JP2006181569A - 三元触媒及びこれを用いたメタン含有ガスの浄化方法 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】単斜晶の酸化ジルコニウムを主成分とする無機酸化物にイリジウムを担持して構成され、理論空燃比でメタン含有ガス中のメタンを還元力として利用可能な三元触媒。
【選択図】なし
Description
小野嘉夫、御園生誠、諸岡良彦編、"触媒の事典"、朝倉書店、2000年(260頁) ハナキ−ヤスナリ他、"JSAE Review"、17巻259〜265頁、1996年(図4及び図5)
請求項3に記載されているように、イリジウムの担持量が、酸化ジルコニウムの質量に対して0.5〜20%であることが好ましく、
請求項4に記載されているように、前記単斜晶の無機酸化物に酸化ジルコニウムが50質量%より多く含まれることが好ましい。
又、請求項7に記載されているように、前記メタン含有ガス中の一酸化炭素、窒素酸化物およびメタンの除去反応を、400℃〜600℃の反応温度で行うことが好ましく、
更には、請求項8に記載されているように、前記反応温度が400〜550℃であることが好ましい。
本発明の三元触媒は、単斜晶の酸化ジルコニウムを主成分とする無機酸化物にイリジウムを担持して構成され、理論空燃比でメタン含有ガス中のメタンを還元力として利用可能な触媒である。
使用する触媒の量は、少なすぎると有効な酸化性能が得られないので、ガス時間当たり空間速度(GHSV)として200,000h−1以下となる条件で使用するのが望まし
い。ガス時間当たり空間速度(GHSV)を低くするほど触媒量が多くなるため、触媒性能は向上するが、例えば1000h−1以下で用いるような場合には経済性の問題に加えて、触媒層での圧力損失が大きくなる問題が生じるおそれがある。
条件1:
(〔H2〕×0.5+〔CO〕×0.5+〔CH4〕) < (〔O2〕+〔NO〕×0.5+〔NO2〕)
条件2:
(〔H2〕×0.5+〔CO〕×0.5+〔CH4〕×2) > (〔O2〕+〔NO〕×0.25+〔NO2〕×0.5)
ただし、〔〕内は、ガス濃度をppm(体積基準)で表したものである。
酸化ジルコニウム(日本電工(株)製、N−PC、比表面積 28m2/g)を空気中800℃で6時間焼成し、BET比表面積16m2/gの焼成酸化ジルコニウムを得た。Cu−Kα線を用いたX線回折測定では、2θ=28°及び31.5°付近の単斜晶の回折線のみが観測された。2θ=30°付近の正方晶の回折線は観測されなかった。このことから、この焼成酸化ジルコニウムの99%以上が単斜晶であると考えられる。この焼成酸化ジルコニウム40gに、塩化イリジウム酸(H2IrCl6)水溶液を含浸し、さらにエバポレーターで蒸発乾固した後、空気中550℃で6時間焼成して、酸化ジルコニウムに対してIrを2質量%含有するIr/酸化ジルコニウム三元触媒を得た。この三元触媒の比表面積は16m2/gであった。
実施例1と同じ焼成酸化ジルコニウム40gに、塩化イリジウム酸(H2IrCl6)および塩化白金酸(H2PtCl6)の混合水溶液を含浸して、さらにエバポレーターで蒸発乾固した後、空気中550℃で6時間焼成して、酸化ジルコニウムに対してIrを2質量%、Ptを0.5質量%含有するIr−Pt/酸化ジルコニウム三元触媒を得た。この三元触媒の比表面積は16m2/gであった。
アルミナ(サンゴバン−ノートン社製、SA6276)を破砕して粒径1〜2mmに整粒したもの12.8gに、硝酸セリウム(Ce(NO3)3・6H2O) 3.2gを18gの純水に溶解した水溶液を含浸した。これを蒸発乾固したのち、800℃で6時間焼成してアルミナに対して10%の酸化セリウム(CeO2)を担持したCeO2−Al2O3担体を得た。この6gに、テトラアンミン白金硝酸塩(Pt(NH3)4(NO3)2)およびペンタアンミンアクアロジウム硝酸塩(Rh(NH3)5(H2O)(NO3)3)を溶解する水溶液を含浸して、蒸発乾固し、さらに空気中550℃で焼成して担体に対して2質量%のPtと0.5質量%のロジウムを担持するPt−Rh/CeO2−Al2O3三元触媒を得た。
