JP2006179221A - 燃料電池及び燃料電池の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】セル構造体にマーキング部を持ちながら素材の歩留まりの向上を図ること。
【解決手段】燃料電池を構成する膜電極接合体（ＭＥＡ）は、電解質膜と、その電解質膜の両側に各々積層された酸化剤極用及び燃料極用の触媒電極層と、酸化剤極用の触媒電極層の外側に積層された酸化剤極用のガス拡散層と、燃料極用の触媒電極層の外側に積層された燃料極用のガス拡散層とをそれぞれセル構造体として備える。このＭＥＡに使用されるセル構造体は、四角形状に切断されるシートの中央部分を一辺に沿って階段状の縦切断線Ｃ１に沿ってトムソン型等を使用して切断することにより、同一形状をなし、階段状の切断部分がマーキング部８ａ，９ａとなる二つのセル構造体８，９を成型するようにしている。
【選択図】 図４

Description

この発明は、燃料と酸化剤を反応させて電力を発生させる燃料電池及び燃料電池の製造方法に関する。

従来、この種の燃料電池として、例えば、下記の特許文献１及び２に記載される技術がある。特許文献１には、電解質膜と、この電解質膜を狭持する二つの電極とを有する膜電極接合体と、その接合体を更に狭持するセパレータとを少なくとも備える単電池構造を積層してなる燃料電池が記載される。ここで、膜電極接合体やセパレータの積層向きの誤りを少なくするために、単電池構造体を構成する少なくとも一つの部材に、切り欠きを設けることが記載されている。また、特許文献２にも、カソード触媒層やアノード触媒層の角部をカットすることによりマーキングを施すことが記載されている。

特開２００２−３６７６６２号公報 特開２００３−３３１８５１号公報 特開２０００−２８５９５１号公報

ところが、特許文献１に記載の技術では、単電池構造体を構成する少なくとも一つの部材に切り欠きを形成しているので、その切り欠きの分だけ素材が無駄になり、素材の歩留まりが良くなかった。同様に、特許文献２に記載の技術でも、各触媒層の角部をカットしているので、そのカットした分だけ素材が無駄になり、素材の歩留まりが良くなかった。

この発明は上記事情に鑑みてなされたものであって、その目的は、セル構造体にマーキング部を持ちながら素材の歩留まりの向上を図ることを可能とした燃料電池及び燃料電池の製造方法を提供することにある。

上記目的を達成するために、請求項１に記載の発明は、イオン導電性を有する電解質膜と、電解質膜の厚み方向の片側に積層された酸化剤極用の触媒電極層と、電解質膜の厚み方向の他の片側に積層された燃料極用の触媒電極層と、酸化剤極用の触媒電極層の外側に積層された酸化剤極用の拡散層と、燃料極用の触媒電極層の外側に積層された燃料極用の拡散層と、酸化剤極用の拡散層の外側に積層され、その拡散層に酸化剤を供給するための酸化剤通路を含む酸化剤極用のセパレータと、燃料極用の拡散層の外側に積層され、その拡散層に燃料を供給するための燃料通路を含む燃料極用のセパレータとをそれぞれセル構造体として備えた燃料電池において、各触媒電極層、各拡散層及び各セパレータの少なくとも一つのセル構造体につき、表裏又は上下左右で回転非対称となるようにマーキング部が形成され、かつ、積層のために一つのセル構造体のマーキング部と別のセル構造体のマーキング部とが互いに整合するように外形形状が形成されたことを趣旨とする。

上記発明の構成によれば、各触媒電極層、各拡散層及び各セパレータの少なくとも一つのセル構造体がマーキング部を有することから、そのマーキング部によりセル構造体の裏表の識別が可能となる。また、このセル構造体は、表裏又は上下左右で回転非対称となるようにマーキング部が形成され、かつ、積層のために一つのセル構造体のマーキング部と別のセル構造体のマーキング部とが互いに整合するように外形形状が形成されることから、四角形状をなすシートをマーキング部を境に切断することで、同一の外形形状を有する二つのセル構造体を同時に形成することが可能となる。

