JP2007059065A - 燃料電池 - Google Patents

Abstract

【課題】本発明は、燃料電池の使用中にシール材のクラック、剥離によって生じる反応ガス等のシール性の低下を抑制し、信頼性の高いシール構造を提供する。
【解決手段】電解質アッセンブリと、反応ガスおよび冷却媒体のうち少なくとも一つが流れる流路を備えるセパレータと、電解質アッセンブリとセパレータとの間に配置され、セパレータと材料特性が異なる第2の部材と、少なくともセパレータと第2の部材間に配置されるシール材と、を積層してなる燃料電池において、シール材のセパレータ面方向の端部に隣接する位置に、少なくともセパレータと第2の部材によって形成される閉空間を設ける。この閉空間は燃料電池の使用中にセパレータと第2の部材の熱膨張差によってシール材に生じる変形を緩和する。これにより、燃料電池の使用中に変形によって生じるシール材のクラックや剥離が抑制される。
【選択図】図7

Description

本発明は燃料電池に関し、特に燃料電池のシール構造に関する。

固体高分子電解質型燃料電池は、イオン交換膜からなる電解質膜と、この電解質膜の一面に配置されたアノード電極および電解質膜の他面に配置されたカソード電極とからなる膜／電極接合体（MEA：Ｍｅｍｂｒａｎｅ−Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ Ａｓｓｅｍｂｌｙ）と、両電極にそれぞれ燃料ガスおよび酸化剤ガスを供給するための流路が形成されたセパレータとで構成され、通常はこれらのモジュールを複数層重ねてセル積層体として利用される。

セパレータは金属製流路板（以下メタルセパレータという）からなり、メタルセパレータのMEAと接触する側の面には、反応ガス（燃料ガスまたは酸化剤ガス）を供給する流路が形成される。またMEAと反対側の面には、冷却媒体（例えば冷却媒体）を流すための流路が形成される。一方、MEAとメタルセパレータ間には、セル積層方向に隣接する部材（メタルセパレータまたはMEA）同士の間をシールするため、樹脂フレームが配置される。樹脂フレームには冷却媒体用マニホールドまたは反応ガス（燃料ガスおよび酸化剤ガス）用マニホールドを相互にシールするため、シール材を設置するシール領域が設けられる。すなわちメタルセパレータと樹脂フレーム間は、シール領域でシール材により接着され、冷却媒体および反応ガスの密閉性、シール性が確保される（特許文献1参照。）。また組立時のシール材の流出、はみ出しを防止するため、シール領域と非シール領域の境界に堰（シール材塗布領域を非塗布領域よりも低くした段差）が形成される場合もある（特許文献2参照。）。
特開2004-6419号公報 特開2003-77499号公報

特許文献1、2の方法では、樹脂フレームのシール領域には隙間なくシール材が充填される。しかしながら、燃料電池の実使用環境ではメタルセパレータと樹脂フレームの線膨張係数の違いにより、セパレータの平面方向にはせん断応力が生じる場合がある。これは例えば、燃料電池を−30℃の低温状態から起動する場合などに顕著である。このような場合、シール材がメタルセパレータと樹脂フレームの間で拘束されているため応力緩和がされず、シール材が変形する結果、クラックや剥離が生じ、シール性能が低下するという問題があった。

本発明はこのような課題に鑑みなされたものであり、シール材のクラックや剥離を抑制し、信頼性の高いシール構造を有する燃料電池を提供することを目的とする。

上記の目的を達成するため、本発明の1態様では、
電解質アッセンブリと、反応ガスおよび冷却媒体のうち少なくとも一つが流れる流路を備えるセパレータと、電解質アッセンブリとセパレータとの間に配置され、セパレータと材料特性が異なる第2の部材と、少なくともセパレータと第2の部材間に配置されるシール材と、を積層してなる燃料電池において、シール材のセパレータ平面方向の端部に隣接する位置に、少なくともセパレータと第2の部材によって形成される閉空間を備えることを特徴とする。

このように、セパレータと第2の部材との間にシール材が存在しない閉空間を設けた場合、シール材が閉空間内に入り込めるため、セパレータおよび第2の部材の伸縮変化に追随したシール材の伸縮が可能となり、シール材のクラック、剥離が抑制される。

