JP2006503684A - 温度制御付きのマイクロチャンネル反応器 - Google Patents
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Abstract
Description
この出願は、温度制御付きのマイクロチャンネル反応器(Microchannnel Reactors with Temperature Control)と各々題される、2002年3月11日に出願された米国仮特許出願第60/363,269号および2002年5月9日に出願された米国仮特許出願第60/379,163号の利益を請求するもので、それらの開示は言及することによって本出願により含められる。
本発明は流体反応器系および同技術に向けられる。さらに詳しくは、本発明は、他を除外するものではないが、化学的に可逆性の反応または多重競争反応のような平衡制限反応を遂行するための温度制御付きマイクロチャンネル反応器の組立てとその使用に関する。
概要
本発明の1つの態様は、化学反応を温度制御しながら遂行するための独特のマイクロチャンネル流体加工処理系を含む。
もう1つの目的はコンパクトな化学反応器系を提供することである。
もう1つの目的は、熱力学的に効率的および/またはエクセルギー的に効率的な反応器系を提供することである。
もう1つの目的は、触媒を横切る温度勾配が低下した化学反応器系を提供することである。
本発明のもう1つの目的は、発熱反応用反応器中において効果的な熱交換ができるようにして反応熱を除去し、反応温度を低下させることである。
本発明のもう1つの目的は、可逆的発熱反応用反応器系における温度分布を、平衡への初期急速アプローチを促進し、そして反応が転化率を増加させるように進行するにつれてその反応を鎮める急速なカイネティックスを伴う高初期温度を有するように管理することである。
本発明のもう1つの目的は、熱伝達の長さ尺度(length scale)が1cmのオーダー、好ましくは1.0mmのオーダー、さらに好ましくは0.1mmのオーダーである流体反応系を提供することである。
諸態様の説明
本発明の原理の理解を促進する目的のために、次に図面に示される態様を参照し、そして特定の術語を用いて同態様を説明することとする。それにもかかわらず、それによって本発明の範囲を限定しようとするものではないことが理解される。説明した態様のどんな変更およびさらなる修正、並びに本明細書で説明される本発明の原理のどんなさらなる適用も、本発明が関係する技術分野の当業者には普通に思い浮かぶだろうと考えられる。
「触媒」は反応速度を高める固体材料である。
「触媒材料」は、触媒であるか、さもなければ吸着媒体のような流体と化学的に相互作用するかのいずれかの固体材料である。
「平衡制限化学過程(equilibrium limited chemical process)」とは、化学過程(即ち、転化、選択、分離)の平衡の程度についての少なくとも1つの尺度が関心のある範囲を通して実質的な温度依存性を示す化学過程を指す。可逆反応およびほとんどの吸着過程は特定生成物の総合選択率が温度依存性であるような競争または副反応が存在する反応であるので、それらは典型的に平衡制限された化学過程である。
2つの区域間の「熱的連通」とは、熱が一方の区域から他方の区域へと流れ得ることを意味する。
反応チャンバーの「容積」とは、外に示されなければ、反応が実質的に起こる内部容積を指すが、これには隣接材料は含まれない。かくして、図9を参照して説明すると、チャンバー52の容積は、触媒75の端の印である点線76の右まで測定される。触媒が存在する場合、その容積は少なくとも触媒の容積および触媒の空隙部分を含む。熱交換器のコアー容積とは、2つの流体が隣接し、そして一次熱伝達を受ける部分間のそれら流体の隣接する流路の容積を指し、それには隣接流路間の壁のような全ての介在材料の容積も含まれる。かくして、図9を参照して説明すると、熱交換器のコアー容積は、チャンバー52と、チャンネル61、並びに壁70および72のその部分の、点線76の右までの容積である。
