JP2006139970A - 固体高分子型燃料電池の電極構造体 - Google Patents
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Abstract
【解決手段】アノード電極30と、カソード電極40と、これらの電極に挟持された高分子電解質膜20と、を備えた固体高分子型燃料電池の電極構造体10において、カソード電極40の触媒層41中に、Pt−Co合金が電気伝導性物質に担持されたPt−Co触媒と、結晶性炭素繊維と、を含有させることにより、触媒活性の向上と触媒担体の酸化腐食反応の抑制を実現でき、初期性能が高く、優れた耐久性を有する固体高分子型燃料電池の電極構造体10を提供できる。
【選択図】 図1
Description
図1に、本実施形態に係る固体高分子型燃料電池の基本構成単位である電極構造体10の断面図を示す。図1に示すように、電極構造体10は、アノード電極30と、カソード電極40と、これらの電極に挟持された高分子電解質膜20と、を備えている。アノード電極30は、高分子電解質膜20に接する触媒層31と、この触媒層31に接するガス拡散層32とから形成されている。また、カソード電極40は、高分子電解質膜20に接する触媒層41と、この触媒層41に接するガス拡散層42とから形成されている。
高分子電解質膜20は、高分子電解質から形成されている。具体的には、高分子骨格の少なくとも一部がフッ素化されたフッ素系高分子体、又は、高分子骨格にフッ素を含まない炭化水素系高分子体であって、イオン交換基を備えたものであることが好ましい。イオン交換基の種類は特に限定されず、用途に応じて任意に選択できる。例えば、スルホン酸、カルボン酸、ホスホン酸等のイオン交換基のうち少なくとも一種を備えた高分子電解質を用いることができる。
カソード電極の触媒層41は、Pt−Co合金が電気伝導性物質に担持されたPt−Co触媒と、イオン伝導性物質と、結晶性炭素繊維と、を含有する。イオン伝導性物質は、高分子電解質により形成され、高分子電解質膜20と同様の高分子電解質を用いることが好ましい。また、結晶性炭素繊維は、結晶として完全性が高いウィスカー状の繊維を意味し、例えば、単結晶の真性ウィスカー、多結晶の非真性ウィスカーの他、カーボンナノチューブ等も含む概念である。特に、表1に示す物性を有する結晶性炭素繊維が好ましく用いられる。
アノード電極の触媒層31は、従来の一般的なアノード電極の触媒層と同様の構成でよく、イオン伝導性物質と、カーボン等の担体に白金等の金属を担持させた触媒を含有する。なお、イオン伝導性物質は、高分子電解質により形成され、高分子電解質膜20やカソード電極の触媒層41で用いられるものと同様の高分子電解質を用いることが好ましい。触媒としては、カーボンに白金を担持させたものの他、カーボンに白金とルテニウムの合金を担持させたPt−Ru触媒等を用いることができる。
アノード電極側のガス拡散層32及びカソード電極側のガス拡散層42は、従来の一般的なガス拡散層と同様の構成であってよく、アノード電極側とカソード電極側とでは、全く同様の構成であってよい。アノード電極側であれば、燃料の水素ガスが触媒層31に均等に到達できるようなものであることが好ましく、カソード電極側であれば、酸素ガスを含有する空気が触媒層41に均等に到達できるようなものであることが好ましい。図1に示す通り、アノード電極側のガス拡散層32は、触媒層31に接するカーボン・テフロン(登録商標)層33と、このカーボン・テフロン層33に接するカーボンペーパー層34から形成されている。また、カソード電極側のガス拡散層42は、触媒層41に接するカーボン・テフロン層43と、このカーボン・テフロン層43に接するカーボンペーパー層44から形成されている。なお、これらのガス拡散層は、例えば、予めテフロンディスパージョン等で撥水化処理を行ったカーボンペーパー上に、テフロンディスパージョンとカーボンブラック粉末とを混合したものを塗布することにより得られる。