上記目的を達成するために、請求項２に記載の発明は、イオン導電性を有する電解質膜と、電解質膜の厚み方向の片側に積層された酸化剤極用の触媒電極層と、電解質膜の厚み方向の他の片側に積層された燃料極用の触媒電極層と、酸化剤極用の触媒電極層の外側に積層された酸化剤極用の拡散層と、燃料極用の触媒電極層の外側に積層された燃料極用の拡散層と、酸化剤極用の拡散層の外側に積層され、その拡散層に酸化剤を供給するための酸化剤通路を含む酸化剤極用のセパレータと、燃料極用の拡散層の外側に積層され、その拡散層に燃料を供給するための燃料通路を含む燃料極用のセパレータとをそれぞれセル構造体として備えた燃料電池において、各触媒電極層、各拡散層及び各セパレータの少なくとも一つのセル構造体は、略四角形状をなし、その略四角形状の一辺が階段状のマーキング部をなすことを趣旨とする。

上記発明の構成によれば、各触媒電極層、各拡散層及び各セパレータの少なくとも一つのセル構造体がマーキング部を有することから、そのマーキング部によりセル構造体の裏表の識別が可能となる。また、このセル構造体は、略四角形状をなし、その略四角形状の一辺が階段状のマーキング部をなすことから、四角形状をなすシートを階段状のマーキング部を境に切断することで、同一の外形形状を有する二つのセル構造体を同時に形成することが可能となる。

上記目的を達成するために、請求項３に記載の発明は、イオン導電性を有する電解質膜と、電解質膜の厚み方向の片側に積層された酸化剤極用の触媒電極層と、電解質膜の厚み方向の他の片側に積層された燃料極用の触媒電極層と、酸化剤極用の触媒電極層の外側に積層された酸化剤極用の拡散層と、燃料極用の触媒電極層の外側に積層された燃料極用の拡散層と、酸化剤極用の拡散層の外側に積層され、その拡散層に酸化剤を供給するための酸化剤通路を含む酸化剤極用のセパレータと、燃料極用の拡散層の外側に積層され、その拡散層に燃料を供給するための燃料通路を含む燃料極用のセパレータとをそれぞれセル構造体として備えた燃料電池の製造方法において、各触媒電極層、各拡散層及び各セパレータの少なくとも一つのセル構造体を、四角形状に切断されるシートの中央部分を一辺に沿って階段状に切断することにより、同一形状をなし、階段状の切断部分がマーキング部となる二つのセル構造体を成型することを趣旨とする。

上記発明の構成によれば、各触媒電極層、各拡散層及び各セパレータの少なくとも一つのセル構造体につき、四角形状に切断されるシートの中央部分を一辺に沿って階段状に切断することにより、同一形状をなし、階段状の切断部分がマーキング部となる二つのセル構造体を成型するので、切断により切除される部分がない。また、マーキング部によりセル構造体の裏表の識別が可能となる。

請求項１に記載の発明によれば、燃料電池を構成するセル構造体にマーキング部を持ちながら素材の歩留まりを向上させることができる。

請求項２に記載の発明によれば、燃料電池を構成するセル構造体にマーキング部を持ちながら素材の歩留まりを向上させることができる。

請求項３に記載の発明によれば、燃料電池を構成するセル構造体にマーキング部を持ちながら素材の歩留まりを向上させることができる。

以下、本発明の燃料電池及び燃料電池の製造方法を具体化した一実施形態につき図面を参照して詳細に説明する。

図１に、燃料電池セル１を概念図により示す。この燃料電池セル１は、膜電極接合体２と、この膜電極接合体２を挟み持つ一対のセパレータ３，４とを含む。膜電極接合体２は、イオン導電性を有する電解質膜５と、その電解質膜５の厚み方向の片側に積層された酸化剤極用の触媒電極層６と、電解質膜５の厚み方向の他の片側に積層された燃料極用の触媒電極層７と、酸化剤極用の触媒電極層６の外側に積層された酸化剤極用のガス拡散層８と、燃料極用の触媒電極層７の外側に積層された燃料極用のガス拡散層９とをそれぞれセル構造体として備える。そして、その膜電極接合体５における酸化剤極用のガス拡散層８の側には、その拡散層８に酸化剤ガスを供給するための酸化剤通路３ａを含む酸化剤極用のセパレータ３が積層される。また、膜電極接合体５における燃料極用のガス拡散層９の側には、その拡散層９に燃料を供給するための燃料通路４ａを含む燃料極用のセパレータ４が積層される。このように膜電極接合体５及び二つのセパレータ３，４により、燃料電池セル１が構成される。この燃料電池セル１を複数積層することで、一つの燃料電池（図示略）を製造することができる。

