JP2006210193A - 燃料電池用担持触媒 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】白金と、白金以外の遷移金属元素と、希土類元素と、それらを担持した導電性担体とを備えたことを特徴とする燃料電池用担持触媒。白金と白金以外の遷移金属元素と希土類元素とを含有した合金と、これを担持した導電性担体とを備えたことを特徴とする燃料電池用担持触媒。カソード触媒層3で前記担持触媒5bを使用すると、酸素分子を効率的に酸素イオンへ還元することが出来、白金又は白金合金をカソード触媒3に使用した場合と比較して、より高い出力の膜電極接合体を得ることが出来る。
【選択図】図1
Description
例えば、特許文献2には、一般式:A’1-xA”xB’1-yB”yO3で表されるペロブスカイト型複合酸化物とアルミナ又はシリカゾルとを含有したスラリーを用いて固体電解質型燃料電池の電極触媒を得ることが記載されている。この文献には、元素A’としてランタン及びセリウムが記載され、元素A”としてランタン、カルシウム、サマリウム、セリウム、ストロンチウム、バリウム及びプラセオジムが記載され、元素B’としてコバルト、鉄、マンガン及びガドリニウムが記載され、元素B”としてルテニウム及びロジウムが記載されている。
(1σg)2(1σu)2(2σg)2(2σu)2(3σg)2(1πu)4(1πg)2
このように、酸素分子では、2つの1πg軌道に2つの電子がそれぞれ存在している。フントの規則によると、これら電子のスピンは互いに平行である。それゆえ、酸素分子は、磁気モーメントを持ち、常磁性を示す。
まず、湿式法により、粒子状の導電性担体に、白金と白金以外の遷移金属元素と希土類元素とを含有した組成物を担持させる。例えば、白金を含む塩などの白金化合物の水溶液、白金以外の遷移金属元素を含む塩などの遷移金属化合物の水溶液、及び希土類元素を含む塩などの希土類金属化合物の水溶液を準備する。次いで、これら水溶液を、カーボン担体などの導電性担体を水に分散させてなる分散液中に滴下する。さらに、この分散液に、例えば、アンモニア水溶液を添加して、導電性担体上に上記金属の水酸化物を堆積させる。その後、この分散液を濾過し、この濾過ケークを脱イオン水などで洗浄する。
以下の方法により、担持触媒を調製した。
まず、約3.79の市販の高比表面積カーボン粉末を0.5Lの純水中に分散させた。次いで、この分散液中に、約5.62gの白金を含むヘキサヒドロキソ白金硝酸溶液、約0.424gのコバルトを含む硝酸コバルト水溶液及び約0.216gのサマリウムを含む硝酸サマリウム水溶液を順次滴下した。
高比表面積カーボン粉末の量を約3.88gとし、ヘキサヒドロキソ白金硝酸溶液中の白金含量を約5.81gとし、硝酸コバルト水溶液中のコバルト含量を約0.088gとし、硝酸サマリウム水溶液中のサマリウム含量を約0.224gとしたこと以外は、触媒粉末[A]に関して上述したのと同様の方法により触媒粉末を調製した。この担持触媒の白金とコバルトとサマリウムとの原子比は、Pt:Co:Sm=1:0.05:0.05である。以下、このようにして得られた担持触媒を触媒粉末[B]と呼ぶ。
高比表面積カーボン粉末の量を約3.84gとし、ヘキサヒドロキソ白金硝酸溶液中の白金含量を約5.76gとし、硝酸コバルト水溶液中のコバルト含量を約0.174gとし、硝酸サマリウム水溶液中のサマリウム含量を約0.2222gとしたこと以外は、触媒粉末[A]に関して上述したのと同様の方法により触媒粉末を調製した。この担持触媒の白金とコバルトとサマリウムとの原子比は、Pt:Co:Sm=1:0.1:0.05である。以下、このようにして得られた担持触媒を触媒粉末[C]と呼ぶ。
