JP2008024974A - 圧粉磁心用鉄粉およびその製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】 ヒステリシス損失を低減した比較的低周波で用いられるモーターコアやリアクトルコア等に適した低鉄損の圧粉磁心およびその製造方法を提供する。
【解決手段】 圧粉磁心用鉄粉の製造方法であって、Ｃ含有量が１００ｐｐｍ以下のＦｅＳｉ系鉄粉に、機械的な応力をかけて歪を与え、その後５００℃〜１２００℃の保持温度で熱処理を施したことを特徴とする圧粉磁心用鉄粉の製造方法を用いる。前記鉄粉は、Ａｌ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｎｂ、Ｓｂの少なくとも1種が１０００ｐｐｍ以下の範囲で添加されているものが好ましい。
【選択図】図１

Description

本発明は、チョークコイルやトランス磁心、リアクトル磁心に用いられる圧粉磁心用鉄粉およびその製造方法に関し、特にコア損失を低減したものに関する。

近年、モーターコアやトランスコアなどの電気電子部品において高密度化および小型化と、より精密な制御を小電力で行えることが求められている。このため、これらの電気電子部品に使用される軟磁性材料であって、特に中高周波領域において優れた磁気的特性を有する軟磁性材料の開発が進められている。金属磁性粉を用いて作製される圧粉磁心は、従来から使用されていたフェライト磁心よりも高い飽和磁束密度を有しているため電子部品の小型化には有利である。

しかし、金属磁性粉による圧粉磁心は鉄損が大きいため、コアの発熱による温度上昇の問題もあり、小型化が困難であった。鉄損は、通常ヒステリシス損失と渦電流損失に分離される。ヒステリシス損失は、成形時に生じた金属磁性粉の歪み、または金属磁性粉組成および組織に起因するものであり、渦電流損失は周波数および金属磁性粉粒子間の距離と絶縁性に起因する。

この鉄損を低減するために、例えば、特許文献１のように易酸化元素を添加し適切な熱処理を施すことで粉末表面に酸化被膜を形成させ、軟磁性粉末の電気抵抗を高め、渦電流損失を低減させる試みがなされている。

また、例えば特許文献２のように鉄損を増大させる原因となる軟磁性粉末中の結晶不連続点を、粉末に機械的な荷重を与え、その後熱処理を施すことで解消し、低鉄損を実現したという報告がなされている。
特開２００２―２３１５１８号 特開２００５―２８６１４５号

このように鉄損低減のために、ヒステリシス損失と渦電流損失の改善が必要となるが、モーターコアやリアクトルコアなど比較的低周波で用いられるものについては、渦電流損失よりもヒステリシス損失を低減することが鉄損低減に繋がる。しかしながら未だ充分な低鉄損の金属磁性粉は得られていない。また、金属磁性粉中の結晶粒径や不純物等まで考慮した報告はなされていない。

そこで本発明の目的は、上記問題を解決し、低鉄損の圧粉磁心およびその製造方法を提供することである。

本発明者は、より低鉄損な軟磁性粉末を実現するためには、粉末組織のみでなく、粉末原料中に含まれるもしくは圧粉磁心作製プロセス中で混入する不純物（たとえばＣ）や耐酸化性、耐食性等の目的で添加されている微量添加物（たとえばＡｌやＣｒ）など、粉末組成についても制御する必要があることを知見し、本願発明に至った。

つまり本願発明は、圧粉磁心用鉄粉の製造方法であって、Ｃ含有量が１００ｐｐｍ以下の鉄粉に、機械的な応力をかけて歪を与え、その後５００℃~１２００℃の保持温度で熱処理を施したことを特徴とするものである。
また、前記鉄粉は、Ａｌ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｎｂ、Ｓｂの少なくとも1種が１０００ｐｐｍ以下の範囲で添加されていることが好ましい。
前記鉄粉はＦｅＳｉ系鉄粉を採用できる。
また、前記熱処理により、平均結晶粒径を２０μｍ以上とすることが好ましい。