本発明の燃料電池の別の態様では、前記閉空間の少なくとも一方の側面は、セパレータおよび／または第2の部材に立設される堰部により閉塞されることを特徴とする。

本発明の燃料電池のさらに別の態様では、セパレータまたは第2の部材は、前記閉空間内における堰部に隣接した位置に凹部を有することを特徴とする。

閉空間をこのように構成することにより、従来の燃料電池セルまたはスタックの組立工程に大きな変更を加えることなく、本発明のシール構造を形成することができる。

本発明の燃料電池のさらに別の態様では、前記閉空間は、使用時に生じるセパレータと第2の部材の相互の伸縮量差より長い幅であることを特徴とする。ここで閉空間の幅とは、例えば、セパレータの平面方向におけるシール材の膨張方向の長さを意味しても良い。

本発明の燃料電池のさらに別の態様では、前記閉空間の幅は、燃料電池の使用温度におけるセパレータと第2の部材の間の線膨張係数差から算出されるシール材の伸縮量に対する最小許容値、セパレータと第2の部材の間の必要最低接着強度、並びにシール材設定領域からの許容透過ガス量の中から選定される1または2以上のパラメータの要求値を満たすように定められることを特徴とする。

このように閉空間の幅を制御することにより、燃料電池の使用中にシール材に生じるセパレータ平面方向の応力をより確実に緩和することができるとともに、シール構造部に空間を設けることにより生じる弊害も回避できる。

本発明の燃料電池のシール構造により、シール材に生じるセパレータ平面方向の応力を緩和することが可能となり、燃料電池使用時のシール材のクラックおよび剥離が抑制され、信頼性の高いシール構造が得られる。

以下実施例を用いて本発明の最良の形態を説明する。

なお本発明では、セパレータ平面方向という用語はセルの積層方向と直角の方向を意味する。シール構造部という用語は、シール機能を発揮させるためにメタルセパレータと樹脂フレームとの間に設けられ、少なくとも一方の側面を閉塞された領域を意味し、本発明の場合、シール構造部はシール材設定領域とシール材の設定されない空間から構成される。またシール材設定領域という用語は樹脂フレームの中でシール材が実際に設置されている部分を意味する。

本発明が対象とする燃料電池は固体高分子電解質型燃料電池10である。本発明の燃料電池10は例えば燃料電池自動車に搭載される。ただし自動車以外に用いても良い。

固体高分子電解質型燃料電池10は図1、図2、図3に示すように、膜／電極接合体（MEA）と、セパレータ18A、18Ｂと、樹脂フレーム18C、18Dとを有するセルを積層して構成される。MEAはイオン交換膜からなる電解質膜11とこの電解質膜11の一面に配置された触媒層12からなる電極14（アノード）および電解質膜11の他面に配置された触媒層15からなる電極17（カソード）とからなる。電極14、17とセパレータ18A、18Ｂとの間には拡散層13、拡散層16が設けられる。セパレータ18A、18Ｂは、電極14、17に燃料ガスおよび酸化剤ガスを供給するための反応ガス流路27、28および燃料電池冷却用の冷媒が流れる冷却媒体流路26を有する。セルを1層以上積層してモジュール19を構成し、（図1の例では1セルで1モジュールを構成している）、モジュール19を積層してモジュール群とし、モジュール群のセル積層方向両端に、ターミナル20、インシュレータ21、エンドプレート22を配置し、セル積層体をセル積層方向に締め付け、セル積層方向に延びる締結部材24（例えばテンションプレート）とボルト25またはナットで固定して、スタック23が構成される。

冷却媒体流路26はセル毎に、または複数のセル毎に設けられる。触媒層12、15は白金を含むカーボンからなる。拡散層13、16はカーボンからなる。

セパレータ18A、18B（以下、それぞれ第1の部材18A、18Bという）と、第1の部材18A、18Bの燃料電池反応部29（燃料電池の発電反応の生じる領域）に相当する箇所に中抜き穴を持つ、樹脂フレーム（以下、それぞれ第2の部材18C、18Dという）とが配設されている。第1の部材18A、第2の部材18Cは、MEAのアノード電極側に配置され、第1の部材18Aは燃料ガスと冷却媒体とを区画している。第1の部材18B、第2の部材18DはMEAのカソード電極側に配置され、第1の部材18Bは、酸化剤ガスと冷却媒体とを区画する。第1の部材18A、18Bは金属製で以下メタルセパレータ18A、18Bとも言う。第2の部材は樹脂製である。メタルセパレータ18A、18Bは例えばステンレス鋼のような金属板にニッケルまたはスズのような導電性金属をメッキした材料からなる。メタルセパレータ18A、18Bは隣接するセル間の導電通路を構成する役割を果たす。メタルセパレータの代わりに導電性材料のカーボンや導電性樹脂でセパレータを構成しても良い。