次に、上記した膜電極接合体２及び燃料電池セル１の製造方法を説明する。
まず、膜電極接合体２を製造するには、上記した各ガス拡散層８，９と、各触媒電極層６，７となる酸化剤極用シート及び燃料極用シートが用いられる。これらのセル構造体は、膜電極接合体２の製造に先だって予め形成される。

図２に、各ガス拡散層８，９を平面図により示す。各ガス拡散層８，９を形成するには、各ガス拡散層８，９の基材であるカーボンペーパを予め作ったカーボンインクに投入して、カーボンペーパに撥水剤を含浸させる。次に、そのカーボンペーパから余分な水分を蒸発させ、その後に焼結して撥水カーボンペーパを得る。図３に示すように、撥水カーボンペーパ１１は、ドラム１２にロール状に巻かれる。このロール状に巻かれた撥水カーボンペーパ１１を切断することで、上記した酸化剤極用のガス拡散層８と燃料極用のガス拡散層９を得る。

各ガス拡散層８，９は、ロール状に巻かれた撥水カーボンペーパ１１を、図４に示すように、所定長Ｌ１だけ繰り出しながら、打ち抜き型として、例えば、トムソン型を用いて切断する。切断は、撥水カーボンペーパ１１の全横幅Ｗ１を使用し、所定長Ｌ１ずつ繰り出す毎にトムソン型を使用して行う。切断は、撥水カーボンペーパ１１を横幅Ｗ１の方向に切断する横切断線Ｃ１と、その横切断線Ｃ１に対して横幅Ｗ１の中央で垂直に交わる１段の階段状をなす縦切断線Ｃ２に沿って行われる。

図５に、トムソン型１３の一部を平面図により示す。図６に、トムソン型１３を正面図により示す。トムソン型１３は、基板１４と、その基板１４の上に配置された緩衝材１５及びトムソン刃１６と、押し板１７とを備える。図５に示すように、トムソン刃１６は、上記した横切断線Ｃ１及び縦切断線Ｃ２と整合するように配設される。図６に示すように、トムソン刃１６の高さは、緩衝材１５の厚みよりも若干小さく設定される。この設定により、平常時は、トムソン刃１６の刃先が緩衝材１５の表面から出ないように設定される。トムソン型１３を使用して、撥水カーボンペーパ１１を切り抜くときには、このペーパ１１が緩衝材１５の上に載せられる。そして、押し板１７を緩衝材１５へ向けて押し付けることにより、緩衝材１５がその厚み方向へ若干縮んでトムソン刃１６が撥水カーボンペーパ１１に当たり、緩衝材１５と押し板１７との間で撥水カーボンペーパ１１がトムソン刃１６により切断される。このように切断することにより、同一形状のガス拡散層８，９が二つ同時に成型される。

図２に示すように、各ガス拡散層８，９は、略四角形状をなし、その一辺が一段の階段状をなしている。すなわち、各ガス拡散層８，９は、表裏又は上下左右で回転非対称となるように、破線楕円中に示すようなマーキング部８ａ，９ａが形成され、かつ、積層のために一つのガス拡散層８，９のマーキング部８ａ，９ａと別のガス拡散層８，９のマーキング部８ａ，９ａとが互いに整合するように外形形状が形成される。つまり、図７に示すように、横切断線Ｃ１に沿って切断された長方形状のペーパ片１１Ａを、中央の階段状の縦切断線Ｃ２に沿って切断することにより、図２に示すように一辺に階段状のマーキング部８ａ，９ａを有する形状のガス拡散層８，９が、同一形状をなして２枚切断される。ここで、図２，７から明らかなように、切断される２枚のガス拡散層８，９は、略四角形状をなし、その一辺がマーキング部８ａ，９として階段状をなしている。この階段状は、その一辺の中間で段差をなし、上段と下段に分かれている。図７に示すように、撥水カーボンペーパ１１が、上記した縦切断線Ｃ２に沿って二つに切り分けられるとき、一方のガス拡散層８，９のマーキング部８ａ，９ａの上段Ｕ１が、他方のガス拡散層８，９のマーキング部８ａ，９ａの下段Ｄ２に整合し、同様に一方のガス拡散層８，９のマーキング部８ａ，９ａの下段Ｄ１が、他方のガス拡散層８，９のマーキング部８ａ，９ａの上段Ｕ２に整合するかたちで切断される。このようにして、ガス拡散層８，９が成型される。なお、図２，７等には、マーキング８ａ，９ａの段差を、便宜上、誇張して大きく示している。実際には、階段状の段差を「２〜５ｍｍ」程度に設定すればよい。