高比表面積カーボン粉末の量を約3.32gとし、ヘキサヒドロキソ白金硝酸溶液中の白金含量を約4.98gとし、硝酸コバルト水溶液中のコバルト含量を約1.51gとし、硝酸サマリウム水溶液中のサマリウム含量を約0.192gとしたこと以外は、触媒粉末[A]に関して上述したのと同様の方法により触媒粉末を調製した。この担持触媒の白金とコバルトとサマリウムとの原子比は、Pt:Co:Sm=1:1:0.05である。以下、このようにして得られた担持触媒を触媒粉末[D]と呼ぶ。
高比表面積カーボン粉末の量を約2.553gとし、ヘキサヒドロキソ白金硝酸溶液中の白金含量を約3.83gとし、硝酸コバルト水溶液中のコバルト含量を約3.47gとし、硝酸サマリウム水溶液中のサマリウム含量を約0.148gとしたこと以外は、触媒粉末[A]に関して上述したのと同様の方法により触媒粉末を調製した。この担持触媒の白金とコバルトとサマリウムとの原子比は、Pt:Co:Sm=1:3:0.05である。以下、このようにして得られた担持触媒を触媒粉末[E]と呼ぶ。
高比表面積カーボン粉末の量を約2.07gとし、ヘキサヒドロキソ白金硝酸溶液中の白金含量を約3.11gとし、硝酸コバルト水溶液中のコバルト含量を約4.70gとし、硝酸サマリウム水溶液中のサマリウム含量を約0.120gとしたこと以外は、触媒粉末[A]に関して上述したのと同様の方法により触媒粉末を調製した。この担持触媒の白金とコバルトとサマリウムとの原子比は、Pt:Co:Sm=1:5:0.05である。以下、このようにして得られた担持触媒を触媒粉末[F]と呼ぶ。
高比表面積カーボン粉末の量を約3.83gとし、ヘキサヒドロキソ白金硝酸溶液中の白金含量を約5.74gとし、硝酸コバルト水溶液中のコバルト含量を約0.433gとし、硝酸サマリウム水溶液中のサマリウム含量を約0.002gとしたこと以外は、触媒粉末[A]に関して上述したのと同様の方法により触媒粉末を調製した。この担持触媒の白金とコバルトとサマリウムとの原子比は、Pt:Co:Sm=1:0.25:0.0005である。以下、このようにして得られた担持触媒を触媒粉末[G]と呼ぶ。
高比表面積カーボン粉末の量を約3.82gとし、ヘキサヒドロキソ白金硝酸溶液中の白金含量を約5.73gとし、硝酸コバルト水溶液中のコバルト含量を約0.433gとし、硝酸サマリウム水溶液中のサマリウム含量を約0.004gとしたこと以外は、触媒粉末[A]に関して上述したのと同様の方法により触媒粉末を調製した。この担持触媒の白金とコバルトとサマリウムとの原子比は、Pt:Co:Sm=1:0.25:0.001である。以下、このようにして得られた担持触媒を触媒粉末[H]と呼ぶ。
高比表面積カーボン粉末の量を約3.67gとし、ヘキサヒドロキソ白金硝酸溶液中の白金含量を約5.50gとし、硝酸コバルト水溶液中のコバルト含量を約0.415gとし、硝酸サマリウム水溶液中のサマリウム含量を約0.424gとしたこと以外は、触媒粉末[A]に関して上述したのと同様の方法により触媒粉末を調製した。この担持触媒の白金とコバルトとサマリウムとの原子比は、Pt:Co:Sm=1:0.25:0.1である。以下、このようにして得られた担持触媒を触媒粉末[I]と呼ぶ。
高比表面積カーボン粉末の量を約3.13gとし、ヘキサヒドロキソ白金硝酸溶液中の白金含量を約4.70gとし、硝酸コバルト水溶液中のコバルト含量を約0.355gとし、硝酸サマリウム水溶液中のサマリウム含量を約1.81gとしたこと以外は、触媒粉末[A]に関して上述したのと同様の方法により触媒粉末を調製した。この担持触媒の白金とコバルトとサマリウムとの原子比は、Pt:Co:Sm=1:0.25:0.5である。以下、このようにして得られた担持触媒を触媒粉末[J]と呼ぶ。
