JP2007165248A - 二次電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】負極集電体との界面の少なくとも一部において合金化している負極活物質層を有する薄板状の負極21と、薄板状の正極23とが積層されて積層体が形成され、この積層体が、巻回して巻き取られた後、巻回体の外周面を両側から圧縮されることにより、又は畳まれることにより、略平板状の電極構体10が形成されており、この電極構体10において、積層体が屈曲した部分に対して垂直な方向の長さをAとして、積層体が屈曲した部分に対して平行な方向の長さをBとしたとき、B≦1.5Aの関係を満たす二次電池を構成する。
【選択図】図1
Description
しかし、現在使用されているリチウムイオン二次電池は、正極活物質としてコバルト酸リチウム、負極活物質として黒鉛を用いているが、これらの材料によるリチウム二次電池は既に理論容量に近い容量で使用されており、更なる高容量化は極めて困難な状況となっている。
また、充放電に伴う負極の膨張、収縮は、負極への不純物程度の濃度での添加では、抑制することは難しく、サイクル特性などの電池特性を向上させることは難しかった。
つまり、ケイ素及び錫を使用した負極活物質層が、充電に伴って大きく膨張し、さらに、放電に伴って収縮した際、負極集電体も負極活物質の膨張と収縮の応力により全方位に、充電の際に大きく引き伸ばされ、さらに、放電の際に圧縮される。
この時、負極活物質は、イオン化したリチウムを担持することにより、負極活物質自体の体積が膨張するのに対して、負極集電体は、負極活物質の膨張により延伸されるだけで、負極集電体自体の体積に変化は起こらない。
負極の端部では、負極集電体が端面から外部に広がることにより、表面積を大きくして、応力を逃すことができる。しかし、負極の内部では、応力を緩和するために、表面積を大きくしようとしても、負極集電体が外部に広がることができないため、内部に応力が集中し、負極がひしゃげるように変形して表面積を大きくし、しわ状の凹凸が発生し、負極が変形する。負極活物質は、充電によってあらゆる方向に膨張するため、負極全体に対してもあらゆる方向に向かって応力が発生し、負極全体にあらゆる方向に向かったしわ状の凹凸が発生する。
また、略平板状の電極構体において、積層体の屈曲部分に対して垂直な方向の長さをAとして、積層体の屈曲部分に対して平行な方向の長さをBとしたとき、B≦1.5Aの関係を満たすことにより、積層体が外部に開放されている電極構体の両端面の間隔が相対的に短くなるため、充放電に伴う負極活物質の膨張及び収縮により、発生する負極集電体にかかる応力を端面の方向へ逃がすことができ、負極集電体にかかる応力の緩和を図ることができる。
従って、本発明の二次電池は、充放電を繰り返した場合でも電池容量の低下を抑制することができ、サイクル特性などの電池特性を向上させることできる。
略平板状とは、板面に沿った方向の寸法と比較して、厚さが充分に小さい形状、と定義することができる。
この電極構体を展開すると、図7に示すように、積層体101の鎖線の近傍部分が屈曲部となり、その他の部分はほぼ平板部となる。
つまり、負極活物質であるケイ素及び錫が、充電に伴い大きく膨張し、さらに、放電に伴い収縮する。このとき、負極活物質の体積の膨張及び収縮により、負極集電体が応力を受けるが、負極集電体自体は充放電によって体積が変化するわけではなく、活物質の膨張により延伸されたり、活物質の収縮により圧縮されたりする。
このとき、負極集電体が負極の端部から外側に広がることにより、負極の表面積を大きくすることができ、これにより負極集電体にかかる応力を緩和することができる。
一度発生した変形は、負極集電体自体が、応力によって伸びているため、その後放電によって負極活物質が収縮したとしても、元の状態に戻ることができない。
また、充電により負極活物質があらゆる方向に膨張するため、負極集電体にもあらゆる方向に向かって応力が発生し、しわ状の凹凸による変形が全方位に発生する。
