JP2008093585A - バイオリアクタ - Google Patents
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Abstract
【課題】アンモニア酸化細菌を担持した微生物電極の電極電位を制御することによって、亜硝酸化を行い、さらにアンモニアと共脱窒を行えるバイオリアクタを提供すること。
【解決手段】アンモニア態窒素を含有する液体を導入する被処理液導入部１００と、処理液排出部１０１と、窒素ガス排出部１０２と、空気導入部１０３とを有し、アンモニア酸化酸化細菌と共脱窒菌とを担持する微生物担持電極１０４と対極１０５からなる一対の電極を有する反応槽１０を備えたバイオリアクタであって、前記微生物担持電極１０４にアンモニア態窒素から亜硝酸態窒素を生成するアンモニア酸化細菌と、亜硝酸態窒素とアンモニア態窒素から窒素を生成する共脱窒菌とを担持してなり、前記一対の電極１０４、１０５に、アンモニア態窒素から亜硝酸態窒素を生成する反応は生起し進行するが、硝酸態窒素を生成する反応は生起しない電位を印加することを特徴とする。
【選択図】 図１
【解決手段】アンモニア態窒素を含有する液体を導入する被処理液導入部１００と、処理液排出部１０１と、窒素ガス排出部１０２と、空気導入部１０３とを有し、アンモニア酸化酸化細菌と共脱窒菌とを担持する微生物担持電極１０４と対極１０５からなる一対の電極を有する反応槽１０を備えたバイオリアクタであって、前記微生物担持電極１０４にアンモニア態窒素から亜硝酸態窒素を生成するアンモニア酸化細菌と、亜硝酸態窒素とアンモニア態窒素から窒素を生成する共脱窒菌とを担持してなり、前記一対の電極１０４、１０５に、アンモニア態窒素から亜硝酸態窒素を生成する反応は生起し進行するが、硝酸態窒素を生成する反応は生起しない電位を印加することを特徴とする。
【選択図】 図１
Description
本発明は、アンモニア態窒素を亜硝酸態窒素に酸化して、生成した亜硝酸態窒素と残存するアンモニア態窒素から窒素を生成するバイオリアクタに関し、詳しくはアンモニア酸化細菌を担持した微生物電極の電極電位を制御することによって、亜硝酸化を行い、さらにアンモニアと共脱窒を行えるバイオリアクタに関する。
メタン発酵の消化液や鉄鋼業コークス炉工場ガス排水（安水）などのように、アンモニア態窒素（ＮＨ４−Ｎ）として含まれる窒素は、河川、湖沼及び海洋などにおける富栄養化の原因物質の一つであり、効率的に除去する必要がある。
排水中の窒素成分を生物学的に除去する技術として、微生物を利用した生物学的な硝化・脱窒法が知られている。この方法では、排水中のアンモニア態窒素を好気的な反応槽においてアンモニア酸化細菌及び亜硝酸酸化細菌により生物学的に酸化（硝化）し、その酸化物である亜硝酸態窒素及び硝酸態窒素を嫌気的な条件下で、酸素受容体である有機物の存在下、脱窒菌により窒素ガスに還元（脱窒）する。
メタン発酵の消化液はアンモニア態窒素として、例えば窒素を３ｇ／Ｌ以上も含むことがあり、これらの高濃度に窒素を含む消化液を従来法で処理するには、課題が多く、例えば硝化工程においては多量の酸素（曝気）が必要であり、また、脱窒工程においては有機物（メタノールなど）の添加が必要であるため、ランニングコストが高くなるという欠点がある。
近年、アンモニアストリッピング装置と生物学的脱窒プロセスを組み合わせた技術も開示されている（特許文献１、２）が、ランニングコストの問題が原理的に解決できていない。