上記製造方法により、Ｃ含有量が１００ｐｐｍ以下であり、かつ平均結晶粒径が２０μｍ以上であることを特徴とする圧粉磁心用鉄粉が得られる。
この圧粉磁心用鉄粉は、平均粒径が１５０μｍ以下であることが好ましい。Ａｌ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｎｂ、Ｓｂの少なくとも1種が１０００ｐｐｍ以下の範囲で添加することもできる。この圧粉磁心用鉄粉は、ＦｅおよびＳｉを主成分とするものが採用できる。これにより、本願発明の圧粉磁心用鉄粉は、Bm=50mT、周波数25kHzの条件で測定した時の鉄損が７５ｋＷ／ｍ^３以下のものが得られ、従来にない良好な磁気特性を有する。

一般に、軟磁性粉末中の結晶粒径を大きくしていくと軟磁気特性が良好となっていく傾向があることが知られている。結晶粒径を大きくするためには適切な熱処理を施せば良いが、軟磁性粉末中には多数の結晶格子欠陥（転位、粒界、空孔など）が存在し、結晶粒成長を妨げるため、これらを充分に取り除けるような条件を選択しなければならない。また、これら結晶格子欠陥は磁壁移動（磁束変化）の妨げとなり、圧粉磁心の損失を増大させる。

圧粉磁心の内部に含まれる結晶格子欠陥は、軟磁性粉末の成形時に導入される転位に代表される歪みのほか、軟磁性粒子の表面に沿って形成される表層微結晶の粒界や、軟磁性粒子の内部に形成される副結晶の粒界などがある。表層微結晶や副結晶の粒界は、軟磁性粉末がアトマイズ法などによって作製される工程において、急冷される際の熱応力歪みによって形成される。これらの結晶格子欠陥はエネルギー的に安定であり、絶縁材やバインダーの種類によって限られてくる温度域での熱処理では充分に除去できない。

そこで、圧粉磁心を成形する工程の前に、軟磁性粉末に機械的な応力をかけて歪を与え、かつその粉末に５００℃~１２００℃の熱処理を施して表層微結晶や副結晶の粒界を除去し結晶粒を成長させ（以後、粉末処理と略称する）、その後この軟磁性粉末を成形し、この成形体に発生した成形時の歪みを除去するための熱処理をすることによって結晶粒径をさらに充分に成長させ、低鉄損な圧粉磁心を得ることが可能となった。

また、このような結晶粒径の制御による効果を効率よく発揮するために、粉末原料中に含まれたり圧粉磁心作製プロセス中で混入する不純物（たとえばＣ）や耐酸化性、耐食性等の目的で添加されたりしている、微量添加物（たとえばＡｌやＣｒ）などの含有量が軟磁気特性に与える影響を見いだし、これらの含有量を規定してさらに低鉄損な圧粉磁心を実現させた。

本発明に使用できる軟磁性粉末としては、水アトマイズおよびガスアトマイズなどのアトマイズ法、インゴット、ストリップキャストなどを粉砕する方法などによって作製される既知の粉末を使用できる。使用する粉末の粒度は１５０μｍ以下であり、その粒度分布は出来るだけ狭いものが好ましい。

前述の方法によって作製した粉末に機械的に荷重を加え、歪みを与えるには、ボールミル、アトライター、ディスクミルなど一般的な粉砕機を適切な条件で使用することで実現できる。この歪みを与える工程において、軟磁性粒子の表面に沿って形成される表層微結晶の粒界や、軟磁性粒子の内部に形成される副結晶の粒界の部分に歪みが与えられ、エネルギー的に不安定な状態にすることが出来る。

