JP2007122884A - 導電性シートおよび燃料電池用セパレータ - Google Patents
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Abstract
【解決手段】本発明に係る導電性シートは、マトリックスとしての樹脂、導電性繊維及び導電性粉末が含有された抄造シートの少なくとも片面に、マトリックスとしての樹脂及び導電性粉末が含有され、導電性繊維を含まない樹脂層が積層された構造を有する。
また、本発明に係る燃料電池用セパレータは、前記導電性シートを成形してなるものである。
【選択図】無し
Description
固体高分子型燃料電池は、単位セルを数十個〜数百個程度直列に積層した構造(スタック構造)からなり、各単位セルは、固体高分子膜、水素極側触媒、空気極側触媒、及び、水素ガスと空気を遮断するセパレータなどから構成されている。前記セパレータには、少なくとも片面に空気や水素ガスを導入するためのガス流路が形成されており、また、高い導電性、強度、厚み精度、空気や水素に対するガスバリアー性、及び、高分子膜の劣化に影響するイオン性不純物の溶出が少ないことなどの性能が要求される。
[1]マトリックスとしての樹脂、導電性繊維及び導電性粉末が含有された抄造シートの少なくとも片面に、マトリックスとしての樹脂及び導電性粉末が含有され、導電性繊維を含まない樹脂層が積層された構造を有することを特徴とする導電性シート。
[2]上記[1]において、マトリックスとしての樹脂、導電性繊維及び導電性粉末が含有された抄造シートの厚みが0.1〜2mmであり、かつ前記抄造シート中に含まれる樹脂、導電性繊維及び導電性粉末の含有量が、樹脂:3〜30質量%、導電性繊維:1〜50質量%、導電性粉末:50〜96質量%であり、
マトリックスとしての樹脂及び導電性粉末が含有され、導電性繊維を含まない樹脂層の厚みが0.05〜0.5mmであり、かつ前記抄造シート中に含まれる樹脂及び導電性粉末の含有量が、樹脂:5〜30質量%、導電性粉末:70〜95質量%であることを特徴とする導電性シート。
[3]上記[1]または[2]に記載の導電性シートを成形してなる燃料電池用セパレータ。
本発明でマトリックスとして用いられる樹脂(「マトリックス樹脂」ともいう。)は、後述する導電性繊維と導電性粉末とを結合させ、成形体内部の空隙を低減させることにより、気体不透過性を確保することを主目的として用いられる。
本発明で用いられる導電性繊維としては、PAN系炭素繊維、ピッチ系炭素繊維、レーヨン系炭素繊維、カーボンナノチューブ、カーボンナノファイバーなどの炭素質繊維、ステンレス繊維、チタン繊維などの各種金属繊維、ガラス繊維、鉱物繊維などの無機繊維やポリエステル繊維、アラミド繊維などの有機繊維に金属を蒸着またはメッキした繊維などを単独で、又は2種以上を併用して用いることができる。これらの中でも、燃料電池の作動環境下で腐食し難い炭素質繊維を用いることが好ましく、炭素質繊維の中でも入手が容易なPAN系炭素繊維、または、ピッチ系炭素繊維を用いることがもっとも好ましい。
本発明で用いられる導電性粉末としては、ステンレス粉末、チタン粉末などの各種金属粉末、PAN系炭素粉末、ピッチ系炭素粉末、レーヨン系炭素粉末などの各種炭素粉末、黒鉛粉末、または、ガラス粉末、鉱物粉末などの無機粉末やポリエステル粉末、アラミド粉末などの有機粉末に金属を蒸着またはメッキした粉末などを単独で、もしくは併用して用いることができる。特に、耐食性と導電性の確保という観点からは、黒鉛粉末を用いることが好ましい。なお、前記黒鉛粉末としては、天然黒鉛、人造黒鉛及びこれらの混合物などを用いることができる。
ここで、マトリックスとしての前記樹脂の配合割合は、特に限定されないが、好ましくは3〜30質量%、より好ましくは3〜20質量%、さらに好ましくは5〜15質量%である。この範囲よりも樹脂の含有量が多いと導電性が低下し、この範囲よりも樹脂の含有量が少ないと成形性が低下する。
ここで、マトリックスとしての前記樹脂の配合割合は、特に限定されないが、好ましくは5〜30質量%、より好ましくは5〜20質量%、さらに好ましくは5〜15質量%である。この範囲よりも樹脂の含有量が多いと導電性が低下し、この範囲よりも樹脂の含有量が少ないと成形性が低下する。
本発明に係る導電性シートおよび燃料電池用セパレータは、抄造成形により、マトリックスとしての樹脂に導電性粉末が含有され導電性繊維を含まない下層と、マトリックスとしての樹脂に導電性繊維及び導電性粉末が含有された中間層と、マトリックスとしての樹脂に導電性粉末が含有され導電性繊維を含まない上層とを順次積層させて、一旦、予備成形シートを作成する。その後、この予備成形シートを加熱し、加圧成形することにより、本発明に係る導電性シートおよび燃料電池用セパレータを好適に製造することができる。
群栄化学工業(株)製レゾール型フェノール樹脂HKG100gをアセトン200gに溶解して、天然黒鉛(球状、平均粒径60μm)900gと均一に混合した後、真空乾燥器中で12時間、50℃の温度で減圧乾燥した。この黒鉛とレゾール型フェノール樹脂の混合物は、ターボ工業(株)製ローラーコンパクターを用いて平均粒径0.1mm〜1mmに造粒、分級した。次に、界面活性剤(ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム)5g、水1.5リットルを、5リットルの容器に入れ、10分間攪拌した。十分な泡液が発生した状態で、前記の黒鉛/樹脂造粒品100gを泡液中に添加して更に10分間攪拌した。攪拌終了後、濾過フイルターを備えた30cm角の抄造装置に流し込み、真空濾過して、分散液を濾別し、抄造シートを製造した。