即ち、特許文献１には、ＣＯＤ成分とアンモニア態窒素を含有する廃水を、アンモニアストリッピング装置でアンモニアを回収し、それを脱窒槽と好気槽からなる生物学的脱窒プロセスにおいて、硝化・脱窒する方法が開示されている。この特許文献１の方法を更に改良した特許文献２の技術は、生物学的脱窒プロセスの前段に、アンモニアストリッピング装置を設置する点では特許文献１と同じであるが、ＣＯＤとアンモニア態窒素化合物との比（ＣＯＤ／Ｎ比）が１以上２以下となるように窒素を除去する点が異なっており、このような比率で窒素を除去することにより、脱窒反応を促進するためのＣＯＤ源を添加しなくてもよいとしている。また特許文献２は、硝酸性窒素までの硝化は行わず、あえて、亜硝酸性窒素までの硝化で完了として水素供与体として機能する有機物を少量にし、有用なＣＯＤ源を削減できることを提案している。
しかし、特許文献２の技術では、脱窒槽と好気槽を用いたシステムであるため、設備コスト高であるばかりでなく、硝酸性窒素までの硝化を抑える制御法が確実でない問題がある。
特許文献３には、アンモニア態窒素汚染水等の浄化に有効な、単一槽型硝化脱窒メンブレンバイオリアクタによる水中のアンモニア態窒素の除去システムが開示されている。このシステムでは、外表面上に硝化菌および脱窒菌を含む生物膜が固定された多孔性中空糸膜を硝化および脱窒の反応場として用いる。浄化（窒素除去）されるべき原水は生物膜が固定されている外表面側に供給される。一方、内表面側には酸素を含む気体が供給され、満たされている。中空糸膜表面を正荷電性にして硝化菌を担体表面へ付着しやすいようにしている。
しかし、リアクタ部分では反応の進行によるｐＨや酸化還元電位の急激な変化があり、この変動に対応して反応条件を整える操作が容易でなかった。
更に特許文献４には、メタン発酵やＣＯＤ、ＢＯＤの処理のために、導電性電極（炭素繊維など）に微生物を担持し、電位を印加して、担持されている微生物の活動（代謝）を制御する手法が開示されている。電極を卑側に分極させてメタン生成菌を活性化する手法や、電極を貴側に分極させて、有機物の生物学的酸化分解を促進する手法である。
しかし、特許文献４には、アンモニア態窒素を、亜硝酸化する反応や、いわゆる共脱窒反応（アンモニア態窒素と酸素酸化した窒素を反応させて窒素として放散処理する反応）に、電位を制御する電極への微生物担持を適用する技術は開示していない。
特開２００３−０５３３８３ ストリップ＋硝化脱窒
特開２００４−２３０３３８ ストリップ＋硝化脱窒
特開２００３−２５１３８１ メンブレンバイオリアクタ
特開２００５−１２５１７２ メタン発酵＋電極
そこで、本発明の課題は、アンモニア酸化細菌を担持した微生物電極の電極電位を制御することによって、亜硝酸化を行い、さらにアンモニアと共脱窒を行えるバイオリアクタを提供することにある。
本発明の他の課題は、以下の記載によって明らかとなる。
本発明の上記課題は、以下の各発明によって解決される。
（請求項１）
アンモニア態窒素を含有する液体を導入する被処理液導入部と、処理液排出部と、窒素ガス排出部と、空気導入部とを有し、アンモニア酸化細菌と共脱窒菌とを担持する微生物担持電極と対極からなる一対の電極を有する反応槽を備えたバイオリアクタであって、
前記微生物担持電極にアンモニア態窒素から亜硝酸態窒素を生成するアンモニア酸化細菌と、亜硝酸態窒素とアンモニア態窒素から窒素を生成する共脱窒菌とを担持してなり、