一方、各触媒電極層６，７となる酸化剤極用シート及び燃料極用シートは、次のように形成される。図８に、酸化剤極用シート２１及び燃料極用シート２２を平面図により示す。これらのシート２１，２２を形成するには、先ず、触媒ペーストを製作する。すなわち、白金を担持したカーボン微小体（白金担持カーボン）と、イオン交換樹脂溶液と、水と、成形助剤とを充分に混合して酸化剤極用の触媒ペーストを製作する。また、白金とテルニウムとを担持したカーボン微小体（白金テルニウム担持カーボン）と、イオン交換樹脂溶液と、水と、成形助剤とを充分に混合して燃料極用の触媒ペーストを製作する。

次に、酸化剤極用の触媒ペーストをポリ四フッ化エチレンシートに塗布して酸化剤極用の触媒電極層を形成する。その後、この触媒電極層を乾燥させて、酸化剤極用シートとする。また、燃料極用の触媒ペーストをポリ四フッ化エチレンシートに塗布して燃料極用の触媒電極層を形成する。その後、この触媒電極層を乾燥させて、燃料極用シートとする。図９（ａ），（ｂ）に示すように、酸化剤極用シート２１と燃料極用シート２２は、それぞれポリ四フッ化エチレンシートとともにドラム２３にロール状に巻かれる。このロール状に巻かれた各シート２１，２２をポリ四フッ化エチレンシートとともに切断することで、図８に示すようにマーキング部２１ａ，２２ａを有する、各触媒電極層６，７として使われる酸化剤極用シート２１及び燃料極用シート２２が得られる。これらシート２１，２２を、図８に示す形状に切断する方法は、上記した各ガス拡散層８，９のそれと同じである。

上記のようにして予め形成された各ガス拡散層８，９、酸化剤極用シート２１及び燃料極用シート２２を使用して、膜電極接合体２を次のように製造する。

すなわち、図１０に示すように、イオン導電性を有する電解質膜５の厚み方向の両側に、切断された酸化剤極用シート２１と燃料極用シート２２をそれぞれ配置してシート状の中間積層体を形成する。この場合、触媒電極層６，７と電解質膜５の表出面とが接するように、各シート２１，２２と電解質膜５とを互いに積層する。このとき、マーキング部２１ａ，２２ａを目印にして各シート２１，２２の裏表を識別することができるので、各シート２１，２２の電解質膜５に対する組み付け誤りを未然に防止することができる。その後、ホットプレスにより、電解質膜５に触媒電極層６，７を転写し、その後、ポリ四フッ化エチレンシートを電解質膜５から剥がす。これにより、図１１に示すような中間積層体２４を得る。

次に、図１２に示すように、熱処理後の中間積層体２４の厚み方向の両側に、それぞれ酸化剤極用のガス拡散層８と燃料極用のガス拡散層９を配置する。このとき、マーキング部８ａ，９ａを目印にして各ガス拡散層８，９の裏表を識別することができるので、各ガス拡散層８，９の中間積層体２４に対する組み付け誤りを未然に防止することができる。その後、これらセル構造体８，９，２４を、所定条件下でホットプレスにより加熱加圧することにより、図１３に示すように、シート状の膜電極接合体２を得る。