所定の触媒による単一反応の反応速度は組成および温度の関数である。所定の組成における最大反応速度・Tmaxに対応する温度は、反応速度の偏導関数をゼロに等しい温度に対して設定することによって求められる。反応体Aの転化に関して表すと、Tmaxは、初期組成Ci0から出発して、所定の転化率・xAにおいて
理想的なプラグフロー反応器を仮定すると、理論的最適温度トラジェクトリーは、Tmaxを反応器の長さの関数としてプロットすることによって、物質収支の方程式
カイネティック係数kCOはまたアレニウスの関係としても表される。
図1におけるプロットは、225〜400℃で取った実験データから誘導されるカイネティックモデルに基づくWGS反応についての温度に対する反応速度の依存性を示す。初期組成は、3:1のスチーム対炭素比におけるイソオクタンのスチームリホーミングから発生したリホーメートの流れを表すもので、9%のCO、9%のCO2、36%のH2Oおよび45%のH2を含む。リホーミング出口には、典型的には、これら4種の化合物・CO、CO2、H2OおよびH2があるが、これら成分の比率は、リホーマーの運転条件のみならず、自熱、部分酸化またはスチームリホーミングのような遂行されるリホーミングのタイプに依存する。さらに、この技術分野で知られているように、水性ガスシフト反応を行う前に追加の水のような追加物質をリホーメート出口に加えてもよい。従って、本発明による水性ガスシフト反応器への入口流れは、約2:1〜約1:5の範囲であるCO対CO2モル比を有していてもよいと思われる。典型的には、残っているガスのモル数で割った水のモル数と定義されるスチーム対ガス比は、約0.2〜0.6、例えば0.3−0.5である。
本発明によるマイクロチャンネル反応器は、非常に優れた熱交換統合という利点を持っていて、発熱性可逆反応のための最適温度トラジェクトリーに近づけるのに利用することができる。発明をなす1つのマイクロチャンネル反応器配置の模式図が図3に示される。触媒モノリスが、ずらりと並んだ反応流れチャンネルの各々の中央に、反応体が触媒構造物の両側に沿って流れるように配置されている。反応流れチャンネルからの反応体は触媒構造物中の細孔の中に拡散して反応し、熱を発生させる。次に、反応生成物が触媒構造物から外に、そしてバルク反応体流路の中に拡散する。触媒中へのおよび触媒からの拡散はバルクフロー方向を概ね横断する方向に向かっている。
もう1つの可逆的発熱反応は水素と二酸化炭素とのサバチエ過程反応である。この反応は、火星の表面で火星大気二酸化炭素から推進薬を生成させるのに興味のあるものである[B.M. FrankieおよびR. Zubrinの“Chemical Engineering in Extraterrestrial Environments”、Chem. Eng. Prog.、95(2)、45-54 (1999)]。往復旅行用の全推進薬の代わりに地球から水素または水を運ぶだけでよいとすれば、それには試料の持ち帰りのみならず火星有人飛行のためにも打上げ質量を実質的に節約する可能性がある[S.J. HoffmanおよびD.L. Kaplan編のHuman Exploration of Mars: The Reference Mission of the NASA Mars Exploration Study Team、NASA SP-6107、1997年7月]。
触媒が多孔質シートとして与えられる故に、反応体流れは「側流(flow-by)」反応と称される。これは、反応体が触媒シートのそばを流れてそのシート中に分子拡散で入り込み、そして反応の生成物が分子拡散でそのシートから外に行くからで、ここで、各々の場合、拡散はバルクフロー方向に対して一般に横断方向に生ずる。