高比表面積カーボン粉末の量を約2.65gとし、ヘキサヒドロキソ白金硝酸溶液中の白金含量を約3.98gとし、硝酸コバルト水溶液中のコバルト含量を約0.301gとし、硝酸サマリウム水溶液中のサマリウム含量を約3.07gとしたこと以外は、触媒粉末[A]に関して上述したのと同様の方法により触媒粉末を調製した。この担持触媒の白金とコバルトとサマリウムとの原子比は、Pt:Co:Sm=1:0.25:1である。以下、このようにして得られた担持触媒を触媒粉末[K]と呼ぶ。
高比表面積カーボン粉末の量を約3.83gとし、ヘキサヒドロキソ白金硝酸溶液中の白金含量を約5.74gとし、硝酸コバルト水溶液中のコバルト含量を約0.433gとし、硝酸サマリウム水溶液を使用しなかったこと以外は、触媒粉末[A]に関して上述したのと同様の方法により触媒粉末を調製した。この担持触媒の白金とコバルトとサマリウムとの原子比は、Pt:Co:Sm=1:0.25:0である。以下、このようにして得られた担持触媒を触媒粉末[L]と呼ぶ。
高比表面積カーボン粉末の量を約3.82gとし、ヘキサヒドロキソ白金硝酸溶液中の白金含量を約5.73gとし、硝酸コバルト水溶液中のコバルト含量を約0.432gとし、硝酸サマリウム水溶液中のサマリウム含量を約0.022gとしたこと以外は、触媒粉末[A]に関して上述したのと同様の方法により触媒粉末を調製した。この担持触媒の白金とコバルトとサマリウムとの原子比は、Pt:Co:Sm=1:0.25:0.005である。以下、このようにして得られた担持触媒を触媒粉末[M]と呼ぶ。
以下の方法により、図1に示す膜電極接合体1を作製した。
まず、触媒粉末[L]を有機溶剤中に添加し、それを超音波ホモジナイザで有機溶剤中に均一に分散させた。次いで、この分散液をテフロン(登録商標)シート上に塗布し、この塗膜を乾燥させることにより、電極面積1cm2当りの白金量が0.4mgのアノード触媒層2を得た。
まず、触媒粉末[A]を有機溶剤中に添加し、それを超音波ホモジナイザで有機溶剤中に均一に分散させた。次いで、この分散液をテフロン(登録商標)シート上に塗布し、この塗膜を乾燥させることにより、電極面積1cm2当りの白金量が0.4mgのカソード触媒層3を得た。以下、このカソード触媒層3を、触媒層[A]と呼ぶ。
上記の単セル電極[A]乃至[M]について、以下の方法で特性を評価した。
Claims (5)
- 白金と、白金以外の遷移金属元素と、希土類元素と、それらを担持した導電性担体とを備えたことを特徴とする燃料電池用担持触媒。
- 白金と白金以外の遷移金属元素と希土類元素とを含有した合金と、これを担持した導電性担体とを備えたことを特徴とする燃料電池用担持触媒。
- 湿式法により導電性担体に白金と白金以外の遷移金属元素と希土類元素とを含有した組成物を担持させ、前記組成物を担持した前記導電性担体を還元及び加熱処理に供することにより製造されることを特徴とする燃料電池用担持触媒。
- 前記遷移金属元素は鉄族元素を含んだことを特徴とする請求項1乃至請求項3の何れか1項に記載の燃料電池用担持触媒。
- 白金に対する白金以外の遷移金属元素の原子比は0.1乃至2の範囲内にあり、白金に対する希土類元素の原子比は0.001乃至0.5の範囲内にあることを特徴とする請求項1乃至請求項4の何れか1項に記載の燃料電池用担持触媒。
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