燃料電池反応部29では、樹脂フレーム18C、18Dが中抜きされているので、メタルセパレータ18A、MEA、メタルセパレータ18Bの順で積層され、樹脂フレーム18C、18Dの部分は、メタルセパレータ18A、樹脂フレーム18C、樹脂フレーム18D、メタルセパレータ18Bの順に積層される。樹脂フレーム18C、18Dの中抜け部の両側は互いに対向する対向部30、31を構成する。

図6に示すように、メタルセパレータ18Aの燃料電池反応部29のMEA側の面には燃料ガス流路27が形成されており、MEAと反対側の面には冷却媒体流路26が形成されている。同様にメタルセパレータ18Bの燃料電池反応部のMEA側の面には酸化剤ガス流路28が形成されており、MEAと反対側の面には冷却媒体流路26が形成されている。燃料ガス流路27と酸化剤ガス流路28は、MEAを挟んで互いに対応している。ひとつのセルのメタルセパレータ18Aの燃料電池反応部のMEAと反対の側の面の冷却媒体流路26と、隣接セルのメタルセパレータ18Bの燃料電池反応部のMEAと反対側の面の冷却媒体流路26とは、セル積層方向に隔てられることなく、連通している。

燃料電池反応部29では、ひとつのセルの燃料ガス流路27の凹溝の底部のMEAと反対側の面と、隣のセルの酸化剤ガス流路28の凹溝の底部のMEAと反対側の面とは接触しており、この接触面はひとつのセルのメタルセパレータ18Aと隣のセルのメタルセパレータ18Bとの間の導電通路を形成している。

燃料ガス流路27は、複数個並列に形成されており、酸化剤ガス流路28も複数個並列に形成されている。

図3、4に示すように、メタルセパレータ18Bの燃料電池反応部29の酸化剤ガス流路28への酸化剤ガス入口部28cと酸化剤ガス出口部28dとは燃料電池反応部29を挟んで互いに反対側に位置している。同様に、メタルセパレータ18Aの燃料電池反応部29の燃料ガス流路27への燃料ガス入口部27cと燃料ガス出口部27dは、燃料電池反応部29を挟んで互いに反対側に位置している。

またメタルセパレータ18A、18Bの燃料電池反応部29の燃料ガス流路27への燃料ガス入口部27cと酸化剤ガス流路28への酸化剤ガス入口部28cは、燃料電池反応部29を挟んで互いに反対側に位置している。

図3、4に示すようにメタルセパレータ18A、18Bと樹脂フレーム18C、18Dの、燃料電池反応部29を挟んで対向する対向部30、31にはマニホールド部が形成されており、このマニホールド部には冷却媒体マニホールド32、燃料ガスマニホールド33、酸化剤ガスマニホールド34が形成されている。冷却媒体マニホールド32は燃料電池反応部29の冷却媒体流路26に連通し、燃料ガスマニホールド33は燃料電池反応部29の燃料ガス流路27に連通し、酸化剤ガスマニホールド34は燃料電池反応部29の酸化剤ガス流路28に連通している。

燃料電池反応部29を挟んで互いに対向する対応部30、31の一方には入口側の冷却媒体マニホールド32a、出口側の燃料ガスマニホールド33b、入口側の酸化剤ガスマニホールド34aが設けられ、他方の31には出口側の冷却媒体マニホールド32b、入口側の燃料ガスマニホールド33a、出口側の酸化剤ガスマニホールド34bが設けられる。

セル間は隣り合うメタルセパレータ間にゴムシール（図4において2点鎖線43で示した部分）を配して、冷却媒体マニホールド32、燃料ガスマニホールド33、酸化剤マニホールド34を互いからシールする。

一方、図5に示すように樹脂フレーム18C、18Dにはセル積層方向に、隣り合う部材（メタルセパレータまたはMEA）との間をシールして、冷却媒体マニホールド32、燃料ガスホールド33、空気マニホールド34を互いからシールするためのシール構造部38（図5で斜線を施した部分）が形成される。