そのため、応力を充分に緩和することが難しくなる。
即ち、本発明では、屈曲部に垂直な方向(積層体101の巻き取り方向)の寸法をAとし、屈曲部に平行な方向(図7の鎖線に平行な方向)の寸法(図7の積層体101の幅にほぼ一致する)をBとしたとき、B≦1.5Aを満たすように構成する(これら略平板状の電極構体の外形寸法A,Bの具体的な位置については、後に詳細を説明する、図1A及び図2Aに示す各実施の形態を参照のこと)。
なお、屈曲部に垂直な方向の寸法Aは、図7の鎖線間隔A´に近いが、積層体101を曲げる分間隔A´より若干短くなる。
これにより、充放電に伴う膨張及び収縮によって負極集電体にかかる応力を端面の方向へ逃がすことができる。
このような電極構体も、積層体101を図7に鎖線で示した箇所で曲げることにより形成することができるため、鎖線の近傍の部分が屈曲部となり、その他の部分はほぼ平板部となる。そして、積層体101を曲げて畳み込むことにより、略平板状の電極構体が形成される。
そして、このように、積層体101を畳み込んで形成した、略平板状の電極構体においても、屈曲部に垂直な方向の寸法をAとし、屈曲部に平行な方向の寸法をBとしたとき、B≦1.5Aを満たすように構成することにより、積層体101を巻回した場合と同様に、電極構体の両端面の間隔が相対的に短くなるため、充放電に伴う膨張及び収縮によって負極集電体にかかる応力を端面の方向へ逃がすことができる。
なお、このように積層体101を畳み込んだ場合、積層体101の厚さに関わらず、図7の鎖線の間隔がほぼ等しくなる。
その結果、負極の変形を抑制して、電解質の分解を防ぐことができるため、充放電を繰り返しても電池容量を維持することができ、サイクル特性に優れた二次電池を構成することができる。
そして、このような場合も、巨視的には、積層体を曲げることにより、平板状の電極構体が形成されていることになるため、本発明ではこのような構成も含むものとする。
本発明の一実施の形態として、二次電池を構成する電極巻回体10の概略構成図を図1A及び図1Bに示す。図1Aは斜視図を示し、図1Bは断面図を示している。
図1A及び図1Bに示す電極巻回体10は、薄板状の負極21とセパレータ22と薄板状の正極23とを重ねて積層体を形成し、この積層体を巻回することにより形成され、最外周部は、保護テープ24により保護されている。
そして、積層体の負極21及び正極23との間にある電解質によって、負極21と正極23とが通電できるようになっている。
リチウムと金属間化合物を形成しない金属元素として、銅(Cu)、ニッケル(Ni)、チタン(Ti)、鉄(Fe)クロム(Cr)が好ましい。
さらに、負極集電体は、負極活物質と合金化する金属元素が好ましい。負極活物質として、錫またはケイ素を使用した場合、充放電に伴い負極活物質層が大きく膨張と収縮を繰り返すため、負極集電体から負極活物質が脱落しやすくなる。このため、負極集電体を形成する金属と負極活物質を形成する金属との一部を合金化することにより、強固な接続ができ、負極活物質の脱落を抑制できる。負極活物質と合金化する金属元素として、銅、ニッケル、鉄が好ましい。
負極集電体の表面のRaを0.2μm以上とすることにより、負極集電体と負極活物質層とのアンカー効果を向上させることができ、密着性が向上する。
さらに、負極集電体が負極活物質と合金化する元素を含む場合、負極集電体と負極活物質層との合金化を促進させることができる。
そのため、充放電を繰り返した際に、活物質の粉砕による微細化を防ぐことができ、サイクル特性を向上することができる。
なお、負極集電体の表面のRaが3μmを超えると、容量維持率が低下し、サイクル特性が低下する。
まず、帯状の金属箔の負極集電体上に、気相法、液相法、溶射法等を用いて、負極活物質を堆積させる。又は、負極活物質は、負極集電体上に、粉末上の活物質とバインダーとを混練した後、負極集電体上に塗布して負極活物質層を形成し、これを熱処理する焼成法でも良い。
