JP2006344539A - 燃料電池用触媒及びダイレクトメタノール型燃料電池 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】 複数の金属元素による複合金属粒子からなるコロイド分散溶液に緩衝剤を添加すると共に導電性カーボン担体に複合金属粒子を担持することにより燃料電池用触媒を調製する。ここで緩衝剤としては4級アンモニウム塩、好ましくは水酸化テトラメチルアンモニウムが好ましい。また、調製された触媒を用いたダイレクトメタノール型燃料電池用電極及び膜/電極接合体及びダイレクトメタノール型燃料電池を提供する。
【選択図】 図2
Description
請求項1:
複数の金属元素による複合金属粒子からなるコロイド分散溶液に緩衝剤を添加すると共に、これと導電性カーボン担体とを混合して導電性カーボン担体に複合金属粒子を担持することにより調製したことを特徴とする燃料電池用触媒。
請求項2:
前記緩衝剤が4級アンモニウム塩であることを特徴とする請求項1に記載の燃料電池用触媒。
請求項3:
前記緩衝剤が水酸化テトラメチルアンモニウムであることを特徴とする請求項2に記載の燃料電池用触媒。
請求項4:
請求項1、2又は3に記載した触媒を含むことを特徴とするダイレクトメタノール型燃料電池用電極。
請求項5:
水素イオン伝導性高分子電解質膜と該水素イオン伝導性高分子電解質膜の少なくとも片面に請求項4に記載した電極を配置することを特徴とするダイレクトメタノール型燃料電池用電解質膜/電極接合体。
請求項6:
請求項5に記載した電解質膜/電極接合体を有することを特徴とするダイレクトメタノール型燃料電池。
本発明で使用するカーボン担体としてはカーボンブラックが好適である。
本発明で使用する緩衝剤としては4級アンモニウム塩が好適に用いられ、このように添加する緩衝剤に4級アンモニウム塩を用いることにより、粒径の小さい複合金属粒子を高分散させた燃料電池用触媒を得ることができる。4級アンモニウム塩としては、テトラメチルアンモニウム塩、テトラエチルアンモニウム塩、テトラ−n−プロピルアンモニウム塩、テトライソプロピルアンモニウム塩、テトラブチルアンモニウム塩が挙げられ、特に水酸化テトラメチルアンモニウム等の4級アンモニウム塩の水酸化物が好ましい。添加する緩衝剤に水酸化テトラメチルアンモニウムを用いることより、粒径の小さい複合金属粒子を高分散させた燃料電池用触媒を可能とする。
コロイド溶液の保管及びカーボン担体への担持工程ではコロイド溶液の取扱の観点から溶媒として水を適用することが望ましい。その観点から4級アンモニウム塩でもできるだけ短いアルキル基を含む緩衝剤が望ましい。その点において4級アンモニウム塩でもアルキル基の短いテトラメチルアンモニウム塩が望ましい。
また、4級アンモニウム塩において陰イオン成分が塩素イオンである塩化物は、触媒金属に対しての吸着力が強く、被毒要素となる可能性が高いことから適当ではなく、水酸化物が好ましい。以上のことから緩衝剤としては水酸化テトラメチルアンモニウムが望ましい。
粒径約3.3nmのPtRuコロイド溶液(Pt:Ruモル比=4:6、PtRu含有量0.1g/L)中に塩化テトラメチルアンモニウム及び水酸化テトラメチルアンモニウムを0.1mol/Lとなるように添加したコロイド溶液を調製し、静置2日後の状態を目視観察した。表1に担持処理前のコロイド溶液の分散状態試験結果を示す。塩化テトラメチルアンモニウムでは緩衝剤添加2日後、沈殿が見られたのに対して、水酸化テトラメチルアンモニウムでは沈殿は見られず、安定して分散していた。このことからコロイド溶液中の複合金属粒子の分散性は水酸化テトラメチルアンモニウムが好ましいことが確認された。
粒径約3.3nmPtRuコロイド溶液(Pt:Ruモル比=4:6、PtRu含有量0.1g/L)中に、緩衝剤として水酸化テトラメチルアンモニウムを0.1mol/Lとなるように添加した後、濃縮することにより、コロイド溶液(PtRu含有量1.2g/L)を調製した。カーボン担体としてケッチェンブラックEC(ライオン株式会社製)を用いた。まず三角フラスコに、予め乾燥させたケッチェンブラックEC(ライオン株式会社製)200mgとPtRuコロイド溶液200mlを入れ、分散させ、その後、15時間以上室温にて撹拌し、PtRuコロイド粒子を担体カーボン上に吸着担持させた。PtRuカーボン担持触媒は、ろ過により回収し、送風乾燥機内にて60℃で乾燥させた。
ケッチェンブラックEC(ライオン株式会社製)に白金とルテニウムの合金を担持したもの(田中貴金属工業株式会社製TEC61E54、Pt濃度30wt%、Ru濃度24wt%)を用いて、実施例2と同様の方法でメタノール酸化評価用電極を作製した。この電極を用いて、実施例2と同様にメタノール酸化特性を取得した。
2 白金/ルテニウムカーボン担持触媒
Claims (6)
- 複数の金属元素による複合金属粒子からなるコロイド分散溶液に緩衝剤を添加すると共に、これと導電性カーボン担体とを混合して導電性カーボン担体に複合金属粒子を担持することにより調製したことを特徴とする燃料電池用触媒。
- 前記緩衝剤が4級アンモニウム塩であることを特徴とする請求項1に記載の燃料電池用触媒。
- 前記緩衝剤が水酸化テトラメチルアンモニウムであることを特徴とする請求項2に記載の燃料電池用触媒。
- 請求項1、2又は3に記載した触媒を含むことを特徴とするダイレクトメタノール型燃料電池用電極。
- 水素イオン伝導性高分子電解質膜と該水素イオン伝導性高分子電解質膜の少なくとも片面に請求項4に記載した電極を配置することを特徴とするダイレクトメタノール型燃料電池用電解質膜/電極接合体。
- 請求項5に記載した電解質膜/電極接合体を有することを特徴とするダイレクトメタノール型燃料電池。
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