図4のB-B断面の拡大図を図7に示す。従来の場合、メタルセパレータ18A、18Bと樹脂フレームとを接着するシール構造部には、シール材50が隙間なく充填される。しかしながら図7に示す本発明では、シール構造部38は、シール材50の設定されたシール材設定領域51とシール材の設定されない領域58（空間52）から構成される。このように樹脂フレーム18C、18Dのシール構造部38にシール材50を完全に充填せず、シール材の設定されない空間52を設けることにより、燃料電池の運転中に生じるメタルセパレータ18A、18Bと樹脂フレーム18C、18Dとの伸縮変化に追随したシール材50の伸縮が可能となり、シール材50のクラック、剥離が抑制される。

この原理を図8に示す。図の（A）に示すように、通常のシール構造部38ではメタルセパレータ18A、18Bと樹脂フレーム18C、18Dとの間にはシール材50が設定される。燃料電池の使用時に例えばメタルセパレータ18A、18Bが、樹脂フレーム18C、18Dに対して相対的に矢印55の方向に移動した場合、シール材50はこの動きに追随して矢印56の方向に伸びようとする。しかしシール材50は、樹脂フレーム18C、18Dとの境界（堰部39）で拘束されるため、このような動きができず、シール材にクラックや剥離が生じることになる。一方本発明のシール構造部38の場合は、（B）に示すように樹脂フレーム18C、18Dの堰部39とシール材50との間にはシール材の設定されない空間52があるため、例えばメタルセパレータ18A、18Bが矢印55の方向に相対的に移動した場合、シール材50はこの移動に追随して矢印56のように伸長することができる。従ってシール材50にはクラックや剥離は生じない。

なお、シール材50の材料は特定のものに限られず、シリコン樹脂、オレフィン、エポキシ系樹脂等、通常の接着剤であればいかなるものでも利用できる。さらにゴム系の材料をシール材として利用することも可能である。

またこの実施例の場合、シール材の設定されない空間52は樹脂フレーム18C、18Dの堰（シール構造部38を非シール構造部より低くした段差部）39の位置に設けられている。しかしながら、シール材の設定されない空間52はシール構造部内の他の位置に設けても良い。またシール材を分離した状態で設定して、シール構造部38に複数の空間を設けることも可能である。

図9には本発明による別の実施例を示す。この例では、樹脂フレーム18C、18Dには凹部53が設けられており、シール材の設定されない空間52はこの凹部53内部のシール材50が充填されていない部分に相当する。

シール材の設定されない空間52をこのように形成することにより、シール材設定領域51（あるいは空間52）の位置精度に許容性を持たせることができ、塗布量の精度にもある程度の範囲を持たせることができる。凹部53内部のシール材50はシール性能に寄与せず、凹部53は余分なシール材を流出させるための溜まり部として機能するからである。

このように本発明では、従来の燃料電池セルまたはスタックの組立工程に大きな変更を加えることなく、例えばシール材の塗布量を変更するだけでシール性の改善されたシール構造部38を容易に構成することができる。

図10には本発明のさらに別の実施例を示す。この例では、樹脂フレーム18C、18Dには外縁部近傍の堰39の他、マニホールド部の周囲にも堰39bが設けられている。またシール材の設定されない空間52は、外縁部側の堰39と隣接する位置および堰39bと隣接する位置に構成される。

なおいずれの実施例においてもシール材の設定されない空間52の幅は、使用時に生じるメタルセパレータ18A、18Bと樹脂フレーム18C、18Dの相互の最大伸縮量差より長い幅とすることが好ましい。これにより、燃料電池の実際の使用環境において、例えば-30℃のような低温起動時にシール材50に生じるセパレータ平面方向の応力をより確実に緩和することができる。なおシール材の設定されない空間52の幅とは、セパレータ平面方向から見たときの堰部39、39bとシール材50の空間52側の端部間の距離を意味する。

あるいは別の方法として、シール材の設定されない空間52の幅を、燃料電池の使用温度におけるメタルセパレータ18A、18Bと樹脂フレーム18C、18D間の線膨張係数差から算出されるシール材50の伸縮量に対する最小許容値、メタルセパレータ18A、18Bと樹脂フレーム18C、18D間の必要最低接着強度、またはシール構造部38からの許容透過ガス量を考慮して、選定しても良い。このようにしてシール材の設置されない空間52の幅を定めることにより、燃料電池の使用中にシール材50に生じるセパレータ平面方向の応力をより確実に緩和することができるとともに、空間52を設けることにより生じる可能性のある弊害、すなわちシール構造部38のシール性能あるいは接着強度の低下の問題も回避できる。