前記一対の電極に、アンモニア態窒素から亜硝酸態窒素を生成する反応は生起し進行するが、硝酸態窒素を生成する反応は生起しない電位を印加することを特徴とするバイオリアクタ。
アンモニア態窒素を含有する液体を導入する被処理液導入部と、処理液排出部と、窒素ガス排出部と、空気導入部とを有し、アンモニア酸化細菌と共脱窒菌とを担持する微生物担持電極と対極からなる一対の電極を有する反応槽を備えたバイオリアクタであって、
前記微生物担持電極にアンモニア態窒素から亜硝酸態窒素を生成するアンモニア酸化細菌と、亜硝酸態窒素とアンモニア態窒素から窒素を生成する共脱窒菌とを担持してなり、
前記一対の電極に、アンモニア態窒素から亜硝酸態窒素を生成する反応は生起し進行するが、硝酸態窒素を生成する反応は生起しない電位を印加することを特徴とするバイオリアクタ。
（請求項２）
アンモニア態窒素から亜硝酸態窒素を生成する反応は生起し進行するが、硝酸態窒素を生成する反応は生起しない電位は、ｐＨが５．５〜８．５の場合、電極電位領域＋０．２〜＋０．５Ｖ（対標準水素電極電位基準）の範囲の電位であることを特徴とする請求項１記載のバイオリアクタ。
アンモニア態窒素から亜硝酸態窒素を生成する反応は生起し進行するが、硝酸態窒素を生成する反応は生起しない電位は、ｐＨが５．５〜８．５の場合、電極電位領域＋０．２〜＋０．５Ｖ（対標準水素電極電位基準）の範囲の電位であることを特徴とする請求項１記載のバイオリアクタ。
（請求項３）
前記微生物担持電極が、電子導伝性の炭化物であることを特徴とする請求項１又は２記載のバイオリアクタ。
前記微生物担持電極が、電子導伝性の炭化物であることを特徴とする請求項１又は２記載のバイオリアクタ。
（請求項４）
前記反応槽内で、前記微生物担持電極の表面に沿って被処理液が流通する構造、及び又は、前記微生物担持電極内を被処理液が流通する構造であることを特徴とする請求項１〜３の何れかに記載のバイオリアクタ。
前記反応槽内で、前記微生物担持電極の表面に沿って被処理液が流通する構造、及び又は、前記微生物担持電極内を被処理液が流通する構造であることを特徴とする請求項１〜３の何れかに記載のバイオリアクタ。
（請求項５）
アンモニア酸化細菌や共脱窒菌の細胞と前記微生物担持電極の間に、前記細胞の活性化や抑制に関与する物質を存在させることを特徴とする請求項１〜４の何れかに記載のバイオリアクタ。
アンモニア酸化細菌や共脱窒菌の細胞と前記微生物担持電極の間に、前記細胞の活性化や抑制に関与する物質を存在させることを特徴とする請求項１〜４の何れかに記載のバイオリアクタ。
本発明によれば、アンモニア酸化細菌を担持した微生物担持電極の電極電位を制御することによって、亜硝酸化を行い、さらにアンモニアと共脱窒を行えるバイオリアクタを提供することができる。
以下、本発明の実施の形態について図面に基づいて説明する。
図１は、本発明のバイオリアクタの一例を示す概略断面図であり、１はバイオリアクタであり、本体１０Ａと蓋体１０Ｂとからなる反応槽１０を備えている。該反応槽１０はアンモニア態窒素を含有する被処理液を導入する被処理液導入部１００と、処理液排出部１０１と、窒素ガス排出部１０２と、空気導入部１０３とを備えている。
また該反応槽１０は、微生物担持電極１０４と対極１０５からなる一対の電極を備えている。１０６は電位印加部１１１と微生物担持電極１０４を連通する例えばリード線である。
微生物担持電極１０４は、反応槽１０内で、微生物担持電極１０４の表面に沿って被処理液が流通する構造であっても、微生物担持電極１０４内を被処理液が流通する構造であってもよい。