本発明の歪付与工程は、粉砕機による通常の粉砕工程と異なり、処理前後での粉末の平均粒径が１０％以上変化しない条件で行われるものである。

歪みを与えた粉末に５００℃〜１２００℃の温度域で熱処理を施すことによって表層微結晶や副結晶の粒界を除去でき、結晶粒の成長を促すことができる。このときの結晶粒径は２０μｍ以上となることが望ましい。

粉末処理を施した軟磁性粉末において、ひとつの粉末を形成する結晶粒の数は１０個以下、さらには５個以下となることが好ましい。さらに好ましくは、ひとつの粉末を形成する結晶粒の数が限りなく１つになるような処理方法を施す。このように結晶粒界（結晶格子欠陥）を除去し、結晶粒径を出来るだけ大きくすることで充分に鉄損を低減することが出来る。

このような粉末処理を施した軟磁性粉末において、Ａｌ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｎｂ、Ｓｂの少なくとも1種が１０００ｐｐｍ以下の範囲で添加されている場合でも粉末処理の効果が得られ鉄損を低減できる。これらの元素は軟磁性粉末に耐酸化性や耐食性をもたすために添加されるが、１０００ｐｐｍを超えると磁壁の移動を妨げたり軟磁性粉末中で粒内に炭化物や窒化物として析出し結晶粒の成長を妨げるピン留めの働きをしたりする。しかし、１０００ｐｐｍ以下で添加された場合は、たとえば窒化処理や酸化処理など適切な処理を施し、窒化物や酸化物などの化合物とすれば、耐酸化性や耐食性の効果をもたせたまま、軟磁気特性も良好にする働きをもたすことが可能である。これらの添加元素は、５００ｐｐｍ以下、さらには１００ｐｐｍ以下であることが好ましい。これらの軟磁性粉末は、モーターコアやリアクトルコアで使用する周波数帯域において充分な低鉄損を実現できる。

Ｃ含有量が１００ｐｐｍ超の場合、Ｃが磁壁の移動を妨げたり微量添加物もしくはＦｅと炭化物を粒界に形成し結晶粒の成長を妨げるピン留めの働きをしたりする。このため、Ｃ含有量は１００ｐｐｍ以下とする。好ましくはＣ含有量は８０ｐｐｍ以下、さらには７０ｐｐｍ以下とする。限りなく０に近い方が良いが、原料コストや圧粉磁心作製プロセスの管理コストを考慮すると５ｐｐｍ未満とすることは難しいため、５ｐｐｍ以上とすることが好ましい。

Ｃ含有量を１００ｐｐｍ以下とする方法は、粉末原料において低Ｃのものを用いても良いし、Ｃ含有量が１００ｐｐｍ以上の粉末を例えば水素雰囲気中還元熱処理などを用いて脱炭処理を施すなどプロセス的に行っても良い。

鉄粉はＦｅ単体でもよいし、ＦｅＳｉ系鉄粉でもよい。ＦｅＳｉ系鉄粉を用いる場合、ＦｅとＳｉの組成比はＳｉが０．１〜７重量％でそれ以外がＦｅとなる範囲であっても良い。また、Ｃ含有量は５ｐｐｍ以上１００ｐｐｍ以下であればいずれの値となっても良い。

前述の粉末処理を施した軟磁性粉末を使用し作製した圧粉磁心を８００〜１０００℃の温度域で熱処理し、成形によって導入された歪みを除去することによって、Bm=50mT、周波数25kHzの条件で測定した時の鉄損が７５ｋＷ／ｍ^３以下である圧粉磁心を実現した。