なお、上記の各方法のうち、2種類以上を組み合わせて用いることもできる。
液相法としては、電解めっき、無電解めっき等の公知の手法が使用できる。
溶射法としては、プラズマ溶射法、高速ガスフレーム溶射法、アーク溶射法等を使用できる。
焼成法としては、公知の手法が使用でき、活物質とバインダーとを混合して形成した層を、非酸化性雰囲気中で熱処理し、熱処理後の体積密度を高くすることにより、より緻密な層を形成することが可能であれば良く、例えば、雰囲気焼成法、反応焼成法、ホットプレス焼成法を使用できる。
負極活物質層を形成した後、自然酸化などにより、負極活物質層の表面に被膜が形成される場合もあるが、必要に応じて目的に応じた被膜を形成することができる。
リチウムを吸蔵及び放出することが可能な正極材料として、一般式LiXMIO2で表されるリチウム含有金属複合酸化物が好ましい。
リチウム含有金属複合酸化物を用いることにより、放電の際の電圧を高くすることができ、さらに、高密度であるため、二次電池のさらなる高容量化を図ることができる。
なお、一般式中のMIは、一種類以上の遷移金属であり、例えば、コバルト(Co)、ニッケル(Ni)、マンガン(Mn)から選ばれる一種類以上の金属が好ましい。また、一般式中のXは、電池の充放電状態により異なり、通常は、0.05≦X≦1.10の範囲内の値である。
リチウム含有金属複合酸化物としては、LiCoO2、LiNiO2、LiMn2O4が好ましく、また、これらの2種類以上を混合して使用しても良い。
溶媒としては、エチレンカーボネート、プロピレンカーボネート、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、エチルメチルカーボネートなどの非水系溶媒、及びこれら化合物の水素の一部または全部をハロゲンに置換した炭酸エステル誘導体が好ましく、その内の1種類以上を使用することができる。水素に置換したハロゲンを含む炭酸エステル誘導体を使用することにより、充放電を繰り返した際に発生する活物質被膜の成長を抑制することができるため、サイクル特性を向上させることができる。
電解質塩としては、LiPF6、LiCF3SO3、LiClO4が好ましく、また、これらの2種類以上を混合して使用しても良い。
また、電解質は、保持体に電解液を保持させたゲル状の電解質により構成されても良い。ゲル状の電解質は、高いイオン伝導率を得ることができると共に、電池の漏液あるいは高温における膨れを防止することができる。電解液を保持するための保持体としては、ポリフッ化ビニリデン、ポリアクリロニトリル、ポリエチレンオキシド、ポリプロピレンオキシド等の高分子材料が使用できる。
リード11、12は、薄板状または網目状の金属材料により形成され、アルミニウム、銅、ニッケルあるいはステンレス等を用いることができる。
この電極巻回体10において、負極21はほとんど隙間なく巻回されており、図1Aの横方向にはほとんど膨張することができない。そのため、横方向に負極活物質の膨張の応力がかかると、負極集電体の内部に向かって応力が集中するため、応力を緩和するために負極21の内部にしわ状の凹凸が発生することになる。
これに対して、図1Aの縦方向に膨張の応力がかかると、縦方向には積層体が外部に開放された、電極巻回体10の端面があり、負極21が伸びるための余裕があり、負極21が縦方向に伸びることによって応力を緩和することができる。
これにより、負極21を縦方向に伸びやすくして、容易に負極全体にかかる応力を緩和して、負極21の変形を低減することができる。
従って、好ましくは、B≦1.2Aを満たす構成とする。
さらに好ましくは、B≦1.0Aを満たす構成、もしくは、B≦0.8Aを満たす構成とする。
従って、電極巻回体10を備えた二次電池において、負極21の変形を抑制して、電解質の分解を防ぐことができるため、充放電を繰り返しても電池容量を維持することができ、サイクル特性に優れた二次電池を構成することができる。
