテン」は通称であって、ジベンゾ{〔f,f’〕−4,4’,7,7’−テトラフェニル}−ジインデノ〔1,2,3−cd:1’,2’,3’−lm〕ペリレンの中心ジインデノペリレン構造を記述するものである。ジインデノペリレンコアは、2つのインデンの1,2,3−位がペリレンのcd面及びlmに縮合している。
BCPは以下の構造を有している。
第2の電極5は、0.03cm2のシャドウマスクを用い、Al(アルミニウム)を堆積させることにより形成した。なお、各層の厚みは、例えば結晶振動子膜厚モニタを用いることにより制御することができる。
以上のようにして作製した有機光電変換素子を、光源としてのソーラーシミュレーター(エアマス1.5Gスペクトル、照射強度100mW/cm2)から発生した疑似太陽光を照射してその特性を評価した。その結果、開放電圧0.90V、短絡電流密度4.46mA/cm2、形状因子0.63、変換効率3.31%と良好な値が得られた。
(比較例1)
電子供与層2を、以下の構造を有する銅フタロシアニン(CuPc)を用いて膜厚40nmとなるように形成する以外は、上記実施例1と同様にして有機光電変換素子を作製した。
電子供与層2を、以下の構造を有する銅フタロシアニン(CuPc)を用いて膜厚40nmとなるように形成する以外は、上記実施例1と同様にして有機光電変換素子を作製した。
実施例1と同様にして特性を評価した結果、開放電圧0.51V、短絡電流密度4.30mA/cm2、形状因子0.63、変換効率1.36%であった。
(比較例2)
電子供与層2を、以下の構造を有するルブレンを用いて膜厚40nmとなるにように形成する以外は、上記実施例1と同様にして有機光電変換素子を作製した。
電子供与層2を、以下の構造を有するルブレンを用いて膜厚40nmとなるにように形成する以外は、上記実施例1と同様にして有機光電変換素子を作製した。
実施例1と同様にして特性を評価した結果、開放電圧0.91V、短絡電力密度2.63mA/cm2、形状因子0.53、変換効率1.48%であった。
以上のように、本発明に従うペリフランテン誘導体を電子供与層に用いた実施例1の有機光電変換素子は、電子供与層に銅フタロシアニンやルブレンを用いた比較例1及び2の有機光電変換素子よりも、高い開放電圧及び短絡電流を得ることができ、その結果として高い光電変換効率が得られることがわかる。
1…第1の電極
2…電子供与層
3…電子受容層
4…励起子ブロック層
5…第2の電極
2…電子供与層
3…電子受容層
4…励起子ブロック層
5…第2の電極
Claims (4)
- 前記電子受容層と、前記電極の間に励起子ブロック層が設けられていることを特徴とする請求項1〜3のいずれか1項に記載の有機光電変換素子。
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