次に本発明を実施例によって具体的に説明するが、これら実施例により本発明が限定されるものではない。
（実施例１）
低Ｃ含有量である原料を使用して、水アトマイズ法により平均粒径１５０μｍ以下のＦｅ−６．５％Ｓｉの軟磁性粉末を作製した。粉末のＣ含有量が４０ｐｐｍと８０ｐｐｍとなる２種類のものを作製した。また、Ｃ含有量が８０ｐｐｍの軟磁性粉末として、Ｃｒ添加量が、１００，５００，８００，１２００ｐｐｍとなるものを用意した。
上記の軟磁性粉末に対し粉末処理を行った。まず、ボールミルに軟磁性粉末５００ｇと１／２インチの炭素鋼球を挿入し機械的な応力印加を行った。ボールミルの処理時間は４時間とした。ボールミル処理時間は１〜１６時間が好ましい。ボールミル処理後、８５０℃で１時間の熱処理を施した。この粉末処理による軟磁性粉末の平均粒径は約５％小さくなる程度であった。
粉末処理を施した軟磁性粉末に、軟磁性粉末の重量１００％に対して、絶縁物質とバインダーとしてカオリンを１重量％、アモルファスシリカを０．５重量部、アクリルエマルジョンを０．５重量部、ジンクステアネートを０．４重量部を混合し絶縁処理を行った。
粉末処理および絶縁処理を施した粉末を外径Φ１４ｍｍ、内径Φ８．０ｍｍ、高さ５．０〜６．０ｍｍのトロイダル状コアに成形した。この成形体に、成形時に導入される歪みを除去するための焼鈍熱処理を、８００℃×１時間の条件で行った。成形圧は８〜２０ｔｏｎ／ｃｍ^２の範囲とすることが好ましく、本実施例では成形圧は１２ｔｏｎ／ｃｍ^２とした。歪み取り焼鈍温度は８５０〜１０００℃の範囲で行うことが好ましい。
このように作製したコアの軟磁気特性を評価した。表１にBm=50mT、周波数25kHzの条件で測定したコアの鉄損と密度を示す。（実施例１−１〜１−５）また、コアに使用した軟磁性粉末のＣとＣｒの含有量を示す。
また、表１には比較例として、Ｃ含有量が１００ｐｐｍ超、もしくはＣｒ含有量が１０００超〜１００００ｐｐｍの軟磁性粉末を使用して作製したコアの磁気特性と密度を示した。（比較例１−１〜１−４）さらに各組成の試料に対して、粉末処理を施さなかった軟磁性粉末を使用して作製したコアの磁気特性と密度も示した。（比較例１−５〜１−８）

表１よりわかるとおり、粉末処理を施した実施例１−１および１−２は粉末処理を施していない比較例１−５および１−６と比較して、鉄損を１０％以上低減することが出来た。実施例１−１の方が実施例１−２よりも鉄損が低減されていることから、Ｃ含有量が１００ｐｐｍ以下であれば粉末処理の効果は得ることが可能で、さらに、Ｃ含有量は低いほど低鉄損の効果が効果的に得られる結果が得られた。
Ｃ含有量が１００ｐｐｍ以上の場合（比較例１−２、１−７）、粉末処理によって低減される鉄損は約３％となり実施例と比べて低鉄損の効果が得られなくなった。また、Ｃｒが１０００ｐｐｍ超添加されている場合（比較例１−１、１−３、１−４、１−８）でも粉末処理の効果は５〜６％となり実施例に比べて低鉄損の効果が小さくなった。

実施例１−１の組織観察写真を図２に、その模式図を図１に示す。Ｃ含有量、Ｃｒ量が少ない実施例１−１では、粒界面１に析出物は見られない。図３は図２における粒界面を横断する方向にＦｅ，Ｎ，Ｃ，Ｓｉ，Ｏ，Ｃｒの濃度勾配をＥＰＭＡにより測定した結果である。格別な濃度勾配は検出されず、ほぼ均一な組織であることが解る。
また、比較例１−２の組織観察写真を図４に、その模式図を図３に示す。Ｃ含有量が多い比較例１−２では、粒界面１に析出物２が見うけられる。図６は図５における析出物２が存在する流界面１で測定したＦｅ，Ｎ，Ｃ，Ｓｉ，Ｏ，Ｃｒの濃度勾配をＥＰＭＡにより測定した結果である。析出物２の位置で、炭素とＣｒの濃度が高くなっていることが確認された。炭素の偏析が磁壁の移動を妨げたり、結晶粒の成長を妨げていると推察される。