図2A及び図2Bに示す電極構体20は、薄板状の負極21とセパレータ22と薄板状の正極23とを重ねて積層体を形成し、この積層体を曲げて折り返して畳み込むことにより形成され、最外周部は、保護テープ24により保護されている。
そして、積層体の負極21及び正極23との間にある電解質によって、負極21と正極23とが通電できるようになっている。
即ち、電極構体20の横方向の長さ(即ち積層体の屈曲部に垂直な方向の長さ)をAとし、電極構体20の縦方向の長さ(即ち積層体の屈曲部に平行な方向の長さ)をBとしたとき、これらの寸法A,BがB≦1.5Aを満たす構成とする。
従って、好ましくは、B≦1.2Aを満たす構成とする。
さらに好ましくは、B≦1.0Aを満たす構成、もしくは、B≦0.8Aを満たす構成とする。
従って、電極構体20を備えた二次電池において、負極21の変形を抑制して、電解質の分解を防ぐことができるため、充放電を繰り返しても電池容量を維持することができ、サイクル特性に優れた二次電池を構成することができる。
図3に、二次電池の構成を示す。この二次電池は、図1A及び図1Bに示した構成の、リード11,12が取り付けられた電極巻回体10を、外装体31の内部に収納したものである。
なお、外装部材31は、上述したアルミラミネートフィルムに代えて、他の構造を有するラミネートフィルム、ポリプロピレン等の高分子フィルムあるいは金属フィルムにより構成することもできる。
また、外装部材31は、上記のフィルム状の容器に代えて、鉄缶や、アルミニウム缶も使用できる。
まず、正極及び負極のそれぞれに、電解液を保持体により保持させた電解質を塗布して電解質層を形成する。次に、負極集電体の端部と正極集電体の端部にそれぞれリードを溶接する。次に、電解質層が形成された負極と正極とをセパレータを介して積層して電極積層体を形成する。次に、電極積層体を外装部材に収納した後、外装部材を熱融着、溶接等により密封し、二次電池を製造することができる。
また、上記の負極及び正極を帯状の薄膜として電極積層体を形成して、電極積層体を長手方向に巻回し、又は折り畳んで最外周部に保護テープ等を接着して電極巻回体を形成することもできる。
以下に、本発明を実施例により説明する。
平均粒径5μmのコバルト酸リチウムの粉末と、導電材としてのカーボンブラックと、バインダーとしてのポリフッ化ビニリデンとを、コバルト酸リチウム:カーボンブラック:ポリフッ化ビニリデン=92:3:5の重量比で混合し、これらを分散媒である、N−メチル−2−ピロリドンへ投入して合剤スラリーとした。この後、この合剤スラリーを、厚さ15μmのアルミニウム箔よりなる正極集電体に塗布して乾燥させ、加圧して正極活物質層を形成し、正極を形成した。
厚さ12μmの表面が粗化された銅箔よりなる負極集電体上に、電子ビーム蒸着法によりケイ素を含む負極活物質層を形成した。その際、蒸着源をケイ素のターゲットを用いた電子線加熱方式として、1×10−2Pa以下の雰囲気で、成膜速度0.5〜5nm/secで負極活物質層を成膜し、負極1を作製した。
ガスアトマイズ法により、原子数比20:80のコバルト−錫合金を作製した後、合金を粉砕、分級して15μmの粉末状のコバルト−錫合金を得た。この合金75質量%と、導電剤及び負極活物質として鱗片状黒鉛20質量%と、増粘剤として、カルボキシメチルセルロース2質量%と、結着剤としてスチレンブタジエンゴム3質量%とを混合し、分散媒として純水に分散させてスラリー状とした。このスラリー状の活物質を、厚さ12μmの表面が粗化された銅箔よりなる負極集電体上に塗布し、乾燥させた後、ロールプレス機を用いて圧縮成形して負極2を作製した。
平均粒径6μmのケイ素粉末とポリフッ化ビニリデンを重量比9:1で混合し、これにN−メチル-2−ピロリドンを加えてスラリー状とした。このスラリー状の負極活物質を、厚さ12μmの表面が粗化された銅箔よりなる負極集電体上に塗布し、圧延した後、真空雰囲気中で220℃、12時間加熱し、焼成体を作製して負極3を作製した。