例えば、反応槽１０内において微生物担持電極１０４の表面に沿って被処理液が流通する構造としては、電子導伝性の炭化物として例えば炭素繊維製フェルト又はクロスを用いて方形板状と為し、該方形板状の微生物担持電極１０４を前記反応槽１０内に複数並設し、該並設された微生物担持電極１０４の表面に沿って被処理液が流通する構造である例が挙げられる。
また前記微生物担持電極１０４内を被処理液が流通する構造としては、例えば電子導伝性の炭化物として炭素繊維製フェルト又はクロスを用いて渦巻状に巻設して成り、該渦巻状の微生物担持電極１０４内を被処理液が流通する構造である例が挙げられる。
図示の例は、後者の例であり、電子導伝性の炭化物として導電性の炭素繊維製フェルトあるいはクロスを用いている。
渦巻状に巻設する場合の巻き数は、厚さとして１０〜３０ｍｍという観点から好ましい巻き数が決定される。
本発明で電子導伝性の炭化物として用いることができる導電性の炭素繊維製フェルトあるいはクロスの製法は、格別限定されないが、たとえば、好ましくは１２００℃以上、より好ましくは１５００℃以上で焼成し、導電性を十分に付与する方法が挙げられ、更に表面の酸化処理によって水素過電圧を向上せしめる方法も好ましい。
微生物担持電極１０４には、アンモニア態窒素から亜硝酸態窒素を生成するアンモニア酸化細菌と、亜硝酸態窒素とアンモニア態窒素から窒素を生成する共脱窒菌が担持されている。
アンモニア酸化細菌は、４ＮＨ３＋３Ｏ２ →２ＨＮＯ２＋２ＮＨ３＋２Ｈ２Ｏの反応によって亜硝酸を生成する菌体であり、例えばニトロソモナス（Nitrosomonas属）などが挙げられる。
共脱窒菌は、ＨＮＯ２＋ＮＨ３ → Ｎ２＋２Ｈ２Ｏの反応（Anammox反応）によって窒素を生成する菌体であり、例えばアナモックス菌などが挙げられる。
アンモニア酸化細菌や共脱窒菌は、微生物担持電極１０４を構成する導電性繊維に付着して担持されてもよく、また導電性炭素繊維製フェルトあるいはクロス表面に付着して担持されていてもよい。菌体の担持を良好にするために、導電性繊維表面を活性炭と類似する方法で賦活処理するなどの方法により粗面処理（例えば比表面積数１０〜１００ｍ２／ｇ）することが好ましい。
本発明では、導電性の炭素繊維製フェルトあるいはクロスには、アンモニア酸化細菌が生息するように担持される領域と、共脱窒菌が生息するように担持される領域がゾーン分割されていてもよい（図２参照）。
図２において、１０４Ａはアンモニア酸化細菌が生息するように担持される領域であり、１０４Ｂは共脱窒菌が生息するように担持される領域である。
例えば、導電性の炭素繊維製フェルトあるいはクロスが渦巻状に巻設して筒状に形成された微生物担持電極１０４上にアンモニア酸化細菌や共脱窒菌を担持する際には、筒状の中心部側に、空気導入部１０３の先端が配置される場合には、その近傍にアンモニア酸化細菌群が生息するように担持され、また空気供給されない筒状外周側領域では共脱窒菌が生息するように担持されることが好ましい。
本発明において、導電性微生物担体におけるアンモニア酸化細菌担持部分と共脱窒菌担持部分を接触させていることも好ましい態様である。亜硝酸生成の平衡電位と窒素が安定して存在する平衡電位の領域が共通しているためである。
微生物担持電極１０４と対極１０５との間には、隔膜あるいは隔壁１０７が設けられ、両者の電気的短絡を防止している。１０８は参照極である。参照極１０８としては、銀−塩化銀（Ａｇ／ＡｇＣｌ）電極を使用できる。