このように樹脂フレームのシール構造部38にシール材の設定されない空間52を構成することにより、燃料電池の使用中に生じるシール材50のクラック、剥離による反応ガスおよび冷却媒体のシール性能の低下が抑制され、信頼性の高いシール構造が提供される。

本発明の実施例による燃料電池スタックの側面図である。 本発明の実施例の燃料電池のMEA部分の拡大断面図である。 本発明による燃料電池の、セル積層方向を上下方向とした姿勢での単セルの分解斜視図である。 本発明の実施例の燃料電池の単セルの平面図である。 本発明の実施例の樹脂フレームの平面図である。 図4のD-D断面図である。 図4のB-B断面図である。 本発明のシール構造の原理を示す図である。 本発明による燃料電池の別の実施例によるシール構造の拡大図である。 本発明による燃料電池のさらに別の実施例によるシール構造の拡大図である。

符号の説明

１０ 燃料電池
１１ 電解質膜
１２ 触媒層
１３ 拡散層
１４ アノード電極
１５ 触媒層
１６ 拡散層
１７ カソード電極
１８Ａ 第1の部材（メタルセパレータ）
１８Ｂ 第1の部材（メタルセパレータ）
１８Ｃ 第2の部材（樹脂フレーム）
１８Ｄ 第2の部材（樹脂フレーム）
１９ モジュール
２０ ターミナル
２１ インシュレータ
２２ エンドプレート
２３ スタック
２４ 焼結部材（テンションプレート）
２５ ボルトまたはナット
２６ 冷却媒体流路
２７ 燃料ガス流路
２７ｃ 燃料ガス入口
２７ｄ 燃料ガス出口
２８ 酸化剤ガス流路
２８ｃ 酸化剤ガス入口
２８ｄ 酸化剤ガス出口
２９ 燃料電池反応部
３０ 対向部
３１ 対向部
３２ 冷却媒体マニホールド
３２ａ 入口側の冷却媒体マニホールド
３２ｂ 出口側の冷却媒体マニホールド
３３ 燃料ガスマニホールド
３３ａ 入口側の燃料ガスマニホールド
３３ｂ 出口側の燃料ガスマニホールド
３４ 酸化剤ガスマニホールド
３４ａ 入口側の酸化剤ガスマニホールド
３４ｂ 出口側の酸化剤ガスマニホールド
３８ シール構造部
３９ 堰
３９ｂ 堰
４３ ゴムシール
５０ シール材
５１ シール材設定領域
５２ 空間
５３ 凹部
５５ 矢印（第1の部材の伸長方向）
５６ 矢印（シール材の伸長方向）
５８ 領域

Claims (5)

1. 電解質アッセンブリと、反応ガスおよび冷却媒体のうち少なくとも一つが流れる流路を備えるセパレータと、電解質アッセンブリとセパレータとの間に配置され、セパレータと材料特性が異なる第2の部材と、少なくともセパレータと第2の部材間に配置されるシール材と、を積層してなる燃料電池において、
   シール材のセパレータ平面方向の端部に隣接する位置に、少なくともセパレータと第2の部材によって形成される閉空間を備えることを特徴とする燃料電池。
2. 前記閉空間の少なくとも一方の側面は、セパレータおよび／または第2の部材に立設される堰部により閉塞されることを特徴とする請求項1に記載の燃料電池。
3. セパレータまたは第2の部材は、前記閉空間内における堰部に隣接した位置に凹部を有することを特徴とする請求項1または2いずれかに記載の燃料電池。
4. 前記閉空間は、使用時に生じるセパレータと第2の部材の相互の伸縮量差より長い幅であることを特徴とする請求項1乃至3いずれかに記載の燃料電池。
5. 前記閉空間の幅は、燃料電池の使用温度におけるセパレータと第2の部材の間の線膨張係数差から算出されるシール材の伸縮量に対する最小許容値、セパレータと第2の部材の間の必要最低接着強度、並びにシール材設定領域からの許容透過ガス量の中から選定される1または2以上のパラメータの要求値を満たすように定められることを特徴とする請求項1乃至3いずれかに記載の燃料電池。

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