本実施形態に係る電極構造体の製造方法は、次の通りである。先ず、白金とルテニウムの合金をカーボンブラックに担持させたPt−Ru触媒と、高分子電解質とを混合してアノード触媒ペーストを得る。同様にして、白金とコバルトの合金をカーボンブラックに担持させたPt−Co触媒と、高分子電解質とを混合してカソード触媒ペーストを得る。得られたアノード触媒ペースト及びカソード触媒ペーストそれぞれをテフロンシート等に塗布する。これにより、アノード電極シート及びカソード電極シートが得られる。次いで、よく乾燥させたアノード電極シート及びカソード電極シートで高分子電解質膜20を挟持し、デカール法(転写法)で転写させることにより、高分子電解質膜20と触媒層との接合体が得られる。最後に、別途、カーボンペーパー上にポリテトラフルオロエチレン等とカーボンブラックとを溶媒中で混合したペーストを塗布、乾燥して作成した1対のガス拡散層シートで高分子電解質膜20と触媒層との接合体を挟持した後、130℃〜160℃のホットプレスで一体化することにより、電極構造体が得られる。また、この電極構造体を1対のセパレータで挟持することにより、固体高分子型燃料電池の単セルが得られる。なお、セパレータは溝を有し、反応ガスの供給通路として利用されるものであり、炭素系又は金属系の材質のものを適宜組み合わせて用いることができる。
[アノード電極シートの作成]
先ず、白金とルテニウムの合金(PtとRuのモル比が1:1)からなる触媒金属をカーボンブラック担体に担持させたPt−Ru触媒(田中貴金属工業社製、商品名「TEC61E54」)を準備した。このPt−Ru触媒は、担体と触媒金属との質量比が46:54であった。このPt−Ru触媒10gを、イオン伝導性物質(デュポン社製、商品名「Nafion DE2021」)36.8gに混合してアノード触媒ペーストを得た。得られたアノード触媒ペーストをFEP(テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体)シート上に、触媒金属量が0.15mg/cm2となるように塗布、乾燥させてアノード電極シートを得た。
先ず、カーボンブラック(Cabot社製、商品名「BP2000」)を1500℃で焼成した担体に、白金とコバルトの合金(PtとCoのモル比が5:1)からなる触媒金属を担持させたPt−Co触媒を準備した。このPt−Co触媒は、担体と触媒金属との質量比が48:52であった。このPt−Co触媒9.6gと、イオン伝導性物質(デュポン社製、商品名「Nafion DE2021」)35g及び結晶性炭素繊維(昭和電工社製、商品名「VGCF」)2.5gとを混合してカソード触媒ペーストを得た。得られたカソード触媒ペーストをFEPシート上に、触媒金属量が0.30mg/cm2となるように塗布、乾燥させてカソード電極シートを得た。
高分子電解質膜として、パーフルオロカーボンスルホン酸系ポリマー(デュポン社製、商品名「Nafion DE2021」)を準備した。上記で得られたアノード電極シート及びカソード電極シートで、この高分子電解質膜を挟持した。次いで、デカール法(転写法)で転写させ、高分子電解質膜と触媒層との接合体を得た。
テフロンディスパージョン(旭硝子社製、商品名「L170J」)12.0gとカーボンブラック(Cabot社製、商品名「バルカンXC75」)18.0gとを、エチレングリコール50g中で混合して下地層ペーストを得た。この下地層ペーストを、予めテフロンディスパージョン(三井デュポンケミカル社製、商品名「FEP120J」)で撥水化処理を行ったカーボンペーパー(東レ社製、商品名「TGP060」)上に、下地層ペーストが2.3mg/cm2となるように塗布、乾燥させることにより、1対のガス拡散層シートを得た。
上記で得られた1対のガス拡散層シートで、高分子電解質膜と触媒層との接合体を挟持し、ホットプレスで一体化することにより、電極構造体を得た。
カーボンブラック(ライオン社製、商品名「ケッチェンブラック」)を1500℃で焼成し、これをカソード電極シートで用いる触媒の担体とした以外は、実施例1と同様の作成方法により電極構造体を得た。
カーボンブラック(ライオン社製、商品名「ケッチェンブラック」)を2800℃で焼成し、これをカソード電極シートで用いる触媒の担体とした以外は、実施例1と同様の作成方法により電極構造体を得た。
カーボンブラック(ライオン社製、商品名「ケッチェンブラック」)を焼成せず、そのままカソード電極シートで用いる触媒の担体とした以外は、実施例1と同様の作成方法により電極構造体を得た。