本発明においては、微生物担持電極１０４と対極１０５からなる一対の電極に、アンモニア態窒素から亜硝酸態窒素を生成する反応は生起し進行するが、硝酸態窒素を生成する反応は生起しない電位を印加する。
この印加電位の制御においては、ｐＨの影響を考慮する必要があるが、アンモニア態窒素を含有する被処理液は、通常ｐＨが７〜８の場合が多いので、印加電位は、電極電位領域＋０．２〜＋０．５Ｖ（対標準水素電極電位基準）の範囲に制御すればよい。
印加電位の制御をより確実に行うには、被処理液のｐＨ値を測定して、その値を印加電位の制御に反映させることは好ましい態様である。
以下、ｐＨ値を測定して電位を設定する場合について例示的に説明する。
１０９はｐＨ測定部であり、測定データは電位制御部１１０に入力する。ｐＨ測定部１０９は被処理液のｐＨ値を測定する。
電位制御部１１０での制御処理の一例を図３に基づいて説明する。
ｐＨ測定部１０９からのｐＨ値は電位制御部１１０に入力される(Ｓ１)。電位制御部１１０はｐＨ値が５．５〜８．５の範囲にあるか否か判断する(Ｓ２)。ｐＨ値が５．５〜８．５の範囲内である場合には、アンモニア態窒素から亜硝酸態窒素を生成する反応は生起し進行するが、亜硝酸窒素とアンモニア態窒素から硝酸態窒素を生成する反応は生起しない電位を前記一対の電極１０４、１０５に印加可能な信号を電位印加部１１１に出力する。
具体的には、アンモニア態窒素から亜硝酸態窒素を生成する反応は生起し進行するが、亜硝酸窒素とアンモニア態窒素から硝酸態窒素を生成する反応は生起しない電位を印加可能な出力信号は、電極電位領域＋０．２〜＋０．５Ｖ（対標準水素電極電位基準、本明細書において同じ）の範囲の電位を印加可能な出力信号である(Ｓ３)。なお、ｐＨが５．５〜８．５の範囲にない場合にはｐＨ調整等を行う（Ｓ４）。
電極電位領域＋０．２〜＋０．５Ｖの範囲にあれば、４ＮＨ３＋３Ｏ２ →２ＨＮＯ２＋２ＮＨ３＋２Ｈ２Ｏの反応によって亜硝酸を生成し、次いで、ＨＮＯ２＋ＮＨ３ → Ｎ２＋２Ｈ２Ｏの反応によって窒素ガスを生成する。
亜硝酸化反応は、弱酸性からアルカリ性の領域にかけて進行しやすいが、そのとき、系の酸化雰囲気を強めると（酸化還元性において貴側にもって行くと）、硝酸イオンまでの酸化が起こり、アンモニアと共脱窒する上で好ましくはない。
従来、このような共脱窒において、亜硝酸化を選択的に達成するために、ｐＨや温度を比較的狭い範囲のある値に保持する方法がとられていた。
しかし、ｐＨや温度を一定にするというような方法は、リアクタの制御が難しく、かつ、その操作、管理のためのコストも大きくなり、現実的な手法とは言い難い。
これが、共脱窒という、高濃度窒素の処理法として最も優れていると考えられるプロセスの普及を妨げている最大の理由であった。
本発明による平衡理論に基づく電位制御法では、アンモニア酸化細菌を担持した微生物電極の電極電位を制御することによって、亜硝酸化を行い、さらにアンモニアと共脱窒を行えるため、アンモニア酸化細菌を担持した微生物電極の電極電位を制御することにより、容易にアンモニアの選択的亜硝酸化が達成できる。
亜硝酸化の次の共脱窒反応において、亜硝酸にとっては酸性領域が、一方、アンモニアにとってはアルカリ性領域が反応に好ましいｐＨ領域であるが、通常の被処理水のｐＨなどを考慮すれば、ｐＨ５．５〜８．５の領域において、亜硝酸化が進行する電極電位領域＋０．２〜＋０．５Ｖ（対標準水素電極電位基準）で共脱窒反応まで行うことが実用的であることがわかった。