その後、図１に示すように、膜電極接合体２の酸化剤極用のガス拡散層８の側に酸化剤極用のセパレータ３を接合し、同じく燃料極用のガス拡散層９の側に燃料極用のセパレータ４を接合する。これにより。図１に示すような、一つの燃料電池セル１が得られる。この燃料電池セル１を複数積層することで、一つの燃料電池（図示略）を得ることができる。

以上説明したようにこの実施形態の燃料電池及び燃料電池の製造方法によれば、各触媒電極層６，７を構成する各シート２１，２２及び各ガス拡散層８，９のそれぞれがマーキング部２１ａ，２２ａ，８ａ，９ａを有することから、それらマーキング部２１ａ，２２ａ，８ａ，９ａにより各シート２１，２２及び各ガス拡散層８，９の裏表の識別が可能となる。このため、各シート２１，２２及び各ガス拡散層８，９を電解質膜５に対して積層するに当たり、それらの積層向きの誤りを未然に防止することができる。

また、各シート２１，２２及び各ガス拡散層８，９は、表裏又は上下左右で回転非対称となるようにマーキング部２１ａ，２２ａ，８ａ，９ａが形成され、かつ、積層のために一つの各シート２１，２２及び各ガス拡散層８，９のマーキング部 ２１ａ，２２ａ，８ａ，９ａと別の各シート２１，２２及び各ガス拡散層８，９のマーキング部２１ａ，２２ａ，８ａ，９ａとが互いに整合するように外形形状が形成される。具体的には、各シート２１，２２及び各ガス拡散層８，９は、略四角形状をなし、その略四角形状の一辺が一段の階段状をなすマーキング部２１ａ，２２ａ，８ａ，９ａとなっている。このため、四角形状をなすシート又はペーパ１１を階段状のマーキング部２１ａ，２２ａ，８ａ，９ａを境に、上記した縦切断線Ｃ２に沿って切断することで、同一の外形形状を有する二つのセル構造体、この場合、各触媒電極層６，７を構成するシート２１，２２及び各ガス拡散層８，９を、二つ同時に形成することが可能となる。すなわち、この実施形態では、四角形状に切断されるシート又はペーパ１１の中央部分を一辺に沿って階段状に切断することにより、同一形状をなし、階段状の切断部分がマーキング部２１ａ，２２ａ，８ａ，９ａとなる二つのセル構造体を同時に成型することができ、切断により切除されるシート又はペーパ部分が出ない。このため、燃料電池を構成する燃料電池セル１及びその膜電極接合体２につき、各触媒電極層６，７を構成する各シート２１，２２及び各ガス拡散層８，９にマーキング部２１ａ，２２ａ，８ａ，９ａを持ちながら、それらの素材の歩留まりを向上させることができる。また、各触媒電極層６，７及び各ガス拡散層８，９を構成する高価な素材の歩留まりを向上させることができることから、高価な材料を有効に使用することができ、燃料電池、燃料電池セル１及びその膜電極接合体２の製造につきコスト低減を図ることができる。

尚、この発明は前記実施形態に限定されるものではなく、発明の趣旨を逸脱することのない範囲で以下のように実施することもできる。

例えば、前記実施形態では、各触媒電極層６，７を構成する各シート２１，２２及び各ガス拡散層８，９について、マーキング部２１ａ，２２ａ，８ａ，９ａを形成したが、触媒電極層を構成する各シート及びガス拡散層の何れか一方にマーキング部を形成するようにしてもよい。加えて、各セパレータ３，４についてもマーキング部を形成するようにしてもよい。

また、前記実施形態では、マーキング部２１ａ，２２ａ，８ａ，９ａを一段の階段状に形成したが、例えば、図１４に示すように、各ガス拡散層８，９につき、マーキング部８ｂ，９ｂを二段の階段状に形成したり、それ以上の段数を有する階段状に形成したりしてもよい。

燃料電池セルの構成を示す概念図。 ガス拡散層を示す平面図。 撥水カーボンペーパをドラムに巻き取った状態を示す概念図。 ガス拡散層の成型方法を示す平面図。 トムソン型の一部を示す平面図。 トムソン型を示す正面図。 ガス拡散層の成型方法を示す平面図。 酸化剤極用シート及び燃料極用シートを示す平面図。 （ａ），（ｂ）は、酸化剤極用シート及び燃料極用シートをドラムに巻き取った状態を示す概念図。 中間積層体の製造方法を示す説明図。 中間積層体を示す概念図。 膜電極接合体の製造方法を示す説明図。 膜電極接合体を示す概念図。 セル構造体の成型方法を示す平面図。