カーボンブラック(ライオン社製、商品名「ケッチェンブラック」)を1200℃で焼成し、これをカソード電極シートで用いる触媒の担体とした以外は、実施例1と同様の作成方法により電極構造体を得た。
カーボンブラック(Cabot社製、商品名「バルカンXC−72」)を1200℃で焼成し、これをカソード電極シートで用いる触媒の担体とした以外は、実施例1と同様の作成方法により電極構造体を得た。
カーボンブラック(ライオン社製、商品名「ケッチェンブラック」)を1500℃で焼成し、これをカソード電極シートで用いる触媒の担体とし、結晶性炭素繊維の添加量を1.6gとした以外は、実施例1と同様の作成方法により電極構造体を得た。
カーボンブラック(ライオン社製、商品名「ケッチェンブラック」)を1500℃で焼成し、これをカソード電極シートで用いる触媒の担体とし、結晶性炭素繊維の添加量を1.1gとした以外は、実施例1と同様の作成方法により電極構造体を得た。
カーボンブラック(ライオン社製、商品名「ケッチェンブラック」)を1500℃で焼成し、これをカソード電極シートで用いる触媒の担体とし、結晶性炭素繊維を添加しなかった以外は、実施例1と同様の作成方法により電極構造体を得た。
[着火温度]
実施例1〜8及び比較例1で用いた各触媒の着火温度の測定を行った。具体的には、測定装置としてTG−DTA(リガク製、商品名「Thermo Plus2/TG−DTA」)を用い、大気中で昇温速度を10℃/分として測定を実施した。
実施例1〜8及び比較例1で用いた各触媒の質量減少率の測定を行った。具体的には、秤量瓶中に触媒1gを精秤し、予め150℃に設定した乾燥機内に静置した。乾燥機内に静置して500時間経過後、乾燥雰囲気下で質量を精秤し、質量減少率を求めた。
実施例1〜8及び比較例1で用いた各触媒層の厚み減少率の測定を行った。具体的には、予め作製した60mm×60mmの高分子電解質膜と触媒層との接合体を、ねじとコイルスプリングにて、面圧が調整可能な治具に挟みこみ、面圧20kg/cm2をかけて温度120℃、湿度75%に設定した恒温恒湿層中に静置した。1000時間経過後、試料を取り出してエポキシ樹脂等の包埋樹脂中に埋め込み、平面に研磨した後、SEM観察を実施した。SEM観察により、触媒層の断面厚さを測定し、予め同条件で作製した初期の触媒層の断面厚さとから、触媒層の厚み減少率を求めた。
実施例1〜8及び比較例1により得られた電極構造体それぞれを、1対のセパレータで挟持して単セルとした後、以下の運転条件下で電流・電圧性能の確認を行った。
〔運転条件〕 運転温度:80℃
相対湿度:A(アノード)=C(カソード)=80%
利用率(消費量/供給量):A(アノード)=C(カソード)=60%
20 高分子電解質膜
30 アノード電極
31、41 触媒層
40 カソード電極
32、42 ガス拡散層
50 高分子電解質膜と触媒層との接合体
70 面圧設定治具
Claims (5)
- アノード電極と、カソード電極と、これらの電極に挟持された高分子電解質膜と、を備えた固体高分子型燃料電池の電極構造体であって、
前記両電極は、前記高分子電解質膜に接する触媒層と、この触媒層に接するガス拡散層とから形成され、
前記カソード電極の触媒層は、Pt−Co合金が電気伝導性物質に担持されたPt−Co触媒と、イオン伝導性物質と、結晶性炭素繊維と、を含有する固体高分子型燃料電池の電極構造体。 - 前記Pt−Co触媒は、空気中での着火温度が340℃以上である請求項1記載の固体高分子型燃料電池の電極構造体。
- 前記Pt−Co触媒は、150℃の空気中で500時間保持したときの質量減少率が10%以下である請求項1又は2記載の固体高分子型燃料電池の電極構造体。
- 前記カソード電極の触媒層は、120℃で面圧20kg/cm2をかけて1000時間保持したときの厚みの減少率が20%以下である請求項1から3いずれか記載の固体高分子型燃料電池の電極構造体。
- 前記結晶性炭素繊維は、[002]面の平均格子面間隔が0.345nm以下、繊維径が0.1μm以上0.5μm以下、繊維長が10μm以上40μm以下、嵩密度が0.02g/cm3以上0.10g/cm3以下、比表面積が5m2/g以上20m2/g以下、比抵抗が0.025Ωcm以下である請求項1から4いずれか記載の固体高分子型燃料電池の電極構造体。
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