反応器200の出口流れが反応器300に入口流れとして送られる前にその出口流れの介在冷却はないが、反応器200と300は物理的に離れており、かくして互いに熱的に分離されている。加えて、反応器200および300は独立した冷却流れを有し、このことがそれらを一緒に用いて図2に関して前記で説明した理論的に最適の温度トラジェクトリーに近づける際に追加の設計自由度を与えた。例えば、反応器200中の冷却媒体アプローチ温度または流量は、反応の始まりに必要とされる増大した熱負荷を処理するために高いことができる。
また、反応体の1以上または熱交換流体或いはその両者は相変化、例えば液体から気体への相変化を受けることができることも意図される。
実施例
実施例1
7対の交互配置された反応マイクロチャンネルと熱交換マイクロチャンネルを有するマイクロ反応器を図8に描かれるように組み立て、そして水性ガスシフトを異なる冷却条件下で行った。反応体供給材料流れは、水蒸気混合物と乾燥ガス1モル当たり水0.5モルの比で組み合わされた73%のH2、1%のN2、4.6%のCOおよび21%のCO2を含む乾燥ガス混合物であり、そして冷却媒体は空気であった。これらの反応体と冷却媒体とは、上記装置の向かい合っている端に、その装置が向流で運転されるように送られた。冷却媒体の温度および流量は反応器を色々な条件下で運転するように考えられた。一部の実験のために、反応器は、冷却媒体空気を相対的に一定の空気温度を維持するために十分に高い流量で流すことによって等温的に運転された。他の実験では、反応器は、冷却媒体空気を、冷却媒体空気温度を増加させ、反応体混合物の温度を入口から出口へと減少させるために十分に低い流量で流すことによって示差温度モードで運転された。反応ガスの流量と組成は全ての実験の中で一定に保たれた。反応器壁中に4つの等間隔で離間された熱電対が反応器の温度分布を測定するために挿入された。
実施例2
図3に描かれる幾何図形的配列を有する水性ガスシフト反応器を、PDEに基づくマルチフィジックスモデリングツール(PDE-based multiphysics modeling tool)であるFemlab(登録商標)ソフトウエアパッケージを用いてモデル化した。二次元モデルを用いて、対流性拡散微分方程式(convective, diffusion differential equation)は触媒および反応流れ変域において解かれ、一方対流性伝導方程式(convective, conduction equation)は全4つの変域において解かれた。“ケンタッキー州、ルーイヴィル市のSud Chemie社”から得られた酸化セリウム担持貴金属触媒、モデル#FCS-PMS5-LTSの実験データから経験的に求められた水性ガスシフト反応のカイネティック式が用いられた。反応流れチャンネルおよび熱交換チャンネル中の流れの現場は、指定入口温度に関して放物線であると特定された。対流性拡散方程式は転化率に関して解かれ、この場合ゼロ転化率は反応体流れチャンネルの入口上の境界ついて特定された。2つの対称平面および他の全ての外側境界は、熱伝達および物質移動の両者の束(flux)条件を用いずに特定された。
実施例3
上記の実施例2に従って色々な冷却媒体入口温度について模擬実験を行った。典型的な結果が図5に与えられる。冷却媒体入口として225℃の空気(図5の円で示される)では、同様の仮定の下での好ましい運転モードは、0.95モル%のCO出口、2.6W/cm3の熱交換コアー電力密度、−33℃という熱い端へのアプローチ温度(即ち、冷却媒体出口は熱の発生に因り反応体入口より熱い)、および10℃という冷たい端へのアプローチ温度によることができる。
Claims (75)
- マイクロ反応器を運転する方法であって:
一体接合されている薄いシートのスタックにして、第一および第二流路の少なくとも一部分を画成する交互のくぼみ付きシートを含んでいるそのようなスタックを含む流体加工処理装置を用意し;ここで、
上記第一流路は、触媒材料を含み、そしてその流路に対する入口および出口を上記スタック内に有する反応マイクロチャンバーを含み、そして
上記第二流路は上記反応マイクロチャンバーと熱接触しており;
第一流体を上記反応マイクロチャンバーに通して通過させ、ここでその第一流体は上記触媒材料と相互作用して上記反応マイクロチャンバー中において発熱性化学過程を受け;そして
十分な量の熱を上記発熱性化学過程から第二流路を通って流れている流体に伝達して、上記第一流体の温度を上記出口において上記入口におけるよりも実質的に低下させ、それによって、反応体の温度が一定であったならば、上記発熱性化学過程の少なくとも1つの性能パラメーターをその発熱性化学過程の性能に比較して実質的に増加させる
工程を含む上記の方法。 - 反応マイクロチャンバーおよび第二流路が、実質的に互いに平行な平面中に配置されている、請求項1に記載の方法。
- 第一流体の温度が出口において入口におけるよりも少なくとも約50℃低い、請求項1に記載の方法。
- 発熱性化学過程が可逆的発熱反応を含み、そして触媒材料が可逆的発熱反応触媒である、請求項1に記載の方法。
- 発熱性化学過程が、水性ガスシフト、サバチエ過程、アンモニア合成、メタノール合成、エステル化、オレフィン水和、MTBE合成、優先酸化および選択メタン化より成る群から選ばれる少なくとも1つの反応を含む、請求項1に記載の方法。
- 発熱性化学過程が水性ガスシフト反応である、請求項5に記載の方法。
- 発熱性化学過程が吸着過程であり、そして触媒材料が吸着媒体である、請求項1に記載の方法。
- 発熱性化学過程が硫黄吸着である、請求項7に記載の方法。
- 発熱性化学過程が競争反応を含み、そして増加性能パラメーターが選択率である、請求項1に記載の方法。
- 平衡制限発熱性化学過程を遂行する方法であって:
反応体を少なくとも1つの熱交換チャンネルと熱接触している反応マイクロチャンバーを通して流すことによって平衡制限発熱性化学過程を遂行し、そして
上記平衡制限発熱性化学過程によって発生した熱を、上記の少なくとも1つの熱交換チャンネルを通って流れている流体に、上記反応体が上記反応チャンバーを通って前進するにつれてその反応体の温度を少なくとも約25℃低下させ、かつ上記発熱性化学過程の少なくとも1つの性能値を上記反応マイクロチャンバー中の反応体の最高温度における等温条件下でのその平衡値に比較して実質的に増加させるのに十分な量で伝える
工程を含む上記の方法。 - 反応マイクロチャンバーが実質的に平らな多孔質触媒材料を含み、そして反応体がその触媒材料のそばをその触媒材料の多孔質表面に対して実質的に平行な方向に流れる、請求項10に記載の方法。
- 触媒による反応が、反応体の、多孔質触媒中への、その触媒材料を通り過ぎた反応体のバルクフローを実質的に横断する方向における拡散により起こる、請求項11に記載の方法。
- 熱交換チャンネルがマイクロチャンネルである、請求項10に記載の方法。
- 発熱反応によって生成した熱が複数の熱交換マイクロチャンネルの中へと伝えられる、請求項10に記載の方法。
- 複数の熱交換マイクロチャンネルを通る流れが、反応マイクロチャンバーを通る流れに対して一般に横断方向である、請求項14に記載の方法。
- 複数の熱交換マイクロチャンネルを通る流れが、反応マイクロチャンバーを通る流れに対して一般に平行である、請求項14に記載の方法。
- 少なくとも1つの熱交換チャンネルが反応マイクロチャンバーと熱接触している吸熱反応チャンバーを含み、そしてその吸熱反応チャンバー中で吸熱反応が起こる、請求項10に記載の方法。