これらの結果より、機械的な応力をかけて歪を与え、その後５００℃~１２００℃の保持温度で熱処理を施し結晶粒径制御する圧粉磁心用鉄粉の製造方法およびこの方法によって製造された粉末中の結晶粒径が２０μｍ以上であり、Ｃ含有量が１００ｐｐｍ以下かつＣｒが１０００ｐｐｍ以下の範囲で添加されている場合、Bm=50mT、周波数25kHzの条件で測定した時のコア鉄損が７５ｋＷ／ｍ３以下となり、本発明が鉄損低減に大きな効果があることが確認できた。

（実施例２）
Ｆｅ−６．５％Ｓｉに元素Ｍ（表２に示すようなＡｌ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｎｂ、Ｓｂの中から少なくともひとつ）を添加した粉末を低Ｃ含有量である原料を使用して、水アトマイズ法により平均粒径１５０μｍ以下の粉末を作製した。元素Ｍとして２種類以上の元素を添加するときはその添加量の合計が１０００ｐｐｍ以下となるようにした。作製した粉末に実施例１と同様の方法でトロイダル状コアを作製し、軟磁気特性を測定した。表２にBm=50mT、周波数25kHzの条件で測定したコアの鉄損と密度を示す。いずれの場合にも鉄損は７５ｋＷ／ｍ^３以下となり、元素Ｍとして１０００ｐｐｍ以下で添加された粉末においても、本発明が鉄損低減に大きな効果があることが確認できた。

図２の模式図である。 実施例１−１の粉末組織写真である。 実施例１−１の粉末のEPMA線分析結果である。 図５の模式図である。 比較例１−２の粉末組織写真である。 比較例１−２の粉末のEPMA線分析結果である。

符号の説明

１ 結晶粒界、２ 析出物

Claims (9)

1. 圧粉磁心用鉄粉の製造方法であって、Ｃ含有量が１００ｐｐｍ以下の鉄粉に、機械的な応力をかけて歪を与え、その後５００℃〜１２００℃の保持温度で熱処理を施したことを特徴とする圧粉磁心用鉄粉の製造方法。
2. 前記鉄粉は、Ａｌ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｎｂ、Ｓｂの少なくとも1種が１０００ｐｐｍ以下の範囲で添加されていることを特徴とする請求項１に記載の圧粉磁心用鉄粉の製造方法。
3. 前記鉄粉はＦｅＳｉ系鉄粉であることを特徴とする請求項１乃至２に記載の圧粉磁心用鉄粉の製造方法。
4. 前記熱処理により、平均結晶粒径を２０μｍ以上とすることを特徴とする請求項１乃至請求項３に記載の圧粉磁心用鉄粉の製造方法。
5. Ｃ含有量が１００ｐｐｍ以下であり、かつ平均結晶粒径が２０μｍ以上であることを特徴とする圧粉磁心用鉄粉。
6. 前記圧粉磁心用鉄粉は、平均粒径が１５０μｍ以下であることを特徴とする請求項５に記載の圧粉磁心用鉄粉。
7. 前記圧粉磁心用鉄粉は、Ａｌ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｎｂ、Ｓｂの少なくとも1種が１０００ｐｐｍ以下の範囲で添加されていることを特徴とする請求項５乃至請求項６に記載の圧粉磁心用鉄粉。
8. 前記圧粉磁心用鉄粉は、ＦｅおよびＳｉを主成分とすることを特徴とする請求項５乃至請求項７に記載の圧粉磁心用鉄粉。
9. Bm=50mT、周波数25kHzの条件で測定した時の鉄損が７５ｋＷ／ｍ^３以下であることを特徴とする請求項５乃至請求項８に記載の圧粉磁心用鉄粉。