負極活物質としてメソフェーズ炭素マイクロビーズ87質量%と黒鉛3質量%と、結着剤としてポリフッ化ビニリデン10質量%を混合し、これにN−メチル-2−ピロリドンを加えてスラリー状とした。このスラリー状の負極活物質を、厚さ12μmの表面が粗化された銅箔よりなる負極集電体上に塗布し、圧延した後、真空雰囲気中で220℃、12時間加熱し、焼成体を作製して負極4を作製した。
エチレンカーボネート37.5質量%と、プロピレンカーボネート37.5質量%と、ビニレンカーボネート10質量%と、LiPF615質量%とからなる電解液30質量%に、重量平均分子量60万のブロック共重合体であるポリフッ化ビニリデン10質量%と、ジメチルカーボネート60質量%とを混合して溶解させ、電解質を作製した。
正極及び負極上に、電解質を塗布し、常温で8時間放置してジメチルカーボネートを揮発させることにより、電解質層を形成した。
その後、電解質層を形成した負極と正極とをセパレータを介して積層し、帯状の積層体を作製した。
続いて、帯状の積層体を、その長手方向に巻回して巻き取った後、巻回体の外周面を両側から圧縮することにより、電極巻回体を作製した。
さらに、図4に示すように、外装部材32に電極巻回体10を挟み込み、封入した。
以上により、図4に示す構成の二次電池を作製した。
作製した二次電池について、25℃の条件下で充放電試験を行なった。
容量維持率は、2サイクル目に対する、31サイクル目の放電容量により求めた。その際、1サイクル目の充放電のみ、充電は0.2mA/cm2の定電流密度で電池電圧が4.2Vに達するまで行った後、4.2Vの定電圧で電流密度が0.05mA/cm2に達するまで行い、放電は0.2mA/cm2の定電流密度で電池電圧が2.5Vに達するまで行った。2サイクル目以降は、充電は1mA/cm2の定電流密度で電池電圧が4.2Vに達するまで行った後、4.2Vの定電圧で電流密度が0.05mA/cm2に達するまで行い、放電は1mA/cm2の定電流密度で電池電圧が2.5Vに達するまで行った。なお、充電を行う際には、負極の容量の利用率が85%となるようにし、負極に金属リチウムが析出しないようにした。
容量維持率は、2サイクル目の放電容量に対する、31サイクル目の放電容量の比率、すなわち(31サイクル目の放電容量/2サイクル目の放電容量)×100として算出した。
負極に上述した負極1を用いて、横方向の長さAと縦方向の長さBとの関係を表1のように変えて電極巻回体を作製し、アルミラミネートフィルムからなる外装部材に電極巻回体を挟み込み封入して二次電池を作製し、それぞれ実施例1〜15、比較例1,2とした。
作製した実施例1〜15と比較例1,2の電池について、上記の方法で容量維持率を求め、その結果を表1に示す。
負極に上述した負極1を用いて、横方向の長さAと縦方向の長さBとの関係を表2のように変えて電極巻回体を作製し、アルミラミネートフィルムに代えてアルミ缶からなる外装部材に電極巻回体を封入して二次電池を作製し、それぞれ実施例16,17、比較例3とした。
作製した実施例16,17と比較例3の電池について、上記の方法で容量維持率を求め、その結果を表2に示す。
負極に上述した負極1を用いて、横方向の長さAと縦方向の長さBとの関係を表2のように変えて電極巻回体を作製し、アルミラミネートフィルムに代えて鉄缶からなる外装部材に電極巻回体を封入して二次電池を作製し、それぞれ実施例18〜20、比較例4とした。
作製した実施例18〜20と比較例4の電池について、上記の方法で容量維持率を求め、その結果を表2に示す。
負極に上述した負極2を用いて、横方向の長さAと縦方向の長さBとの関係を表3のように変えて、電極巻回体を作製し、アルミラミネートフィルムからなる外装部材に電極巻回体を挟み込み封入して二次電池を作製し、それぞれ実施例21〜23、比較例5,6とした。
作製した、実施例21〜23と比較例5,6の電池について、上記の方法で容量維持率を求め、その結果を表3に示す。