- 反応マイクロチャンバーと少なくとも1つのマイクロチャンネルとの間における熱伝達に特徴的な熱伝達長さが約0.5cm未満である、請求項10に記載の方法。
- 反応マイクロチャンバーが第一の中心線を定め、そして少なくとも1つの熱交換チャンネルが、第一中心線に対して一般に平行な、その第一中心線から約1.0cm未満離間した平面中に第二の中心線を定める、請求項10に記載の方法。
- 反応マイクロチャンバーが、その中の流体が反応マイクロチャンバーの長さの実質的部分の実質的に連続な触媒表面のそばを流れるように組み立てられている、請求項10に記載の方法。
- 反応マイクロチャンバーが、約0.2mm未満である、熱伝達方向に平行な寸法を有する、請求項10に記載の方法。
- 熱交換流体のアプローチ温度が約50℃未満である、請求項10に記載の方法。
- 可逆的発熱反応を遂行する方法であって:
可逆的発熱反応用の反応体を入口端および出口端を有する反応マイクロチャンバーを通して流し、ここで反応マイクロチャンバーは熱交換チャンネルの入口部および出口部と熱接触しており、そして
上記発熱反応によって発生した熱を、上記熱交換チャンネルを通って流れている流体に、上記熱交換チャンネルの出口部中における熱交換流体の温度が上記反応マイクロチャンバーの入口端における反応体の温度よりも約25℃超は冷たくなく、かつ上記反応マイクロチャンバーの出口端はその反応マイクロチャンバーの入口端よりも実質的に冷たくなるように十分な量で伝達する
工程を含む上記の方法。 - 熱交換チャンネルの出口部中における熱交換流体の温度が、反応マイクロチャンバーの入口端における反応体の温度に少なくともほぼ等しい、請求項23に記載の方法。
- 熱交換流体出口の温度が反応体流体入口よりも実質的に熱い、請求項23に記載方法。
- 反応マイクロチャンバーが中間壁部を介して少なくとも1つの熱交換チャンネルと熱接触しており、そして反応マイクロチャンバー、少なくとも1つの熱交換チャンネルの隣接部および中間壁部の容積が熱交換コアー容積を定め;そして
上記のマイクロチャンバーと熱交換チャンネルとの間の平均熱伝達密度が熱交換コアー容積の0.1W/cm3より大きい、請求項23に記載の方法。 - マイクロチャンバーと熱交換チャンネルとの間の平均熱伝達密度が熱交換コアー容積の0.5W/cm3より大きい、請求項26に記載の方法。
- マイクロチャンバーと熱交換チャンネルとの間の平均熱伝達密度が熱交換コアー容積の1.5W/cm3より大きい、請求項27に記載の方法。
- 燃料改質プロセスの生成物について水性ガスシフト反応を遂行する方法であって:
CO、CO2、H2OおよびH2を含んでいる反応混合物を反応マイクロチャンバー中へと与え、ここでその反応マイクロチャンバーは中間壁部を介してその少なくとも1つの熱交換チャンネルと熱接触しており、そして反応マイクロチャンバー、少なくとも1つの熱交換チャンネルの隣接部および中間壁部の容積が熱交換コアー容積を定め;そして
上記反応マイクロチャンバー中でCOをCO2に熱交換コアー容積1cm3当たり少なくとも約50ミリモル/時の速度で接触転化し、そして上記反応マイクロチャンバーを出ていく流体が2%未満のCOを含み、かつその反応マイクロチャンバーに入ってくる流体よりも実質的に冷たくなるように熱を上記反応マイクロチャンバーから外に伝達させる
工程を含む上記の方法。 - 反応マイクロチャンバーが実質的に平らな多孔質触媒材料を含み、そして反応体がその触媒材料のそばをその触媒材料の多孔質表面に対して実質的に平行な方向に流れる、請求項29に記載の方法。
- 実質的に平らな触媒材料が多孔質支持体上に担持された触媒を含み、そしてその支持体上における触媒の装填量が、上記反応体が上記触媒材料のそばを流れるにつれてこの触媒の異なる有効密度に遭遇して上記反応マイクロチャンバーを通じての反応の程度および場所を制御するように、反応マイクロチャンバー中の反応体のバルクフロー方向に対して平行な方向において実質的に不均一である、請求項30に記載の方法。