符号の説明

１ 燃料電池セル
２ 膜電極接合体
３ 酸化剤極用のセパレータ
３ａ 酸化剤通路
４ 燃料極用のセパレータ
４ａ 燃料通路
５ 電解質膜
６ 酸化剤極用の触媒電極層
７ 燃料極用の触媒電極層
８ 酸化剤極用のガス拡散層
８ａ マーキング部
８ｂ マーキング部
９ 燃料極用のガス拡散層
９ａ マーキング部
９ｂ マーキング部
２１ 酸化剤極用シート
２１ａ マーキング部
２２ 燃料極用シート
２２ａ マーキング部

Claims (3)

1. イオン導電性を有する電解質膜と、
   前記電解質膜の厚み方向の片側に積層された酸化剤極用の触媒電極層と、
   前記電解質膜の厚み方向の他の片側に積層された燃料極用の触媒電極層と、
   前記酸化剤極用の触媒電極層の外側に積層された酸化剤極用の拡散層と、
   前記燃料極用の触媒電極層の外側に積層された燃料極用の拡散層と、
   前記酸化剤極用の拡散層の外側に積層され、その拡散層に酸化剤を供給するための酸化剤通路を含む酸化剤極用のセパレータと、
   前記燃料極用の拡散層の外側に積層され、その拡散層に燃料を供給するための燃料通路を含む燃料極用のセパレータと
   をそれぞれセル構造体として備えた燃料電池において、
   前記各触媒電極層、前記各拡散層及び前記各セパレータの少なくとも一つのセル構造体につき、表裏又は上下左右で回転非対称となるようにマーキング部が形成され、かつ、積層のために一つのセル構造体のマーキング部と別のセル構造体のマーキング部とが互いに整合するように外形形状が形成されたことを特徴とする燃料電池。
2. イオン導電性を有する電解質膜と、
   前記電解質膜の厚み方向の片側に積層された酸化剤極用の触媒電極層と、
   前記電解質膜の厚み方向の他の片側に積層された燃料極用の触媒電極層と、
   前記酸化剤極用の触媒電極層の外側に積層された酸化剤極用の拡散層と、
   前記燃料極用の触媒電極層の外側に積層された燃料極用の拡散層と、
   前記酸化剤極用の拡散層の外側に積層され、その拡散層に酸化剤を供給するための酸化剤通路を含む酸化剤極用のセパレータと、
   前記燃料極用の拡散層の外側に積層され、その拡散層に燃料を供給するための燃料通路を含む燃料極用のセパレータと
   をそれぞれセル構造体として備えた燃料電池において、
   前記各触媒電極層、前記各拡散層及び前記各セパレータの少なくとも一つのセル構造体は、略四角形状をなし、その略四角形状の一辺が階段状のマーキング部をなすことを特徴とする燃料電池。
3. イオン導電性を有する電解質膜と、
   前記電解質膜の厚み方向の片側に積層された酸化剤極用の触媒電極層と、
   前記電解質膜の厚み方向の他の片側に積層された燃料極用の触媒電極層と、
   前記酸化剤極用の触媒電極層の外側に積層された酸化剤極用の拡散層と、
   前記燃料極用の触媒電極層の外側に積層された燃料極用の拡散層と、
   前記酸化剤極用の拡散層の外側に積層され、その拡散層に酸化剤を供給するための酸化剤通路を含む酸化剤極用のセパレータと、
   前記燃料極用の拡散層の外側に積層され、その拡散層に燃料を供給するための燃料通路を含む燃料極用のセパレータと
   をそれぞれセル構造体として備えた燃料電池の製造方法において、
   前記各触媒電極層、前記各拡散層及び前記各セパレータの少なくとも一つのセル構造体を、四角形状に切断されるシートの中央部分を一辺に沿って階段状に切断することにより、同一形状をなし、階段状の切断部分がマーキング部となる二つのセル構造体を成型することを特徴とする燃料電池の製造方法。

Images