負極に上述した負極3を用いて、横方向の長さAと縦方向の長さBとの関係を表3のように変えて電極巻回体を作製し、アルミラミネートフィルムからなる外装部材に電極巻回体を挟み込み封入して二次電池を作製し、それぞれ実施例25,26とした。
作製した、実施例25,26の電池について、上記の方法で容量維持率を求め、その結果を表3に示す。
負極に上述した負極4を用いて横方向の長さAと縦方向の長さBとの関係を表3のように変えて電極巻回体を作製し、アルミラミネートフィルムからなる外装部材に電極巻回体を挟み込み封入して二次電池を作製し、それぞれ比較例7〜9とした。
作製した比較例7〜9の電池について、上記の方法で容量維持率を求め、その結果を表3に示す。
また、負極4では、負極活物質にメソフェーズ炭素マイクロビーズ及び黒鉛を用いているため、負極集電体と負極活物質とが合金化していないことから、横方向の長さAと縦方向の長さBとの関係を変化させても、容量維持率に変化が現れなかった。
横方向の長さAと縦方向の長さBとの関係をB=1.0Aとして、実施例1と同様に電極巻回体を作製し、この電極巻回体をアルミラミネートフィルムからなる外装部材32内に封入して二次電池を作製した。この時の外装部材32の図面上方から見たときの形状を図5A〜図5Eに示すように変えて、それぞれ実施例27〜32とした。
作製した実施例27〜32の電池について、上記の方法で容量維持率を求め、その結果を表4に示す。
横方向の長さAと縦方向の長さBとの関係をB=2.0Aとして、実施例1と同様に電極巻回体を作製し、この電極巻回体をアルミラミネートフィルムからなる外装部材32内に封入して二次電池を作製した。この時の外装部材32の図面上方から見たときの形状を図5A〜図5Eに示すように変えて、それぞれ比較例10〜15とした。
作製した比較例10〜15の電池について、上記の方法で容量維持率を求め、その結果を表4に示す。
横方向の長さAと縦方向の長さBとの関係、及び、外装部材32を表5に示すように変えて、電極巻回体10を作製し、さらに、電極巻回体10を、図6に示すように外装部材33に対して横向きに封入して二次電池を作製し、それぞれ実施例33〜35、比較例16〜18とした。
作製した実施例33〜35と比較例16〜18の電池について、上記の方法で容量維持率を求め、その結果を表5に示す。
上述した負極1の負極集電体の表面粗さRaを表6に示すように変えた負極を用い、横方向の長さAと縦方向の長さBとの関係をB=1.1Aとして電極巻回体を作製し、アルミラミネートフィルムからなる外装部材に電極巻回体を封入して二次電池を作製し、それぞれ実施例36〜39とした。
作製した実施例36〜39の電池について、上記の方法で容量維持率を求め、その結果を表6に示す。
Claims (5)
- 正極と、負極と、電解質とを備え、
前記負極が、負極集電体との界面の少なくとも一部において合金化している負極活物質層を有し、
薄板状の前記正極と、薄板状の前記負極との積層体が、巻回又は畳まれることにより、略平板状の電極構体が形成され、
前記略平板状の電極構体において、前記積層体の屈曲部分に対して垂直な方向の長さをAとして、前記積層体の屈曲部分に対して平行な方向の長さをBとしたとき、B≦1.5Aの関係を満たす
ことを特徴とする二次電池。 - 前記電極構体が、ラミネートフィルム、アルミニウム缶、鉄缶のいずれかから成る外装材によって外装されていることを特徴とする請求項1に記載の二次電池。
- 前記負極活物質層がケイ素(Si)、又は、錫(Sn)の単体、合金及び化合物からなる群のうちの少なくとも1種以上を含むことを特徴とする請求項1に記載の二次電池。
- 前記負極が、気相法、液相法、焼結法、溶射法から選ばれる少なくとも1つの方法によって、前記負極集電体に前記負極活物質層が形成されることを特徴とする請求項1に記載の二次電池。
- 前記負極集電体の表面の算術平均粗さRaが0.2μm以上3μm以下であることを特徴とする請求項1に記載の二次電池。
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