- 吸熱反応が反応マイクロチャンバーに隣接する熱交換チャンネル中で起こる、請求項29に記載の方法。
- 反応マイクロチャンバーおよび熱交換チャンネルの少なくとも1つが、それらが熱接触している時間の間中、それらそれぞれの長さに沿って不均一な断面積を有する、請求項29に記載の方法。
- 反応マイクロチャンバーが実質的に増大する断面積を持つ部分を有する、請求項33に記載の方法。
- 反応マイクロチャンバーが実質的に縮小する断面積を持つ部分を有する、請求項33に記載の方法。
- 水性ガスシフト反応を遂行する方法であって:
燃料改質プロセスの出口を含み、そしてCO、CO2、H2OおよびH2を含んでいる反応混合物を反応マイクロチャンバー中へと与え、ここでその反応マイクロチャンバーは中間壁部を介してその少なくとも1つの熱交換チャンネルと熱接触しており、そして反応マイクロチャンバー、少なくとも1つの熱交換チャンネルの隣接部および中間壁部の容積が熱交換コアー容積を定め;そして
上記反応マイクロチャンバー中でCOをCO2に接触転化し、そしてこの反応によって生成した熱を、熱交換コアー容積の約0.5W/cm3より大きい熱伝達速度で上記熱交換チャンネルを通って流れている熱交換流体にアプローチ温度が50℃未満となるように伝達する
工程を含む上記の方法。 - 吸熱反応が反応マイクロチャンバーに隣接する熱交換チャンネル中で起こる、請求項36に記載の方法。
- 吸熱反応および可逆的発熱反応を遂行する方法であって:
吸熱反応性反応体を発熱反応マイクロチャンバーと熱接触している吸熱反応マイクロチャンバーを通して流して、熱を上記発熱反応から上記吸熱反応に伝達してその吸熱反応を持続させ、ここで熱は吸熱反応性反応体が吸熱反応マイクロチャンバーを通して移動するにつれてその吸熱反応性反応体の温度を実質的に上昇させるのに十分な量で伝達される
工程を含む上記の方法。 - 発熱反応の温度が、発熱反応性反応体が発熱反応マイクロチャンバーを通って移動するにつれて実質的に低下する、請求項38に記載の方法。
- 発熱反応がサバチエ過程であり、そして吸熱反応が逆水性ガスシフトである、請求項38に記載の方法。
- 実質的に平らな触媒材料が吸熱反応および発熱反応マイクロチャンバー中に与えられる、請求項38に記載の方法。
- 反応マイクロチャンバーの少なくとも1つの中の触媒材料が、そのマイクロチャンバー中の反応体のバルクフロー方向に対して平行な方向において実質的に不均一な触媒装填量を有する、請求項41に記載の方法。
- 反応マイクロチャンバーの少なくとも1つがその長さに沿って実質的に不均一な断面を有する、請求項38に記載の方法。
- 一体接合されている薄いシートのスタックにして、第一および第二流路の少なくとも一部分を画成する交互のくぼみ付きシートを含んでいるそのようなスタックを含む流体加工処理装置を用意し;ここで、
上記第一流路はそれに対する入口および出口を上記スタック内に有する反応マイクロチャンバーを含み、そしてその反応マイクロチャンバーは中に反応触媒を有する少なくとも1つの平らな多孔質シートを含み、
上記第二流路は上記反応マイクロチャンバーと熱接触しており;
第一流体を上記反応マイクロチャンバーに通して、かつ上記多孔質シートのそばを通過させて、反応体をそのシート中に横断方向に拡散させることによって上記反応マイクロチャンバー中で触媒補助発熱反応を遂行し;
十分な量の熱を上記発熱反応から上記第二流路を通って流れている流体に伝達して、上記第一流体の温度を上記出口において上記入口におけるよりも実質的に低下させる
工程を含む方法。 - 平らな多孔質シートが熱伝達チャンネルに隣接する反応マイクロチャンバーの壁と接触している、請求項44に記載の方法。