また温度制御という観点からすると、リアクタ温度、すなわち被処理水の温度をある値に制御することは、例えば熱交を用いるなど、決して容易な方法でなく、かつ、そのためのコストも小さくない。
本発明による電極電位を制御する方法（電位平衡理論）の場合は、ネルンスト式におけるＲＴ／ｎＦ項（Ｒ：気体定数、Ｔ：絶対温度、ｎ：酸化還元反応に関与する電子数、Ｆ：ファラデー定数）によって、電極電位の値を補正するだけでよい。亜硝酸化細菌の活動を抑えているため、速度論的配慮による温度管理の必要がない。
本発明によると、菌体を担持する担体を導電性にしてその電位を外部から制御することにより、菌体周辺の環境を反応進行に有利な条件に維持してゆくことが可能になる。
アンモニア含有水中のアンモニア部分酸化とそれにより生成した窒素酸素酸代謝によって、残りのアンモニアの酸化を進行させるバイオリアクタは化学反応式が示すように反応の進行度によってｐＨおよび酸化還元電位が大きく変化する。これを放置すると反応が進まなくなるだけでなく、好ましくない副反応（例えば一酸化二窒素の生成など）も生じる危険性がある。このため本発明では菌体を担持する担体を導電性にしてその電位を外部から制御することにより、菌体周辺の環境を反応進行に有利な条件に維持してゆくことが可能になる。
次に、本発明においては、アンモニア態窒素から亜硝酸態窒素を生成する反応は生起し進行するが、硝酸態窒素を生成する反応は生起しない電位を印加する際に、アンモニア酸化細菌や共脱窒菌の細胞と前記微生物担持電極の間に、前記細胞の活性化や抑制に関与する物質を存在させることは好ましい態様である。
細胞の活動を補酵素や一部の酵素（カタラーゼなど）、ビタミン類などの比較的低分子量の物質で制御し得ることが可能であり、例えばビタミンＣ（還元型−Ｌ−アスコルビン酸）が細胞周辺に存在することによる細胞の酸化ストレスの低減や、キノン系化合物による硫酸塩還元菌の代謝抑制などが知られている。
細胞の活性化や抑制に関与する物質が、細胞と共に存在する雰囲気下で直接電極と酸化還元反応（電子交換反応）することが可能ならば、電極電位をある値に設定することによって、細胞の活動（代謝）に影響する物質の酸化還元状態を目的とする反応が進行する領域に維持することが容易に行える。そして、その領域が抑制したい副反応進行させる領域から数百ｍＶ以上ずれていれば、濃度項による影響があってもほぼ目的反応のみを進行させることが可能になる。
細胞（微生物）の代謝活動に直接影響を与える酸化還元性の物質としては、実用化されているものは前述したアントラキノン類による硫酸塩還元菌の代謝抑制（硫化水素の生成抑制）や還元型Ｌ−アスコルビン酸（ビタミンＣ）、カタラーゼなどを共存させることによる培養微生物の酸化ストレス抑制（細胞内の酸素活性種生成の抑制）などが挙げられる。
これらは、キノン類（キノン−ヒドロキノン系の酸化型）やビタミンＣ（還元型）を細胞外で電極反応や添加によって、ある濃度レベルに調節され、それらが細胞内膜を透過して内部に達し、代謝に直接的な影響を及ぼす場合と、細胞膜（脂質二重膜）を貫通して存在する酸化還元性に関与する酵素に影響を及ぼす場合とがメカニズムとして考えられる。
例えば、２，４−ジニトロフェノールはｐＨ依存性のある酸化還元性物質であるが、これは、特に電荷を存しない状態で脂質二重層を透過することができる例として示されており（丸山工作著、「生体物質とエネルギー」、岩波書店、１９９２年）、中性分子は多くの物質が細胞膜を通過できる。