実施例1と同じ焼成酸化ジルコニウム15gに、硝酸パラジウム(Pd(NO3)2)水溶液を含浸し、さらにエバポレーターで蒸発乾固した後、空気中550℃で6時間焼成して、酸化ジルコニウムに対してPdを2質量%担持するPd/酸化ジルコニウム三元触媒を得た。
水酸化ジルコニウム(林純薬工業社製、ZrO2として79%含有)60gを、硝酸セリウム6水和物(Ce(NO3)3・6H2O)22gを60gの純水に溶解した水溶液に15時間浸漬し、蒸発乾固した。この後、700℃で6時間焼成して、BET比表面積39m2/gのセリア−ジルコニア担体(質量比で酸化セリウム:酸化ジルコニウム=16:84)を得た。Cu−Kα線を用いたX線回折測定では、2θ=30°付近の正方晶の回折線が強く観測された。この他にも、2θ=28°及び31.5°付近の単斜晶の回折線は弱く観測された。これらの強度比から、このセリア−ジルコニアは80%が正方晶または立方晶で、単斜晶の割合は20%であると計算された。単斜晶がすべて酸化ジルコニウムからなるとしても、このセリア−ジルコニア担体に占める単斜晶酸化ジルコニウムの割合は20%程度である。
このセリアージルコニア担体に、塩化イリジウム酸(H2IrCl6)および塩化白金酸(H2PtCl6)の混合水溶液を含浸し、さらにエバポレーターで蒸発乾固した後、空気中550℃で6時間焼成した。これにより、セリアージルコニア担体に対して、Irを2質量%、Ptを0.5質量%含有するIr−Pt/セリアージルコニア三元触媒を得た。この三元触媒の比表面積は38m2/gであった。
比較例3と同じセリアージルコニア担体を、ヘキサアンミンイリジウム硝酸塩([Ir(NH3)6](NO3)3)とテトラアンミン白金硝酸塩([Pt(NH3)4](NO3)2)とを1%アンモニア水に溶解した混合水溶液に15時間浸漬して蒸発乾固した。この後、空気中550℃で6時間焼成して、セリアージルコニア担体に対してIrを2質量%、Ptを0.5質量%含有するIr−Pt/セリア−ジルコニア三元触媒(2)を得た。この三元触媒の比表面積は、39m2/gであった。
実施例1で用いた焼成酸化ジルコニウム10gと、比較例3で用いたセリア−ジルコニア担体5gとを乳鉢で混合した。この結果得られたセリア−ジルコニア混合担体は、少なくとも66質量%の単斜晶酸化ジルコニウムを含む。このセリア−ジルコニア混合担体に、比較例4と同様にして白金とイリジウムとを担持し、担体に対してIrを2質量%、Ptを0.5質量%含有するIr−Pt/セリア−ジルコニア三元触媒(3)を得た。
Claims (8)
- 単斜晶の酸化ジルコニウムを主成分とする無機酸化物にイリジウムを担持して構成され、理論空燃比でメタン含有ガス中のメタンを還元力として利用可能な三元触媒。
- 白金を担持した請求項1に記載の三元触媒。
- イリジウムの担持量が、酸化ジルコニウムの質量に対して0.5〜20%である請求項1又は2に記載の三元触媒。
- 前記無機酸化物に単斜晶の酸化ジルコニウムが50質量%より多く含まれる請求項1〜3の何れか1項に記載の三元触媒。
- 単斜晶の酸化ジルコニウムを主成分とする無機酸化物にイリジウムを担持して構成され、理論空燃比でメタン含有ガス中のメタンを還元力として利用可能な三元触媒に、理論空燃比にあるメタン含有ガスを接触させ、前記メタン含有ガス中の一酸化炭素、窒素酸化物およびメタンを除去するメタン含有ガスの浄化方法。
- 前記メタン含有ガスの空燃比を、λ=0.998〜1.000に調整して前記三元触媒に接触させる請求項5に記載のメタン含有ガスの浄化方法。
- 前記メタン含有ガス中の一酸化炭素、窒素酸化物およびメタンの除去反応を、400℃〜600℃の反応温度で行う請求項5又は6に記載のメタン含有ガスの浄化方法。
- 前記反応温度が400〜550℃である請求項7に記載のメタン含有ガスの浄化方法。
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