上記本発明例1において、樹脂として、ポリプロピレン粉末(市販のペレットを凍結粉砕し、分級して、平均粒径が0.1mm〜0.5mmの粒度に調整したもの)7g、天然黒鉛(球状、平均粒径60μm)93gを用いて、上記本発明例1と同様の方法で、3層構造の抄造シートを得た。この抄造シートは、真空乾燥後、180℃に加熱したホットプレスを用いて、予備成形シートにした。この予備成形シートをセパレータ成形用金型の大きさに合わせて、A4判ほどの大きさに切断した後、220℃に加熱したオーブン中で10分間加熱し、90℃のセパレータ成形用金型に挿入して加圧成形した。得られた燃料電池用セパレータの強度(曲げ強度)、導電性(体積固有抵抗率)、表面の性状を観察し、その結果を下表1に示した。
上記本発明例1と同様の原料を用いて、上記本発明例1と同様の方法で、黒鉛、炭素繊維、樹脂からなる層と黒鉛、樹脂のみからなる層を有する2層構造の抄造シートを製造した。この抄造シート2枚を用いて、炭素繊維が含有する層同士が重なる様に積層した。この積層シートは、120℃に加熱したホットプレスを用いて、樹脂を溶融、加圧し予備成形シートを成形した。この予備成形シートは、セパレータ成形用金型のキャビティーの形状に合わせてA4版ほどの大きさに切断した。切断した予備成形シートは、両面にガス流路を形成できるセパレータ金型のキャビティーに装入し、200℃で10分間プレス成形を行ない、燃料電池用セパレータを成形した。得られた燃料電池用セパレータの強度(曲げ強度)、導電性(体積固有抵抗率)、表面の性状を観察し、その結果を下表1に示した。
樹脂として、レゾール型フェノール樹脂脂(群栄化学工業(株)製HKG)34質量%、エポキシ樹脂(日本化薬(株)製EOCN)65質量%、2フェニルイミダゾール1質量%からなる混合物を用いた以外は、上記本発明例1と同様の方法で、燃料電池用セパレータを成形した。得られた燃料電池用セパレータの強度(曲げ強度)、導電性(体積固有抵抗率)、表面の性状を観察し、その結果を下表1に示した。
導電性繊維、導電性粉末及び樹脂をミキサーで予備混合した後、この混合物を射出圧縮成型機((株)名機製作所製、型締力1.47×106N(150tf)、シリンダー温度120℃、金型温度80℃、型締め時間30秒の条件)を用いて、厚み2.2mm、縦17cm、横10.5cmの表面が実質的に平滑なプレートを成形した。
水3リットル中に界面活性剤であるドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウムを0.5g/リットルとなるように添加し、攪拌して微小気泡を含む泡液を調整した。そこへ、乾燥重量で導電性繊維90質量%及び樹脂10質量%を投入し、10分間攪拌してよく分散させ、分散液とした。次に、その分散液を抄紙器で脱泡して、乾燥状態で目付け4000g/m2のウエブを作製した。
導電性繊維、導電性粉末及び樹脂をミキサーで予備混合した後、押出し機を用いて混練し、均一な混合物を得た(この混合物の炭素繊維の平均繊維長は0.15mmであった)。この混合物を射出圧縮成型機((株)名機製作所製、型締力1.47×106N(150tf)、シリンダー温度120℃、金型温度80℃、型締め時間30秒の条件)を用いて、厚み2.2mm、縦17cm、横10.5cmの表面が実質的に平滑なプレートを成形した。
上記本発明例1と同様の原料を用い、同様の方法で、黒鉛、炭素繊維、樹脂からなる層だけを有する抄造シートを製造した。セパレータ成形用金型を用いて、上記本発明例1と同様に燃料電池用セパレータを成形した。得られた燃料電池用セパレータの強度(曲げ強度)、導電性(体積固有抵抗率)、表面の性状を観察し、その結果を下表1に示した。
成形品の平板部分を長さ5cm × 幅1cmに切断後、(株)島津製作所製オートグラフを用いて、JISK−6911に準拠してスパン間距離4.5cmで3点曲げ強度の測定を行なった。
成形品の平板部分を5cm角に切断後、金メッキを施した電極にカーボンシートを介して挟み、40MPa(408kgf/cm2)で加圧しながら、体積方向の貫通抵抗を測定した。
成形品表面を目視で観察し、炭素繊維の露出が殆ど見られない場合を“良好”とした。
Claims (3)
- マトリックスとしての樹脂、導電性繊維及び導電性粉末が含有された抄造シートの少なくとも片面に、マトリックスとしての樹脂及び導電性粉末が含有され、導電性繊維を含まない樹脂層が積層された構造を有することを特徴とする導電性シート。
- マトリックスとしての樹脂、導電性繊維及び導電性粉末が含有された抄造シートの厚みが0.1〜2mmであり、かつ前記抄造シート中に含まれる樹脂、導電性繊維及び導電性粉末の含有量が、樹脂:3〜30質量%、導電性繊維:1〜50質量%、導電性粉末:50〜96質量%であり、
マトリックスとしての樹脂及び導電性粉末が含有され、導電性繊維を含まない樹脂層の厚みが0.05〜0.5mmであり、かつ前記抄造シート中に含まれる樹脂及び導電性粉末の含有量が、樹脂:5〜30質量%、導電性粉末:70〜95質量%であることを特徴とする請求項1に記載の導電性シート。 - 請求項1または請求項2に記載の導電性シートを成形してなる燃料電池用セパレータ。
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