脂質二重膜は荷電膜であり、プロトンをはじめとするイオンの透過性には顕著な選択性を示すが（谷岡明彦、「膜と荷電基」、日本膜学会第２４年会特別後援、２００２年）、脂質二重層に親和性のある電荷を存しない比較的低分子量の物質に対しては、透過の抑制が大きく緩和される。細胞が電子伝達物質として実際に使用しているキノン系化合物や腐植質物質から抽出されるキノン系化合物も、この細胞代謝を調節する物質の対象であり、実際に腐植質物質において電気化学的な酸化還元波（サイクリックボルタングラム）を明瞭に観察することができる。図４にその一例を示す。図４に示す例はアンモニア添加したのち、ｐＨを８に調整し、＋０．６４Ｖ（vｓAｇ／AｇCｌ）で１８時間放置した活性汚泥のグラファイト微小電極のサイクリックボルタングラムであり、キノン類と考えられる酸化還元波が明瞭に観察された。また、採取直後の新鮮な活性汚泥からは、このような酸化還元波は全く観察されない。
一般に、キノン−ヒドロキノン系物質は細胞内のエネルギーと細胞外にある電極とを結合させる電子伝達メディエータとして挙動する（池田篤治他、「ラン環の光合成系から外因性電子受容体への電子移動反応の解析」、ポーラログラフ研究会 ４４巻 Ｎｏ．３／６、１９９８年）。
細胞（微生物）を電極に担持して培養することによって、キノン−ヒドロキノン系のような微生物由来、電子伝達性の酸化還元物質を電極、細胞（微生物）に接して存在させることができる。このような物質は、細胞が作り出す場合と、外部から添加する場合とがあり、効果的には同一である。そして、電極電位をある値に設定することによって、細胞の活動（代謝）に影響する物質の酸化還元状態を目的とするレベルに維持することができる。
このことは、次の実験によって確認した。
少量の無水塩化アルミウム粉末と水を散布し、約１，６００℃で表面処理を施し焼成したＰＡＮ（ポリアクリロニトリル繊維）ベースの導電性炭素繊維フェルト（炭素プレート）に電気的接触を持たせて付着した。
活性汚泥中で、それぞれ＋０．６４Ｖ、−０．９Ｖ（vｓAg／AgCl）に設定して１８時間放置した。
放置中に電極面に微生物が担持するとともに、その細胞のごく近傍では、細胞膜を通して内部に影響を与える物質も存在すると考えられる。
そこで微小電極の電位補引法による電位・電流曲線を測定してみたところ、採取直後の活性汚泥には全くみられなかった酸化還元波が観察された。
１８時間放置後の活性汚泥中の亜硝酸イオン、硝酸イオン濃度は以下の表１に示す通りであった。
以下、実施例により本発明の効果を例証する。
実施例１
活性汚泥処理水にアンモニアを添加した液を試験に用いた。１００ｍｌビーカーに被験液５０ｍｌを入れ、前述した方法と同じく１６００℃焼成、表面酸化処理を施したＰＡＮ系炭素繊維フェルト（厚さ約３ｍｍ、長さ７ｃｍ、幅２ｃｍ）をまるめて全線リード線として巻きつけたものを作用極としてビーカー内に固定した。
活性汚泥処理水にアンモニアを添加した液を試験に用いた。１００ｍｌビーカーに被験液５０ｍｌを入れ、前述した方法と同じく１６００℃焼成、表面酸化処理を施したＰＡＮ系炭素繊維フェルト（厚さ約３ｍｍ、長さ７ｃｍ、幅２ｃｍ）をまるめて全線リード線として巻きつけたものを作用極としてビーカー内に固定した。
これに銀・塩化銀電極を付けて挿入し、また、陽イオン交換膜で仕切った対極室と金の対極も設置した。
被験液はマグネチックスターラで攪拌した。作用極の設定電位を＋０．１５Ｖ対銀・塩化銀電極で約７時間（室温）放置したときの、液中の各窒素成分の濃度を定量し、その結果を表２に示す。