- 平らな多孔質シートが熱伝達チャンネルに隣接する反応マイクロチャンバーの壁から離間されている、請求項44に記載の方法。
- 一体接合されている薄いシートのスタックにして、第一および第二流路の少なくとも一部分を画成する交互のくぼみ付きシートを含んでいるそのようなスタック;ここで、
上記第一流路は、触媒材料を含み、そしてその流路に対する入口および出口を上記スタック内に有する反応マイクロチャンバーを含み、そして
上記第二流路は上記反応マイクロチャンバーと熱接触しており;
上記反応マイクロチャンバーを通過し、そしてその反応マイクロチャンバー中で平衡制限発熱性化学過程を受ける第一流体;
上記発熱性化学過程から熱を受け取る上記第二流路を通過する第二流体
を含む装置であって、上記第一流体の温度が上記出口において上記入口におけるよりも少なくとも約25℃低い上記の装置。 - 第一流体が出口において入口におけるよりも少なくとも約50℃低い、請求項47に記載の装置。
- 触媒材料が平らな多孔質シートの形をしている、請求項47に記載の装置。
- 平らな多孔質シートが熱交換チャンネルに隣接するマイクロチャンバーの壁と接触している、請求項49に記載の装置。
- 平らな多孔質シートが熱交換チャンネルに隣接するマイクロチャンバーの壁から離間されている、請求項49に記載の装置。
- 反応マイクロチャンバーおよび熱交換チャンネルの少なくとも1つがその長さに沿って実質的に不均一な断面を有する、請求項47に記載の装置。
- 吸熱反応触媒が熱交換チャンネル中にある、請求項47に記載の装置。
- 反応マイクロチャンバーと熱交換チャンネルとの間の熱伝達密度が、反応マイクロチャンバー、少なくとも1つの熱交換チャンネルの隣接部分およびそれらの間の全壁部分の容積として定義される熱交換コアー容積の少なくとも約1.0W/cm3である、請求項47に記載の装置。
- 一組の整列ヘッダーホールに近接する、装置の端を加熱するためのヒーターをさらに含む、請求項47に記載の装置。
- 加熱要素が電気加熱要素を含む、請求項55に記載の装置。
- 平衡制限発熱性化学過程を遂行する方法であって:
平衡制限発熱性化学過程用の反応体を熱交換チャンネルと熱接触している反応マイクロチャンバーを通して流し、ここで反応マイクロチャンバーおよび熱交換チャンネルの少なくとも1つは、熱接触しているそれらの長さを通じて断面積が実質的に不均一なものであり;
上記反応体を上記反応マイクロチャンバー中で反応させ;そして
熱を、上記反応中に、上記反応マイクロチャンネルと上記熱交換チャンネルを通って流れている流体との間に、上記反応マイクロチャンネルを出ていく材料の温度をその反応マイクロチャンネルに入ってくる材料よりも実質的に低下させるのに十分な量で伝える
工程を含む上記の方法。 - 反応体を熱交換チャンネルと熱接触している反応マイクロチャンネルを通して流し、その生成物を反応マイクロチャンネル中で反応させ、そして熱を上記反応中に上記反応マイクロチャンネルと上記熱交換チャンネルを通って流れている流体との間に伝える工程を含む可逆的化学反応を遂行する方法であって、反応体が上記反応マイクロチャンネルの長さに沿って実質的に不均一な触媒活性を持つ反応触媒に接触する上記の方法。
- 吸熱反応が逆水性ガスシフトであり、そして発熱反応がサバチエ過程である、請求項17に記載の方法。
- 吸熱反応がスチームリホーミングであり、そして発熱反応が水性ガスシフトである、請求項17に記載の方法。
- 入口端および出口端を有し、そして発熱反応触媒を含む反応マイクロチャンバー;
上記反応マイクロチャンバーと熱接触している少なくとも1つの熱交換マイクロチャンネル;および
上記反応マイクロチャンバーの入口端と熱接触しているヒーター
を含む示差温度マイクロチャンネル化学加工処理装置であって:
発熱反応性反応体が上記反応マイクロチャンバーを通って流れ、かつ熱交換流体が上記の少なくとも1つの熱交換マイクロチャンネルを通って流れているとき、その反応マイクロチャンバーの出口端がその反応マイクロチャンバーの入口端よりも少なくとも25℃冷たいことが可能である
上記の装置。 - 発熱反応触媒が、水性ガスシフト、サバチエ過程、アンモニア合成、メタノール合成、エステル化、オレフィン水和、MTBE合成、優先酸化および選択メタン化より成る群から選ばれる反応の触媒である、請求項61に記載の装置。
- 反応マイクロチャンバーの出口端がその反応マイクロチャンバーの入口端よりも少なくとも約50℃冷たい、請求項62に記載の装置。
- 一体接合されている薄いシートのスタックにして、整列したヘッダーホールを有する交互のくぼみ付きシートを含んでいるそのようなスタックから形成され、ここでそのシート中のくぼみが上記の反応マイクロチャンバーおよび少なくとも1つの熱交換マイクロチャンネルの少なくとも一部分を画成している、請求項62に記載の装置。
- マイクロチャンバーおよび少なくとも1つの熱交換マイクロチャンネルの少なくとも1つの最小寸法が約0.5mm未満である、請求項61に記載の装置。
- ヒーターが電気抵抗ヒーターである、請求項65に記載の装置。
- 反応マイクロチャンバーおよび第二流路の少なくとも1つの最小寸法が約0.5mm未満である、請求項47に記載の方法。
- 反応マイクロチャンバーおよび少なくとも1つの熱交換チャンネルの少なくとも1つの最小寸法が約0.5mm未満であり、そして熱伝導が反応マイクロチャンバーおよび少なくとも1つの熱交換チャンネルの少なくとも1つの最小寸法に実質的に平行な方向に起こる、請求項10に記載の方法。
- 反応体が多孔質シートの1つの側面に与えられ、また生成物がそのシートの反対側の側面から取り出され、そして実質的な物質輸送がこのシートを通って起こるように、入口が上記多孔質シートの1つの側面で少なくとも1つのチャンネルと流体連通しており、そして出口がその多孔質シートの反対側の側面で少なくとも1つのチャンネルと流体連通している、請求項44に記載の方法。
- 反応体が触媒シートの1つの側面に与えられ、また生成物がその触媒シートの反対側の側面から取り出されて、実質的な物質輸送がそのシートを通って起こるように、入口が上記触媒シートの1つの側面で少なくとも1つのチャンネルと流体連通しており、そして出口がその触媒シートの反対側の側面で少なくとも1つのチャンネルと流体連通している、請求項49に記載の方法。
- 第一および第二の端を有し、そして平らな多孔質のシートの形態をした触媒材料を含む反応マイクロチャンバーにして、そのシートの1つの側面に反応器入口と流体連通している少なくとも1つの第一流路、およびそのシートの反対側の側面に反応器出口と流体連通している少なくとも1つの第二流路をさらに含み、その反応器入口と反応器出口との間の物質輸送の実質的な部分が上記シートを通って起こるそのような反応マイクロチャンバー;
上記反応マイクロチャンバーと熱接触している少なくとも1つの熱交換マイクロチャンネル
を含む装置であって、
上記反応マイクロチャンバーの第一および第二の端が実質的に異なる温度にある
上記の装置。 - 反応マイクロチャンバーの一部分と熱接触している、その反応マイクロチャンバーの1つの端を選択的に加熱するためのヒーターをさらに含む、請求項71に記載の装置。
- 触媒材料が発熱反応触媒である、請求項71に記載の装置。
- 反応マイクロチャンバーの第一および第二の端の温度が少なくとも約50℃異なる、請求項73に記載の装置。
- 一体接合されている薄いシートのスタックにして、反応マイクロチャンバーおよび熱交換マイクロチャンネルの少なくとも一部分を画成する交互のくぼみ付きシートを含んでいるそのようなスタックを含む、請求項74に記載の装置。
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