また、比較例１として、電位を印加しない場合の７時間（室温）放置後の分析も行い、その結果を表２に示す。
〔分析方法〕
ｐＨ ：ガラス電極法
硝酸濃度 ：イオンクロマトグラフ法
亜硝酸濃度 ：同上
アンモニア濃度：同上
ＣＯＤ ：過マンガン酸カリウム法
ｐＨ ：ガラス電極法
硝酸濃度 ：イオンクロマトグラフ法
亜硝酸濃度 ：同上
アンモニア濃度：同上
ＣＯＤ ：過マンガン酸カリウム法
実施例２
図１に示すテスト用セルを用いて連続実験を行った。本テストでは作用極内部にガラス管を挿入して、そこから定量ポンプ（シリンダーポンプ）で、被処理液を約１ｍL／１０分の割合で注入した。
図１に示すテスト用セルを用いて連続実験を行った。本テストでは作用極内部にガラス管を挿入して、そこから定量ポンプ（シリンダーポンプ）で、被処理液を約１ｍL／１０分の割合で注入した。
以上の実験結果を表３に示す。
１：バイオリアクタ
１０：反応槽
１０Ａ：本体
１０Ｂ：蓋体
１００：被処理液導入部
１０１：処理液排出部
１０２：窒素ガス排出部
１０３：空気導入部
１０４：微生物担持電極
１０４Ａ：アンモニア酸化細菌が生息するように担持される領域
１０４Ｂ：共脱窒菌が生息するように担持される領域
１０５：対極
１０７：隔膜あるいは隔壁
１０８：参照極
１０９：ｐＨ測定部
１１０：電位制御部
１１１：電位印加部
１０：反応槽
１０Ａ：本体
１０Ｂ：蓋体
１００：被処理液導入部
１０１：処理液排出部
１０２：窒素ガス排出部
１０３：空気導入部
１０４：微生物担持電極
１０４Ａ：アンモニア酸化細菌が生息するように担持される領域
１０４Ｂ：共脱窒菌が生息するように担持される領域
１０５：対極
１０７：隔膜あるいは隔壁
１０８：参照極
１０９：ｐＨ測定部
１１０：電位制御部
１１１：電位印加部
Claims (5)
- アンモニア態窒素を含有する液体を導入する被処理液導入部と、処理液排出部と、窒素ガス排出部と、空気導入部とを有し、アンモニア酸化細菌と共脱窒菌とを担持する微生物担持電極と対極からなる一対の電極を有する反応槽を備えたバイオリアクタであって、
前記微生物担持電極にアンモニア態窒素から亜硝酸態窒素を生成するアンモニア酸化細菌と、亜硝酸態窒素とアンモニア態窒素から窒素を生成する共脱窒菌とを担持してなり、
前記一対の電極に、アンモニア態窒素から亜硝酸態窒素を生成する反応は生起し進行するが、硝酸態窒素を生成する反応は生起しない電位を印加することを特徴とするバイオリアクタ。 - アンモニア態窒素から亜硝酸態窒素を生成する反応は生起し進行するが、硝酸態窒素を生成する反応は生起しない電位は、ｐＨが５．５〜８．５の場合、電極電位領域＋０．２〜＋０．５Ｖ（対標準水素電極電位基準）の範囲の電位であることを特徴とする請求項１記載のバイオリアクタ。
- 前記微生物担持電極が、電子導伝性の炭化物であることを特徴とする請求項１又は２記載のバイオリアクタ。
- 前記反応槽内で、前記微生物担持電極の表面に沿って被処理液が流通する構造、及び又は、前記微生物担持電極内を被処理液が流通する構造であることを特徴とする請求項１〜３の何れかに記載のバイオリアクタ。
- アンモニア酸化細菌や共脱窒菌の細胞と前記微生物担持電極の間に、前記細胞の活性化や抑制に関与する物質を存在させることを特徴とする請求項１〜４の何れかに記載のバイオリアクタ。
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